燃料循环的研究现状与展望

燃料循环的研究现状与展望

作为潜在的燃料，它具有广阔的应用前景。目前地球上已探明钍的储量是铀的3倍,通过增殖途径将钍转换成233U,将极大地丰富核燃料资源。我国钍资源比较丰富,而且由于资源的不合理开发已造成了钍的次生环境问题。为此,有必要研究如何有效地利用钍燃料资源,变废为宝。本课题组自2002年以来,一直致力于压水堆和高温气冷堆的钍燃料循环研究,同时密切关注其他类型反应堆的钍燃料循环研究进展。本文详细调研了钍燃料循环的优缺点,通过分析各种堆型的钍利用潜力,试图从核能可持续发展的角度出发,提出关于我国钍燃料循环发展的科学合理的建议。1u与33s长寿命系元素不匹配的燃料循环与238U一样,钍是可转换核素,它俘获中子后生成具有良好核性能的易裂变核素233U(图1)。在动力堆里钍与一种易裂变物质(235U或239Pu)同时使用,可实现较高的转换比。相对于铀燃料循环,钍燃料循环具有以下优点:(1)由232Th俘获中子形成的233U在热中子能区和共振能区的平均有效裂变中子数η值比239Pu和235U多,因此中子经济性更好。(2)钍和氧化钍稳定、耐高温(熔点3300℃)、热导性好、产生的裂变气体较少,这些优点使得钍基反应堆允许更高的运行温度和更深的燃耗。(3)钍基反应堆中积累的裂变产物毒性比铀基反应堆较低。与235U和239Pu相比,233U裂变产生的长寿命锕系元素要少得多,减轻了商用反应堆燃料长寿命核废料的处理难题。(4)233U的防核扩散能力更强。钍燃料循环产生的钚少于常规的铀循环,同时由于233U通过(n,2n)反应产生232U,232U自发衰变产生强γ射线(2～2.6MeV),这种固有的放射性障碍能够防止核扩散。(5)有助于焚烧来自动力堆和核武器支解产生的过剩的钚。与MOX循环工艺相比,钍燃料循环优势的钚消耗速度是MOX燃料的3倍,但花费仅是其1/3～1/2。(6)此外,对于钠冷快堆,使用钍燃料可以使反应堆具有负的空泡系数。虽然国际上从20世纪60年代就已经开始研究钍燃料的核能利用,但是与成熟的铀钚燃料循环技术相比,钍燃料循环存在以下问题,导致钍始终未能代替天然铀作为核燃料的来源,在工业上得到大规模应用:(a)主要缺陷是没有天然的233U,钍燃料循环必须使用易裂变燃料驱动才能临界。天然铀由于有天然的235U同位素,不存在这个问题。这也是钍不能代替铀作为核燃料的主要原因。(b)钍的毒性比铀大。因为在232Th(天然钍的唯一成分)的反应链中产生的核素具有较强的放射性,尤其是生成的232U的子代中存在强γ射线(2～2.6MeV)。这意味着233U的燃料生产和后处理必须在γ屏蔽下进行远距离操作,导致燃料循环成本很高。(c)233Pa效应。钍燃料循环中存在高浓度的233Pa,233Pa自发β衰变的半衰期约为27天,这个时间对反应堆来说过长,在反应堆停堆很长的一段时间内由于233U的生成而导致堆的反应性波动,在钍基反应堆的设计和安全分析中必须考虑这一点。(d)从长远的角度看,钍基反应堆需要利用232Th产生的233U或者做成类似MOX的燃料,这就意味着后处理工作将成为整个钍燃料循环的一个部分,此工作很困难。迄今针对钍基乏燃料仍没有一个成熟的后处理流程,实验和经验都非常缺乏。2燃料循环研究从20世纪60年代开始,国际上就开始对钍燃料循环进行研究开发。