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文档简介

1氢气,作为一种理想能源一直以来备受关注[12]。以煤炭和石油为主的化石能源粗 水煤浆的基本原理包括煤颗粒在阳极被氧化,氢离子在阴极得电子生成氢气[910]。该技降解,产物包附加值化学品,和部分CO2,有利于后续碳捕集,实现煤的清洁高效利用[1112]。(3 C(s)+2H2O(l)→CO2(g)+4H+(l)+ 4H+(l)+4e-→ C(s)+2H2O(l)→CO2(g)+ 是具有氧化特性的过渡金属元素,会贡献主要的电解电流[16]。Gong等[12]发现原煤中析2HL响,了三种酸洗煤样。利用6M的盐酸(HCl)在60℃下酸洗12h(25mL/g,去Fe、AlHCl-HL。为脱除硅酸盐,煤样在相同条件下20%的氢氟酸(HF)HF-HL20%的HFHCl-HL样品,获备用。对三种酸洗煤工业分析,HCl-HL6.97%,HF-HL2.93%,De-HL的灰含量是0.09%。参照文献实验步骤了R-HL、HCl-HL、HF-HL和De-HL四种煤样的灰分[12]0.1MH2SO46020g/L12hR-HL-Wa样品。1元素分析(wt2霍林河原煤的灰成分分析(wt H2S40.1mol/L2g20g/L。阳极电极是Pt片,阴极选用低成本的石墨板,Hg/HgCl22.1向工作电极施加2V的电压,然后记录电流值。利用线性扫描伏安法(LinearSweepVoltammetry,LSV)测试煤样不在不位下的电解活性,扫描速率是30mV/s,电压煤样表面矿物质的晶相利用X射线衍射仪(XRD,荷兰Pytical,Empyrean)进R-HL、HCl-HL、HF-HLDe-HLXRF3.1-a所(Na+Mg2+,R-1硅酸盐,了含有钙和钾的矿物质晶体。(aAAlPO4;K-Kaolinite;C-Cronstedite;Cli-clinotobermorite;G-Gorceixite;P-patassiumdioxoplumbate;Ca-Canasite)VHL与De-HL1.2-1.3V之间HCl-HL的电流密度略高于De-HL。但是当施加更高的电压时,原煤水煤浆中的电流相对较低,H2SO4的电流值相对升高。测试。低电压区间内,由于R-HL中存在的矿物质,在酸性电解液中会溶解变HL中还存在大量的硅酸盐类矿物质,可能是部分还原性的离子可能在阳极板消耗氧化R-HL的电流密度低于电解H2SO4溶液。 4Fe3++C+2H2O→CO2+4Fe2++ Fe2+-e-→ H2O=2H++1/2O2+ 3.2酸洗煤样的线性扫描曲线(a0-2V线性扫描曲线;b.a0-1.5V数据的放大)56性扫描中,0.9-1.2VR-HL样品的电流值最高,但是在高电位时,是De-HL样品的电流值最大(3.2-b所示R-HL煤浆的电阻值远小于酸洗煤,说明原煤在高电压下以离子反发现De-HLPEISDe-HL<HCl-HL<HF-HL,其活性顺序与恒电位电解顺序一面的-OH官能团有所发展[28]1701cm-1附近出现了吸收峰,说明煤3.5XRDR-HL12h0.1MH2SO4电解质中电解煤颗粒,几乎对矿物质的种类没有影响。这与碱性电解质中电解煤颗粒的结果相似[22],煤颗粒表面没有发生像文献中的硅酸盐晶体的转变,Fe3+的参与,还可能和选取的煤种有关[23]。0.1M的H2SO4R-HL-次酸洗,大量的可溶性矿物离子被去除[29]2V的3.6硫酸酸洗对煤电解行为的影响(a0-2V线性扫描曲线;b.a0-1.5V数据的放)Fe2(SO43Or-Fe3+js3.7煤中固有不同种类灰分对煤电解行为的影响(a0-2V线性扫描曲线;b.a1.5VMH2SO4Fe3+Fe2(SO4)3充当电解质,可以显著的增加体系在高Fe3+HCl-HL2min、30min、40min、4因此在0.6-1.2VFe3+混合时间达到30min时,Fe2+50min时不再增加。 3.8Fe3+R-HL电解过程的影响(a0-2V线性扫描曲线;b.a0-1.5V数据的放大)4本研究利用线性扫描、计时电流测试和电化学阻抗谱等电化学,以及FTIR和有微弱的抑制作用,Fe3+Fe2+,在低电压范围内增加电解电流。利用浓HCl和浓HF酸洗后的煤样会脱除大量的灰分,并含氧官能团,有利M.Wang,Z.Wang,X.Gong,Z.Guo,ChemInform :TheIntensificationtoWaterElectrolysisforHydrogenProduction—AReview,Cheminform,29(2014)573-588.mainprocessworldwide,InternationalJournalofHydrogenEnergy,42(2017)2018-2033.,,吴红军,电解水煤浆制氢技术研究进展,化工进展,35(2016)3129-,朱明远,,,,,,清洁能源与储能研究发展前瞻——二届国际清洁能源会议评述,储能科学与技术3(2014)457-B.Lee,J.Heo,S.Kim,C.Sung,C.Moon,S.Moon,H.Lim,EconomicfeasibilitystudiesofhighpressurePEMwaterelectrolysisfordistributedH2refuelingstations,EnergyConversionandManagement,162(2018)139-144.,新能源发电特性与经济性分析研究in,华北电力大学,,孙,,风电并网中的储能技术研究进展,电力系统保护与控制,(2013)145-153.K.Zeng,D.K.Zhang,Recentprogressinalkalinewaterelectrolysisforhydrogenproductionandapplications,ProgressInEnergyAndCombustionScience,36(2010)307-326.R.W.Coughlin,M.Farooque,Hydrogenproductionfromcoal,waterandelectrons,Nature,279(1979)301-303.M.Farooque,R.W.Coughlin,Anodiccoalreactionlowersenergyconsumptionofmetalelectrowinning,Nature,280(1979)666.media,FuelProcessingTechnology,18(1988)25-36.X.Gong,M.Wang,Z.Wang,Z.Guo,RolesofinherentmineralmattersforlignitewaterslurryelectrolysisinH2SO4system,EnergyConversionandManagement,75(2013)431-437.E.Salmon,F.Behar,F.Lorant,P.G.Hatcher,P.-M.Marquaire,Earlymaturationprocessesincoal.Part1:PyrolysismassbalanceandstructuralevolutionofcoalifiedwoodfromtheMorwellBrownCoalseam,OrganicGeochemistry,40(2009)500-509.L.Wang,F.Sun,J.Gao,X.Pi,Z.Qu,G.Zhao,AdjustingthePorosityofCoal-BasedActivatedCarbonsBasedonaCatalyticPhysicalActivationProcessforGasandLiquidAdsorption,Energy&Fuels,32(2018).K.E.Anthony,OxidationofCoalSlurriesinAcidifiedFerricSulfate,JournaloftheElectrochemicalSociety,130(1983)2217-2219.P.M.Dhooge,D.E.Stilwell,S.M.Park,Electrochemicalstudiesofcoalslurryoxidationmechanisms,Independent,129(1982)1719-1724.A.Hesenov,H.Kınık,G.Puli,B.Gözmen,S.Irmak,O.Erbatur,ElectrolysisofcoalslurriestoEnergy,36(2011)5361-5368.H.Ju,S.Giddey,S.P.S.Badwal,RoleofironspeciesasmediatorinaPEMbasedcarbon-waterco-electrolysisforcost-effectivehydrogenproduction,InternationalJournalofHydrogenEnergy,43(2018)9144-9152.刘怀有,,,,印仁和,StudyonEffectandCatalyticMechanismofCatalystsforCoalOxidationinAlkalineMedium, JournalofChemistry,29(2011)2014-P.M.Dhooge,ElectrochemistryofCoalSlurriesIII.FTIRStudiesofElectrolysisofX.Gong,M.Wang,Y.Liu,Z.Wang,Z.Guo,Variationwithtimeofcellvoltageforcoalslurryelectrolysisinsulfuricacid,Energy,65(2014)233-239.K.Kuzume,M.Okada,Changesoftotalorganiccarbonandkineticsofultrasonic-assistedcoalwaterslurryelectrolysisinNaOHsystem,FuelProcessingTechnology,119(2014)166-172.Y.DeAbreu,P.Patil,A.I.Marquez,G.G.Botte,CharacterizationofelectrooxidizedPittsburghNo.8Coal,Fuel,86(2007)573-584.X.Jin,G.G.Botte,Understandingthekineticsofcoalelectrolysisatintermediatetemperatures,JournalofPowerSources,195(2010)4935-4942.H.Zareie,ztadagger,M.G,#xfc,ndoandagger,E.Pikindagger,a.Y.Y,#xfc,#xfc,mdagger,Imagesofdemineralizedcoalsurfacesbyscanningtunnellingmicroscopy,Fuel,75(1996)855-857.R.Yin,Y.Zhao,S.Lu,H.Wang,W.Cao,Q.Fan,ElectrocatalyticoxidationofcoalonTi-G.Lan,X.Gong,Z.Wang,L.Zhao,Y.Wang,M.Wang,InsightofanodereactionforCWS(coalwaterslurry)electrolysisforhydrogenproduction,Energy,96(2016)372-382.S.T.Zhong,W.Zhao,C.Sheng,W.J.Xu,Z.M.

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