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文档简介
摘要 近年来,金纳米体系奇异的结构和催化作用受到了人们广泛的关注。螺旋状金纳米 管的制备、正四面体金字塔状的a u 2 0 基态结构以及a u 2 4 的基态管状结构的实验结果引 起了人们极大的兴趣。特别是满足球型芳香性的a u 3 2 基态富勒烯结构在理论上的预言, 掀起了金富勒烯和金纳米管的研究热潮;一个满足球型芳香性规则( 即2 ( k + 1 ) 2 规则) 的基态金富勒烯a u 5 0 和手性的、j 对称性的a u 7 2 的理论结果也相继发表。 普遍认为,重金属的相对论效应是导致小金团簇二维结构和笼状结构的根源。目前, 金团簇的结构随尺寸的演化仍然是一个开放的问题:它的结构构造规则与其内在的电子 结构的关系、相对论效应对轨道杂化的影响等方面的物理诠释,仍然有待于进一步挖掘。 论文基于密度泛函理论,采用以下两种计算方法对2 1 6 个原子的金、银和铜小团 簇的几何结构、电子结构以及它们对原子数目的演化进行了计算:1 ) 采用广义梯度近似 ( g g a ) 和p e r d e w 和w a n g ( p w 9 1 ) 交换关联函数,使用包含相对论效应的d s p p ( d f t - b a s e dr e l a t i v i s t i cs e m i c o r ep s e u d o p o t e n t i a l ) 赝势和d n p ( d o u b l e - n u m e r i c p o l a r i z e d b a s i s ) 基组;2 ) 选用b 3 p w 9 1 交换关联函数和l a n l 2 d z 基组。分析了相对论效应对 金团簇几何结构和电子结构的影响。计算结果表明: ( 1 ) 团簇的每原子键能随着团簇尺寸的增大而增大,团簇总能的二阶差分a ,e ( 玎) 和 h o m o l u m o 带隙,明显的奇偶振荡; ( 2 ) 具有偶数( 奇数) 个原子的团簇随着团簇尺寸增大h o m o l u m o 能隙有减小的 趋势;随着团簇尺寸的增大,团簇的平均键长和平均配位数有增大的趋势; ( 3 ) 包含偶数个原子的团簇具有更高的稳定性,更大的h o m o l u m o 能隙; ( 4 ) n - - 6 时,c u 团簇和a g 团簇发生由二维( 2 d ) 结构向三维( 3 d ) 结构的转变,而a u 团簇1 主t 2 d 向3 d 的转变发生在t - 1 3 :在2 d 向3 d 转变点,团簇的平均键长和平均配位数 出现明显台阶。 ( 5 ) 金团簇具有明显的重元素的相对论效应,存在着明显耐杂化轨道。 关键词:密度泛函理论金团簇相对论效应 i i i a b s t r a c t i nr e c e n ty e a r s ,g o l dn a n os y s t e m sh a v el e dt oal o to fa t t e n t i o nd u i n gt ot h e i rs p e c i a l s t r u c t u r ea n dt h ea p p l i c a t i o ni nc a t a l y s t t h ep r e p a r a t i o no fh e l i c a la un a n o t u b e s ,t h e g r o u n d - s t a t es t r u c t u r eo ft e t r a h e d r a l ,p y r a m i d a la u 4 2a n dt h ee x p e r i m e n t a lr e s u l t so nt h e g r o u n d s t a t es t r u t u r eo fa u 2 4h a v ea t t r a c t e dm u c hi n t e r e s t i np a r t i c u l a r , t h et h e o r e t i c a lp r e d i c t o nt h eg r o u n d s t a t es t r u c t u r eo fa r o m a t i cg o l df u l l e r e n ea u 3 2s e to f f t h ew a v eo nt h es t u d i e so f g o l df u l l e r e n e sa n dn a n o t u b e s ;t h et h e o r e t i c a lr e s u l t so nt h eg r o u n d - s t a t eo fg o l df u l l e r e n e a u s 0 ,f u l f i l l i n gt h e2 ( k + 1 ) 。