有关国家在实验堆中进行了将钍燃料辐照至高燃耗的研究,并且有几座实验堆装载了钍基燃料。有关钍燃料的重要实验研究有德国的AVR实验堆和THTR堆、英国的Dragon堆、美国桃花谷高温石墨慢化氦冷堆(HTGR)和FSV、美国Shippingport的PWR,其中高温堆的燃料都是钍与与高浓铀混合,燃料燃耗高达150～170MWd/kgHM。钍燃料研究最值得关注的国家是印度。印度的铀资源极其有限(50000t),同时政治因素造成印度不能及时地从国际上购买铀燃料,导致依靠现有的铀资源很难支撑印度的核能发展。但印度的钍储量非常丰富,是铀的6倍。印度的这种特殊情况使得印度不得不将把钍用于大规模能源生产作为其核动力计划的一个重要目标,并且印度从20世纪90年代就开始在一些动力堆中装载钍燃料。近年来随着铀资源的急剧消耗,钍燃料循环研究重新引起了一些国家的高度重视,尤其一些铀资源少、钍资源较为丰富的国家。各国研究钍燃料循环的目的主要是:(1)有效地防止核扩散,不用对现有反应堆作大的变动就可减少商业堆Pu的累积;(2)节约天然铀资源;(3)在反应堆中增值产生233U。我国的铀资源有限,难以适应核能发展的长远需要。而钍资源比较丰富(储量达到了铀资源的5～6倍),但钍燃料循环研究比较落后。中科院张家骅等人从物理方案设想和实验等方面对钍燃料循环研究进行了一些初步的探索。近年来,清华大学工程物理系与AECL合作,进行钍基先进CANDU重水堆核能系统研究。2002年以来,本课题组与中科院上海原子核研究所合作,在清华大学创新基金的支持下,以大亚湾压水堆为参考堆芯,开展了压水堆钍铀燃料循环研究。当前课题组仍然在继续研究高温气冷堆的钍铀燃料循环。3不同堆栈使用潜力分析本文对轻水堆、重水堆、高温气冷堆、快中子堆、ADS、熔盐堆和聚变-裂变混合堆等各种堆型利用钍的潜力进行了详细的分析。3.1再生区和基燃料组件的燃耗效率轻水堆(尤其是压水堆)是国际上钍铀燃料循环研究最多的堆型。当前关于轻水堆的钍燃料循环研究中,钍基燃料组件设计几乎都是种子-再生组件结构(SBU)或者是其衍生设计形式。图2给出了SBU组件布置图。这些燃料组件中,中心区的种子燃料元件采用富集度较高的UO2或239Pu富集度较高的MOX(富集度约10%～20%)燃料来提供中子。外部再生区的元件棒一般采用ThO2棒或ThO2和UO2的混合物,232Th吸收种子区提供的中子后生成233U并就地裂变,即实行一次通过式的燃料循环方式。虽然钍燃料循环具有很多优点,但当前的轻水堆核电站烧钍仍然不成熟,存在较多的问题,特别在233U的加工与后处理方面。具体表现在以下几方面:(1)在传统的轻水堆核电站上烧钍并不能较多地节省易裂变燃料。因为钍在堆内相当于238U,与易裂变核素相比较,可以被当作“废渣”。为了获得相同的循环长度,需要更多的易裂变燃料产生中子来驱动再生区的钍,实际上这类似于用更高235U富集度的UO2燃料。而且,美国Purdue大学研究计算发现,在沸水堆上烧钍,其堆芯性能和传统的铀基堆芯相当,达到与铀燃料循环相同的燃耗所要消耗的易裂变燃料比铀燃料循环多11%～17%。图3给出了钍基燃料组件设计中,再生区燃料内的易裂变同位素含量随燃耗的变化(图中同位素的重量百分含量是相对于初始的重金属而言的)。