密相流化床中介尺度流动结构的流体力学特性研究

1、密相流化床中介尺度流动结构的流体力学特性研究气固流化床反应器是一种在石油化工行业中被广泛应用的反应器，具有结构简单、流化颗粒尺寸分布范围广、传质传热效率高等优点，但同时也普遍存在相间接触效率低下、传递受限或传递与反应不匹配等问题。流化床内气体与固体颗粒间的流动结构、相间接触等对流化床反应器的性能及产品的收率具有重要的影响，但目前还鲜有人展开研究，对气固流化床反应器，尤其是稠密气固流化床反应器内复杂的介尺度流动结构无法进行科学定量的描述1。气固两相流是一种复杂的动态时空多尺度结构，从单颗粒到宏观流动都表现为非线性、非平衡的特性。如单个催化剂颗粒内部孔道、催化剂表面等的流动，被界定为微尺度的流动，

2、在设备尺度的宏观流动则被定义为宏尺度2。介尺度是介于微观和宏观之间的尺度，它的流体力学特性对传质、传热甚至流动等过程都有重要的影响。因此，实现介尺度结构的识别与定量表征，并建立准确的流体力学模型对其进行预测具有重要的意义3。典型的介尺度结构包括气泡、颗粒聚团。前人对于颗粒聚团的研究往往都是在稀相空间、快速床和输送床等稀疏气固流中展开4-9，介尺度结构表现为含有少量颗粒的稀相气体和分散的颗粒聚团的共存形式10-11。对于像鼓泡床、湍流床这样的稠密气固流，则趋向于沿用经典的两相模型来描述。然而，经典两相理论12由于对气泡和乳化相的描述存在一定的局限性，因此并不总是能够准确描述稠密气固流中的介尺度流

3、动结构13。稠密气固流是典型的非线性、非平衡系统，为了获得其内部的瞬态流体力学行为，人们采用了激光多普勒测速仪(LDA)14、相位多普勒颗粒分析仪(PDPA)15、高速摄影16、激光成像17、光纤探针18-21等方法进行测量。其中光纤探针法具有准确性高、结果可靠、干扰小等优点,是目前研究快速床和提升管中颗粒聚团动态演变规律方面应用最广泛的一种测量方法18,22，通过缩小光纤探针尖端的尺寸，可将其对流场的干扰减小到忽略不计19-20。但由于两相流动的多流域性和非线性特征，气泡和颗粒聚团的阈值难以确定，大部分情况下只能用来计算各项流体力学性能参数的时均值，目前还难以从高度复杂、高度耦合的光纤信号中

4、获得稠密气固流中气泡、颗粒聚团和乳化相这三个介尺度流动的结构。因此，本文在冷模实验装置中测量多种颗粒的流体力学特性，以确定介尺度结构的阈值，并基于统计矩一致法对复杂脉动光纤信号进行解耦，对Geldart B类颗粒、B类与C类混合颗粒的稠密气固流中介尺度流动行为进行研究。1 实验材料和方法1.1 实验装置及流程本文所使用的气固流化床反应器冷模实验装置如图1所示。流化床尺寸为300 mm7 mm，高为2900 mm，装置的总高为5460 mm。装置的气体分布器、底座、底锥、旋风分离器和过滤器部分由碳钢制造，其他部分由有机玻璃制造。图1图1实验装置流程图1罗茨鼓风机; 2缓冲罐; 3气体分配器; 4

5、转子流量计; 5气体分布器; 6流化床; 7,8旋风分离器; 9料腿; 10过滤器Fig.1The schematic drawing of the experiment process实验用空气作为流化介质，空气经过雾化喷淋器加湿后由罗茨鼓风机通过缓冲罐、转子流量计后将分成两路，其中一路作为流化主风进入气固流化床实验装置中，另一路作为料腿松动风。流化主风由流化床底部的板式分布器均匀分配后进入流化床将固体颗粒流化起来。通过流化床的气体会将床层中的细颗粒由顶部的稀相空间夹带出去，而后依次经过升气管、一级旋风分离器和二级旋风分离器。被夹带的细颗粒大部分被旋风分离器分离出来，并通过料腿返回到流化床中