c r i t e r i o no fs p h e r i c a la r o m a t i c i t ya n dc h i r a l ,- s y m m e t r i ca u 7 2 h a v eb e e nr e p o r t e d r e l a t i v i s t i ce f f e c t so fh e a v ym e t a ll e a dt ot h e2 ds t r u c t u r ea n dt h ec a g es t r u c t u r ef o r s m a l la uc l u s t e r s 。a tp r e s e n t , t h i si ss t i l lao p e nq u e s t i o no nt h ee v o l v e m e n to fg o l dc u l s t e r s a st h ec u l s t e rs i z e ;t h er e l a t i o n s h i pb e t w e e nr u l e so ft h es t r u c t u r ea n di n t e r n a le l e c t r o n i c s t r u c t u r ea n dt h ep h y s i c a li n t e r p r e t a t i o nf o r t h ei m p a c to fr e l a t i v s t i ce f f e c t so nt h et r a c kh y b r i d s t i l ln e e dt ob ef u r t h e re x c a v a t e d t h et h e s i ss t u d i e so fg e o m e t r i c ,e l e c t r o n i cp r o p e r t i e sa n ds i z ed e p e n d e n c eo fc 嘞、a g ,l a n da u 糟忙2 一l 囝c l u s t e r sw h i c hb a s e do nt h ed e n s i t yf u n c t i o n a lt h e o r y c d f t ) t w om a i n c o m p u t a t i o n a l m e t h o d sw i t h d m o l p a c k a g e a n dg a u s s i a n b a s e da r e e m p l o y e d s e l f - c o n s i s t e n t f i e l d ( s c f ) e l e c t r o n i cs t r u c t u r ec a l c u l a t i o nb a s e du p o nt h es p i n p o l a r i z e d r e l a t i v i s t i ca l l e l e c t r o nd e n s i t yf u n c t i o n a lt h e o r y ( o f t ) w i t hb a s e dr e l a t i v i s t i cs e m i - c o r e p s e u d o p o t e n t i a l s ( d s p p ) i se m p l o y e d n ee l e c t r o n i ce x c h a n g e - c o r r e l a t i o ne n e r g yi st r e a t e d u n d e rt h eg e n e r a l i z e dg r a d i e n ta p p r o x i m a t i o n ( g g a ) c o r r e c t e d e x c h a n g ep o t e n t i a lo ft h e p e r d e wa n dw a n g ( p w 9 1 ) 。ad o u b l e n u m e r i c a l p o l a r i z a t i o n ( o n 穆b a s i ss e ta n dt h es p i n u n c o n s t r a i n e da r ec h o s e nt od ot h ee l e c t r o n i cs t r u c t u r ec a l c u l a t i o n a n o t h e rd e n s i t yf u n c t i o n a l t h e o r y ( o f t ) b a s e d 鼓鑫g g al e v e lw i t hb e c k e 3w i t hp e r d e w - w a n g91 3 p w 91 ) a n d l a n l 2 d ze f f e c t i v ec o r eb a s i ss e ta r ec h o s e nt od ot h ee l e c t r o n i cs t r u c t u r ec a l c u l a t i o n w e a n a l y z e dt h ei n f l u e n c eo fr e l a t i v i s t i ce f f e c t st og e o m e t r i c ,e l e c t r o n i cp r o p e r t i e so fg o l d c l u s t e r s 。