（光学专业论文）基于周期性非线性晶体的光子对制备.pdf

摘要 摘要 自发参量下转换获得的光子具有高度的相关性，是一种重要的非经典光场。 在非线性晶体中通过自发参量下转换产生光子对，是一种最为成熟的产生纠缠光 子对以及获得单光子的方法，在光通讯、量子光学和量子信息领域有着极为重要 的作用。特别是在量子通讯领域用来携带信息，被称为飞行比特，是量子通信网 络重要的一环。因此得到高亮度的光子对，提高参量下转换的效率就有十分重要 的研究价值。在另一方面，构筑量子通信网络需要对光子所携带的信息进行存储， 实现这个存储功能的部件称为量子中继，目前原子系综被认为非常适合作为量子 中继器，但是由于原子的自然线宽仅为1 v i h z 量级，而携带信息的参量下转换光 子带宽约为t h z 量级，这样悬殊的差别使得这种光子无法有效的同原子相互作 用，即无法实现量子信息的传递，因此研究压窄光子的线宽也具有非常重要的意 义。 本文的主要内容归纳如下： l ，基于非线性周期极化晶体p p k t p 的倍频实验研究。我们分别进行了连续 激光的腔内倍频实验和超短脉冲的倍频实验。连续激光的腔内倍频实验中，我们 选用7 8 0 n m 的外腔式半导体激光器倍频获得3 9 0 n m 的紫外光源，得到的紫外光 输出功率为8 8 r o w , 对应的转化效率为1 2 ，实验得到的3 9 0 r i m 的紫外光将作为 进一步实验( 参量下转换实验) 的泵浦光。超短脉冲的倍频实验中，使用8 0 0 n m 的飞秒激光，进行了i i 型准相位匹配实验，归一化转换效率为0 3 6 w 以c m 一。 2 ，通过p p k t p 的自发参量下转换过程制备光子对。我们分别利用半导体激 光和腔内倍频产生的激光作为泵浦光在p p k t p 中产生光子对，当泵浦源为半导 体激光时，泵浦光功率为3 5 8 m w ，探测到的纯复合计数为7 4 0 0 s ，对应的光子 对产生率为0 7 3 m h z m w 。当使用腔内倍频产生的激光作为泵浦光时，泵浦光功 率为o 1 l m w ，在半高全宽为4 0 n m 的全带宽范围内，得到的复合计数约为3 4 0 k s ， 对应的光子对产生率为9 4 m h z m w ，使用3 n m 的干涉滤波片后，纯复合计数为 11 5 k s ，可知光子对产生率为4 3m h z m w n m 。 3 ，多纵模光子相干长度的实验测量和理论分析。我们通过实验测量了运行 在远低于阈值的情况下，o p o 腔中产生的自发参量下转换光子的一阶相干长度。 实验中o p o 腔的带宽为7 8 m h z ，得到的单光子的相干长度为9 0 9 i n ，对应的带 宽为0 4 7 n m ，我们同时也对此过程进行理论分析计算，计算得到的单光子的相 干长度l1 0 9 m ，实验结果和理论结果比较符合。 4 ，基于p p k t p 波导产生多通道光子对。我们提出了一种利用周期极化磷酸 摘要 氧钛钾波导，通过自发参量下转换过程来获得多通道光子对的方案，这个方案旨 在能够同时提供多组光子对给量子网络的多对通讯者，从而有效的建立并简化量 子网络。 i l a b s t r a c t a b s t r a c t s p o n t a n e o u sp a r a m e t r i cd o w n c o n v e r s i o np h o t o n sh a v eg o o dq u a n t u m c o r r e l a t i o na so n ei m p o r t a n tt y p eo fn o nc l a s s i c a lf i e l d s of a r , t h em o s tm a t u r ew a yo f o b t a i n i n gt h ee n t a n g l e dp h o t o np a i r si st h es p o n t a n e o u sp a r a m e t r i cd o w n c o n v e r s i o n ( s p d c ) m e t h o di nan o n l i n e a rc r y s t a l s p d cp h o t o ni sw i d e l yu s e di nq u a n t u mo p t i c s a n dq u a n t u mi n f o r m a t i o nf i e l d ，e s p e c i a l l yi nq u a n t u mn e tw o r ku s e da sa f l y i n gb i tt o c a r r yi n f o r m a t i o n i na n o t h e rp o i n t ，q u a n t m nm e m o r y ( q u a n t u mr e p e r t e r ) i sa l s oak e y c o m p o n e n tt ob u l i du paq u a n t u mn e t w o r k t h ea t o m i cs y s t e mi sr e g a r da