6、。经过二级分离后，气体仍夹带少量细颗粒进入过滤器，净化后的空气排入大气。过滤器反吹后的细颗粒经过收集后再加到流化床内，以保证床内颗粒粒径分布的稳定23。1.2 实验介质及操作条件本文实验中的固体颗粒为黄沙颗粒、黄沙与硅微粉按不同比例混合颗粒，其中黄沙颗粒为B类颗粒,硅微粉为C类颗粒。它们的物性参数见表1,混合颗粒物性参数见表2，粒度分布见图2。实验中的气体介质为常温空气。操作气速的变化区间为0.10.5 m/s，包括鼓泡床和湍动床两个流域。流化床内静床层高度为800 mm。表1颗粒物理性质Table 1Physical properties of particles颗粒种类平均粒径/m堆积密度

7、/(kg/m3)颗粒密度/(kg/m3)黄沙38515872486硅微粉202649新窗口打开|下载CSV表2混合颗粒性质Table 2Physical properties of mixed particles颗粒种类颗粒粒径dp/m颗粒密度p/(kg/m3)起始流化 固含率黄沙38524860.67黄沙+硅微粉 (5%,质量分数)36424950.60黄沙+硅微粉 (10%,质量分数)34725030.55新窗口打开|下载CSV图2图2实验介质粒径分布Fig.2Distribution of particle size of materials1.3 分析测试仪器流化床内局部颗粒浓度和速度

8、的测量使用的是中科院过程工程研究所研发的PV-6D型颗粒浓度、速度测量仪。目前常用的光纤探针中两束光纤的间距很小，往往不足1 mm，由于气泡与周围乳化相之间并没有清晰的界面，这样小的间距无法准确分辨出气泡。因此本实验中将光纤束的间距适当增大，以利于气泡和聚团的识别。光纤探针的尖端分为两束光纤，其直径仅为1.6 mm(含不锈钢管)，两束光纤探出探针主体的长度为44.1 mm，因此在测量区域仅有两根距离较远且直径仅为1.6 mm的光纤，这样就大大缩短了光纤探针对流场的干扰。实验所用的是间距为3.88 mm、采样频率为20 kHz、采样时间为6.556 s的光纤探针。在用光纤探针测量颗粒浓度前，需要

9、对其进行标定，确定光强信号对应的电压值与颗粒浓度之间的关系，标定曲线公式如下：=0.0182V2+0.0878V+0.0909(Sand)(1)=0.0166V2+0.1022V+0.0637(Sand+5% Si)(2)=0.0157V2+0.1124V+0.0392(Sand+10 % Si)(3)在用光纤测量流化床反应器内部的局部固含率时，在反应器内部沿轴向共设置了4个测量截面，各个截面距流化床反应器底部的气体分布器的距离依次为h=112,312,512,712 mm。此外，每个轴向截面沿径向均设置5个测量点，每个测量点的无量纲半径r/R依次为0，0.25，0.5，0.75，0.98。2

10、 复杂光纤信号解耦方法的建立稠密气固流中的介尺度结构可以通过三结构模型来表述：含有颗粒的气泡、处于起始流化状态的乳化相和颗粒聚团。其中的乳化相代表的是除去气泡和颗粒聚团外的悬浮颗粒。颗粒聚团的内部处于未流化状态，但作为一个聚团和乳化相一同被流化。threshold的部分为气泡相，thresholds,mf为乳化相，s,mf为聚团相。2.1 阈值的确定对于一个包含N个数据的固含率时间序列，可直接统计计算出脉动信号的14阶统计矩，分别为：平均固含率s、标准偏差、偏斜度S、峰度K，其计算方法如下：i,iN(4)s=1Ni=1Ni(5)=1N-1i=1Ni-s21/2(6)S=i=1Ni-s3N-13

11、(7)K=i=1Ni-s4N-14(8)Bi等24-25通过理论推导提出，对于稀密两相完全分离的两相流系统，脉动信号的这四个统计矩可通过如下方法计算：s=fdsd+1-fdsb(9)=sd-s2fd+sb-s21-fd(10)S=13sd-s3fd+sb-s31-fd(11)K=14sd-s4fd+sb-s41-fd(12)式(9)式(12)中包括密相（乳化相和颗粒聚团）体积分数fd、气泡相平均固含率sb和密相平均固含率sd共3个未知数。根据统计矩阵一致性原理，可以计算得到上述3个未知数，且得到的3个未知数不包含任何假设条件以及经验值，因此是准确的，能够作为阈值选择的依据。由于计算时有3个未知