从图3可以看出:在燃耗的初始阶段,233U迅速地增加;在燃耗达到20MWd/kgHM后,增加逐渐缓慢。最终在燃耗超过80MWd/kgHM后趋于饱和状态。而裂变钚的含量非常低。所以,在钍基燃料组件中,再生区的钍需要由种子区燃料不断地提供中子进行驱动,这将需要很大的易裂变燃料的“资源投入”。从燃料利用收益的观点来看,为了利用233U的良好的中子核性能来“收回”这种投入,钍基燃料组件必须进一步燃烧,达到至少80MWd/kgHM的燃耗。(2)一般设计的钍基燃料组件的燃耗高达80～100MWd/kgHM或者更高,而目前轻水堆的燃料包壳允许的燃料棒最大平均卸料燃耗不超过60MWd/kgU,因此目前工业上钍基燃料组件还不实用,需要改进包壳材料的耐腐蚀性能和承受更多的裂变气体的能力。(3)对于当前工业用的轻水堆,钍燃料循环的转换比比较低(约0.6),仅仅略高于标准的铀钚循环(约0.55)。对于先进的轻水堆概念设计,虽然有可能设计出以233U和232Th为燃料热中子近增殖堆,但其增殖性能仍然很低,而且需要投入很多的研发努力才有可能实现。(4)以前轻水堆钍燃料循环的研究和试验都采用“一次通过”的燃料循环方式,233U在反应堆内产生并就地燃耗,乏燃料不进行后处理而直接处置。这一方面将导致需要处置的乏燃料体积大大增加,并对环境安全构成长期威胁;另一方面,乏燃料中还有大量未被利用的233U和232Th,这导致钍资源利用率过低,造成严重的资源浪费。因此,最好进行“闭式”燃料循环,但钍燃料循环中232U的强γ辐射会给233U燃料的加工和后处理造成很大的障碍。(5)钍燃料循环的种子-再生燃料组件设计给组件制造带来困难,并使堆芯比通常的堆芯布置更加复杂,给燃料管理带来了较大的挑战。因此,可以得出结论:轻水堆利用钍燃料循环在节省天然铀、经济性能、燃料加工和后处理方面并不优于传统的铀钚燃料循环,有些方面甚至更差,这导致了钍燃料循环对当前的轻水堆核电站没有较大的吸引力。3.2重水堆烧燃料循环的经济性目前国内外关于重水堆的钍燃料循环研究,其组件设计基本也都是采用种子-再生燃料组件结构,如图4所示。其包壳材料使用Zr-4合金,因此最大卸料燃耗不能超过52MWd/kgHM,这限定了钍元件棒辐照燃耗不能过深。此外,对于这种组件结构,种子燃料棒内易裂变燃料的富集度不能过高,否则最大棒功率可能会超过限值。先进重水堆烧钍有两种循环方式:第一种是带后处理的闭式循环方式,回收乏燃料中的233U并制成新燃料。虽然重水堆钍燃料循环的转换比很高,但由于重水堆的燃耗太低,导致闭式燃料循环所需的循环次数增多,这给燃料的后处理和再加工带来了比较大的麻烦,导致重水堆采用钍燃料循环的经济性值得怀疑。第二种是“一次通过”的循环方式,将现在以铀为基础的燃料循环和将来的钍燃料循环有机地联系起来。然而,清华大学工程物理系的计算结果表明,采用一次通过的循环方式烧钍,仅能节省5.3%的天然铀,而且需要将辐照过的钍棒拆卸下来放置一段时间,让其中的233Pa尽可能地转化为233U,再将其与新的铀燃料棒组合放入堆芯进行燃烧,这给燃料组件加工带来较大的难度。然而,实际上不管采用哪种燃料循环方式,含233U燃料的再加工都是钍燃料循环的主要技术障碍。232U子代的高辐射导致含233U燃料的再加工必须远距离操作,需要良好的强γ屏蔽能力和对强α粒子的高密封性能。