t h er e s u l ts h o w st h a t : ( 1 ) t h eb i n d i n ge n e r g y ( 釉i n c r e a s e sw i t hc l u s t e rs i z e s e c o n do r d e rd i f f e r e n c ea n d i v h o m o l u m og a pe x h i b i t sa l lo b v i o u so d d - e v e no s c i l l a t i o nb e h a v i o ro ni n c r e a s i n gw i t h c l u s t e rs i z e ( 2 ) t h eh o m o l u m og a ps h o w sad e c r e a s et r e n da n da v e r a g eb o n da n dc o o r d i n a t e n u m b e rs h o w sad e c r e a s et r e n do fe v e n ,n u m b e ra n do d d n u m b e rc l u s t e r s ( 3 ) e v e n n u m b e r e da t o mc o p p e r s i l v e ra n dg o l dc l u s t e r sa r er e l a t i v e l ym o r es t a b l et h a n t h en e i g h b o r i n go d d s i z e do n e sa n dh a v eal a r g eh o m o l u m o g a p ( 4 ) f o rt h es m a l lc o p p e ra n ds i l v e rc l u s t e r s , t h es t r u c t u r a lf r o mt h ep l a n e t w o - d i m e n s i o n a l ( 2 d ) 】t ot h et h r e e - d i m e n s i o n a l ( 3 d ) g e o m e t r yw i t hn = 6 h o w e v e r , t h ev a l u eo f n = l3a tw h i c hs t r u c t u r a lc h a n g eo fg o l dc l u s t e r s as i d e s t e po fa v e r a g eb o n da n dc o o r d i n a t e n u m b e ra r eo b t a i n e da tt h es t r u c t u r a lf r o mt h e2 dt ot h e3 d ( 5 ) t h eg o l dc l u s t e r ss h o was t r o n gs dh y b r i d i z a t i o no r b i td u et or e l a t i v i s t i ce f f e c t s v k e yw o r d s :d f t , g o l dc l u s t e r , r e l a t i v i s t i ce f f e c t 学位论文原创性声明 本人所提交的学位论文金小团簇的结构演化和相对论效应,是在导师的指导下, 独立进行研究工作所取得的原创性成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不包含 任何其他个人或集体己经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出重要贡献的个人 和集体,均已在文中标明。 本声明的法律后果由本人承担。 论文作者( 签名) :俩嵇 加夕年歹月训 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解河北师范大学有权保留并向国家有关部门或机构送交学 位论文的复印件和磁盘,允许论文被查阅和借阅。本人授权河北师范大学可以将学位论 文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或其它复制手段保 存、汇编学位论文。 论文作者( 签名) :1 月鳓瓠 抛7 “胪日 指导教 i i 惦r 、啊 ) j釉姻鹤毒 ( 月认占 确 f孵年 教吵撒叩 捌a 1 团簇物理概述 从原子、分子到固体,在尺寸上大致可以分为四个区间微晶、超微晶、团簇、 和分子。原子分子团簇,简称团簇( c l u s t e r s ) ,它是由儿令以至成子上万个( 大约为2 1 0 5 ) 原子、分子或离子通过物理或者化学结合力组成的相对稳定的微观和亚微观聚集体,是 会子固态和气态之闼麴物质结梅的一种新觞物质形态,有入称它为“物质第五态 n 1 , 霞簇的空闻尺度的大小为几个到几百个埃( a ) 之间。