相山铀矿田邹家山晚白垩世流纹斑岩锆石u-pb年代学研究及其地质意义

相山铀矿田邹家山晚白垩世流纹斑岩锆石u-pb年代学研究及其地质意义

相山瑶矿是中国最大的火山岩残渣。该铀矿主要分布在一系列火山岩侵入体中。前人对相山地区的这一套火山侵入杂岩曾开展过较为详细的同位素地质年代学研究,但大多采用K-Ar稀释法、39Ar-40Ar法、全岩的Rb-Sr等时线法及单颗粒锆石U-Pb法(方锡珩等,1982;李坤英等,1989;陈迪云等,1993;陈小明等,1999;余达淦,2001a,b;范洪海等,2005;张万良和李子颖,2007)。这些定年方法或限于当时的测试条件导致测试结果可靠程度偏低,或定年结果与地质事实差异较大不能代表岩浆结晶年龄。近年来,笔者对相山地区早期溢出相的流纹英安岩、火山期后浅成-超浅成侵入的流纹英安斑岩、以及碎斑熔岩、花岗斑岩、石英二长斑岩等岩石运用激光等离子质谱(LA-ICP-MS)和高精度的离子探针质谱(SHRIMP)进行了锆石U-Pb定年,得出它们的形成年龄在误差范围内是一致的(Yangetal.,2010,2011)。相山铀矿田的矿化主岩有3种,分别是花岗斑岩、碎斑熔岩以及流纹英安岩(方锡珩等,1982;夏林圻等,1992)。“流纹英安岩”作为矿化主岩这一认识上的突破,使相山矿田的铀矿找矿进入新的历史阶段,铀矿储量大幅度增加,因此一些学者对流纹英安岩开展了进一步的研究工作,并将“流纹英安岩”划分成为流纹英安岩和流纹英安斑岩(Yangetal.,2010;吴仁贵,1999;吴仁贵等,2003;张树明等,2005)。相山铀矿田的铀成矿机理问题一直以来众说纷纭,多年来较多侧重于浅源浅成理论(余达淦,2001a,b;范洪海等,2001a)。近年来用于解释相山铀成矿机理的理论则有斑岩型成矿模式(张万良,2001;吴仁贵等,2003)和地幔流体铀成矿作用模式(Jiangetal.,2006;Huetal.,2009;胡瑞忠等,2004;姜耀辉等,2004;张树明等,2005)。而无论是斑岩型成矿模式还是地幔流体铀成矿作用模式,在空间上都认为和相山火山侵入杂岩体中的多种斑岩有密切联系,如花岗斑岩、流纹英安斑岩以及煌斑岩脉等基性岩脉。因此,充分识别和了解相山火山侵入杂岩体中的各种斑岩,对相山含矿主火山岩的成因和铀的成矿作用机理具有重要的意义。基于以上原因,本文对相山地区前人还没有报导过的晚期侵入到碎斑熔岩之中的“流纹斑岩”,运用激光等离子质谱(LA-ICP-MS)进行锆石U-Pb年代学的研究,以便为相山火山侵入杂岩的演化提供进一步确切的年代学数据。我们同时进行了较为详细的长石矿物化学、岩石地球化学以及锆石的原位Hf同位素组成研究,旨在探讨流纹斑岩的成因,加深对相山火山侵入杂岩体中岩性多样性的了解,并希望能为进一步研究相山含矿火山侵入杂岩的成因和铀的成矿作用机理提供一点帮助。1盆地地质特征江西相山火山侵入杂岩体位于中国东南部火山侵入杂岩带北西侧,在大地构造位置上位于赣杭构造带上,接近于扬子板块和华夏板块的构造缝合带上。相山平面上呈椭圆形,东西长约26.5km,南北宽约15km,面积约309km2,构成一个大型火山塌陷盆地(图1)。该火山塌陷盆地位于也处于Gilderetal.(1996)所定义的“十杭带”中的赣杭盆地南东侧。前人研究表明,相山火山活动具有明显的旋回性和多阶段的特征,为一套酸性(次)火山岩和火山碎屑岩(方锡珩等,1982;夏林圻等,1992;吴仁贵,1999)。第一旋回呈裂隙式喷发,主要形成中酸性流纹质熔结凝灰岩与流纹英安岩;第二旋回呈中心式喷发,形成侵出-溢流相的酸性火山熔岩-碎斑熔岩,并构成相山火山侵入杂岩的主体,在岩浆侵出的同时,火山口发生塌陷,并形成一系列环状断裂。