sag o o d c a n d i d a t ef o rq u a n t u mr e p e r t e r t h et y p i c a ln a t u r a ll i n e w i d t ho fa t o mi so nt h eo r d e r o fm h z b u tt h el i n e w i d t ho fs p d cp h o t o ni so nt h eo r d e ro ft h z i ti sh a r dt or e a l i z e t h ee f f i c i e n tc o u p l i n gb e t w e e nt h ea t o ma n dt h ep h o t o nt ot r a n s f e ri n f o r m a t i o n s o p r e p a r i n gan a r r o w - b a n dp h o t o ni san e c e s s a r yw o r k t h em a i nc o n t e n t sa n dk e yp o i n t si nt h i sd i s s e r t a t i o na r ea sf o l l o w s ： 1 s e c o n dh a r m o n i cg e n e r a t i o nw i t h p e r i o d i c a l l yp o l e dp o t a s s i u mt i t a n y l p h o s p h a t e w eu s ec wl a s e ra n dp u l s el a s e rt o g e n e r a t i o n s e c o n dh a r m o n i c r e s p e c t i v e l y f i r s t l y , w ee x p e r i m e n t a l l yd e m o n s t r a t ea ne f f i c i e n tc ws h ga t7 8 0n m w a v e l e n g t hw i t haf i r s t - o r d e rt y p e ip h a s em a t c h i n gp p k t pc r y s t a li nar i n gc a v i t y a t a l li n p u tm o d e m a t c h e dp o w e ro f7 3 m w , t h ep o w e ro fg e n e r a t e du vr a d i a t i o ni s 8 8 m ww i t l lt h en e tc o n v e r s i o no f1 2 s e c o n d l yw er e p o r to nt h ee f f i c i e n tf r e q u e n c y d o u b l i n go faf e m t o s e c o n dl a s e ra t8 0 0l l l nw a v e l e n g t hw i t ht y p e i ip h a s em a t c h i n g p p k t p c r y s t a l si nas i n g l e p a s sc o n f i g u r a t i o n t h en o r m a l i z e dc o n v e r s i o ne f f i c i e n c y o f0 3 6 w 1 c m i so b t a i n e d 2 p r e p a r a t i o no fs p d cp h o t o np a i r si np p k t p a ts e c o n dp a r tw es t u d yt h e g e n e r a t i o no fac o l l i n e a r l yp r o p a g a t i n gp h o t o np a i rb yp u m p i n ga2 12n l l f ll o n gt y p e - i p h a s em a t c h i n gb u l kp p k t pc r y s t a lw i t hc wl a s e r u s i n gas i n g l em o d ef i b e ra sa s p a t i a lf i l t e lw ed e t e c ta b o u t7 4 0 0 sn e tc o i n c i d e n c ec o u n t sw i t h3 5 8m wp u m p p o w e ri n ah a n b 岬r o w n - t w i s s - t y p ee x p e r i m e n t t h ee s t i m a t e d p h o t o np a i r p r o d u c t i o nr a t ei sa b o u t0 7 3m h z m wp