12、量和4个方程式(9)式(12)，需通过试算正确选择方程组进行计算。采用式(9)式(11)整理得到包含偏斜度的式(13)式(15)，称之为偏斜度法：f=121-S14+S2(13)sd=s+24+S2+S(14)sb=s-24+S2-S(15)同样地，根据式(9)、式(10)、式(12)，可以整理得到包括峰度的式(16)式(18)，现称之为峰度法：f=121K-13+K(16)sd=s+2K+3K-1(17)sb=s-2K+3K-1(18)Zhu等26提出当S1.5或K4.5时，平均固含率s，标准偏差，偏斜度S的统计矩组合会得到最优结果。对某一个固含率序列，通过求解式(9)式(12)可以得到密相

13、固含率sd，稀相固含率sb和密相体积分数fd。同时，若选定一个阈值，也可以从概率密度分布(PDD)曲线统计得到三个关键参数(sd,sb,fd)。当阈值选择准确时，这两种方法得到的固含率结果是相等的，因此，可以通过遍历法试算求得该阈值。具体方法为：首先预设一个较小的阈值（本文设置为0.1），从固含率时间序列中直接计算出密相固含率sd、稀相固含率sb和密相体积分数fd3个参数，将计算结果与基于统计矩方法式(16)式(18)计算结果对比，如果统计结果满足式(19)，则认为得到了阈值的准确值，否则将预设的阈值增加0.01，重复此过程直到满足式(19)。sb-sb0sd-sd0fd-fd0(19)此过程

14、通过编写MATLAB程序来完成，光纤信号解耦步骤如图3所示。本文所采用的方法避免了对阈值的任意选取，并且给出了更准确和可靠的两相划分方法。图3图3光纤信号解耦步骤Fig.3Steps of optical fiber signal decoupling图4给出了黄沙颗粒和混合颗粒流化床中气泡阈值沿径向的分布。由于黄沙颗粒密度较大，难以流化，在低气速时以及在流化床边壁处固含率概率密度呈现单峰分布，此时不存在气泡相阈值。此外，随操作气速增大，气泡相阈值减小，且气泡相阈值沿径向呈增大的趋势。从图4(a)可以看出，纯黄沙颗粒流化床中气泡阈值均大于0.4，加入硅微粉后，如图4(b)、(c)所示，气泡阈值

15、明显下降。图4图4不同操作气速下气泡阈值沿径向分布（h=512 nm）Fig.4Radial distribution of the threshold of the bubble phase in various superficial gas velocities2.2 气泡的识别与统计在确定阈值后，需要将气泡相对应的信号从原始信号中提取出来。如图5所示，沿时间轴从光纤脉动信号里寻找气泡峰，当脉动信号值小于阈值时认为该点A是气泡峰的开始，然后从该点向后寻找，找到第一个等于阈值的点B，若该点后面连续20个点均大于阈值，则认为点B是气泡峰的终点，记录该气泡峰的序号x、起止时间Tx1和Tx2。利

16、用该方法从通道1和通道2的光纤信号中找出所有的气泡峰并记录下来。图5图5气泡的识别Fig.5Bubble identification找到通道1和通道2中第x个气泡峰的最小值位置Tx1min，Tx2min。统计通道1中气泡峰最低点和气泡起始点间数据点个数n1和气泡峰最低点与气泡峰结束点间数据点个数n2，在通道2中气泡峰最低点两侧分别取n1和n2个数据点。将两个通道得到的气泡峰进行比较。当气泡沿两光纤探针束的方向通过光纤时，会分别产生两路反射信号X(t)、Y(t)，它们的形状相似，但在时间上有一定的延迟，它们的相关系数可以表示为：XY=X(t)Y(t)X2(t)Y2(t)(20)如果一对气泡峰形

