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文档简介

2014工作汇报展望》》内蒙古疾病预防控制中心放射卫生防护所目录1课题简介及进程课题名称立题依据研究内容研究方法和思路课题进程2实验部分样品采集样品(源)制备样品测量本底测量计算注意事项3相关材料及文献方法和思路指导测量问题探讨等课题简介课题来源及项目编号2013年内蒙古自治区卫生和计划生育委员会医疗卫生科研计划项目项目编号:201301028

课题名称:

内蒙古自治区生活饮用水总α和总β放射性水平调查研究

立题依据:

1.天然辐射照射以及放射性污染

2.我区作为国家航天工业重要基地的地位

3.我区丰富的铀矿资源储备

4.日本福岛核电站放射性物质泄漏事故

5.我区放射性本底数据库的空白

2011年的3月11日14:46(东京时间),日本东北部太平洋外海发生的矩震级9.0级地震引发海啸,15854人死亡,3155人下落不明,并造成重大财产损失。15m高的海啸导致福岛第一核电站4个机组发生失冷却进而发生氢气爆炸,造成大量放射性物质释放,131I等效释放量为(3.7~6.3)x1017Bq。事故向海洋中排放了520t高放射性和1.15万t低放射性废水。释放的大量放射性物质造成广大地区空气和地表污染,放射性水平显著升高。核裂变产物随着气溶胶扩散至我国。(参《日本福岛第一核电站事故的卫生应对》及《日本福岛核事故期间环境放射性水平的检测》,中华放射医学与防护杂志)与我区饮用水总检测有关重要事件一:日本福岛事件与我区饮用水总放检测有关重要事件二:铀矿

据国土资源部2012年报道,内蒙古中部地区铀矿勘查取得重大突破,发现国内目前最大规模的可地浸砂岩型铀矿床,其累计控制铀资源量已经跻身世界级大矿行列。作为核电工程的基本原料,铀矿对于我国具有重大的战略价值。铀是一种极为稀有的放射性金属元素,在地壳中的平均含量仅为百万分之二。放射性系指铀、钍、镭等元素的原子核能自发地蜕变为另一种原子核,同时放出α、β、γ射线的现象。进行饮用水中总α、β放射性水平监测,对下一步铀矿的开发利用也有很大的指导作用。研究内容

内蒙古自治区12个盟市所在地生活用水水厂在丰水期和枯水期的饮用水总放射性指标。研究方法和内容

1、利用约3年时间在枯水期(3~5月份)和丰水期(6~9月份)分别采集我区12个盟市所在地和部分旗县供居民饮用的出厂水和末梢水样品(约5L)。2、通过浓缩、灰化制备样品,利用LB770型低本底α、β测量仪测量,对部分异常数据样品用高纯锗γ谱仪进行进一步分析,确定是何种核素引起的数据异常。3、根据人均年饮水量计算出年平均有效剂量,从而评价居民通过摄入饮用水造成辐射暴露的健康风险。课题进程——采样

截至目前,共收到丰水期水样233份,枯水期未采集。水样种类包括水源水、出厂水、管网末梢水、河水、湖水、井水、水库水、泡子水八种。样品分布于全区11个盟市(阿拉善盟未采集),其中赤峰市、呼和浩特市、包头市、鄂尔多斯市采样基本完成,其他盟市样品较少。详情见以下表格:内蒙古自治区生活饮用水总放检测采样分布表预期进程

乌海、通辽、兴安盟、锡林郭勒盟丰水期水样的采集工作将于2014年完成,巴彦淖尔盟、阿拉善盟、呼伦贝尔市的丰水期水样以及全区12个盟市的枯水期水样的采集工作将于2015年完成。课题进程——检测

现已完成150份水样的检测工作,其中:锡林郭勒盟苏尼特右旗生产用水(1份)水样的α和β的放射性活度均高于参考限值即0.5Bq/L和1.0Bq/L;锡林郭勒盟太卜寺旗(1份)、锡林郭勒盟二连浩特市(4份)、包头市达茂旗(2份)、包头市白云矿区(2份)的生活饮用水水样α放射性活度高于参考限值0.5Bq/L;其他水样的α和β的放射性活度均在正常范围内。数值偏高的水样中无出厂水。详情见以下表格:

预计于11月底完成现有233份水样的检测工作。后续受到的水样将陆续进行检测。水样采集PICTURE

按每1L水样加20ml±1ml硝酸的比例,将硝酸加入聚乙烯扁桶中,然后采集水样5L。(采集水样前应将水龙头擦拭干净,放水5~10分钟)样品制备:浓缩水样一取1000ml水用500ml量筒分两次加入容量为2000ml的烧杯,使水样体积不超过烧杯容积的一半,在可调温电热板上加热,于微沸条件下(约370℃)蒸发浓缩,直至全部水样浓缩至大约50ml。样品制备:浓缩水样二PICTURE

