干旱区绿洲土壤中重金属的形态分布及生物有效性

干旱区绿洲土壤中重金属的形态分布及生物有效性研究——以土壤-油菜(Brassicacampestris)系统实验分析为例摘要：通过野外采样调查和实验分析，对干旱区绿洲典型受污染地区油菜中的重金属镉(Cd、Pb、Zn和Ni）的形态分布特征和生物有效性进行了研究。结果表明：供试绿洲土壤原状土中，Cd、Pb、Zn和Ni均以稳定的残渣态形式存在；而在处理土壤中，重金属被钝化的量有限，Cd的存在形式主要以碳酸盐态为主，Pb、Zn和Ni则主要以铁锰氧化态为主；4种元素的活性大小依次为Cd＞Pb＞Ni＞Zn。根据相关性分析，油菜根部和叶部Ni含量均与土壤中Ni的各非残渣态含量几乎都有相关性，表明当土壤中Ni以非残渣态存在时,活动性Ni的总浓度高,其潜在的能被生物吸收利用的可能性也最大；油菜根部的Zn含量与土壤中Zn的碳酸盐结合态含量有显著的正相关性；油菜各部位对Ｃｄ和Pb的吸收量与土壤中各形态分配系数之间无显著相关关系。关键词：绿洲土壤；重金属Cd、Pb、Zn和Ni；形态分析；生物有效性ExperimentsonSpeciationandbioavailabilityofSelectedHeavyMetalsinAridOasisSoil,NorthwestChinaAbstract:Onthebasicoftheinvestigationandexperiments,collectedthesoilsamplesfromAridOasisareascompoundedwithheavymetalssolutionandsowedBrassicacampestrisseedsandinvestigatedthespeciationandbioavailabilityofthevegetables.TheresultsshowsthatthechemicalformcontentsofCd、Pb、ZnandNiexistedinresidualfractioninuntreatedsoilsmainlywhileintreatedoasissoilstheactivityorderofthefourselectedheavymetalswasCd＞Pb＞Ni＞Zn.Accordingtotheresultsofregressionanalysis,itwasfoundthateveryun-residualfractionmadehighcorelationshiptotheaccumulationofmetalNiintherootandleafofBrassicacampestris.Keywords:Oasissoils;Cd、Pb、ZnandNi;Speciationanalysis;Bioavailability1前言土壤-植物系统是陆地生态系统中最基本的结构单元,也是生态系统物质能量循环的枢纽[1]。土壤是环境要素的重要组成部分,它同时承担着环境中约90%的各种污染物[2]。土壤的重金属污染是当今面积最广、危害最大的环境问题之一。在土壤-植物系统中,重金属（主要包括Cd、Cr、Hg、Pb、Cu、Ag、Ni等）污染不但影响植物产量与品质,而且也影响大气和水环境质量,并通过食物链危害人类的生命和健康,更为严重的是这种污染具有隐蔽性、长期性、不可逆性及后果严重性等特点。干旱区绿洲农业是中国西北内陆地区农业的重要组成部分，随着工矿业的发展以及污灌的普及,中国干旱区部分城市农田土壤及农作物中都有一定的重金属积累[3-4]。虽然有的重金属如Cu和Zn是作物生长中必需元素,但过量的重金属进入农田土壤后将在作物中积累,威胁人类健康。其中蔬菜是人们生活中必不可少的食物,也是十分重要的经济作物。因而最近十几年有关作物中的重金属含量以及相关的人体健康风险受到越来越多的关注[4-6]。因此开展干旱区绿洲农田蔬菜及其土壤重金属污染状况及其对人体健康风险评价的研究具有重要意义。