e rs e c o n d a ts e c o n dp a r t ，w ee x p e r i m e n t a l l y d e m o n s t r a t ea nu l t r a b r i g h tt w o - p h o t o ns o u r c ew i t ha t y p e - ib u l kp p k t p w i t ht h e3 9 0 r i mc wl a s e rg e n e r a t e df r o mo u rh o m e m a d ef r e q u e n c yd o u b l e ri na r i n gc a v i t ya st h e p u m p ，w ed e t e c ta b o u t3 4 0k sc o i n c i d e n c ec o u n t sw i t hap u m pp o w e ro fo 11m wi n ah a n b u r y - b r o w n - t w i s s - t y p e e x p e r i m e n t i nas i n g l e p a s ss p d cc o n f i g u r a t i o n ， c o r r e s p o n d i n gt ot h ep r o d u c t i o nr a t eo f9 4m h z m ww i t hf u l lb a n d w i d t ho f4 0n n l i i i a b s t r a c t m e a s u r e da tf w h m w i t ha3n l ni n t e r f e r e n c ef i l t e r , w ed e t e c ta b o u t11 5k s c o i n c i d e n c ec o t m t sw i t hp u m pp o w e ro fo 11m w , w h i c hc o r r e s p o n d st ot h e p r o d u c t i o nr a t eo f 4 3m h z m w n m 3 e x p e r i m e n t a lm e a s u r i n gt h ec o h e r e n c el e n g t ho ft h es i n g l ep h o t o ng e n e r a t e d v i aad e g e n e r a t e do p t i c a lp a r a m e t r i co s c i l l a t o rf a rb e l o wt h r e s h o l d w er e p o r to n e x p e r i m e n t a lm e a s u r i n gt h ec o h e r e n c el e n g t ho ft h es i n g l ep h o t o n ，w h i c h i sg e n e r a t e d v i aad e g e n e r a t e do p of a rb e l o wt h r e s h o l d t h eb a n d w i d t ho ft h ec a v i t ym e a s u r e di s a b o u t7 8m h za n dt h em e a s u r e dc o h e r e n c el e n g t ho ft h es i n g l ep h o t o ni sa b o u t 9 0pmv i aam i c h e l s o ni n t e r f e r o m e t e rd u et ot h em u l t i m o d ep r o p e r t yo ft h ep h o t o n g e n e r a t e di nt h ee x p e r i m e n t w ea l s od oar a we s t i m a t i o na b o u tt h ec o h e r e n c el e n g t h o ft h es i n g l ep h o t o n t h ee s t i m a t e dc o h e r e n c el e n g t hi sa b o u t110 m ，w h i c hi sc l o s e t ot h em e a s u r e d9 0 mc o h e r e n c el e n g t hi nt h ee x p e r i m e n t 4 p r e p a r a t i o no fm u l t i - c h a n n e lp h o t o np a i r si nap e r i o d i c a l l yp o l e dp o t a s s i u m t i t a n y lp h o s p h a t ew a v e g u i d e w ep r o p o s eap o s s i b l ew a yt og e n e r a t em u l t i - c h a n n e l p h o t o np a i r sb yu s i n gap e r i o d i c a l l yp o l e dp o t a s s i u mt i t a n y lp h o s p h a t e ( p p k t p ) w a v e g u i d ev i as p d c w ed i s c u s st y p e i ia n dt y p e ip h a s em a t c h i n gc a s e sw i t l la p u l s e da n dc w l a s e rr e s p e c t i v e l y w ec o u l dm a k eam u l t i c h a n n e lp h o t o np a i r ss o u r c e w h i c hc o u l dp r o v i d et h e s ep h o t o np a i r st os e v e r a lc o m m u n i c a t i o nc o u p l e sa tt h es a m e t i m e 。t h i si sv e r yp r o m i s i n gi nq u a n t u mi n f o r m a t i o nn e t w o r k i v 中国科学技术大学学位论文原创性声明 本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的成 果。除己特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含任何他人已经发表或撰写 过的研究成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中作了明确 的说明。 作者签名：粗签字日期 趁臣 二笪二圣 中国科学技术大学学位论文授权使用声明 作为申请学位的条件之一，学位论文著作权拥有者授权中国科学技术大学拥 有学位论文的部分使用权，即：学校有权按有关规定向国家有关部门或机构送交 论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅，可以将学位论文编入有关数据 库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。本人 提交的电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。 保密的学位论文在解密后也遵守此规定。 日g 弄口保密( 年) 作者签名：翟塑 导师签名： 签字日期： 型f 殳= 6 = 签字日期： 第一章绪论 1 引言 第一章绪论 自1 9 6 0 年第一台激光器在实验室诞生后，高亮度、高相干性特征的激光使 得人们可以进一步认识传统光学中的各种现象，极大地促进了非线性光学、非热 平衡辐射量子统计、光与原子相互作用等各方面的研究进展。 激光的出现使人们才真正能够研究和利用光与物质的非线性作用，对非线性 光学有巨大的推动作用。激光诞生不到一年，p a f r a n k e n 首次将红宝石晶体所 发出的激光束入射到石英晶体上，结果从石英晶体中出射出两束不同波长的激 光，其中一束频率是另一束的两倍，这就是十分著名的第一次激光倍频实验。 自此以后，随着非线性光学和晶体材料科学迅猛发展，大量的非线性光学效应被 发现，如光学谐波，双光子吸收，光学混频，自聚焦，光子回波，自感透明，受 激喇曼散射，受激布里源散射等。特别是非线性光学频率转换技术和激光调谐技 术的广泛应用，为实验提供了新的相干辐射光源，光学倍频，混频，参量放大与 振荡，受激散射等效应也能够产生的新频率的相干辐射光源，填补了空白的激光 光谱区。 另一方面，激光的出现，使得人类使用的光场由混沌光场扩大到相干态光场。 混沌光场是大量独立的原子或分子等所发光的总和，各个原子发出的光子在相位 上彼此相互独立，于是，总电场的振幅具有高斯误差分布的特点。而激光是相干 态光场，完全相干光的各阶相干度都为1 。以前的光学干涉现象是相位间的关联 ( 一阶相干度) ，1 9 5 6 年h a n b u r y b r o w n 和t w i s s 的实验测量了光场强度之间的 关联1 2 】( 二阶关联函数) ，提出了光场高阶关联函数和高阶相干度等概念。当激 光器运行在远离其阈值之上时，产生的光场接近于纯相干光场。 相干光介于经典光和非经典光之间。非经典光是指具有纠缠、光子反聚束、 亚泊松分布、正交分量压缩和w i g n e r 函数出现负值等非经典特性的光，非经典 光场的产生离不开光学参量或四波混频等非线性相互作用。其中，自发参量下转 换双光子场固有的量子起源和极强的相关特性决定了它在非经典光场领域中的 重要地位。自发参量下转换过程中产生的信号光子和闲置光子具有高度的相关 性，由这两个光子构成的态，称为双光子纠缠态。由于双光子之间所特有的时间、 空间、频率、偏振等高度相关特性，被广泛应用于量子信息，光通讯，激光技术， 光学计量等技术领域。