晚阶段为花岗斑岩、流纹英安斑岩、次石英二长斑岩、煌斑岩等次火山岩浆沿环状断裂上侵,形成环状的次火山岩岩墙(图1),在次火山岩中发现有淬冷包体(Jiangetal.,2005;范洪海等,2001c)。该火山塌陷盆地基底地层主要为早-中元古代中-深变质岩系和震旦纪浅变质岩系,盆地北西部被赣杭盆地白垩纪红层覆盖。2流纹英安岩的形态本文所研究的“流纹斑岩”样品采自相山邹家山矿床I号矿带的露天采场(图1),共有三块样品,编号分别为XS-47、XS-48、XS-49。在野外产状上为侵入到碎斑熔岩中的岩脉,与暗紫红色的流纹英安岩不同的是,流纹斑岩手标本上呈灰黑色,且含有较多的斑晶,呈块状构造,斑状结构,斑晶以长石为主,偶见石英,基质十分细,为隐晶质结构(图2a,b)。显微镜下观察,岩石具有斑状结构(图2c,d),斑晶含量约有40%,大小0.1~5mm,以钾长石(约占20%)和斜长石(约占15%)为主(图2c-f),局部看到斜长石呈蠕虫状,周围被一圈钾长石包裹(图2f)。此外斑晶还含有少量的黑云母(<5%),偶见石英。基质具有流纹构造,由钾长石条纹和石英条纹相间构成(图2e)。此种岩性前人还未有过报导,又鉴于以上岩相学的观察,我们将这种岩性命名为“流纹斑岩”。3仪器和测试方法定年样品为编号XS-47的样品,首先把样品破碎,经浮选和电磁选等方法后,经淘洗、挑纯挑出单颗粒锆石。手工挑出晶形完好、透明度和色泽度好的锆石用环氧树脂固定于样品靶上。样品靶表面经研磨抛光,直至锆石新鲜截面露出。对靶上锆石进行镜下透射光、反射光照相后,对锆石进行阴极发光(CL)分析,锆石CL实验是在西北大学大陆动力学国家重点实验室完成,最后根据阴极发光照射结果选择典型的岩浆锆石进行锆石U-Pb测年分析。流纹斑岩的锆石U-Pb定年工作在南京大学内生金属矿床成矿机制研究国家重点实验室运用LA-ICP-MS完成的,ICP-MS型号为Agilent7500a型,激光剥蚀系统为NewWave公司生产的UP213固体激光剥蚀系统。采用He气作为剥蚀物质的载气,通过直径3mm的PVC管将剥蚀物质传送到ICP-MS,并在进入ICP-MS之前与Ar气混合,形成混合气。质量分馏校正采用标样GEMOC/GJ-1(608Ma),每轮测试开始和结束前分别分析GJ-1标样2~4次,中间分析未知样品10~12次,其中包括1次已知年龄样品MudTank(735Ma)。仪器工作参数为:波长213nm,蚀孔径35μm,剥蚀时间60s,背景测量时间40s,激光脉冲重复频率5Hz,脉冲能量为10~20J/cm2。实验原理和详细的测试方法见Jacksonetal.(2004)。ICP-MS的分析数据通过即时分析软件GLITTER(VanAchterberghetal.,2001)计算获得同位素比值、年龄和误差。普通铅校正采用Andersen(2002)的方法进行,校正后的结果用Isoplot程序(v.3.23)(Ludwig,2003)完成年龄计算和谐和图的绘制。流纹斑岩的锆石Hf同位素原位组成分析在中国地质科学院矿产资源研究所同位素实验室利用装有NewWaveUP213激光探针的NeptuneMC-ICP-MS测试。仪器的测试条件及数据的采集可参见文献Wuetal.(2006)以及侯可军等(2007)。激光束斑的直径根据锆石的大小使用40μm或55μm。采用He气作为剥蚀物质的载气,将剥蚀物质从激光探针传送到MC-ICP-MS,并在进入MC-ICP-MS之前与Ar气混合,形成混合气。用176Lu/175Lu=0.02658和176Yb/173Yb=0.796218(Chuetal.,2002)进行同量异位干扰校正176Lu和176Yb对176Hf的干扰,计算测定样品的176Lu/177Hf和176Hf/177Hf比值。