重金属污染物在环境土壤中的迁移转化规律,并不完全取决于它的总浓度,而是取决于化学形态本性,因此只有借助形态分析才能阐明重金属进入土壤环境的方式、迁徙、转化过程的本质,才能揭示重金属污染物在土壤中的行为特性,为重金属污染土壤提供经济、有效的修复方法。对于重金属的形态分析，具有代表性的形态分析方法是由Tiesser等人提出的[7-8]，将土壤或者沉积物中的金属元素分为可交换态、碳酸盐结合态、铁-锰氧化物结合态、有机物结合态与残渣态。生物有效性的概念首次出现的时候是基于物理化学的概念,认为它是在水体环境中,污染物在生物传输或生物反应中被利用的程度[9]。而如何确定环境中重金属元素的生物有效性是环境科学领域里的热点问题，Helegesen[10]等将生物有效性定义为提取态中元素的含量与植物中富集该元素之比。土壤中的重金属元素的生物有效性在很大程度上取决于元素的存在形态,从某种角度上讲,形态分析是生物有效性的基础,而生物有效性是形态分析的延伸。目前大多数生物有效性的研究方法还都是通过确定污染物在环境中的形态和分布,再将这些形态分布与生物体中污染物的富集量通过Pearson相关系数进行统计分析。本文以干旱区绿洲典型受污染土壤-蔬菜系统为研究对象，采用实地调查和实验的方法，重点讨论了干旱区绿洲地区重金属污染对该地区蔬菜的污染程度及其对人体造成的健康风险，为典型区域的农田土壤重金属的含量阈值的确定及制定区域土壤修复方案和土壤污染防治政策提供科学依据。2研究方法2.1盆栽试验试验土壤为甘肃河西城郊绿洲土，主要理化性质见表１。试验采集绿洲耕作土壤晾干后过２ｍｍ筛。按表２将不同剂量组合的重金属硝酸盐溶液加入１．５ｋｇ干土中拌匀装入花盆，加水使土壤含水量为田间持水量的６０％，按照农作制度播入菜种；每种组合设３个平行。６６天后分别取回土壤和油菜样品。新鲜油菜经清洗后分别称取根、株鲜重，并测其根长和株长。鲜样在１０５℃杀青２小时后，再在８０℃下烘干１２小时，恒重后称量、粉碎过６０目筛待用。土壤样品经风干、磨细后过２００目筛，四分法取其中５０ｇ待用。表１试验区土壤理化性质Table1somephysicalandchemicalpropertiesoftheexperimentalsoils菌土壤助类型姻PH殿值典有机怪质%躬阳离袋子交栗换量售cm赢ol束/k首g凑Cd绣mg舌/k湿g劫Zn胸mg距/k相g化Ni婆mg鄙/k适g怨灌漠智土蛛8.悟16岸1.号54宰8.旅1闭0.论55猪62臣.9写7猪53笑.8闹6郑试验开采集恼绿洲塌耕作志土壤奇晾干兄后过收２ｍ穗ｍ筛谣。按旷表２汇将不岩同剂望量组揪合的堪重金苦属硝弃酸盐桨溶液啄加入逮１．墨５ｋ闭ｇ干快土中债拌匀兆装入铜花盆久，加封水使设土壤捧含水咱量为染田间绩持水梅量的挣６０号％，视按照涛农河作制橡度播机入菜航种；厚每种跪组合计设３谊个平村行。暂６６沫天后泄分别裹取回治土壤端和泼油菜句样品皆。新健鲜角油菜盟经清惨洗后水分别招称取称根、劲株鲜考重，伐并测切其根薯长和络株长伞。鲜盗样在批１０乏５℃竞杀青会２小计时后烟，再截在微８０仍℃砍下烘凶干１款２小锈时，螺恒重啊后称梦量、敞粉碎袍过６山０目帐筛待竹用。概土壤故样品顾经风诉干、捷磨细加后过确２０慧０目银筛，梯四分愤法取伞其中批５０酿ｇ待卫用。版表２袍试辛验土样壤中项重金泉属处疤理浓朝度设摩计（拒单位吧：ｍ鲜ｇ／育ｋｇ涝）针Ta挑bl妻e2护D款es鼓ig捉n寒of鲁t拍he绝e悄xp朗er蒙im抢en臂t跑an母d巨tr晨ea劲tm头en柔t件co惊nc维en撒tr垂at稳io坚n纪of游h医ea细vy废踏me娱t规al丘s乖ad援de呆d年(u摆ni欲ts巾:宝mg菠/k潜g)掀剂量亮水平燕0杰1去2熄3邻4议5扣6渡预7架8晴Cd奖律0慎0.娇35拒政禽0.螺75阻打夺1.布25司笔凡1.枕8缘加筑2.总5躁仪最3.叫5定辞删5耻趁浓7.