特别是在量子信息领域，纠缠态具有极为重要性的地位， 第一章绪论 在量子力学的一些基本问题和实际的量子信息处理中起到重要的作用。 在光与原子相互作用方面，激光的出现使得人们有更多方式来研究和控制原 子，通过强光与物质的相互作用，得以了解和掌握物质的结构、状态、能量耦合 以及转化，发展了如光学泵浦，激光冷却原子等技术。 上述非线性光学，量子光学和原子物理领域的迅猛发展，给量子通信网络的 构建提供了理论上论证和实验技术上的储备，量子通信网络的组成类似于经典网 络，两个重要组成分别是信息传递的载体和信息存储的部件，其中光子被用来作 为信息的载体，称为飞行比特，而原子系综比如铷或铯的原子蒸汽或是冷原子团 可以用来作为量子信息存储的载体。还有一个需要考虑的问题是如何实现量子信 息在光子与原子体系之间的传递。 实现量子信息在光子与原子体系之间的传递有着重要意义。其基本要求则 是光子的线宽与原子的自然线宽相互匹配。而原子的自然谱线宽度仅为m h z 量 级，因而所需要解决的第一个关键问题是如何高效地制备窄线宽光子源。 目前常用的制备窄线宽单光子源的方法有： 1 ，利用量子点。但这种方法的缺点是设备较为复杂，且量子点所发光子的方向 性差，很难收集利用。 2 ，利用强衰减的激光。方法简单，易行，但包含多光子成分，这对量子保密通 信极为不利。 3 ，利用原子系综的自发拉曼散射。这种方法系统复杂，效率较低。尽管最近 s t a n f o r d 大学的h a r r i e s 小组以及m i t 的t h o m p s o n 小组分别通过基于冷原子系 综的四波混频方法和腔内冷原子系综的技术可以制备高亮度，窄脉宽的光子【3 】， 但其技术要求高，不易推广。 4 ，利用自发参量下转换。这是目前应用最为广泛，也是最为成熟的一种产生纠 缠光子对及单光子的方法。尽管利用自发参量下转换过程可以制备任意的纠缠态 和单光子态，但却很难直接实现量子信息在光子与原子系综之间的相干转移。由 自发参量转换产生的光子具有非常大的谱线宽度( n m 量级) ，频率宽度为t h z 量级，这是由参量过程的自发性造成的。而原子的自然谱线宽度为m h z 量级， 两者之间有6 个数量级的差别，因而要想直接产生信息在光子与原子系综之间的 转移是不现实的，必须对光子的谱宽进行大幅度的压缩。 压窄自发参量下转换光子谱线宽度的方法主要有两种： l ，采用谱宽非常窄的标准具。日本东京工业大学的k o z u m a 小组采用这种方法。 利用标准具组合，成功地将参量光谱宽压窄到1 7 g h z ，并且将光子引入铷( r b ) 原子，观察到光速减慢效应，从而证明了光子与原子系综发生了相互作用。这种 方法简单、明了，其缺点是压缩是以牺牲光子数为代价，同时压缩量依赖于标准 2 第一章绪论 具。因而不是一种理想的方法。 2 ，利用腔内自发参量下转换技术。美国的华裔学者，i n d i a n au n i v e r s i t y p u r d u e u n i v e r s i t y 的区泽宇教授为了能够直接利用快速探测器测量自发参量下转换光子 对之间的时间关联特性，利用腔内自发参量转化技术，成功地在不牺牲光子数的 条件下实现了光子的谱线压缩，谱线宽度被成功地压缩到4 4 m h z 。实验证明了 利用腔内自发参量下转换技术是一种较为理想的压窄谱线宽度，同时保存光子之 间非经典特性的有效方法。利用这项技术，可以将光子谱线宽度压缩到与原子自 然谱宽接近的程度，从而使量子信息交换成为可能。 我们实验小组的远期目标是以磁光阱中的r b 原子系综做为载体的量子寄存 器的实现。其中的一部分工作便是通过腔内自发参量下转换产生的窄带宽光子 对，使其与原子系综相互作用来传递量子态。在介绍我们的实验工作之前，首先 初步介绍一下涉及到的一些理论和实验技术。 1 2 准相位匹配技术和周期性极化晶体 利用非线性晶体进行倍频或者自发参量下转换时，满足相位匹配条件是非常 重要的因素。目前常用的相位匹配有两种：一种是传统的双折射相位匹配( b p m ) 技术，利用单轴或双轴非线性晶体的双折射特性和色散特性，通过选择光波的波 矢方向和偏振方向来实现的。这种方法受到波矢方向和偏振方向的限制，使得只 能在特定的晶体上实现固定波长的相位匹配，并且存在p o y n t i n g 矢量的走离， 仅能选用低的有效非线性系数，以及温度与角度调节不方便等不利因素。另一种 技术是准相位匹配( q u a s i p h a s em a t c h i n g ，简称q p m ) 技术。最初1 9 6 2 年由诺贝 尔物理奖得主n b l e m b e r g e n 提出，利用非线性极化率的周期性跃变来实现非线 性光学频率变换效率增强。但由于当时加工制作工艺不成熟，不能制造出准相位 匹配所能使用的晶体，因此，在相当长的一段时期内准相位匹配技术仅停留在理 论研究阶段。1 9 7 5 年，l e v i n e 等人利用周期极化电场来调制非线性极化率【4 j ，1 9 8 7 年p e n d e r g r a s s 首次在室温下实现了l i n b 0 3 晶体畴反转p j ，1 9 9 2 年和1 9 9 3 年， y a m a d a 等人首次利用外加电场极化法制成了p p l n 6 1 。