这极大地增加了生产成本,而且技术上还不成熟。由此可见,从工业大规模应用的角度看,重水堆烧钍并不具备较大的吸引力。3.3高温堆作为燃料循环的理想堆型高温气冷堆根据其燃料元件形状和结构的不同而分为两类。一类是球床高温气冷堆,如德国的钍高温堆THTR。另一类是柱状高温气冷堆,如美国的圣.符仑堡堆。这两类反应堆都采用如图5所示的包覆燃料颗粒。当前我国正在设计建造球床高温气冷堆,因此本文着重分析球床高温气冷堆的钍资源利用潜力。研究表明,高温气冷堆是利用钍资源的一种优良堆型。一方面,高温气冷堆采用石墨作慢化剂、燃料基体、包壳和堆芯结构材料,使得堆芯具有良好的中子特性。IAEA的研究表明,高温气冷堆烧钍可以达到更高的转换比(超过0.8),而且与轻水堆利用钍比较,可节约天然铀50%,分离功也可节约50%。另一方面,高温气冷堆对于采用各种燃料循环都具有很大的灵活性。它可以采用低浓铀钚燃料循环,也可采用铀-钍循环和233U-Th燃料循环,这一特点对钍资源的利用很重要。因为233U在自然界不存在,所以在钍铀燃料循环初必须先采用235U作为燃料,然后随着233U的产生和积累,逐步过渡到233U-Th燃料循环。高温气冷堆可以在同一座反应堆内实现从铀钚循环连续过渡到233U-Th循环。在世界上已运行的几个高温气冷堆实验堆上,已取得大量的钍燃料使用的成功经验。清华大学的研究表明,在高温气冷堆上利用Pu-Th燃料循环焚烧钚是完全可行的。此外,ThO2比UO2具有更好的化学和辐照稳定性、更高的热导率、更低的热膨胀系数,这些优势使得钍基高温堆具有更好的运行性能,有助于燃耗的提高。有研究表明,钍基高温堆的燃耗可以高达180MWd/kgHM。而且,钍和ThO2在高温下具有良好的稳定性,233U高温下也能保持比235U或239Pu好得多的中子特性,这些特性使得钍燃料循环很自然地被推荐作为高温堆使用。德国、美国和英国早期的高温气冷堆的钍基混合氧化物和混合碳化物燃料均已取得过良好的运行记录。例如,美国的商用高温气冷堆试验过Th和高浓铀的组合燃料,燃耗达到170MWd/kgHM,燃料可在堆内停留5年左右。以美国为首的第四代核能系统将极高温气冷堆(VHTR)作为候选的核能系统之一。目前高温堆使用钍燃料循环的难点集中在乏燃料的后处理上,但这可以通过采用“一次通过”的循环方式解决。通过以上分析可以看出:高温堆是采用钍燃料循环的理想堆型。球床式高温堆的连续换料,使得高温堆具有同时采用多种燃料循环方式和不同的核燃料的灵活性。这种高转换堆可以采用铀钍燃料循环,也可以实现从铀钚循环过渡到钍铀平衡循环,从而充分利用钍资源。3.4变的中性能量阈值分析表明,在快堆中生产233U比燃烧233U更合适。在快中子堆中,钍燃料的裂变性能不如铀燃料。因为在快中子谱条件下,一方面232Th的裂变截面(0.01b)比238U(0.04b)低,并且引发232Th裂变的中子能量阈值也较高(1.4MeV)。在快堆中,238U在铀钚燃料循环中的裂变贡献接近15%,而232Th在钍铀燃料循环中的裂变贡献仅仅为2%;另一方面,在快中子谱条件下,233U裂变所释放的平均中子数比239Pu少。然而,232Th的快中子俘获截面高于238U。所以232Th比较适合于在快堆的增殖层中增殖233U,然后将233U通过后处理分离。