黑碳气溶胶气候效应研究进展

黑碳气溶胶气候效应研究进展摘 要黑碳是目前在全球变化研究中备受关注的焦点问题之一。本文介绍了国内外黑碳气溶胶和沉积物黑碳的研究现状，在黑碳气溶胶方面，重点归纳了其在气候效应方面的作用：黑碳气溶胶吸收太阳辐射，在大气顶产生正辐射强迫，在地表产生负辐射强迫，被认为是导致温室效应仅次于二氧化碳的第二大成分。黑碳气溶胶既可以通过直接气候效应改变地-气系统的辐射平衡，又可以作为云凝结核或冰核改变云的微物理特性，间接影响区域或全球气候。对黑碳气溶胶的辐射强迫及其气候效应的研究现状进行总结和分析后，指出了目前黑碳气溶胶气候效应研究中存在的不确定性，并对未来的相关研究提出了一些建议。关键词：黑碳气溶胶；辐射强迫；气候效应Abstract Black carbon (BC) is an attentive research topic in the field of global change. In this paper, the recent research on black carbon aerosol ans sediment black carbon is reviewed. As we know, black carbon aerosol plays an important role in climate change and has become the second important component in green house effect. The top-of-the atmosphere (TOA) forcing is positive and the surface forcing is negative due to black carbon absorbing solar radiation. Black carbon aerosol can strongly absorb the solar radiation in a very broad spectral range from the visible to infrared waveband, therefore it is thought to be a potential factor that causes the global warming. BC aerosol not only alters the radiation equilibrium of the earth-atmosphere system through its direct effect, but also indirectly affects the global or regional climate through changing cloud microphysical properties by acting as cloud condensation nuclei or ice nuclei. In this paper, we reviewed the recent progresses in the studies on the radiative forcing due to BC and its climatic effects, reported the uncertainties existing in current researches, and gave some suggestions for the relevant studies in the future.Key words : black carbon aerosol; radiative forcing; climate effect1 引言黑碳（black carbon, BC）气溶胶是大气气溶胶一种重要的组成成分，主要是含碳物质不完全燃烧产生的不定型碳质。自工业革命以来，世界人口数量快速增长，人类大量使用煤、石油等化石燃料，另外加上农业目的的生物焚烧和汽车尾气的排放，使得大气中黑碳气溶胶的浓度迅速增加。