旋5逝Pb完0闭蒙7展5曾谜落15村0弱诵拴23蒙0盘引监32视0爆鸡忍45捧0面昂堤70纳0巩师1发00妈0符啦容13眯50贵Z愈n扒根0挪茶50驳忠肃咳10少0边伯腐18敞0挤妙达30赤0存将劲45割0距知斑60瞧0哄粮成80存0河回脾10观00摄N颂i赞切普0蔬离落60现洽仿洲1符10烟例水绞17邻0棋谣跪25盒0胡副来35盼0饰膝决50理0暖听份75栏0灶栗乒11咬00晋2.队2.窃样品灶分析屡测试动2.聪2.仪1去全量遮分析幻土壤精重金悬属全基量分角析采黑用H排NO婶3洗-H肉F-辨HC居LO乞4蹄三酸需法消献解还[1拍1]搜，其召中央Zn选用B铃G/皱T1心71圆38杏-1为99槐7标壶准,熟Pb横和C蒜d用学BG秤/T敢17回14归1-帖19燃97唤,N堵i用怨BG嘱/T锹17宵13铺9-脱19肠97陶。姜油菜武样品团采用肌GB烫/T娱50萄09搞中规趁定的衰HN棕O沙3垮-H凶CL尼O塞4史体系筑进行雀消解许.菜洽样全琴量分高析遭，其灿中断Z行n根迟据缸GB腔/T旱50习09画.1陆4-徐19北96摆，察Pb苍根据环GB撞/T掠50裕09魔.1源2-像19肃96球，但Cd怜根据罚GB凶/T淡50乘09篮.帆15狐-1亏99奴6签，赢N离i根宪据:特GB恋/T掏16名34献3-彩19季96担。捕测定幕含量甚均为幅全量狠。所聚有消不解液酸经0郊.5拿%的迁硝酸赛溶液比定容经至5照0m睁l容饼量瓶向，叔利用拼美国旨Th狭er失mo绿F惧is收he屠r的五SO储LL沙AR月A滑A好M6挣原磁子吸颗收光带谱仪耳测定尘各重俘属惰含量多，射土壤醒中寄的鱼Zn盖、N制i和宽油菜待中的咸Zn墙采用绘火焰盐法测斑定，钩土壤葵中的滥Cd貌和浴油菜怜中的酬Cd丛、N丰i采晓用石缝墨炉苹法进搜行测喝定。染采用进平行默样和轧GS摧S-女1标漂准土蠢样和雾GS请B-球6肆标准创油菜腥样进境行监努控质烦量，淋误差浇控制抓在5售%以相内,悦分析闪时采抓用国泽标溶摇液控奴制工健作曲裕线。宜实验古试剂破均选津用优费级纯房试剂趁，实绑验用阻器皿半在使澡用前违均经否过1绒0％牙硝酸睡浸泡馋24停h以寿上。剖采用挡SP拉SS郑11帜.5述统计叨软件舱和M淋ic桨ro贡so吉ft愿E进xc训el志软件唯开展盒数据嚼处理秤。播2.斩2.异2玩形态时分析凯按照豆te碍ss打ie谦r的啦五步慎提取派法把[嗓7渡]孟开展饥形态宜分析缎，杆即顾将重农金属伙形态狠分为喘可交掘换态储(E智XC虽)睁、碳乌酸盐宋结合颠态捡(C蛙AB遍)始、铁弱-锰僚氧化物物结直合态始(F供MO汇)爪、有筛机物燕结合经态河(O脊M)渡和残沉渣割(R化ES运)拜5致种形井态，非各个宏形态啊的奸具体重提取攻过程鹅为：麻（1宾）茂可交刃换态省：称碎取1齐g过并10迅0目耽筛土已壤样暮品，泊放入涌离心提管中庸并同哭时标苗记，均（因漏为过暗程中桑没有洁标准敌物质傻全程嘱监控切，所浮以每兽隔8龟个样触做一伤个平胶行样闷，或博采取梁每一逗个样它用两搏个平笛行）琴，加苏入8读ml搭1m侍ol施/l嫩的M位gc励l妥2懂，调齐节P尿H值华为7靠.0侵，在注室温磁下（扩25势±5档℃）翠振荡怪2h蓬，然奋后在股40型00叔r离弊心机小上离寸心2捏0m独in疯。取闪上清滑液移交入5慢0m洒l容丸量瓶忘，定笑容待虑测。乒（注协意滤励纸和垦离心甘管中桨溶液黄的二谋次洗原涤）绢。童（2弄）码碳酸秃盐结序合态屈：取妹上次州剩下违的残谨渣，从加入叶1m泊ol防/l骡的N雾aA这C8雾ml钢，P似H值昨为5柔.0卡，在玩25吐±5笨℃振跨荡5出h，磨然后搏在4追00音0r贷离心腔机上昆离心穗20束mi婶n。桨取上缴清液苏移入档50送ml副容量沙瓶，邪定容洒待测难。展（3仰）邀铁锰葬氧化将态：鼻在残岩渣中帅加入盯20闲mo石l/另l0破.0净4m拆ol江/l帽盐酸尚羟铵恢，以晶及2吉5％猎（体雾积比慰）的像醋酸经，调茧节P掀H值赏为2畜，在紧96昨℃的房水浴定下6乒h，爪偶尔钓振荡蚁，取款出放段入离未心机礼离心糊20健mi颠n，攀移取傲上清蛛液入健50排ml界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