二十世纪九十年代中期， l e m y e r s 等人实现了室温下进行外加电场极化，取得了突破性的进展，大大降 低了周期性极化晶体的制作难度，提高了周期性晶体的质量，使得准相位匹配技 术得到广泛的应用。 3 第一章绪论 12 1 相关理论的简单介绍 准相位匹配技术是通过在非线性材料中引入对非线性极化率的周期调制，用 于补偿互作用光波之间由于色散所累积的相位失配的一种有效方法。 通过周期性地反转铁电晶体的晶向，可使有效非线性系数交替变 而得到周 期极化晶体。 么乏乏荔z 歹 1 、j 1 、 圈1 1 周期极化晶体铁电畴反转 图l1 是周期极化晶体的示意图，图中铁电畴的方向周期性相互反转，使有 效非线性系数在+ 以，和一略之间交替变化实现了通光路径上介质非线性的空间 调制。周期极化铁电体的物理性质是空问坐标的周期函数，互作用波仍然以不同 的相速度传播但是，当累计相位失配达到”时，由于非线性极化张量符号相反 使得相位差重置。相邻电畴自发极化矢量相反，因而与奇数阶张量相联系的物理 性质，如倍频系数、电光系数及压电系数等的符号亦相反。周期性地反转晶体的 非线性系数，即引入了周期函数2 ) 对有效非线性系数。的周期调制，r 习如下 图l _ 2 所示。 厂 怍i 图1 2 调制周期函数h 曲 第一章绪论 他卢 二，门竺舞 。， 嘞( z ) = d e f f f ( z ) ( 1 2 ) 其中调制周期为人= 口+ b 。 f ( z ) 展开为f o u r i e r 级数，可表示为： 厂( z ) = - 1 - 0 0 如p 加餐z ( 1 3 ) 厂( z ) = 如p “万。 ( 1 3 厶2 翥s i n ( 聊厅印咖加 ( 1 4 ) 舭) e - j 4 l k ：嘞l 薹去s m ( m j r d ) e - j m z d e 。 石 一卜： 5 ) 准失配因子为：儆一竺竽，d ：旱：冬为占空比。如果选择调制的周 a a口+ d 期为a ，空间谐波肋竿z 就能补偿相位失配一肚z ，就可以实现准相位匹配， 即屹2 0 。此时： 人：m 娶：2 一m l ( 1 6 )a2 _ =l1 o 夕 其中，吒= 罕为m 阶倒格矢量，1 1 1 为准相位匹配的阶数，准相位匹配的 非线性系数可表示为： 。川= 去i s i n 沏万圳呦 ( 1 - 7 ) 对于一阶准相位匹配，当d - l 2 时，叱得到最大值2 i x 。 1 2 2 常用的周期极化晶体 常用的周期极化晶体多为铁电材料。铁电体是一类热释电晶体，不仅在居里 温度以下能够发生自发极化，而且在外电场的作用下，也能够实现自发极化强度 方向的反转，使人为控制周期调制材料的极化强度方向成为可能。常见的周期极 化晶体有周期极化铌酸锂( p p 、周期极化钽酸锂( p p l t ) 、周期极化磷酸氧钛 钾( p p k t p ) 。p p l n 是目前准相位匹配技术中使用最最广的非线性晶体，l i n b 0 3 晶体具有易于生长，非线性系数较大、透射光谱范围宽、价格便宜、物化性能稳 定不易潮解等优点。但其也存在光折变阈值较低，在较强的激光照射下，容易产 生光折变效应，并且在室温下光折变效应较大的缺点。p p l t 是正单轴晶，透光 范围在紫外波段比p p l n 更宽，能够透过深至2 8 0 n m 的紫外光，利用准相位匹配 5 第一章绪论 技术可获得紫外波段的倍频光。l i t a 0 3 的居里温度为6 6 5 。由于其双折射太小， 不能实现双折射相位匹配。p p k t p 的优点在于抗激光损伤的能力较强，室温下无 明显的光折变效应，因此可以在室温下工作，无需温度控制。k t p 晶体还有折射 率受温度影响较小、通光范围较小等特点，常用于在可见光和近红外波段。 1 2 3 准相位匹配的优势 准相位匹配没有双折射相位匹配中关于波矢方向和偏振方向的限制，可根据 使用需要选择适当的极化周期，以实现相位匹配。q p m 具有以下几个优点：1 ， q p m 通过周期性极化结构来获得有效的能量转换，双折射效应很小的晶体也可 以用来实现相位匹配，对材料透光区内任意波长的光波都不存在匹配的限制。理 论上能够利用晶体本身的整个透光范围。2 ，q p m 由于没有晶体双折射特性的限 制，三波的偏振方向可以任意选择，这样可以使三波沿同一晶轴方向传播，就可 以得到走离角为零的效果。不存在走离效应，就降低了对入射角的要求，基波和 谐波等互作用光束能够严格限制在非线性晶体中。因而，可以使用较长的晶体， 获得较大的转换效率。3 ，q p m 能够充分利用非线性晶体的最大非线性系数，可 使得非线性效率显著提高。4 ，q p m 通过选择适当的极化周期能够在任何工作点 实现非临界相位匹配，非临界相位匹配的优点是对基波光束发散角和晶体调整角 的要求降低，并且有较高的转化效率。综上，q p m 技术的优点可以概括为非线 性转换效率高；并且使得通常条件下无法实现相位匹配的晶体和通光波段能够实 现频率变换，拓宽了应用范围；克服了角度双折射相位匹配难以解决的空间走离， 增加了调谐方式，使宽波段激光的输出成为可能。 