第6章 瞬态相干光学效应

第6章瞬态相干光学效应6.1瞬态相干光学作用概述6.2光与二能级原子系统相互作用的矢量描述6.3光学章动效应6.4光学自由感应衰减效应6.5光子回波效应6.6自感应透明效应习题6.1瞬态相干光学作用概述瞬态相干光学作用是指短激光脉冲与共振介质相互作用的过程,瞬态相干光学研究的就是这种瞬态相干光学作用过程的瞬时变化规律。瞬态相干光学作用中,入射光的上升时间（或下降时间）、脉冲持续时间均远小于T1、T2,即(6.1-1)6.2光与二能级原子系统相互作用的矢量描述6.2.1光学布洛赫方程首先应当指出,早在激光出现之前,瞬态相干作用就已在核磁共振（ＮＭＲ）中进行了广泛地研究。光学共振激发和磁共振激发的瞬态相干作用有许多相似之处。1.核磁共振的基本方程

假设原子的自旋角动量、轨道角动量和总角动量均为零,原子核的自旋量子数I=1/2,磁量子数mI=±1/2,它在直流磁场B0的作用下,将产生塞曼(Zeeman)分裂,两个子能级间隔为(6.2-1)式中,γ为旋磁比。如果在该原子系统中施加一个圆频率为ω=ΔE/、垂直于直流磁场B0的交流磁场B,则在相邻的塞曼能级之间将发生跃迁。现在,用经典运动的观点考虑磁矩的运动规律。在静磁场B0的作用下,原子所受的转动力矩为(6.2-2)式中,μ为原子磁矩。根据动量矩原理,可以得到磁矩的运动方程为(6.2-3)图6.2-1

在恒定外磁场中磁矩进动对于磁矩运动的描述,在一个特定的旋转坐标系中更为有利。我们用(i,j,k)表示旋转坐标系的基矢量,此坐标系的原点固定在静止实验室坐标系(i0,j0,k0)中,并以恒速Ω旋转,因此有（6.2-４)现考虑在坐标系(i,j,k)中的某个随时间变化的矢量A,它在静止坐标系中随时间的变化率为(6.2-5)式中,表示矢量A在旋转坐标系中的时间变化率。对于在某个以特定角频率Ω旋转的坐标系中的磁矩μ,在静止坐标系中的运动为

(6.2-６)因此在旋转坐标系中的运动为(6.2-7)现在我们来讨论垂直于静磁场方向的圆偏振磁场的作用。在静止坐标系中,这个磁场可以写成(6.2-8)按经典理论观点,磁矩的运动由(6.2-9)描述,与此类似的量子学方程是海森堡方程:(6.2-10)对磁矩平均值而言,两者得到的结果相同。求解(6.2-９)式的最方便方法是把它变换到与B1(t)有相反相位、相同频率的旋转坐标系,并取其x轴与B1(t)方向重合。于是,(6.2-9)式变成(6.2-11)图6.2-2磁矩绕Beff方向进动图6.2-3共振时,磁矩在jk平面内的运动微观磁矩(6.2-13)宏观磁化强度(6.2-14)图6.2-4磁矩在jk平面内转过、π、2π

上面方程中的纵向弛豫时间T1是描述与外场平行的磁化强度的z分量,从它的某一瞬时值Mz弛豫到某个外场不存在时各磁矩平衡分布的定值M0的特性参数。T1对磁化强度的作用如图6.2-5(a)所示,在磁化强度M绕B0进动时,矢量的顶点随Mz的减小而螺旋向下,直到M0值。图6.2-5(a)T1的纵向弛豫过程示意；(b)T2的横向弛豫过程示意图6.2-5(b)描述了横向弛豫时间T2对磁化强度的作用。它表示横向磁化强度M⊥以指数螺旋向旋到z轴,M⊥的平衡值永远为零。T2过程的本质是破坏体系中激发分子间的相干性。在光学中,这是一个“消相位”过程。2.光学布洛赫方程