样品测定过程中获得标准锆石GJ1的176Hf/177Hf=0.282011±6(n=23,2σ),这与已经报导的原位测定的176Hf/177Hf=0.282013±19(2σ)(Elhlouetal.,2006)很接近。将所取得的三块样品进行岩石地球化学分析,将样品破碎、磨细至200目,制成分析样品。主量元素、微量元素和Sr、Nd同位素组成均在南京大学内生金属矿床成矿机制研究国家重点实验室里面完成。其中主量元素运用ICP-AES(型号为JY38S)方法完成;微量元素运用型号为FinniganElementⅡ的HR-ICP-MS测定,详细的分析方法参考(高剑峰等,2003);采用BioRadAG50W×8阳离子树脂纯化Sr、Nd元素,详细的化学分离流程参考濮巍等(2004,2005)。提纯后的Sr和Nd样品运用型号为FinniganTritonTI的表面热电离质谱(TIMS)分析测试,Sr以TaF5作为激发剂,将提纯后的Sr涂于W带上后上机测试,测试过程中采用86Sr/88Sr=0.1194校正质量分馏。Nd以H3PO4作为激发剂,将提纯后的Nd涂于Re带上后上机测试,测试过程中采用146Nd/144Nd=0.7219校正质量分馏。长石的化学成分分析和背散射电子像观察在南京大学内生金属矿床成矿机制研究国家重点实验室利用JEOLJXA-8100电子探针完成,工作条件为:加速电压15kV,加速电流20nA,束斑直径1~2μm,所有测试数据均进行了ZAF处理,元素的特征峰测量时间为10s,背景测量时间为5s,使用标样是美国国家标准局的矿物标样铁橄榄石(Si,Fe,Mn)和角闪石(Mg,Al,Ca,Na,K)。4分析的结果4.1锆石u-pb年龄相山流纹斑岩中分选出来的锆石为无色透明或浅黄色,大部分锆石结晶较好,呈长柱状晶形,少数为等粒。从锆石的阴极发光CL图像可以看出,锆石具明显的内部结构振荡环带(图3)。相山流纹斑岩样品锆石中Th/U比值变化范围在0.28~1.82之间,均大于0.1,清楚地指示它们为典型的岩浆成因锆石(Belousovaetal.,2002)。点XS-47-18的206Pb/238U年龄为405Ma,其207Pb/235U、206Pb/238U和208Pb/232Th比值均明显比其他点高,因此这个点的年龄未参加统计。此外,样品中的部分点因偏离谐和线,这些点在计算年龄时均未统计在内。锆石U-Pb年龄测定结果列于表1。定年结果表明(图4),相山流纹斑岩样品中所选取的17个点的分析结果在谐和图上组成密集的一簇,其206Pb/238U加权平均年龄为134.6±1.2Ma(2σ,MSWD=1.17)。4.2流纹斑岩的碱性长相山流纹斑岩中长石矿物的电子探针分析结果列于表2。流纹斑岩中斑晶斜长石成分则主要为中长石,部分斑晶为拉长石,斜长石具有正环带结构,中心为拉长石,边缘为中长石,总的斜长石成分变化于An35和An55之间(表2、图5)。流纹斑岩的碱性长石斑晶主要属于透长石,成分变化于Or76~Or90之间(表2、图5)。基质中的碱性长石则为正长石(表2、图5)。4.3英安质流纹斑岩的特点岩石化学分析结果(表3、图6)显示,相山流纹斑岩具有高硅(SiO2=67.96%~70.05%),富钾(K2O=3.65%~5.37%),相对低钠(Na2O=1.88%~2.54%),低MgO、CaO和P2O5含量的特点。在LeBasetal.(1986)提出的火山岩TAS分类图上,落入英安岩的范围内,但靠近流纹岩范围(图6i),可见流纹斑岩具有英安质的特征。