1 3 二次谐波产生( 倍频) 我们需要参量下转换光子对波长为7 8 0 n m ，以对应与r b 原子的d ：线，所以必 须得至u 3 9 0 n m 的紫外波段激光来作为参量下转换的泵浦光，因此我们首先利用二 次谐波实验来产生3 9 0 n m 的紫外光。另外一方面，参量下转换与倍频在实验过程 上互逆，并使用的是相同的两块周期极化非线性晶体，所以可以通过倍频实验测 试晶体的最佳相位匹配温度，透过率等光学性质。 二次谐波是非线性光学三波混频的一种，其理论简略描述如下。在稳态解的 条件下，倍频耦合波方程可以表示为： 警一筹啪) 群c 删引、 6 第一章绪论 警罨一i 1 可j ( 2 彩) 2 以郴也c x p ( 删 ( 1 9 ) 一小2 慷一2 刳等刊 誓= 竺艺e x p ( 础口z ) 亿 万f ci = 二 i o e s u = 兰聃艺e x p ( i 砒e z ) 宓 疗s f ，c二 在小信号近似下，忽略基频光的损耗，产生的倍频光功率密度计算为： k=警sillnsun；c 2 蹦= f r ci - i 岛c z i = 暑圭嘶同2 设为单位截面积，倍频光功率写为： p 跚鲁篆等咖c 2 鼬鲁面薪蜘们引 ( 1 1 2 ) ( 1 1 3 ) ( 1 1 4 ) ( 1 1 5 ) 1 3 1 高斯光束的倍频 上面是对于平面波的计算理论的描述。而非线性光学中使用的激光多为高斯 光束，b o y d 和k l e i n m a 首先论述了高斯光束的转换效率 7 1 ，高斯光束的束腰横 截面积为： 4 = 庀c 0 0 2 ( 1 1 6 ) 其中，为高斯光束的束腰半径，在作用长度l 的范围内，p = i a ，则产生 的倍频光功率可由如下公式表示： 只泔= ( 弓筹) 三 c b ，f ) 、7 ( 1 1 7 ) 7 第一章绪论 其中，略和k 分别是基频高斯光束的频率和波矢量，c 是真空中的光速， h ( b ，善) 为b o y 似l e i i u l l a n 调焦因子。舌= t a b ，其中b = 2 x n f c 0 0 2 2 ，它是束腰半 径铴对应的共焦参量，b 是双折射参量。考虑无走离且b = o 的情况，h ( b ，善) 在 善：2 8 4 处取最大值，此时为倍频的最优调焦情况，h ( s , o 一1 。 1 3 2 倍频中的i 型和i i 型准相位匹配 i 型和i i 型准相位匹配的主要区别是线性极化矢量的取向不同。i 类准相位匹 配过程中，两个极化矢量是平行的；而在i i 类准相位匹配过程中两个极化矢量是 相互正交的。对于k t p 晶体，在i 类准相位匹配过程中，基频光电场和倍频光电 场都平行于晶体极轴z 方向，z + z z 可以利用其最大非线性系数盔，。计算满足准 相位匹配光栅周期的方程可写为： m 2 八一丽i 丽 q 1 幻 2 ( ”l 一刀：，) u j 驯 基频和倍频光都取沿晶体z 轴方向的折射率值，分别为壤和，玩。 在i i 类准相位匹配过程中，倍频电矢量和其中一个基频光电场平行于晶体极 轴y 方向，另一个基频光电场平行于晶体极轴在z 方向，虽1 y + z - y 可以利用其非线 性系数如。计算满足准相位匹配光栅周期的方程表示为： m 2 肛丽乒两 ( 1 1 9 基频和倍频光在晶体的折射率值，分别为碟，瑶和，巩。 根据折射率的色散方程( s e l l m e i e r 公式) ，可以算出刀：与玎二的数值大小有 一定差别。对于k t p 晶体而言，通常i i 型准相位匹配所使用的光栅周期比是i 型 准相位匹配所使用的光栅周期大得多。i 型准相位匹配极化晶体的光栅周期要求 间隔小而且均匀，对制作工艺的要求较高。相比较而言，i i 型准相位匹配的光栅 更容易制作。而且i i 型准相位匹配的波长允许带宽很宽，这对于短脉冲的倍频过 程十分有益。但由于i i 型准相位匹配的非线性系数吐约为i 型准相位匹配的非线 性系数如的三分之一，因此转换效率要低得多。 1 3 3 倍频的波长带宽和温度带宽 倍频转换效率正比于s i n c 2 ( a k 2 ) ，而影响从的因素比如波长a ，折射率n ， 而且由折射率色散的s e l l m e i e r 公式可知折射率又取决于波长和温度t ，根据物理 量之间的依赖关系，我们可以求得对应波长的半波全宽( 即波长允许带宽) 和温 度的调谐范围。对方程的参数求导则可以得到其调谐速度。对于p p k t p 晶体而言， 通常i i 型准相位匹配的波长允许带宽比i 型准相位匹配的波长允许带宽更宽，准 8 第一章绪论 相位匹配倍频i i 型准相位匹配的温度允许带宽比i 型的要宽。 1 3 4 超短脉冲的倍频 在超短脉冲过程中，我们需要将群速失配( g v m ) 和群速度色散( g v d ) 效应也 考虑进来。理论上，g v m 只限于非线性晶体的有效互作用长度上，脉冲的群速 度与相位速度不同。因此，即使在相位匹配情况下( 克= 0 ) ，基频和倍频脉冲 传播的群速度也不相同。这就引起了不同频率的波在非线性晶体中传播的空间走 离。群速度失配因子可以表示为： ，* 吨k 警+ 咯 2 。