17、状相似，即相关系数XY大于0.9，则认为这两个气泡峰是同一个气泡穿过探针尖端产生的。可以计算得到气泡速度(ub)：ub=2l(t3-t1)+(t4-t2)(21)式中，l为探针尖端的间距，为3.88 mm。气泡频率(Frb)计算公式为：Frb=nbT(22)式中，T为采样时间；nb为采样时间内的气泡总数。气泡持续时间(b)计算公式为：b=t2-t1(23)气泡弦长(lb)计算公式为：lb=ubb(24)2.3 聚团的识别与统计Cocco等27-28使用高速摄像机和内窥镜进行拍摄，为密相流化床中聚团的存在提供了直接证据，他们还提出，静电力、毛细管力、范德华力等黏附力在颗粒团聚过程中起着重要作用。

18、Liu等29发现流化床中乳化相固含率介于0.50.75之间。它表明密相由两部分组成，即固含率大于s,mf较密的部分和固含率介于thresholds,mf之间的较稀的部分，如图6所示。较稀的部分包括分散和悬浮的颗粒，气泡顶部和尾涡；较密的部分为颗粒聚团。图6图6颗粒聚团识别示意图Fig.6Schematic diagram of the identification of the agglomerate因此，根据Soong等30-31提出的稀相床中颗粒聚团的判断准则，本文提出了密相流化床中颗粒聚团的判断准则：（1）聚团的固含率大于流化颗粒的起始流化固含率；（2）密相的固含率脉动幅值大于背景颗粒的

19、随机脉动幅值；（3）在采集空间内固含率有明显增加。基于上述准则，将颗粒聚团的信号进行解耦，颗粒聚团的识别和判定方法与气泡类似。如图7所示，从通道1和通道2的脉动信号寻找代表颗粒聚团的峰，当脉动信号值大于起始流化固含率时认为该点A是聚团的开始，然后从该点向后寻找，找到第一个等于阈值的点B，若该点后面连续20个点均小于起始流化固含率，则认为点B是聚团的终点，记录通道1的聚团序号y、起止时间Ty1和Ty2。图7图7颗粒聚团的识别Fig.7Particle clustering identification找到通道1和通道2中第y个聚团峰的最大值位置Ty1max，Ty2max。统计通道1中聚团峰最高点

20、和聚团峰起始点间数据点个数m1和聚团峰最高点与聚团峰结束点间数据点个数m2，在通道2中聚团峰最高点两侧分别取m1和m2个数据点。将两个通道得到的聚团峰进行对比。当聚团沿两光纤探针束的方向通过光纤时，会分别产生两路反射信号X(t)、Y(t)，它们的形状相似，但在时间上有一定的延迟，它们的相关系数可以表示为：XY=X(t)Y(t)X2(t)Y2(t)(25)对于同样一个聚团，其产生的波动信号应该是相似的，通过大量实验数据验证，可以认为XY0.9对应为同一聚团。配对聚团持续时间为：ag=Ty2-Ty1(26)聚团速度为：uag=dag(27)聚团弦长为：lag=uagag(28)测量时，光纤并不总是

21、处于颗粒聚团的中心位置处，因此需要通过数学方法将弦长分布转换为直径分布。如图8所示，假设在探针附近出现的颗粒聚团最大直径是Rmax，探头的测量范围是以探头为中心，Rma为半径的圆。图8图8光纤探针测量颗粒聚团示意图Fig.8Schematic diagram of agglomerates measurement by probe探针在圆中测量的颗粒聚团弦长的概率密度分布为：Pp(lag)=nlaglag+lag/lagNag(29)式中，nlaglag+lag为弦长介于laglag+lag之间的颗粒聚团数；Nag为经过探针的颗粒聚团总数。聚团直径的概率密度分布定义为：Pc(dag)=ndag

22、dag+dag/dagNag(30)式中，ndagdag+dag为直径介于dagdag+lag之间的聚团数。概率密度的积分为0Pp(lag)dlag=0Pc(dag)ddag=1(31)图9给出了求解聚团弦长概率密度的示意图。基于概率密度函数的定义，弦长为lag的聚团概率密度为：Pp(lag)=lagPc(dag)Pc(lag/dag)ddag0Pc(dag)ddag=lagPc(dag)Pc(lag/dag)ddag(32)式中，Pc(lag/dag)为直径是dag且弦长是lag的聚团概率密度分布。为获得直径概率密度，提出以下假设：（1）床中的聚团为圆形；（2）聚团的运动方向垂直向上；（3）