在SiO2-K2O图解(PeccerilloandTaylor,1976)上(图6h)样品XS-47点分布在高钾钙碱性岩系列,而XS-48、XS-49则落入橄榄安粗岩系列。岩石具有较高的Al2O3含量,变化于14.43%~14.99%。铝过饱和指数[A/CNK=Al2O3/(CaO+Na2O+K2O)摩尔比]均大于1.1,变化于1.19~1.21,[A/NK=Al2O3/(Na2O+K2O)摩尔比]为1.58~1.78,在A/CNK-A/NK图解中,位于过铝质岩系区(图6k)。4.4稀土元素地球化学特征相山流纹斑岩稀土总量较高,变化于171×10-6~251×10-6,平均203×10-6。富集轻稀土,LREE/HREE=7.46~9.40,(La/Yb)N=7.08~10.99,(La/Sm)N=3.29~4.49,Eu/Eu*=0.42~0.46。在稀土配分模式图上,呈明显的右倾,轻稀土富集,重稀土亏损,具有中等负铕异常(图7a)。负铕异常表明岩浆曾发生过斜长石分离结晶。微量元素含量(表3)表明,岩体具有高Rb(181×10-6~306×10-6)、Ba(314×10-6~479×10-6)、Sr(118×10-6~201×10-6)和Rb/Sr(1.37~2.60),中等含量Nb(19.5×10-6~22.3×10-6)和Zr(213×10-6~285×10-6),相对高的Th(18.4×10-6~24.4×10-6)。原始地幔标准化蛛网图(图7b)显示,Rb、Th、U、K、La、Ce、Nd元素相对富集,Ba、Nb、Ta、Sr、P、Ti元素亏损,具有明显的负异常。4.5锆石u-pb年龄相山流纹斑岩Sr、Nd同位素分析结果列于表4。87Rb/86Sr比值较高,变化于3.866~7.337;147Sm/144Nd比值变化于0.1196~0.1304,143Nd/144Nd比值为0.512196~0.512203。以本次测定的锆石U-Pb年龄134.6Ma作为岩体形成年龄,87Sr/86Sr初始比值变化范围较大,变化于0.7097~0.7136,εNd(t)值<0,介于-8.49~-9.62之间(图6l)。岩体的Sm/Nd分馏程度相对较小,fSm/Nd变化于-0.34~-0.39,Nd同位素的两阶段模式年龄tDM2为1522~1526Ma,为中元古代时期。4.6放射性成因hf的积累对流纹斑岩中已测年的锆石样品进行原位Hf同位素分析,数据列于表5。分析结果表明,锆石颗粒的176Lu/177Hf比值均小于0.0017(除了点XS-47-10为0.0023以外),其平均值为0.0012,显示锆石在形成之后具有极低的放射性成因Hf的积累。相山流纹斑岩锆石的176Hf/177Hf比值变化范围为0.282424~0.282591(点XS-47-18除外,此点的年龄值为405Ma且不谐和,因此在讨论锆石Hf同位素组成的时候,此点不在考虑范围之内),锆石Hf同位素初始比值εHf(t)变化范围在-3.6~-9.4之间,但大部分集中在-7~-9之间(图8a);单阶段Hf模式年龄(tDM1)介于953~1162Ma之间;两阶段Hf模式年龄(tDM2)介于1412~1777Ma之间,且大多集中在1600~1700Ma之间(图8b)。5讨论5.1形成年龄地质和成矿时代前人认为相山火山活动具有明显的双旋回性,分别对应于打鼓顶组和鹅湖岭组(李坤英等,1989;夏林圻等,1992)。相山中酸性火山侵入杂岩的形成时期曾被认为是从中侏罗世至早白垩世(方锡珩等,1982;刘家远,1985;李坤英等,1989)。