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磁流变液微结构的形成与演化

1磁流变液微结构的研究进展磁浮液是目前智能材料研究的一个重要分支。磁流变液是由微米量级的磁性颗粒随机分布于载液中形成的固液两相悬浮液。在无外磁场作用时,它具有良好的流动性;而在磁场作用下,其特性可在毫秒级内由牛顿流体转变为类固体,具有一定的抵抗剪切屈服的能力;一旦撤去外磁场,磁流变液特性又迅速恢复为牛顿流体特性。这些连续、迅速、可逆、易于控制且安全可靠的特点,使磁流变液及其器件在车辆、桥梁、抛光技术、精细研磨等众多领域得到了广泛应用。磁流变液的宏观特性取决于其微结构的形态及其变化,通过对微结构及其演化的观测研究,能够更深刻地揭示磁流变液的力学机理。Skjeltorp观测了两玻璃板间的磁流变液微结构,发现磁流变液在磁场作用下呈链状排列。Jolly等观测了磁流变弹性体在磁场作用下的链状结构,并提出了剪切屈服应力的计算模型。Hong等采用光学显微镜对水平及垂直磁场下不同厚度的磁性液体膜进行观测,讨论了磁性液体自由表面的动态变化特征,揭示了磁场分布、强弱及液膜厚度对自由表面形态的影响规律。沈辉等采用电子显微镜观察并分析了Co-硅油基磁性液体的微结构。Nishiyama等观测了不同形状的颗粒在磁场作用下的排列,发现针状粒子不容易成链。Furst通过光学捕获技术,观测了偶极子链的特性和链中缺陷在链变形过程中的变化,发现了材料微观结构的变化直接影响材料的宏观流变响应。尹林茂等和朱绪力等分别在显微镜下观测了磁流变液和磁流变弹性体的微结构,但二者都不能清晰地观测到颗粒链的形态,无法为建立完善的物理模型提供更好的实验依据。目前为止,还未见文献述及磁流变液在剪切作用下的微结构变化的实验研究。因此,深入研究磁流变液在静磁场和剪切作用下微结构的形成与演化,对分析影响磁流变液特性的影响因素及其作用机理,优化磁流变液的微结构、设计高性能磁流变液十分必要。本文通过实验方法,分别对静磁场和剪切作用下磁流变液的形成与演化进行了研究。在静磁场中,分析了颗粒体积分数和磁感应强度对磁流变液微结构的影响;在剪切实验中,成功地捕捉到了磁流变液中颗粒链从形成→拉伸→断裂→重组的动态过程。为深入研究磁流变液的力学机理以及改进磁流变液的性能提供了实验依据。2实验设备和材料2.1纳米级颗粒的颗粒制备实验中所选用的磁流变液由铁磁性颗粒和甲基硅油混合而成。磁流变液中磁性颗粒直径一般在0.1~100μm范围内,但典型颗粒尺寸为0.5~10μm,为了能在现有体视显微镜下获得在磁-力载荷的作用下铁磁性颗粒的微结构及其演化的清晰图像,本文选取的几何形状较好尺寸相近的微米级颗粒(上海凯岐机械设备有限公司)如图1所示,其粒径分布在85~145μm之间,概率最高的颗粒直径在120~130μm之间,所有磁性颗粒的平均粒径为120μm。尽管颗粒尺寸较磁流变液中常用的颗粒尺寸有差距,但它可提供微结构及其演化的清晰图像,并可能提供一些尽可能接近于实际的有用的微结构及其演化的信息。采用上述颗粒制备了体积分数分别为1%,2%,5%和10%4种磁流变液样品。实验时,用玻璃棒将待观测的磁流变液样品搅匀,取1~2滴到载玻片上,盖上盖玻片,另取一载玻片盖在盖玻片上,轻轻挤压两片载玻片使液滴充分展开,固定两片载玻片,形成静态观测玻片样本。2.2sz线/msz1tc成像系统磁流变液静态实验装置主要用于观测静磁场下磁流变液的微结构,实验装置示意图如图2所示。该装置由奥林巴斯三目变焦体视显微镜SZ61TRC(物镜连续可调倍数6.7~180)、MD20数码成像系统、静态观测装置、光源和计算机组成。磁场由永磁铁提供,通过改变永磁铁的数量来调节观测区域的磁感应强度。实验时,将观测玻片置于永磁铁间,通过MD20成像系统记录显微镜下磁流变液的微结构,然后将数据输入计算机并保存。2.3磁流变液通道内的磁流液设立磁流变液剪切实验装置如图3所示。