如前所述,由于光学共振激发与磁共振激发的瞬态相干作用很相似,所以可将核磁共振的描述方法推广到瞬态相干光学中,从而引进了光学布洛赫方程。

在讨论核磁共振时,处理的是磁矩,在光频区关心的则是电偶极矩。在这里,我们考虑的是一个二能级原子系统,将引入一个r矢量,它与核磁共振中的磁化强度M有相似的性质。1）二能级原子系统的r矢量方程(1)二能级原子系统的r矢量方程。一个二能级原子系统在光场作用下的状态变化由薛定谔方程描述:(6.2-15)式中(6.2-16)为无光场时原子系统的哈密顿算符,是原子系统与光场相互作用的哈密顿算符,取电偶极矩近似可以写成(6.2-17)(6.2-18)若引入该原子系统密度矩阵ρ及哈密顿矩阵Ｈ为(2)在不同光场作用下r(t)的变化规律。①无光场时的r(t)。无光场时,有效场ω为(6.2-25)在旋转坐标系中,矢量方程为(6.2-26)k相应于坐标Ⅲ的单位矢量。如果选取Ω=ω0,则(6.2-26)式的解为rR=常矢量(6.2-27)该常矢量由初始条件决定。根据图6.2-6所示的静止坐标系与旋转坐标系之间的几何关系,该r矢量在静止坐标系中的三个分量为(6.2-28)图6.2-6r的横向分量在静止坐标系和旋转坐标系之间的关系②圆偏振光作用于原子系统的r(t)变化［3］。假设入射圆偏振光电场为(6.2-29)可以证明（见后面关于u,v物理含义的讨论）,由(6.2-21)式,ω(t)的分量为(6.2-30)图6.2-7rR绕ωeff进动。该图相应于初始条件rR(0)=k图6.2-8有外场作用时,|a|2、|b|2的变化（a）Ω=ω0;(b)|Ω-ω0|>>|ωⅠ|（3）线偏振光作用于原子系统的r(t)。在大多数实验条件下,原子系统都是在线偏振光电场(6.2-36)的作用下,该线偏振光电场可以分解为两个方向相反的圆偏振光电场:(6.2-37)和(6.2-38)2）光学布洛赫方程(1)光学布洛赫方程。原子系综的密度矩阵是原子系统密度矩阵的平均,即其密度矩阵方程为(6.2-39)6.2.2瞬态相干光学作用的波动方程根据(6.2-59)式和(6.2-64)式,可以将瞬态相干光场产生的极化强度表示为(6.2-66)若进一步考虑到介质内各个原子不同的热运动速度所造成的谱线非均匀加宽,极化强度还需要对原子的热运动速度分布求统计平均,即(6.2-67)式中,表示对气体介质粒子热运动速度求平均,且有(6.2-68)式中,Δ=ω21+kvr-Ω为共振调谐参量,vr为原子热运动的均方根值。又根据(6.2-64)式和(6.2-65)式,有所以(6.2-69)如果将极化产生的瞬态相干辐射光电场写成(6.2-70)并将(6.2-70)式和(6.2-67)式代入波动方程(6.2-71)假设σ=0,作慢变化包络近似在不计介质色散效应的情况下,可以得到信号场振幅所满足的方程为(6.2-72)6.3光学章动效应光学章动效应是核磁共振技术中自旋章动效应的光学模拟。所谓光学章动,是指当脉冲前沿很陡的光波入射到共振吸收介质中时,介质对光并不是简单的吸收或放大,而是经过一段有限的弛豫振荡后过渡到稳定状态,如图6.3-1所示［4］。