笔者对相山地区第一旋回期呈溢出相的主体岩石流纹英安岩和第二旋回晚阶段火山期后浅成-超浅成侵入的流纹英安斑岩分别运用激光等离子质谱(LA-ICP-MS)和高精度的离子探针质谱(SHRIMP)进行锆石U-Pb定年,得出相山流纹英安岩样品的锆石U-Pb年龄为135.1±1.7Ma,而火山期后的流纹英安斑岩年龄134.8±1.1Ma(Yangetal.,2010)。而本次的定年工作,得出相山晚阶段另一期侵入到碎斑熔岩之中的流纹斑岩岩脉的年龄为134.6±1.2Ma。因此,相山早阶段的流纹英安岩、晚阶段的流纹英安斑岩和流纹斑岩脉三者的形成年龄在误差范围内是一致的。相山第一旋回火山活动的流纹英安岩的年龄为135.1Ma,表明相山大规模火山活动开始的时间应该为早白垩世,而不是前人认为的晚侏罗世。相山火山侵入杂岩体中第二旋回碎斑熔岩边缘相的单颗粒锆石U-Pb(稀释法)定年结果显示其年龄为140.3±7Ma,而晚期次火山岩相得花岗斑岩的年龄为135.4±7Ma(陈小明等,1999),这两个年龄误差较大,但被许多研究者认为代表了相山碎斑熔岩和晚期花岗斑岩的年龄(ZhouandLi,2000;范洪海等,2001a,b,2005;Jiangetal.,2005)。我们的最新定年工作则表明,这些岩石的形成年龄在误差范围内均十分一致,为135±2Ma(Yangetal.,2011)。可以推断,相山火山侵入杂岩中各类岩石的年龄均在~135Ma左右,预示着相山大规模的火山侵入活动是一次集中而短暂的活动。而本次对相山晚阶段另一期侵入到碎斑熔岩之中的流纹斑岩岩脉的定年(134.6±1.2Ma),进一步证实了相山火山活动的短暂性和集中性。5.2成因与成岩物质来源相山流纹斑岩的REE配分曲线(图7a)为右倾斜型,左边较陡,右边近平行,反映在岩石成岩过程中LREE曾发生较强烈的分馏,HREE分馏则相对微弱。岩石具有明显的负Eu异常,表明发生过强烈的分异,斜长石的不断从熔体中分离结晶,这与相山中生代火山岩浆房内的结晶分异作用(夏林圻等,1992)是相似的。相山流纹斑岩的LREE/HREE比值较高,为7.46~9.40,(La/Yb)N值变化范围为7.08~10.99,(La/Sm)N值介于3.29~4.49,Eu/Eu*值为0.42~0.46,这些参数表明相山流纹斑岩是陆壳硅铝层物质重熔演化的产物。在微量元素上,相山流纹斑岩亏损Ba,Sr和过渡元素,在原始地幔标准化图解(图7b)中,流纹斑岩均显示出显著的Ba、Sr负异常和Th、Nd、Sm、Zr正异常。此外也具有明显的Nb、Ti和P负异常,表明火山岩可能形成于火山弧环境或来源于地壳岩石的熔融(Whalenetal.,1996;Turneretal.,1996)。全岩Sr-Nd同位素分析结果显示,相山流纹斑岩具有高的ISr(0.7097~0.7136),表明相山流纹斑岩在成岩物质上主要来自于硅铝质地壳,并具有低的εNd(t)(-8.49~-8.62)值。此外,相山流纹斑岩的锆石εHf(t)值集中在-7.0~-9.0之间,锆石的Hf模式年龄tDM2集中在1.6~1.7Ga之间,Nd模式年龄计算结果相近,以上因素均表明流纹斑岩起源于古老的地壳物质重熔,无明显地幔物质的加入。相山流纹斑岩中的斜长石具有正常环带,内带为拉长石,外带为中长石,这种斜长石斑晶属于从岩浆中正常结晶出来的环带斜长石,没有显示出岩浆混合作用的历程(如反环带斜长石),也进一步证明了相山流纹斑岩的物质来源为壳源。同时,相山流纹斑岩与相山火山岩、次火山岩及基底变质岩的稀土配分模式(Jiangetal.,2005;段芸等,2001)非常相似,并且与前人报导过的流纹英安岩、碎斑熔岩、花岗斑岩相比(Jiangetal.,2005;Yangetal.,2011;范洪海等,2001b),具有相近的ISr和εNd(t)值,表