， 群速度失配因子对转换效率的影响取决于互作用长度和走离长度的比值，走 离长度定义为： l w = ( 川脚) ( 1 2 1 ) 其中w ，是基频脉冲的谱宽，基频脉冲持续时间为f f ，可表示为： f f w f 1 ( 1 2 2 ) rf p 荫 ( 1 2 3 ) 当l k 时，由于存 在走离现象，倍频过程伴随着强烈的倍频脉冲色散和光谱展宽，倍频脉冲的持续 时间为t s h ，它取决于晶体的长度，可以表示为： t s h 川三 ( 1 2 4 ) 光谱的展宽主要有两个因素：一是由于相位失配的影响，二是由于群速度走 离的影响。对于基频光脉冲高峰值功率所对应的f s 量级倍频，基频光在非线性互 作用长度三后快速损耗，非线性的互作用长度定义为： 如翻 2 5 ， l 屏l 是基频脉冲区域振幅，高峰值功率密度的情况下，非线性互作用长度会 变短，这会导致准相位容差带宽的功率密度展宽。即脉冲峰值功率越高，倍频脉 冲展宽更加明显。群速度色散是导致基频和倍频脉冲时域色散的主要原因。色散 长度表示为： 铲褊 n 2 6 9 第一章绪论 乞= 筹丢每 2 7 ， 在色散介质中，高斯光束传播的距离x 与脉宽的关系可以表示为： 叫t + 研2 2 8 ， 可见，由于色散长度远大于晶体长度，所以由色散导致的脉冲展宽是可以忽 1 4 自发参量下转换( s p d c ) s p d c 光场是由于单色泵浦光的光子流和量子真空噪声对非中心对称非线性 晶体综合作用而产生的一种非经典场，每一个入射光子以一定概率自发地分裂为 能量较低的两个光子。下转换光子具有时间、偏振、频率、自旋纠缠等特性，具 有从泵浦波频率到晶格共振频率的宽带光谱分布的优点。 p u s i g n a i 一。4 。1 。 h n o n 1 i e a r 一7 i d l e r p u m p 图1 3 在非线性晶体中的参量下转换 1 9 7 0 年b u m h a n l 和w e i n b e r g 在光子计数实验中首先发现了自发参量下转换 ( s p d c ) 光场【8 j 。j a k e m a n 和w a l k e r 在理论上预言s p d c 光场的光子数分布为亚 泊松分布剀。r a r i t y j l x t t a p s t e r 通过实验证明了这个理论，从而证明了s p d c 光场属 于非经典光场i l0 1 。l m a n d e l 及其领导的研究小组对s p d c 光场的量子相关特性 进行了较为全面的研究i l l 】。h o n g 与m a l l d e l 通过符合计数实验【1 2 】证明了s p d c 下转 换的双光子之间相关时间与泵浦场的相干时间、非线性晶体的长度等特性无关， 而且双光子的时间间隔在1 0 0f s 以内，理论上的间隔时间小于lf s 。g h o s h 和 m a l l d e l 通过强度相关实验1 1 3 j 观察蛰j s p d c 光场的四阶相干效应，而且相干函数的 调制度接近1 0 0 。通过这个实验，证明了s p d c 光场的非局域效应。0 u 和m a n d e l 1 0 第一章绪论 等通过对s p d c 光场的单路探测概率和双路延迟符合速率的测量实验【1 4 】，进一步 证明了它的非经典光学特性，从理论上预言t s p d c 光场携带了泵浦场的相位信 息和相干时间等信息。1 9 9 8 年，k e l l e r 和r u b i n 等人研究三光子纠缠态，证明三光 子纠缠态具有与双光子纠缠态同样的量子相关联的特性，同样携带了泵浦场的信 息【1 5 】。 1 4 1s p d c 光场的产生 首先介绍一下三波混频，当两束频率不同的光入射到非线性晶体上，将产生 频率不同的极化行波。如果极化行波在晶体中传播的速度与电磁波自由传播的速 度一致，将引起累积增长。频率为w 。的泵浦光与频率为的信号光同时入射非 线性晶体后，由于二阶非线性极化效应，将在品体内产生一个频率为w 的差频闲 置光波w ；= w p - w 。闲置光又与泵浦光发生非线性耦合，辐射出w 。= w p - w ；的信号 光。由于泵浦光的强度远大于信号光和空闲光的强度，在满足相位匹配条件下， 上述非线性混频过程持续进行，泵浦光的能量不断耦合到信号光和闲置光中去。 自发参量下转换过程类似于三波混频，量子真空噪声与原子相互作用产生自发辐 射，自发辐射光子与泵浦光子在非线性晶体中进行混频，并经参量放大后输出。 由于自发辐射为连续光谱，自发辐射光场具有从泵浦频率到晶格共振频率的宽带 光谱分布。 1 4 2 能量守恒和动量守恒关系 泵清光予哗和所产生两个光子m 和w 2 ，这三个光子间的能量守恒关系和动 量守恒关系为： w 口= 嵋+ w 2( 1 2 9 ) 口 i k 口= 毛+ 砭( 1 3 0 ) 这里w ( f = l j2 ip ) 分别是三个光子的频率，蔚( f = l j2 jp ) 分别为三个光子的 波矢。这两个公式所包含的动量守恒条件( 又被称为相匹配条件) 在自发参量过 程中起了决定性的作用。大量的理论和实验对如何满足相位匹配条件进行了研 究。 1 4 3i 型相位匹配和i i 型相位匹配的参量下转换 对于i 型切割的晶体，自发参量下转换过程可以表示为： e d + 0 ( 1 3 1 ) 即偏振态为e 光的泵浦光进行泵浦，参量下转换产生的信号光和休闲光均为。 光。对于i i 型切割的晶体 11 第一章绪论 p 专g + o ( 1 3 2