23、聚团的投影通过探针的概率相同。图9图9求解聚团弦长概率密度的示意图Fig.9Schematic diagram for solving the probability density of the agglomerate chord length直径为dag且弦长为lag的聚团概率为pclag/dagx(lag+lag)/dag=Pc(lag/dag)dlag=-2rR2dr(33)式中，pc为概率，式(33)可表示为：Pc(lag/dag)=2rR2drdlag=8rdag2drdlag(34)根据圆的方程：r2(dag/2)2+(lag/2)2(dag/2)2=1(35)对式(35)两边进

24、行微分，并代入式(34)得到：Pc(lag/dag)=2lagdag2(36)将式(36)代入式(32)得到：Pp(lag)=lagPc(dag)2lagdag2ddag(37)式(37)的两边对lag求导：Pp(lag)=lag2Pc(dag)dag2ddag-Pc(dag)2lagdag2dag=lag(38)式(38)两边同时乘lag：lagPp(lag)=lag2lagdag2Pc(dag)ddag-Pc(dag)2lag2dag2dag=lag=Pp(lag)-2Pc(dag)(39)根据式(39)，直径概率密度可由弦长概率密度求得：Pc(dag)=12Pp(lag)-lagPp(l

25、ag)(40)Jayaweera等32研究了聚团在黏性流体中的行为，并提出聚团的稳定尺寸范围为26个颗粒，这为聚团尺寸提供了最小限制。因此，在本研究中，聚团直径下限为两倍颗粒粒径。3 实验结果与讨论3.1 气泡-乳化-聚团三相相分率根据2.1节所述方法确定了黄沙及其混合颗粒的气泡相阈值（图4），其中黄沙颗粒床中气泡阈值在0.430.59范围内变化，黄沙与5%混合颗粒流化床中气泡阈值在0.310.59范围内变化，黄沙与10%混合颗粒流化床中气泡阈值在0.400.54范围内变化。根据起始流化速度测量实验得到黄沙及其混合颗粒的阈值分别为0.67(Sand)，0.60(Sand+5%)，0.55(Sa

26、nd+10%)。根据建立的光纤信号解耦方法，按照固含率大小的不同，可将稠密气固流的介尺度结构分为三部分，即气泡相(sthreshold)、乳化相(thresholdss,mf)和聚团相(ss,mf)，如图10所示。图10图10三相体积分数沿径向的变化（h=512 mm）Fig.10Volume fraction of three phases in radical directions（h=512 mm）图10(a)和(b)对比了在黄沙颗粒流化床中不同表观气速下气泡相和密相的体积分数。可以看出，低气速(ug=0.2 m/s)时密相的体积分数在0.710.87之间变化，而气泡相的体积分数在0.1

27、30.30之间变化，表明此时密相主导流化床的流动。在高气速 (ug=0.5 m/s)时，在r/R0.5的中心区域，气泡相的体积分数约为0.4。在r/R0.75的区域，气泡相体积分数减小。这表明当表观气速达到0.5 m/s时，床层中心处气泡相主导床内的流动，边壁处密相主导床内的流动。图10(c)和(d)给出了黄沙颗粒与5%硅微粉混合颗粒流化床中流动结构的体积分数变化规律。可以看出，在添加细颗粒后，当表观气速增大到0.5 m/s时，聚团相的体积分数急剧下降，这是因为随着湍流的增强，周围流体对聚团的剪切力也随之增强，使聚团更容易破裂，更多细颗粒进入乳化相，乳化相分率显著增大，改善了流化质量。当硅微粉

28、颗粒含量增加至10%，如图10(e)和(f)所示，低表观气速下，与硅微粉含量为5%时相比，乳化相体积分数减小。当表观气速为0.5 m/s时，聚团相、气泡相体积分数相较于硅微粉含量为5%时有所增大，乳化相体积分数有所减小。这可能是由于细颗粒的量增大后，更易自身团聚形成聚团而不是与黄沙颗粒结合，因此对流化床流化质量改善的作用减弱。由于硅微粉粒径较小，分子间作用力更大，结合形成的聚团更难以分裂，因此气速增大至0.5 m/s后，聚团相体积分数减小趋势不如硅微粉含量为5%时明显。图10表明在黄沙颗粒中加入少量(5%)细颗粒能够显著改善流化质量，细颗粒添加量过多时(10%)，对流化质量的改善将减弱。3.2