Bond 等 1对全球黑碳气溶胶的排放作了详细的分析，指出黑碳的排放大约为 8.0 TgC/a，其中化石燃料和生物质燃烧贡献4.6 TgC/a，露天焚烧贡献 3.3 TgC/a。Ito 等 2研究表明，2000 年全球化石燃料燃烧排放的黑碳气溶胶为 2.8 TgC/a，且从 20 世纪 50 年代以来增加了约 3 倍。50 年代以前，北美和西欧为黑碳气溶胶排放的最大源，但现在位于热带地区和东亚的发展中国家已成为黑碳最大的源区 3。黑碳气溶胶在大气气溶胶成分中所占比例较小，一般占百分之几到百分之十几，在大气中浓度一般也较低，但它对气候和大气环境的影响却不容忽视。黑碳气溶胶对从可见光到红外波段范围内的太阳辐射都具有强烈的吸收作用，从而增加地-气系统所吸收的太阳辐射能量，增加大气温度，已经被部分研究认为是造成全球变暖的一个潜在因子 4-7。目前，对黑碳气溶胶的研究受到世界各国的普遍关注，其源排放、时空分布和环境气候效应已成为当前全球和区域性大气环境与气候变化研究所关注的焦点之一。2 黑碳气溶胶的排放历史黑碳气溶胶的来源主要有两种：自然源和人为源 8。自然源排放如火山爆发、森林大火等具有区域性和偶然性，而人为源排放如化石燃料和生物质燃烧却是长期和持续的 9。工业革命所带来的是西方资本主义经济的快速发展，也促使美国和西欧资本主义工业化国家成为世界上最大的黑碳排放源 10：18 世纪末期黑碳排放快速增长，19 世纪上半时发展较为平稳。约 1950 年以来，发达国家通过改良技术，提高煤等化石燃料的利用率，或者直接减少煤的使用量，黑碳的排放量开始下降。但是发展中国家如中国和印度，1950 以来黑碳的排放量却在显著增加，原因是这些国家煤还是主要的工业燃料，生物质作为燃料大量使用也是普遍存在 11。尽管对黑碳排放量的评估还存在极大的不确定性，但是其发展趋势还是能代表一定的现实意义。3 黑碳气溶胶的特性3.1 颗粒特征黑碳气溶胶颗粒比较小，粒度尺度一般在 0.01 1 m 之间，粒径中值为 0.1 0.2 m，尺度分布呈现积聚态 12。沉积物中的黑碳颗粒也有着不同的指示意义：毫米级颗粒（木炭，charcoal） ，搬运距离通常在火源 100m 以内，能反映一定范围的火烧情况 13，经常性的被地质学家用作恢复地质时期野火发生或者植被重建的工具 14-15；而微米级颗粒（烟炱，soot） ，在没有被氧化和水洗的情况下，几个月后仍然滞留在大气中 13，反映的是大气状况 16，有研究者用它来示踪化石燃料使用历史或者历史时期的能量结构 17。黑碳粒子在大气物理、大气化学、大气光学过程中都具有重要的作用 18。例如，可以作为云凝结核，改变云滴尺度分布、云光学特性和云量及云中液态水含量 12；作为一种污染物，在大气传输过程中，黑碳气溶胶的表面能够吸附其他污染物，为许多污染物质（如二氧化硫、臭氧等）的非均相转化以及气粒转化过程提供 活性载体并起到催化作用 9，19 ；黑碳粒子的变化将改变大气浑浊和能见度及地表的反照率 18。黑碳气溶胶本身不可以由其他污染物反应生成或在大气中经化学过程清除，其清除过程有大气的干湿沉降两种途径 12，因此，在大气监测中黑碳气溶胶可以作为污染示踪剂表征气团传输过程 12，18 。3.2 光学特性黑碳气溶胶在大气中存在的重要意义在于对太阳辐射的吸收作用。决定其辐射特性的几个物理量包括负折射指数、消光系数、单次散射反照率、不对称因子等等。3.2.1 负折射指数黑碳气溶胶的吸收特性主要取决于其负折射指数（尤其是虚部）等 20。负折射指数与燃烧物质的原生组分及燃烧过程有很密切的关系，随粒子中碳氢含量的变化而变化。黑碳气溶胶粒子越接近于纯碳（如石墨）则折射指数越大 9。同一过程所产生的黑碳气溶胶，其虚部在整个波长范围内大约在-1.0 -0.4 之间变化，实部的变化不大 21。3.2.2 消光系数粒子的消光系数是散射系数和吸收系数之和 22。由于黑碳气溶胶对太阳辐射的强吸收作用，其消光系数的大小主要由吸收系数决定。黑碳气溶胶的粒径在亚微米量级上，因此，其在长波波段的辐射效应非常小。例如，黑碳气溶胶在波长小于 1 m 的短波范围内具有较强的消光作用，而随着波长的增大，消光作用逐渐减弱（主要是吸收作用） 23。3.2.3 单次散射反照率与不对称因子单次散射反照率为散射系数和消光系数的比值，是气溶胶影响全球和区域气候的关键参数。