图6.3-1透射光随时间变化的示意图6.3.1忽略弛豫项的理论处理因为光与介质相互作用的时间很短,t<<T1、T2,所以可忽略弛豫。此时,布洛赫方程(6.2-47)式变为(6.3-1)若t=0时的初始条件为u(0)=0,v(0)=0和w(0),则可解得t>0时,(6.3-2)式中,。任意时刻t的布洛赫矢量的振幅满足(6.3-3)布洛赫矢量B(t)将以频率β绕等效场矢量β进动。在严格共振时,Δ=0,则β=-Ri,得(6.3-4)此时,布洛赫矢量B绕I轴以拉比翻转频率R旋转。6.3.2考虑弛豫效应的光学章动［5］考虑弛豫效应的布洛赫方程为(6.3-8)为了得到解析解,假设T1=T2=T。这样,对于t>0,可以得到(6.3-9)6.3.3光学章动实验光学章动效应首先是由美国汤冲良等人［4］模拟核磁共振情况,提出和观察到的。为完成这个实验,要求激光脉冲有很陡的前沿。布瑞威尔（Brewer)和舒迈克(Shoemaker)［6］是利用气体介质内的斯塔克电场调制作用（见下节讨论）观察到光学章动效应的,实验装置如图6.3-2所示,样品放在斯塔克池中,用连续激光器作为相干光源。图6.3-2观察光学章动效应的斯塔克开关装置原理图图6.3-313CH3F光学章动现象6.4光学自由感应衰减效应光学自由感应衰减效应是指样品原子被一相干光共振激发处于相干态时,突然除去相干光场,在T2时间内辐射衰减的相干光波的现象。这种辐射与通常所讲的自发辐射不同,它是一种只在前向方向上的相干辐射,实际上是相干的自发辐射。其原理示意如图6.4-1所示。图6.4-1自由感应衰减效应原理示意图(a)t0时刻去掉激光激发;(b)t>t0期间的自由感应衰减信号6.4.1斯塔克开关技术由上述讨论可见,瞬态光学章动和自由感应衰减效应都涉及到光场的突然加上和突然去掉,即突然的开和关。实际上,如此快的过程任何机械手段都不能实现。但随着超短光脉冲技术的发展,这个问题得到了较好的解决。问题是在目前有限激光器波段的情况下,对于工作物质要求实现所希望的共振作用却是极难满足的。1971年布瑞威尔和舒迈克提出了一种实际上可以实现瞬态相干效应的方法——斯塔克开关技术［6］。如图6.4-2所示,用频率为Ω的连续激光照射气态激发介质时,因为气态分子具有极窄的共振线,所以只有Ω严格等于分子的跃迁频率ω0时才会有强的吸收。进一步,若考虑气态分子介质吸收线型的多普勒展宽,则斯塔克效应示意图如图6.4-４所示,突然加上直流电场（脉冲）,将引起吸收跃迁频谱曲线由实线跳到虚线位置。此时,起始被激光共振激励的速度为v（沿着激光束的分量）的分子突然失谐,并瞬时辐射频率为Ω′的相干光束（图6.4-5）。而对于速度为v′的分子,突然由失谐状态变为共振状态,并表现出图6.3-３所示的光学章动效应。图6.4-2斯塔克开关实验装置示意图图6.4-3斯塔克效应示意图图6.4-４考虑多普勒展宽的斯塔克效应图6.4-5

样品NH2D在外加阶跃函数斯塔克电场时的光学自由感应衰减,其中差频为斯塔克频移。6.4.2光学自由感应衰减效应假设具有较宽的非均匀加宽气体共振介质,在t≤0时,入射频率为Ω的激光与气体介质共振作用达到稳定状态,可由(6.2-４7)式求得时间导数等于零的稳态解(6.4-1)在t=0时,由于瞬时加上了斯塔克开关电压,使介质中心频率移动Δω21,此时失谐量由Δ突变为Δ′=Δ+Δω21,且存在的连续光场不再与介质发生共振作用,因而R=0。因此在t>0时,布洛赫方程有如下形式:(6.4-2)此方程的解为(6.4-3)为了得到辐射场,我们仍需求出的分子速度平均值。与上节相似,

(6.4-4)在这里,已假设〈u〉≈0,并且将多普勒因子提到积分号外。由(6.2-72)式,可以得到感应极化产生的场振幅为(6.4-5)而包含激光在内的总光场ET为(6.4-6)因此,光强度中的交叉项或差拍项为(6.4-7)式中(6.4-8)6.5光子回波效应为简单地理解消相——重新同相的过程,考察图6.5-1所示的多普勒相位因子随时间的变化规律。图中,k·vτ是速度为v的气体分子的相对多普勒相位,k是光辐射的传播矢量,τ是光脉冲激励的间隔时间。假设t=0时,样品受到激光脉冲的共振相干激发,t>0时,以速度v运动的气体分子的相对多普勒相位随时间变化为k·vt,又假设在t=τ时对样品施加另一个脉冲,使相位变号,从k·vt变为-k·vτ,则在t=2τ时将重现t=0时的初相位。图6.5-1多普勒相位因子随时间的变化6.5.1光子回波效应的理论分析如图6.5-2所示,在0-t1,t2-t3期间将二斯塔克脉冲电场加到气体分子样品上,则在此期间,气体分子样品与激光束发生共振作用,而在其它期间内,偏离共振。在相应的时间区域内,频率失谐为

0<t<t1和t2<t<t3:Δt1<t<t2和