233U应该在热堆中燃烧,以充分发挥其在热中子谱条件下的优势。利用快堆增殖层辐照钍,可以生产232U质量分数比较低的233U,即比较“干净”的233U产品,这将有利于降低燃料加工过程中的γ辐射。此外,对于钠冷快堆,使用钍燃料可以使反应堆具有负的空泡系数,可以提高快堆的安全性。3.5发展核级熔盐堆,利用聚变-分裂混合堆燃料-堆增殖氢ADS、熔盐堆和聚变-裂变混合堆是钍资源利用的理想途径。但是由于这几种反应堆技术都不成熟,因此没有那个堆型是应该优先发展的堆型。加速器驱动次临界系统(ADS)是带有散裂的高能质子加速器与次临界反应堆的结合。ADS与快堆的中子能谱相近,但ADS的安全性明显优于快堆。在ADS系统辐照钍燃料,233U的含量可达10g/kg。但ADS必须首先解决加速器及其整个系统的长期稳定可靠运行及其可维护性等一系列具有挑战性的问题。熔盐堆将易裂变和可转换材料融于氟化物熔盐中作为燃料和冷却剂,它也被列入第四代核能系统的候选堆型之一。熔盐堆可以实现在线后处理,去除熔盐中的裂变产物,并不断地在熔盐中添加钍。最近几年,法国、俄罗斯、美国和OECD等都在重新研究和评估钍燃料在熔盐堆中的应用。但熔盐堆燃料回路的高放射性带来的维修问题,设备和管路的腐蚀等问题,需要进一步解决。增殖核燃料的途径,目前比较成熟和现实的途径是建造快中子增殖堆。但快堆的核燃料增殖能力比较低,倍增时间比较长(超凤凰-1快中子增殖堆的倍增时间约为40年),经济性有待改善。于是,在20世纪60年代末,核能界提出利用聚变-裂变混合堆来增殖核燃料的想法,即在聚变装置外面包上一层铀(或钍)增殖层,利用聚变反应产生的中子在增殖层内增殖核燃料,供热中子堆使用。这种将聚变堆技术和成熟的裂变堆技术相结合的混合堆比快堆的增殖核燃料的能力高5～8倍以上。聚变-裂变混合堆的实现将和快堆一样是解决核能发展中核燃料短缺以及提前利用聚变能的一种有效方式。然而,应该指出,混合堆的技术远不如快堆成熟,目前仅仅停留在工业可行性论证和概念设计阶段。它的实现,需要聚变和裂变技术方面共同做很多努力。3.6重离子堆燃料的利用原则上任何一种堆型都可以烧钍。各种堆型利用钍资源的差异在于232Th/233U的经济性、燃料的加工与乏燃料的后处理几个方面。在所有的热中子反应堆中,只有高温堆的燃料能够达到很高的燃耗,其余堆型的燃料燃耗由于受到包壳材料的限制都比较低。应该指出,尽管233U在热中子能谱和共振能谱条件下具有良好的中子特性,运行过程中使反应堆具有负温度系数、产生与铀钚燃料循环要少得多的裂变毒物等优点,但233U本身存在的高放射性使得燃料再加工和后处理都很麻烦,这导致工业上大规模发展钍燃料循环没有较大的吸引力。当前钍资源利用的有效途径是在快堆和高温堆上烧钍。在将来快堆和热中子堆同时发展与并存的阶段,钍资源的利用是有希望的。此外,需要说明的是,由于缺乏相关的数据,对于任何使用钍基燃料的核能系统而言,进行有意义的成本估算几乎是不可能的。但可以明确的是,钍基燃料费用在整个发电成本结构中所占的比重将比较小,与铀燃料费用相当甚至更低。4资源利用的方式我国有着丰富的钍资源,除民用外,每年还有一定量的工业副产品硝酸钍出口。但我国迄今还未能把钍用到核能开发上,这是十分可惜的。而且,由于资源的开发已造成了钍的次生环境问题。为此,国家能源局