马井会等 21研究指出，黑碳气溶胶的单次散射反照率均小于0.35。Satheesh 等 24在模拟热带印度洋地区自然和人为气溶胶时所选用的单次散射反照率值为 0.2。不对称因子的值一般都小于 0.5，呈现出前项散射较小、以后向散射为主的特性，在小于 3 m 的短波区随波长呈单调递减趋势。3.2.4 光学厚度马井会等 21、张华等 25利用辐射传输模式计算出黑碳气溶胶光学厚度在冬 （12 2 月） 、夏 （6 8 月）两季的全球分布情况：黑碳气溶胶光学厚度分布具有明显的季节和地理差异。冬季大于夏季，陆地大于海洋，北半球大于南半球，北半球中高纬地区大于低纬度地区，与黑碳气溶胶的浓度分布基本呈对应关系。季节差异的原因主要是冬季取暖等燃料消耗增多，而地理差异的原因是人类活动主要集中在北半球。不同地区，气溶胶的质量浓度和光学厚度分布并不总是存在一致的对应关系。马井会等 21的研究中以西欧和东亚为例，冬季黑碳气溶胶的浓度最大值出现在在西欧，但是，由于其吸收系数和散射系数的最大值在东亚，所以，光学厚度的最大值出现在东亚地区。3.2.5 地面反照率和天顶角地表反照率（Albedo ）为地球表面反射的太阳短波辐射与地面入射太阳短波辐射之比，表示地球表面对太阳辐射的反射能力，是影响辐射强迫的重要因素 13-27。张华等 25的敏感性试验表明：对流层顶黑碳气溶胶的正辐射强迫和地面负辐射强迫的绝对值随地表反照率的增加线性增大。因此，对相同浓度的黑碳气溶胶，在不同的下垫面情况下，造成的对流层顶辐射强迫的分布和强度会有所不同，由此产生不同的气候效应。黑碳气溶胶在对流层顶的正辐射强迫和在地面的负辐射强迫的绝对值，随太阳天顶角的余弦线性增加。这一现象说明，在同一地区同样浓度的黑碳气溶胶，如果发生的季节和时间不同，对整个地气系统的影响程度就会有所不同 25。4 黑碳气溶胶的全球浓度分布按照 GADS 给出的气溶胶年平均浓度的全球分布，黑碳气溶胶质量浓度分布具有明显的季节和地理差异。陆地高于海洋，北半球高于南半球。冬季北极地区的浓度值较高是由于地处中纬的西欧、北美等城市和工业区排放的污染物向极地输送、转化积累造成的。另外，冬季日光不足和极锋南移对其维持也起了重要作用。浓度最大值冬季高于夏季，与冬季北半球取暖、燃烧量增加有密切关系。西欧是世界上黑碳气溶胶浓度最大的地区，这与其他人的研究结果 28，29-32 相同，可能与西欧工业发达、汽车多以及人口密集等因子有关。有研究表明，汽车尾气带来的黑碳气溶胶排放是大气，尤其是城市区域大气中黑碳气溶胶的重要来源 33。就东亚而言,黑碳气溶胶质量浓度大的区域主要位于大城市和重工业区周围（如中国的中部、东部、华北和东北地区） ，中国华北和东北排放的黑碳气溶胶向东输送影响朝鲜和日本等地 34。中国地区大气边界层黑碳气溶胶浓度最高值位于华北、华东，浓度随季节变化，冬季高、夏季低，冬季浓度高值区位于江苏省。5 黑碳气溶胶的全球光学厚度分布目前科学界十分关注黑碳气溶胶的气候效应，定量评价黑碳气溶胶在全球辐射强迫、气候效应和气候变化中的作用时，需要知道不同地区黑碳气溶胶排放的可靠数据。气溶胶光学厚度作为气溶胶最基本的光学特性，是研究气溶胶作用的基础 14,35。罗云峰、吕达仁等分析了我国大气气溶胶光学厚度的年、季空间分布特征和年际之间的变化 37-38。宗雪梅、邱金桓等利用累积太阳直接辐射资料，反演了逐时气溶胶光学厚度值，分析了气溶胶光学厚度变化特征 39。赵秀娟、陈长和等采用 6 S模式反演了兰州城市及其附近地区的气溶胶光学厚度 40-41。张立盛、石广玉采用两种 CTM 模拟的硫酸盐和烟尘气溶胶时空分布资料，计算了 0.55 m 处光学厚度的全球分布。两种资料均模拟出全球几个主要的人类活动中心，指出南半球人类活动影响也不容忽视 42。全球仍缺少广泛、长期的黑碳气溶胶浓度观测，有关黑碳气溶胶光学性质的参数、尺度分布、垂直分布及与硫酸盐等其他气溶胶混合方式的实验结果更是缺乏，不能为模式提供大量准确的实验数据基础，这也是造成全球辐射模式模拟结果还有很大不确定性的重要原因 13。