29、 气泡的流体力学特性根据2.2节所述气泡的识别和统计方法，在确定阈值后，可以将气泡相对应的信号从稀相信号中提取出来，进行进一步统计分析。3.2.1 气泡的上升速度图11给出了气泡上升速度随气速变化沿径向的分布曲线。两种颗粒的流化床中气泡上升速度随着表观气速的增加均呈现增加趋势；气泡上升速度沿径向分布较均一，变化不大。与纯黄沙颗粒流化床相比，加入硅微粉后，气泡平均上升速度略有减小。这是因为气泡的上升速度不仅和直径有关，还和周围流体的黏度有关。混合颗粒中的细粉容易形成聚团，密相的整体黏度增加，所以黄沙与10%混合颗粒流化床中的气泡速度更低。图11图11气泡速度沿径向的变化（h=512 mm）Fig

30、.11Radial distribution of bubble velocity（h=512 mm）3.2.2 气泡的出现频率由于气泡在流化床中上升过程中会不断长大并破裂，因此气泡数量随着操作条件和空间位置的变化而变化。图12给出的气泡频率（Frb）的分布是由式（22）计算得到的，表示气泡通过光纤探针尖端的频率。如图12(a)所示，对于黄沙颗粒，频率随着表观气速的增加而增加，当流域由鼓泡床变为湍流床（ug0.4 m/s）时，床层中心处（r/R0.5）趋势变得显著，这主要是因为加剧了气泡的破碎。图12(b)给出了在混合颗粒床中气泡频率的变化规律，从图中可以看出加入细颗粒气泡频率显著减小，远小于

31、黄沙颗粒床中的气泡频率。图12图12气泡频率沿径向的变化（h=512 mm）Fig.12Radial distribution of bubble frequency（h=512 mm）3.2.3 气泡的尺寸图13(a)给出了黄沙颗粒流化床中气泡弦长沿径向的变化曲线。在径向上，弦长曲线变化平稳，表明气泡尺寸接近。加入硅微粉后，气泡弦长增大，这可能是因为加入硅微粉后，密相黏度增大，气泡的形状发生改变，在垂直方向上更加细长，因此弦长增大。图13图13气泡尺寸沿径向的变化（h=512 mm）Fig.13Radial distribution of bubble size（h=512 mm）3.3 聚

32、团的流体力学特性3.3.1 颗粒聚团的速度图14给出了不同径向位置处黄沙混合颗粒流化床中聚团的上升速度随操作气速变化的规律。加入5 %硅微粉后如图14(a)所示，表观气速为0.10.3 m/s时，聚团速度变化不大，0.4 m/s略有增加，0.5 m/s时明显增加；加入10%硅微粉后如图14(b)所示，随气速的增大聚团速度变化不大。从整体来看，随着细粉含量的增加，气速的影响越来越弱。图14图14平均聚团速度随表观气速和径向位置的变化（h=512 mm）Fig.14Radial distribution of velocity of particle agglomerates for variou

33、s superficial gas velocities（h=512 mm）3.3.2 颗粒聚团的出现频率图15给出了两种黄沙混合颗粒流化床中聚团的出现频率随径向变化的曲线。随操作气速的增大，两种颗粒流化床中聚团出现频率均呈现增大的趋势。这可能是因为气速增大，加剧了颗粒的运动，颗粒碰撞概率增大，更易团聚形成颗粒聚团。在黄沙与5%硅微粉混合颗粒流化床中，如图15(a)所示，颗粒聚团的出现频率较小且径向上分布非常均一。继续加入硅微粉后，如图15(b)所示，聚团频率有所增大，说明加入过多硅微粉会促进聚团的形成。图15图15平均聚团频率随表观气速和径向位置的变化（h=512 mm）Fig.15Radial distribution of frequency of particle agglomerates for various superficial gas velocities（h=512 mm）3.3.3 颗粒聚团的尺寸图16列出了颗粒聚团的弦长统计结果。从图中可以看出，在黄沙与5%混合颗粒流化