将蒸发皿标号、称重,作好记录。将浓缩的水样移至容量为100ml的蒸发皿中,用少量硝酸溶液(1+1)分三次洗涤2000ml烧杯。将洗涤液并入蒸发皿中。样品制备:硫酸盐化PICTURE

将1ml硫酸缓慢加入蒸发皿中与溶液充分混合,于可调温电炉上进行硫酸盐化直至将烟雾赶尽。(注意温度不要过高,防止溶液溅出而影响残渣重量)样品制备:水样灰化

将蒸发皿连同残渣放入马弗炉在350℃±10℃下灼烧1h。马弗炉参数设置:SSP—25,STC—0,SP1—350,TM1—1.5,SP2—350,TM2—1.0样品制备:冷却、测量、记录

将从马弗炉中灰化完成的蒸发皿取出,置于干燥器中冷却至室温。称量蒸发皿和残渣的总重量,计算残渣重量并做记录。样品源制备:研磨、称重

用不锈钢样品勺将灼烧后称量过的固体残渣刮下,在陶瓷蒸发皿里用研磨棒研细、均匀。称取10Amg(196.1mg)样品至于不锈钢样品盘中。样品源制备:铺样PICTURE

用细针将样品平铺在不锈钢样品盘里,尽量做到均匀、平整。(文献报道的方法:在样品盘里滴入乙醇/丙酮混合液,用自制工具将样品尽量均匀铺平。于105℃烘干2小时,后冷却48小时以上。)样品测量

将铺好的样品至于LB77010道低本底α、β计数系统中测量。测量时间为1000min。本底测量

用清洁的空白样品盘测量计数系统的α和β本底计数,本底测量时间同样品测量时间,为1000min。在没测量2~3次样品源后,应插入本底测量,以确认计数系统的本底计数率稳定。记录测量的起、止日期和时间。计算一

注:检测结果为平均值±2倍标准偏差

Sα由统计计数误差引起的水样总放射性体积活度的标准偏差,单位为贝克每升(Bq/L)t样品源和计数系统α本底计数时间,单位为秒(s)计算二注:检测结果为平均值±2倍标准偏差

S

β由统计计数误差引起的水样总放射性体积活度的标准偏差,单位为贝克每升(Bq/L);t样品源和计数系统β本底计数时间,单位为秒(s)(串道现象引起的串道因子)注意事项1.浓缩水样时应该严格控制加热温度和时间,避免液体沸腾溅出、烧干。2.实验过程中应做好个人防护,避免受到硫酸和硝酸的伤害。3.实验过程应小心谨慎,避免样品的污染对实验结果可能造成的影响。4.灰化后的样品应在干燥器中冷却恒重后进行称重,以确保实验结果的准确性。5.实验的各个环节均应做好详细真实的原始记录。记录编号与样品编号一一对应。剩余样品标号装好留用。WHO饮用水水质准则(第三版)

第九章放射性问题

在本准则中,控制放射危害的方法分成两个阶段:——对总α和/或总β的活度的初始筛查,以确定其活度浓度(Bq/L)低于一定阈值,对此不需要采取进一步的行动。——如果总α和/或总β的活度浓度超过筛查水平,就应该对每一种放射性核素的活度浓度进行调查,并与规定的指导水平进行比较。

本准则的依据:——待积有效剂量的推荐参考剂量水平(RDL),等于在1年内摄入的饮用水所致的0.1mSv剂量(即从1年饮用水的摄入量中可能的总放射性浓度导出的这个水平)。这个水平包括由ICRP对一些主要的农产品(例如食品和饮用水)在持续照射情况下推荐的干预豁免水平的10%,这种情况主要与公众长期摄入饮用水有关(ICRP,2000)。这个0.1mSv的RDL也相当于由ICRP(1991)和国际基本安全标准(IAEA,1996)所推荐的公众成员照射的年剂量限值的10%。——由ICRP提供的成人剂量转换系数。

饮用水的放射性可能由下述因素造成:——天然放射性核素,特别是铀226/228和几种其他放射性核素;——进行技术处理过程包含一些天然放射性核素(例如,矿石开采和矿砂的处理过程或者磷肥的生产过程);——从核燃料循环设施排放的一些放射性核素;——加工放射性核素(生产和使用非密封源)作为定期向外排放这些核素的后果,可以进入到饮用水供应设施;——放射性核素排放到环境,包括向水源的排放。

由饮用水所致辐射的健康效应:

人类和动物研究的证据表明,在低剂量和中等剂量水平的辐射照射可以增加癌症的远期发病率。尤其是动物实验证明,辐射照射可以导致遗传畸形发生率的升高。如果放射性核素的浓度低于0.1mSv/a,摄入饮用水预期不会造成放射有害的健康效应。当全身或身体大部分受到很高剂量照射时,可能会发生急性辐射健康的效应,导致血细胞数降低甚至死亡,但在饮用水供应设施中通常放射性核素活度的水平较低,因此不必担心此效应的发生。放射性活度和辐射剂量的单位:——放射性活度的国际单位制(SI)单位是贝可勒尔,简称贝可(Bq),1Bq=1个衰变每秒。饮用水的指导水平用每一升的放射性核素的活度表示,称为活度浓度,用活度每升(Bq/L)表示。——吸收剂量是指在物质中辐射有多少能量被沉积。吸收剂量的国际单位制(SI)单位是戈瑞,称为戈(Gy),1Gy=1J/kg。——当量剂量是吸收剂量与某一特殊类型的辐射(取决于该辐射的电离能力和电离密度)有关的一个因子的乘积。——有效剂量用简单术语来表示,是被一个人所接受辐射对所有组织或器官用其“组织权重因数”加权后的当量剂量之和。当量剂量和有效剂量的国际单位制(SI)单位是希沃特,称为希(Sv),1Sv=1J/kg。

为了反映放射性核素一旦被身体摄入后的储留特性,用待积有效剂量表示一个放射性核素被摄入后(内照射)在个人终身(70年)所接受的总的有效剂量的一种量度。“剂量”这一术语可表示吸收剂量(Gy),也可表示有效剂量(Sv),视不同的场合而定。以水为例,可用贝可每升(Bq/L)给出该核素的活度浓度。对每一种放射性核素,使用它的剂量转换系数C(mSv/Bq)和每年平均摄入的饮用水量V(L/year),从水中该核素的活度浓度A(Bq/L)可估算出其所致的年有效剂量(mSv/year)。计算见以下等式:

对溶解在水中的放射性核素的监测和评价:饮用水的筛查水平表示低到不需要采取进一步行动的活度水平,即总α活度低于0.5Bq/L,总β活度低于1Bq/L水平。如果测量的两种总活度中有任何一个已超过了筛查水平,那么应鉴定产生这一活度值的某些特定的放射性核素,并测量它们每一种放射性核素的活度浓度。从已获得的数据对每一种放射性核素进行待积有效剂量的估算,然后确定这些核素的待积有效剂量之和。需要注意的是,一次采集样本本身并不能暗示这种水不适于饮用,而是应把它看作一种迹象,需要做进一步调查,包括进行附加采样。图1饮用水中的放射性核素的筛查水平和指导水平的应用程序再论国家生活饮用水卫生标准中总α和总β放射性指标的初筛意义

刘英

一、饮用水中总α和总β放射性参考水平的剂量学依据在环境放射性监测中,总α和总β放射性测量常常被用作一种筛选监测手段,即确定是否需要进行特定放射性核素的进一步分析测定。饮用水中总α和总β放射性指标不是限值,而是参考水平。我国水中总α以238U系的贡献为主,总β以40K的贡献为主。根据我国部分地区水源水中天然放射性水平较高,以及我国水资源匮乏的实际情况,《水质卫生规范》规定总α放射性参考水平为0.5Bq/L,该水平高于WHO提出的0.1Bq/L,而总β放射性参考水平与WHO提出的一致,为1Bq/L。二、超参考水平水样的进一步分析、测定

1.排除干扰因素生活饮用水中总β放射性浓度“超标”的情况很少,但总α放射性“超标”的事例并不少见。除某些水源水中总α放射性水平确实较高以外,由实验因素造成测量结果偏高的情况也不容忽视。响水中总α放射性水平的主要实验因素有以下两方面:(1)放射性标准源的选择放射性测量一般采用与样品源中放射性核素的有效能量相接近的标准源作相对测量。由于水中的放射性核素组成复杂,组成比例不恒定,拟选定一种有代表性的标准源用于总放射性测量是很困难的。由于239Pu中常常含有241Pu导致在做源的标准溶液中增长241Am,需要进一步纯化,而铀的α粒子能量比超铀元素的α粒子能量小,使用铀标准源会导致对超铀元素值估计过高,所以优先选用241Am做标准源。(参照ISO国际标准《水质量—非盐水中总α放射性测量—厚源法》以及我国《生活饮用水检验规范》)(2)氡子体的影响对含226Ra比活度较高的水样,由于226Ra衰变产生的子体放射性可使计数率增长,在1个月内可能出现比初始计数率高4倍的计数,而使水中总α测量值偏高。因此,ISO国际标准规定在测量源干燥后马上进行测量,《检验规范》规定在检验结果报告中应写明采样、灼烧和计数的时间,以便根据检验报告判定饮用水中总α放射性的实际水平。2.进行核素分析当饮用水中总α比活度超过0.5Bq/L或总β比活度超过1Bq/L时,就应该进行进一步的放射性核素分析,测定各种放射性核素的比活度,估算这些放射性核素所致剂量,决定能否饮用。一般说来,饮用水中各种放射性核素所致总剂量不应该超过0.1mSv/a。饮用水中总α和总β放射性监测程序同(图一)。水中总α、总β放射性测量