黑碳气溶胶对环境与气候变化的影响的研究在很大程度上依赖于对其时空分布状况的了解和光学特性（光学厚度、相函数、对称度因子、单散射反射率、消光系数等）的准确估计 14。有关黑碳气溶胶的光学特性研究是目前国内外研究的难点和热点，不同区域的气溶胶的光学特征可能存在很大差别。5.1 数据和模型简介全球气溶胶数据集 GADS（Global Aerosol Data Set）是由 P Koepke M Hess 等人研发的，是对 d Almeida 等人创立的气溶胶气候学的修正版，主要用于气候理论和应用的研究 17。数据集中根据气溶胶的时空分布采用混合比的方法描述气溶胶性质，使用 55 经纬网格，是全球模式，它按照粒子的尺度分布和折射指数随波长的变化规律将气溶胶分为 10 种类型，这 10 种类型的气溶胶分别是不同物质的混合物，包括内部混合和外部混合。每种气溶胶成分的光学特性是基于 Mie 散射理论，并假设气溶胶粒子是球形粒子。这些数据可以按照不同季节（包括冬夏两季） 、不同相对湿度、不同波长（23 波段）和不同类型气溶胶分别处理。本文着重研究黑碳气溶胶的光学厚度分布。GADS 的数据利用了不同地区的地基探测资料、卫星资料和直接的气溶胶辐射观测资料的同化，可以代表大气的一般情况。实际大气中，气溶胶粒子的形状很不规则，谱分布也十分复杂。由于气溶胶粒子中尺度较小的粒子相对集中，采用对数坐标较为方便，因此，该分布函数曾为气溶胶和其气候效应专家委员会推荐 18。5.2 黑碳气溶胶光学厚度全球分布特征黑碳气溶胶光学厚度分布具有明显的季节和地理差异。黑碳气溶胶光学厚度陆地大于海洋，北半球大于南半球，北半球中高纬地区大于低纬度地区，冬季大于夏季。表 121给出了南北半球及全球黑碳气溶胶在冬夏两季平均光学厚度。黑碳气溶胶光学厚度平均值北半球比南半球大一个量级，北半球冬季比夏季大；而南半球则相反，全球冬季比夏季大，这主要是冬季取暖等燃料消耗增多而引起的。黑碳气溶胶光学厚度的在冬季的地理分布特性（以表 221为例） ，大值区位于人类活动密集的工业发达地区，其中西欧、东亚、北美、中东地区都是黑碳气溶胶光学厚度大值区，说明人类对黑碳气溶胶光学厚度的分布会产生较大的影响，是使黑碳气溶胶光学厚度增加的主要因素，另外，值得注意的是南亚地区黑碳气溶胶的光学厚度也比较大，这大概与秸秆的燃烧以及交通工具的使用有很大的关系。表 1 冬夏两季不同区域黑碳气溶胶光学厚度平均值北半球 南半球 全球季节冬季 夏季 冬季 夏季 冬季 夏季AOD 3.2410-3 1.3710-3 1.3710-4 3.1410-4 1.6710-3 8.49104表 2 冬季不同地区黑碳气溶胶光学厚度最大值及对应地区的质量浓度值地区东亚30N 115E西欧50N 30E北美45N 80W南美25S 50E南非25S 30E中东40N 70E北极90N AOD 2.7510-2 2.5510-2 1.4710-2 0.8110-2 0.8110-2 1.6310-2 0.5910-2质量浓度（g/m 3）1.350 1.555 0.897 0.496 0.496 0.992 0.3176 黑碳气溶胶的气候效应黑碳气溶胶通过直接和间接两种效应，作用到大气辐射强迫过程中。通过直接效应改变地气系统辐射平衡，并且其直接辐射强迫作用已经超过甲烷，成为大气中导致温室效应的仅次于二氧化碳的第二大重要成分 12，47-48 。大气环流气候模型模拟也显示，由黑碳引起的海冰缩退和雪面反照率所带来的气候效应是二氧化碳的倍 49；Jacobson 认为对于某一时间段而言，减少黑碳和有机碳的排放比减少二氧化碳和甲烷的排放更能减慢全球变暖 48；在喜马拉雅高海拔地区，由黑碳产生的辐射加热可能与由二氧化碳等温室气体所造成的气温升高对积雪、海冰融化具有同样重要的意义 50。间接效应是指通过云微物理等过程影响云凝结核、云反照率、云量等要素，从而间接对区域和全球气候变化造成影响。6.1 辐射强迫的变化根据全球热平衡的传统理论观点，二氧化碳等温室气体通过吸收地球辐射和红外线，并阻挡红外线通过而产生温室效应使地球变暖 18，黑碳气溶胶则通过黑碳粒子对太阳辐射的强烈吸收作用，在大气顶产生正的辐射强迫，减少到达地表的太阳辐射，在地表产生负的辐射强迫 50。Raman