原子数目在1 0 个以下的称为分子, 它的半径大概在0 1 。l 纳米左右;原子数目在1 0 2 。范围内的一般称为微团簇,它的半径 在1 纳米左右;原子的数日在1 0 3 5 范围内称为超微晶,半径在i o 纳米之间;原子数目 在1 0 5 以上的,我们称为微晶,它的半径一般在1 0 纳米以上。对于团簇尺寸区间的划分 不是绝对的,对不同的元素形成的团簇,可能不同;另钋,各区闻之间也没有严格豹界 限划分,即使由圊一元素构成麴聚集体,不同性质所表现出来的特征也可能反映在不圊 的尺寸区闻上。 从形态上划分,豳簇可分为嵌埋,支撑、自由等类型,自由团簇的实验室模拟计算 和理论计算研究是理解前两种团簇以及凝聚态物质生长机制中某些规律和性质的基础 滔 a 1 。1团簇的基本特征 随着圈簇所包含的粒子数譬的变优,匿簇的物理以及化学性质也相应的发生有规律 豹改变删,这种改变既不同予单个的原予和分子,也不网子固体或液体,更不能用两者 的性质做简单的线性叠加丽得到,所以,团簇可以被看作是物质由原子、分子向固体转 交过程中的一种特殊物相,也可以被看作是凝聚态物质的初始状态卅。例如,在团簇 的某一尺寸范围内和特定的温度、压强下,团簇可以发生导电相和绝缘相并存的状态; 固相和液相并存及转变;“液滴”结构和壳层电子结构势存等一些物理现象n 2 1 。作为凝 聚态物质的初始形态,团簇在物质由原子分子向大块固体的转变过程中起着至关重要的 作用。 近些年来,对于团簇的结构和特性的研究一奁是一个相当热门的科学领域。作为尺 寸介予宏观与微观的新型体系,团簇具有许多独特的物理化学性质。在这些特性中,尺 寸效应和表面效应是反映团簇体系的两个最主要的是典型效应( 1 3 j 。 尺寸效应:团簇的尺寸在几个到几百个埃( a ) 之间,这与许多特征长度( 光波波 长、电子的德布罗意波长、超导态的相干长、或磁场穿透深度) 相当甚至更小。这就使 得霾簇在光学、热力学以及电磁擘等性质t 表现潲了与大块固体完全不同的性质和特 征,主要反映在:超导栩向正常棚转变、微波吸收增强、金属熔点降低、光吸收显著增 加。 近年来,研究较多的量子点方面诸如导电性质、光学非线性等,都与团簇中的电子 处于分立的能级有着密切的关系。睫着霞簇尺寸酶不断减小,晶体的餍期性边秀条件被 破坏,在费米能级附近,金属的能带由连续逐渐变为准连续,直至离散能级,这时金属 就变为准金属或者半导体。随着霞簇尺寸的不断减小,半导体材料的能隙将夺断变大。 这就是团簇的典型效应量子尺寸效应n 钔。 尺寸效应的另外一个表现,就是豳簇的一些物瑗化学性震并不是随着团簇原子数冒 的增加而呈线性的变化趋势。对小尺寸的嘲簇来讲,每增加一个原子,团簇的结构都可 能会发生重梅现象。 表面效应:团簇的比表面积很高,当团簇的原子数目刀较人时候,表面上的原子与 体原子的数基比可以写为: f :生= 三( 1 。1 i ) 以也 i 显而易见,随着原予数耳以的不断减小,表体原子的数目比,将会迅速增大,当 n = 1 0 0 0 时,f - - - - - 0 4 ,也就是说,此时已经有大约一半的原子是疆簇的表瑟原子了。当团 簇半径降到1 0 a 时,表面原子的比例将达到九成以上,几乎所有原子都集中到了团簇的 表面。此时,表面原子的配位数严重不足,团簇具鸯较高的能量,容易与其它原子期结 合,所以团簇的化学活性比宏观固体材料要高的多n 甜。因此,团簇在吸附、表面催化等 方面表现出来豹完全不圃予体相的性质,使褥对团簇的研究具有广阔的实际瘟用前景现 实意义。 l 。2 团簇物理学的研究范畴 团簇科学与凝聚态物理学、原子分子物理学、材料科学、表面科学和量子化学融合 在一起,并逐灏形成为- - f 3 奔于固体物理和爨子分子物理之阅的新型交叉学科一团簇 物理学。 云室在二十世纪初期被发暖,它慰凝聚态物理学鲶发展起了至关重要豹作用。在云 室实验中,气态离子作为个凝聚核,其它的原予以及分子凝聚在气态离子的周围,这 2 就为团簇离子的深入研究和进展奠定了一定的基础n 引。 霞簇科学磅究霾簇麓原子组态窝电子缀褐、物理纯学性质及其翔大块固体演诧过程 中与尺寸的关联、团簇同外界环境的相甄作用规律铸。它主要有两方面的内容;( 一) 霾簇本身结构秘性质的研究; ) 豳簇豹应周研究。霞簇研究的领域缀广,但仍然以 团簇的构型作为团簇研究的基础。团簇最稳定结构的探寻以及团簇魁如何由原子、分子 滨变成宏震霾体麓过程,是霾簇物理学研究孛熬最基本浆阕题法蜉t 瓣。团簇麓结构,实际 上包含两方面的内容:( 一) 含有多少个原子的团簇最稳定,这是最佳数目问题;( - - ) 在圈簇具有一定戆原予数基时,静么样豹结梅最稳定,这是最佳维构舞遂。 1 3 团簇的几何结构及电子壳层结构 原子核巾核子与蔽予串静电予状态其有壳层结构,这一现象是由对称牲藕楣互律用 确定的n 们。同样,团簇缩构中也存在幻数特征,这表现在实验中某些尺寸的团簇的特殊 稳定性上。原予闻豹结合方式有许多种,但是总体看来,主要有不具有方彝性及饱和毪 的金属键、离予键和方向性及饱和性都很明显的共价键三种。但是对于微团簇而言,原 子闻结合戆方式却存在众多戆胃撬性。实骏上透过飞行对闻质谱仅对微瑟簇翡产量 尺寸相对规律研究后发现;对予一个系列的团簇( 包括单元素团簇与多元素团簇) ,某 些怠含有特殊数萋暴子数嚣匿簇产量臻显离子其邻近尺寸爨簇。