林青川林涛周银行钟志京

放射性原子核α衰变时释放出α粒子。α粒子是由两个质子和两个中子组成的氦原子核,其能量范围为4~8MeV,在物质中穿透的能力很弱,故总α测量中样品自吸收校正显得十分重要。放射性原子核β衰变时释放β粒子。β衰变分为+β衰变和-β衰变。+β衰变有两种竞争过程:释放+β粒子;电子轨道俘获(即核内俘获一个轨道电子实现+β衰变的目的)。+β粒子产生后会立即与周围的-β粒子或者电子产生湮灭辐射而消失,通常空气中仅存在-β粒子。通常总β测量是指-β粒子测量。

总α、总β探测原理是基于带电粒子(α和β)与物质的相互作用。带电粒子射入探测器,致探测器中电离气体(或固体晶体)的原子产生激发和电离,产生的电子对在探测器偏压电场的作用下,电子对分别向两极迁移形成电离电流,通过电子线路进行电流或电压放大,对探测信息进行分析和记录。目前总α、总β最常用的测量是流气式正比计数器,它能做到更低的仪器本底。

样品源的放置时间对测量的影响

刚制备好的样品源每次测量总α总β计数率变化很大,对测量结果有很大的影响。实验中发现,某些水样制样完毕后需放置3d以上,再测定计数才能稳定,可能是样品中氡含量高,在制样时,氡作为气体挥发了,而氡、钍的子体不易挥发,其半衰期有的很短,在3d后约剩10%。如将残渣每天测量1次或隔1~2天测量,连续测量4~7天,会发现第一次测量的数值一般较高,经过几天的存放,测量的数值有所下降。实验中发现测量结果与水样蒸干后的残渣质量也存在一定关系:残渣量较大或较小的,结果变化都不明显,只有中间状态的变化明显。当每升水样的总残渣量达到0.4~0.9克时测得的总α放射性活度一般都较高。同样也与水中的化学成分有关。当水中的固体总量或含矿化度大时,某些放射性核素在水中富集的几率就大。总的来说,潜水中的放射性核素“铀”的含量随其总矿化度的增长而增加的趋势是明显的。某些放射性核素是单一的核素衰变,所以连续测量显示的数值相对平稳,如果样品中含有两种半衰期相差较大的核素,由于半衰期不一样会给测量工作带来困难。总α、β放射性活度越小,误差就越大。因此,测量水样的样品源时不但要分析它的活度结果,而且也要分析它们的误差大小。(参考文献:福建分析测试技术交流《饮用水中总α、β—样品源存放测量的异常变化》以及中国辐射卫生《低本底测量系统测定水中的放射性》)样品的测量时间对测量的影响由于样品的活度不同、仪器本底不同及所要求精度不同都对测量时间的长短提出了要求。同一样品源用不同的测量时间测量其结果是不同的,测量时间越长测量结果越稳定。当进行总α总β同时测量时以α测量时间为准。测量仪器的本底对测量的影响

在弱放射性测量中,本底的测量是否准确至关重要。应选用一批专用的测量盘仔细清洗烘干后进行本底测量。平时应经常测量仪器的本底和效率,画出控制图。在测量前如果本底和效率都在控制范围内,说明仪器工作正常,并可对本底数值进行统计,算出平均值。只有这种方法计算的本底值才最接近真值。在《环境与辐射》(任天山,程建平主编)中提到,在放射性测量中,狭义的本底计数是指没有被测量样品时计数装置显示出的计数,而把样品中干扰放射性产生的计数称之为干扰计数。总的本底应是上述两项之和,狭义本底主要来自宇宙射线、探测器与屏蔽材料中含有的杂质、电子学电路噪声和电磁干扰等。放射性活度测量时的净计数率应为测得的样品计数率减去本底计数率。在刘芳著的《生活饮用水总放射性测定结果的影响因素》中提到,不装测量盘测本底不可取,因为测量盘位置以下可能存在的α射线也计入本底,而这部分附加的本底不可能在样品计数中出现,如果采用这个本底值,会导致测量结果偏低。对于总β测量,测量盘表面的放射性会不可避免地加在样品计数中。水样总α总β测量不确定度表示(未做)由于环境水样的放射性活度低,即使进行了长时间的测量也会产生很大的误差,所以对其测量结果进行精确的不确定度计算是十分重要的。单个样品测量的标准相对不确定度E由下式计算:

式中Ec的计算为

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