离子晶体光学响应函数

1、18.2 离子晶体光学响应函数离子晶体光学响应函数 -色散关系与反射光谱色散关系与反射光谱8.2.1 理想离子晶体理想离子晶体由晶格振动的由晶格振动的( (P,E) )方程方程22221221() ( )10TOTOoPb bE ）以及以及0 ( )1PE 比较可得理想晶体得介电响应函数比较可得理想晶体得介电响应函数2( ) ）反射谱：反射谱：R(0), R( ), R M( ), Rm( ) ， M , m 剩余辐射区：全反射剩余辐射区：全反射 TO LO R( ) = 1带宽带宽 LO - TO 透明区：透明区： 0， 共振效应：共振效应： = TO纵波效应：纵波效应： = LO , =

2、0类等离子体效应类等离子体效应Polariton 的介电函数谱的介电函数谱2( )1( )( )1000rR 2()1()()1rR ( (为实数为实数) )38.2.2 实际离子晶体实际离子晶体由由Lorentz色散理论，色散理论，Huang方程可写为方程可写为11122122ub ub EuPb ub E 设设00exp()exp()uui tiq rEEi tiq r 并利用关系式并利用关系式00( )DEPE 4 Polariton Polariton 的色散关系的色散关系(22202220222222222/ (0)( )( )( )()( (0)( ) (0)( )()( )()

3、(0)( )( )2()TOTOTOriNeMiiNeMnn TTTTTT）+ +）+ +(222222 (0)( )( )()TOqcci ）+ +5实际晶体的实际晶体的PolaritonPolariton色散曲线色散曲线共振效应共振效应 = TO， i 极大极大 类等离子态效应类等离子态效应 ( )=0 Ne*2/M 0 LO 波矢虚部波矢虚部qi 波矢实部波矢实部qr闪锌矿结构离子晶体极化激元的色散曲线闪锌矿结构离子晶体极化激元的色散曲线 q+=qr+iqi+q-=qr-+iqi-6实际离子晶体实际离子晶体折射率谱的折射率谱的红外色散红外色散 解析表达解析表达1( )( )1( )2(

4、)cos ( )2( )sin ( )( )1( )2( )cos ( )RnRRRRR 共振效应共振效应7实际离子晶体红外反射谱实际离子晶体红外反射谱 R(0), R( ), RMax ( ), Rmin( )对应的频率对应的频率(0)( )16 ( )4Maxt min(0)1()1TO M m221()()8LTLOTOTOLO 剩余辐射带宽剩余辐射带宽8NaCl晶体的反射光谱晶体的反射光谱室温下室温下NaCl的的 T和和 L分别为分别为61和和38m mm98.3 TO声子的红外声子的红外(Infra Red, IR)吸收吸收v定性分析定性分析（Qualitative analysis

5、)：模式识别模式识别一级过程与多级过程，单声子过程与多声子过程一级过程与多级过程，单声子过程与多声子过程波矢与频率选择定则波矢与频率选择定则(Selection Rules): k= q,k=q 0 只有布区中心振动模只有布区中心振动模Fundamental Vibration modes 参与参与单单声子声子IR吸收吸收，无序和纳米体系，发生无序和纳米体系，发生relaxation偶极偶极选择定则，选择定则，只有极性晶体才有只有极性晶体才有单单声子的声子的IR吸收吸收 NaCl, TO声子声子(164 cm-1, 61 m mm) IR激活；激活； Si, TO声子声子(520cm-1, 1

6、9.2 m mm) IR不激活不激活, Raman 激活激活光学模光学模, ,且只有且只有TO振动模才有振动模才有单单声子的声子的IR吸收吸收 IR吸收主峰为单吸收主峰为单TO声子；次峰为多级声子或声子；次峰为多级声子或LO声子声子振动模的对称性分类及红外与喇曼活性（振动模的对称性分类及红外与喇曼活性（10章）章）10极性晶体极性晶体LiF（超薄膜）（超薄膜）的吸收光谱的吸收光谱TO声子声子LO声子声子11光与光与TO声子以及声子以及LO声子相互作用示意图声子相互作用示意图12非晶硅氢合金非晶硅氢合金( (a-Si:H) )的的IR光光谱，谱，4个基模全个基模全激活激活13v定量与半定量分析定

7、量与半定量分析TO声子频率声子频率 21 23( )202oTOVgM 应用：应用：由力常数由力常数g计算计算 TO，或由，或由 TO求求g. （如表（如表8.18.1）Lorentz-Lorenz公式公式Szigeti 公式公式注意注意: : M - -约化质量，约化质量，g- -力常数力常数, , - - 极化率，极化率，V - -体积体积吸收谱线宽度（吸收谱线宽度（Full Width of Half Maxmimun-FWHM ）2W 可由吸收谱线的宽度来衡量阻尼作用的大小！可由吸收谱线的宽度来衡量阻尼作用的大小！14气体或液体，浓度为气体或液体，浓度为C (mole/cm3) 1(/

8、)ln( )obandbandbandIA cm moledddCdI 211(/)ln(ln)obandbandIcmmoleddCdIC 结论：单键的吸收强度接近，固体中亦然结论：单键的吸收强度接近，固体中亦然vIR吸收强度吸收强度定量与半定量分析定量与半定量分析气体气体SiH4(SiH3)2Si-HSi-H键数键数 46吸收强度吸收强度 (cm(cm2 2/m mole)/m mole)1422振子强度振子强度 / / 3.53.715固体固体IR吸收强度吸收强度确定单位体积中振子数确定单位体积中振子数N 200002*2( )2*pibandbandNedMncMNdAde 由求和法则

9、由求和法则系数系数A的标定方法（如的标定方法（如a-Si:H或或a-Ge:H) )：核反应法：核反应法 1H + 15N(6.4 MeV) 12C + 4He + (4.43 MeV) 由测量特征由测量特征 -ray 强度，强度，确定确定H绝对含量绝对含量其中其中 吸收带中心位置频率吸收带中心位置频率0 16T (cm-1) Si-H Si Straching bendingHH(Si-H)w Wagging6402000 bandd a-Si-H合金的合金的IR吸收光谱吸收光谱A(Si-H)w=1.6 1019 cm-2 bandNAd IR+核反应核反应178.4 LO声子的吸收声子的吸收v无序体系；无序体系；v多声子过程，多声子过程，LO声子与其它振动模的组合；声子与其它振动模的组合；v尺寸效应（低维样品：薄膜，纳米颗粒），斜入射情况；尺寸效应（低维样品：薄膜，纳米颗粒），斜入射情况； 表面模表面模 00ssuutlsuuuu纵模纵模/ /横模二重性，对横模二重性，对超薄膜，限域效应使超薄膜，限域效应使z-纵模纵模, , 频率高，频率高，xy -横横模，频率低模，频率低 斜入射，