这一现象是露簇生长时 所表现出的特有的现象,而造成这一现象的原因也竞要分为两类:电予壳层结构与几何 壳层结梅,这两种结构分别对应其孛戆动爨亭与袋置序。 对于稀有气体团簇,由于稀有气体原予问主要通过范德瓦耳斯力结合。所以由稀有 气体艨予构成斡麦觊芷:卡面体绻擒可以试舞是非常稳定豹,在这类圃簇孛,位置痔是 起主鼹作用的,当其中所包含的原子数等于: l ( 功= l 艺( 1 茨2 + 2 ) ( i - 3 一1 ) ,燃l 帮当娥箨) 嚣1 3 ,5 5 ,l 毒7 时,对应憋困簇形成稳定的攀、多滠麦巍芷二嚣体 结构,对应着质谱仪上的稳定结构。当然,对于不同的这类团簇,其精细结构决定了质 谱豹其它缀节,蘧主述敞拜结构霾簇均对藏着阕祥的稳定结构。 对于碱金属团簇,其稳定结构则是由其动量序决定的。例如,在金属n a 爨簇中,8 、 2 0 、4 0 ,5 8 、9 2 个离子的n a 翮簇的丰度都比邻近溺簇的丰魔高。在凝胶模型中,离予 实的作剧仅仅是为电子提供一个援电荷背景,面所有价电子是在这个正电荷背景中运动 3 的。因此,可以认为正电衙是平均分布在一个球形区域内,将该球形区域内的吸引势取 兔: u ( r ) :一粤( 1 - 3 - 2 ) g 了+ l 其中,表示球形势边缘的变化情况。可以通过薛定谔方程在( 1 3 - 2 ) 确定的势场 下求解,得到系统的能级;联疆) 。对过渡金属及稀土金属团簇,由于d 、f 电子的存在, d 、厂电子的各向异性导致了这两种团簇的复杂结构,而不能简单的由球形对称势解释。 豳簇丰度的解释,对手具有动量序与使置序的处予属域热平衡豹涮簇均可以表示懿 下: l n 笠髓a 2 e ( n ) ( i - 3 - 3 ) 厶+ t “一-七b 丁 其中,如表示包含个原子的团簇丰度,而:烈聊表示团簇键能的二阶差分: 2 e ( ) = e ( n + 1 ) 一2 昱( ) + e ( n - i ) ( 1 3 4 ) 因此,通过理论模拟计算和研究某团簇序列得到该序列团簇的总键能后,通过式 ( 1 - 3 3 ) 得到相对丰度的情况,便可以与实验结果进行对比,来判断理论模拟结果。 关于团簇的真实几何结构,由于在有限的温度下团簇存在表面重构现象,并且现有 的实验条件无法观察到极低温。f 自由团簇的形态,因此团簇的几何形态结构就只能通过 理论模拟的方法来研究,然后将得到的结果和实验中观测到的团簇的相对稳定憔与对应 的物理性质进行比较,通过这样的方法来确定自由团簇的基态几何结构。 1 4 团簇的几何对称性 在团簇的结构分析中,团簇结构的对称性是非常重要的一个性质。对于晶体材料, 其对称性决定了其某些诸如:压电、旋光、热电等物理性质的存在与否。对于团簇,同 样对称性对于其物理性质也有重要决定作用。弱簇对称性越离,对应豳簇能级篱并现象 就越明显。但是,在微团簇结构中,由于某些体系如果降低系统的对称性则可以得到更 加稳定的结构,因此,j a l m t e l l e r 效应广泛存在于翻簇结构中。j a h n t e l l e r 效成指出: 如果一个电子体系存在能级简并则该结构将会通过结构畸变的过程过渡到更加稳定的 状态。因此,通过分析本身结构及最高占据态( 最高占据态h o m o 在实空间中的公布 通常是团簇结构所属点群的子群) 的对称性,可以为我们分析并寻找团簇基态结构提供 有效途径。 i 为了便于分析团簇对称性,在表1 1 中列举并解释了各种点群s c h s n f l i e s 符号及对 应物理意义溯。 表1 1 点群符号及物理意义 点群符号意义 g 魏 d 喇 d 喃 兀死, 死,d , o h 具有一个辫次旋转轴的点群 具有一个n 次旋转轴和嚣个逶过该轴的镜面翡点群 具有一个嚣次旋转轴和一个垂直于该轴的镜面的点群 舆有个r 1 次旋转主轴和聍个垂直该轴的二次轴的点群 魏群附加对角竖直平面 旋转轴( 姐) 加,1 个垂直于该轴的二次轴和镜面 具有个n 次反轴的点群 立方体群( t 为正四西体点群( t e t r a h e d r a l ) ,其具有4 个3 次轴和4 个2 次轴。o 必夕、西体点群( o c t a h e d r a l ) ,其有3 个4 次轴,4 个3 次轴和6 个2 次轴) 1 5 团簇的分析方法 对于团簇,由于其结构的复杂性,我们需要对其许多性质进行分析。在这些分析中, 最重要的便是对团簇电子结构的分析。在这一节中,主要介绍对团簇电子结构进行分柝 的方法。 豳簇几何结构:对予一令基态结构没有确定的溺簇,我们需要通过对初始构型进行 几何优纯,得到经过能量弛豫后的位于能量曲面局域稳定处的几何结构。由于能量弛豫 只能得到位于能量曲面局域稳定处的几何结构,所以初始结构的选取,对于包含原子数 较少的结构,需要尽量考虑到各种可能情况;对于包含原子数较多的结构,应该尽可能 从对称性较高的可能结构开始,逐渐降低对称性,得到各种不同初始结构,经过优化后, 通过比较总键能的大小来确定匦簇的基态结构。 最高占据态( h o m o ) 与最低未被占据态( 乙u m o ) :我们知道,对于半导体或具 有金属性但能隙并不为零的溺簇,其h o m o ,l u m o 及能隙的分析是非常重要的。 态密度分布 、振动频率娩
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