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文档简介

一、研究背景使用固态电解质的全固态电池（ASSB）的设计策略有望实现高安全性和高比能储能系统，主要是因为其可以应用锂金属负极(理论容量约为3860mAhg-1和2061mAhcm-3)，但是在固态锂金属电池（SSLMB）中，不均匀的电解质电极界面层加剧了界面稳定性问题，导致界面离子/电荷传输不连续，电解质持续退化。二、内容简介为了解决上述问题，本文提出了一种阴离子调制离子导体（AMIC），该导体通过利用聚合物和锂盐阴离子之间的多重相互作用下的构象转变，能够原位构建高压SSLMB的电解质/电极界面。阴离子通过改变聚合物链的空间构象来调节超分子聚碳酸亚乙烯酯（PVC）在电极界面的分解行为，从而进一步增强离子传输并稳定界面形态。此外，AMIC削弱了“Li+溶剂化”，增加了Li+载体位点，从而增强了锂离子的迁移数（tLi+=~0.67）。因此，在4.5V的充电截止电压下，Li||LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2电池在200次循环中保持约85%的容量保持率和>99.8%的库仑效率。三、核心内容图1.聚酯基聚合物电解质在分子水平上的组成优化设计和界面分解机制的示意图。图2.AMIC的结构信息和电化学性质。图3.电解质/Li界面的结构演变。图4.锂-金属界面的电化学性质。图5.Li|AMIC|NCM811和Li|PVCLiTFSI|NCM811的电化学性质。图6.电解质|NCM811界面的结构演变。四、结论总之，本工作提出了一种应用于Li|NCM811电池的阴离子诱导离子导体构建稳定界面相的新方法，以补充现有的原位衍生化界面涂层概念。含有无机盐和聚碳酸酯阴离子的界面相通过原位电化学反应在电极-电解质界面处稳定。重点讨论了阴离子诱导下SPE电极界面相的形成机理和组成。无机盐(LiF、LixBOyFz等)涂层以其高致密性和抗氧化还原性保证了界面的机械强度和完整性，稳定了锂离子的传输。聚碳酸酯阴离子使锂离子均匀沉积在无机盐层上，避免了枝晶的生长，并在阴极内部相互连接的NCM颗粒之间连接了锂离子的渗透路径。结果表明，具有AMIC的高压Li|NCM811电池具有优异的电化学性能，其容量保持率在60°C下超过200次循环时达到85%，在1C下达到92.8mAhg-1的比容量。聚合物电解质中原位形成稳定界面相的关键取决于涂层结构的致密化和梯度分布，从而确保锂离子的均匀沉积，同时抑制副反应。这项工作为SPE基全固态电池提供了一个新

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