该装置由剪切系统和成像系统两部分组成。剪切系统主要为磁场作用下的磁流变液提供剪切作用,使其微结构发生改变。其工作原理为将磁流变液置于由上下玻板形成的磁流变液通道中,在通道后侧放置挡板,挡板与前侧的运动带形成剪切机构。在挡板和运动带(亦称极板)的内侧均涂覆铁磁性颗粒已确保其与磁流变液铁磁性颗粒的良好结合。在挡板和运动带的外侧置永磁铁以在磁流变液通道中形成静磁场,磁感应强度由高斯计测得。通过单片机发送脉冲来驱动步进电机,带动带轮旋转,运动带与挡板间发生相对运动,使通道中的磁流变液发生剪切变形,宏观剪切应变率可由步进电机的转速控制。在磁场和力场作用下磁流变液微结构的变化由上置的奥林巴斯三目变焦体视显微镜SZ61TRC和MD20数码成像系统记录并储存于计算机中。3静态实验的结果和分析3.1颗粒体积分数对磁流变液微结构的影响图4(a)和(b)分别为体积分数φ=2%的磁流变液在无磁场(B=0)和磁感应强度B=0.049T的磁场作用下的显微镜照片。B=0时,磁性颗粒随机分布于载液中,且磁流变液具有一定的流动性(图4(a))。B=0.049T时,磁流变液的形态发生明显变化,磁性颗粒沿磁场方向紧密排列,形成链状结构,见图4(b)。此时磁流变液中大致存在4种形态的颗粒链:(1)通链:贯通图片宽度方向(或链接前后两极板)的完整颗粒链;(2)支链:起始于图片的一端,而终止于图片中某一位置,但未贯通图片的颗粒链(或起于某极板但未链接另一极板的颗粒链);(3)孤立链:两端都未与极板链接,漂浮于载液中的颗粒链;(4)束链:它由颗粒链聚集而成,图4(b)中的束链是由两条孤立链聚集而成。磁流变液由于磁性颗粒链状结构的存在,其流动性降低或剪切变形抗力增加。磁流变液在磁场作用下之所以能够成链状结构,是因为磁性颗粒在磁场中被磁化成为偶极子,偶极子之间相互吸引使磁化颗粒沿磁场方向聚集成链状,这种聚集状态能够保证在所给的磁感应强度下系统内能最小化,即在外磁场作用下,磁性颗粒聚集成链状结构能够降低系统的能量从而使系统具有更好的稳定性。为研究颗粒体积分数φ对磁流变液微结构的影响,实验观测了磁性颗粒体积分数分别为1%,2%,5%和10%的磁流变液在磁感应强度B=0.064T下的微结构。其显微镜照片如图5所示,图片范围为9mm×7mm。从图5可见,颗粒体积分数φ≤2%时(如图5(a)-(b)所示),磁流变液的微结构为相互独立的链,颗粒体积分数为1%时(图5(a)),视场范围内的通链只有1条,同时存在支链和孤立链,颗粒链间的平均距离约为2.25mm。颗粒体积分数为2%时(图5(b)),视场范围内的通链数增加到5条,此时支链数减少且少有孤立链存在,颗粒链间的平均距离约为1.8mm。当颗粒体积分数增加到5%时,视场范围内的通链数继续增加(8条),同时部分颗粒链聚集在一起形成束链结构,颗粒链间的平均距离减少为约1.1mm。而颗粒体积分数为10%时,颗粒链多以束链的形式存在,颗粒链之间相互交联在一起,为进行结构对比,在图中假设几条贯通宽度方向的直线,然后数出与直线相交的颗粒链的数量,由此可得到颗粒链平均间距为0.82mm。在相同感应强度下,相同视野范围内,并且忽略长度小于图片高度一半的链,磁性颗粒体积分数与颗粒链数的关系如图6(a)所示,随φ的增加,颗粒链的条数逐渐增加;磁性颗粒体积分数与颗粒链间距的关系如图6(b)所示,随着磁性颗粒体积分数的增加,颗粒链之间的间距逐渐减小。磁性颗粒在磁场中磁化形成偶极子,偶极子间相互作用从而形成链状结构。由于随颗粒体积分数的增大,颗粒密度增加,颗粒在相同面积内受到其它颗粒的相互作用增大,从而使颗粒链的数目增多,颗粒链间距随之减小。当φ≤2%时,颗粒链之间的间距较大,相邻链之间的相互作用较小,不能引起链之间的相互运动,因此磁流变液的微结构为相互独立的链且存在孤立链。随着颗粒体积分数的增大,颗粒链之间的间距减小,相邻链之间的相互作用增大,颗粒链间发生相互运动,因此会出现颗粒链的聚集,交联(图5(c)和(d))。3.2磁感应强度对磁链间距的影响为研究磁感应强度B对磁流变液微结构的影响,实验以磁性颗粒体积分数为5%的磁流变液为例,在磁感应强度B分别为0.025,0.049,0.075和0.115T的磁场下观测了磁流变液的微结构。其显微照片见图7。从图7可见,相同体积分数下,B较小时,磁流变液中的通链数较少且链长较短,颗粒链多以孤立链和支链的形式存在,但此时也存在束链,如图7(a)所示。随着磁感应强度的增加,颗粒链之间的相互作用力增大,颗粒链相互聚集,链的平均长度增加,孤立链的数量减少,束链增多,链间的距离增大,如图7(b)所示。继续增加B,如图7(c)所示,孤立链完全消失,颗粒链由于相互吸引而出现颗粒链的交联。当磁感应强度较大时,颗粒链几乎全部贯通图片,且都以束链的形态存在,如图7(d)所示。定义长度大于图片高度一半的链组成的束链与总链数的比值为聚合度。在不同磁场强度下,计算颗粒体积分数为5%的样品聚合度如图8(a)所示,当磁感应强度较低时(0.025T),颗粒链的聚合度也大于0,说明此时也存在颗粒链的聚集(图7(a)),随着磁感应强度的增加,颗粒的磁化强度增大,相同间距颗粒链之间的相互作用力增大,颗粒链相互聚集使链增长,聚集度增大(图7(b)-(c))。研究表明,磁性颗粒在磁场作用下会先聚集并沿磁场方向排列成链,然后由于颗粒链之间的作用力而相互连接和聚合,使颗粒链变长变粗。磁感应强度与颗粒链间距的关系如图8(b)所示,随着磁感应强度的增大,颗粒链之间的间距逐渐增大。这是由于颗粒链相互聚集形成束链,颗粒链数减少,因此颗粒链间的距离增大。4磁流变液中颗粒单链断链运动规律为了更好地研究磁流变液在工作状态下的力学性能,本文以颗粒体积分数为1%的磁流变液作为样本,拍摄了在剪切作用下,磁流变液微结构的变化过程。外加磁感应强度B=0.102T,拍摄时采用自动捕捉模式,时间间隔为t=1s。为了防止在剪切过程中,颗粒链发生相对滑动,分别将粘满磁性颗粒的两片电工纯铁固定在上下极板上。拍摄结果如图9所示,图中为上极板固定,下极板向右运动,运动速度v≈0.74mm/s。从图9可见,在初始时刻,磁流变液在外加磁场的作用下,沿着磁场方向形成稳定的链状结构,如图9(a)所示,视场范围内的链状结构基本为颗粒单链且分布均匀。当下极板开始向右运动时,颗粒链发生倾斜并被拉长,与磁场方向夹角为θ,随着下极板继续运动,θ角逐渐增大,由于颗粒间相互作用力的关系,颗粒链仍然保持倾斜状态。当θ角达到一定值后,颗粒链即将发生断裂,即在颗粒链上某一位置的颗粒间产生间隙,但由于颗粒间的吸引力较大,颗粒链继续保持拉伸的倾斜状态,如图9(b)所示。当下极板继续向右运动时,颗粒链间隙逐渐增大导致颗粒之间的吸引力逐渐减小,当颗粒间的吸引力不足以维持颗粒链拉伸倾斜状态时,颗粒链发生断裂,如图9(c)所示,此时由于断链处失去颗粒间的相互吸引作用,断链部分发生回弹,即断链与磁场方向夹角θ减小,并趋于磁场方向。随后与下极板相连的断链将随着下极板一起向右运动,当下极板断链与其右侧上极板断链距离较近时,由于颗粒间的相互吸引,两条断链发生重组形成新的颗粒链,如图9(d)所示。磁流变液剪切变形过程中,其微结构的演化过程主要分为以下4个步骤:成链、拉伸倾斜、断裂和重组,可以设想,磁流变液的剪切过程就是链的形成→拉伸→断裂→重组→拉伸…的循环过程,当这个过程达到动态平衡时,磁流变液抵抗宏观剪切的能力也趋于稳定。5磁流变液的微观过程通过实验分别观测了磁流变液在静磁场和剪切过程中其微结构的形成与演化。在静磁场下分析了磁性颗粒体积分数和外加磁感应强度对磁流变液微结构的影响,研究表明,在相同磁感应强度下,随着体积分数的增加,颗粒链的条数逐渐增加,颗粒链间距逐渐减小,当颗粒体积分数较大

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