（原子与分子物理专业论文）四能级系统布居转移的数值模拟与分析.pdf

四能级系统布居转移的数值模拟与分析 原子与分子物理专业 研究生吴嵩指导教师旷冶 受激拉曼绝热通道( s t i r a p ) 是一种运用两束或两束以上部分重叠的激 光来诱导原子或分子中电子布居转移的方法。对于理想的三能级系统，该方 法的有效性早已被证实，而且它也被广泛地运用到多能级系统中。本文着重 讨论的是l a m b d a 模式的三能级系统中中间态、末态附近有第4 个态，以及第 4 个态通过p u m p 或s t o k e s 激光与三能级系统耦合的情况。文中采用数值模 拟的方法系统地分析了六种不同的四能级系统在受激拉曼迁移过程中电子布 居的转移情况。计算了各种系统处于双光子共振和共振失谐时的转移率，讨 论了在不同情况下第4 能级对转移率的影响，而且把数值计算结果与解析解 的结果进行比较。计算结果不但体现了s t i r a p 方法在四能级系统布居转移中 的有效性而且表明对于许多原子或分子系统，获得高的转移率所必须满足 的条件是非常严格的。本文精确给出了成功进行四能级系统布居转移的条件， 例如：中间态、末态的态密度必须足够小，有关第4 能级的失谐量要足够大 以及能级间耦合强度差别要适当等等。对于这些四能级系统，如果相应的条 件不能满足，即使系统处于双光子共振，也将会导致布居转移失败。在本文 的末尾部分，给出了密度矩阵算法的简要介绍，并说明了密度矩阵算法在分 析多能级系统布居转移时与薛定谔方程的等效性。 关键词：布居转移；受激拉曼绝热通道；双光子共振：拉比频率；密度矩阵 n u m e r i c a ls i m u l a t i o n a n d a n a l y s i s o f f o u r l e v e l s y s t e mp o p u l a t i o nt r a n s f e r m a j o r ：a t o m i ca n dm o l e c u l a rp h y s i c s g r a d u a t es t u d e n t ：w us o n gs u p e r v i s o r ：k u a n g y e t h et e c h n i q u eo fs t i m u l a t e d - r a m a n a d i a b a t i c p a s s a g e ( s t i r a p ) i sa m e t h o do fu s i n gp a r t i a l l yo v e r l a p p i n gp u l s e s ( f r o mp u m p a n ds t o k e s l a s e r s ) t op r o d u c ec o m p l e t ep o p u l a t i o nt r a n s f e rb e t w e e nt w oq u a n t u m s t a t e so fa na t o mo rm o l e c u l e t h i si i i e t h o dh a sb e e ns u c c e s s f u l l yu s e d 南re f f i c i e n ta n ds e l e c t i v ep o p u l a t i o nt r a n s f e ri ni d e a lt h r e e l e v e l s v s t e ma n de x t e n d e dt o m u l t i l e v e l s y s t e m i n t h i sp 印e r ，t h e p o p u l a t i o n t r a n s f e ri ns i xd i f f e r e n tf o u r l e v e ls y s t e m st h r o u g h s t i r a p p r o c e s si sc o n s i d e r e du s i n gn u m e r i c a l m e t h o d ，t h et r a n s f e re f f i c i e n c y 6 nt w o - p h o t o nr e s o n a n c ea n do f ft w o - p h o t o nr e s o n a n c ei sc a l c u l a t e d a n d t h ei n f l u e n c eo ft h ef o u r t hl e v e lo nt h et r a n s f e re f f i c i e n c yu n d e r d i f f e r e n tc o n d i t i o n si sa n a l y z e d t h ec a l c u l a t i o nr e s u l t s s h o wt h e a p p l i c a b i l i t yo ft h es t i r a p t e c h n i q u ei nf o u r l e v e ls y s t e m i ta p p e a r 8 l i t h a t ，f o rm a n ya t o m i co rm o l e c u l a rs y s t e m s ，t h ec r i t e r i aw h i c hm u s t b em e ti no r d e rt oa c h i e v eh i g ht r a n s f e re f f i c i e n c ya r ev e r ys t r i n g e n t a n df o rc e r t a i nf o u r l e v e ls y s t e m s ，i fp a r t i c u l a rc o n d i t i o n sc a nn o t b es a t i s f i e d ，e v e nt h es y s t e mi so nt w o p h o t o nr e s o n a n c e ，t h ef a i l u r e o fc o m p l e t eo rn e a r l yc o m p l e t ep o p u l a t i o nt r a n s f e rw i l lo c c u r i nt h e h i n dp a r to ft h i sp a p e r ，ab r i e fi n t r o d u c t i o no fd e n s i t y m a t r i xm e t h o d i sp r e s e n t e da n di t se q u i v a l e n c et os c h r s i n g e re q u a t i o ni nm u l t i l e v e l s y s t e mi s d e s c r i b e d k e yw o r d s ：p o p u l a t i o nt r a n s f e r ；s t i m u l a t e d - r a m a n - a d i a b a t i c p a s s a g e t w o p h o t o nr e s o n a n c e ；r a b if r e q u e n c y ：d e n s i t ym a t r i x 珊 四j i i ：k 学碰l 二学协论文 1 前言 随着物理科学的发展，人类已经可以借助实验手段来了解甚至适当的控 制微观物质，比如，利用原子碰撞产生新的粒子，利用激光分离同位素。 为了了解高温燃烧的介质和非平衡条件下的大气物理过程，我们有必要通过 实验来研究原子、分子的碰撞过程。这些高振动能级分子实验的最大困难之 一，在于将处于原子基态的电子分布转移到高激发态；另外，在激光控制的 化学反应、原子光学和量子信息领域，我们也需要制各处于特定态的原子、 分子。因此，寻找有效途径来制备处于特定激发态的原子或者分予，就成了 当前原子与分子领域内一个重要课题n ，。 目前，人们更注重于有效的制备选定的分子高振动能级的高激发态，常用 方法是通过一个或者两个中间态，用激光激发将电子分布准确的转移到选定 的高激发态，如图卜】所示。激光可以采用单束光也可采用两柬相于光，用 单激光激发进行分布转移的过程就是用一束p u m p 激光把电子从初态激发到 。个中间态，通过中间态的自发辐射将电子转移到末态，由于中间态可以通 过辐射将电子转移到末态以外的其他态，所以，当我们对分布转移的要求较 高时。这种方法就不合适了。如果再加一束s t o k e s 激光，将初态。中间态及 末态联接起来：先用p u m p 激光联接初态和中间态，再用s t o k e s 激光联接中 间态和末态，可以得到更高的转移率，由于中间态的辐射损失比较大。这种 方法仍然不能满足许多高激发态分子实验的需要。现在用的最多的是一种反 直觉的模式。1 ，即受激拉曼绝热通道( s t i r _ a p ) 模式，把用来将中间态的分 布激发到末态的s t o k e s 激光先于将初态分布受激发射到中间态的p u m p 激光 作用于分子或者原子，它有效地避免了电予分布到中间态从而把辐射损失减 小到零，这种模式的分布转移无论从效率还是从稳定性都有了很大程度的提 高，只要满足相干条件和绝热条件就可以实现完全转移。 在原子分子领域里。很早就认识了绝热过程，在这个过程中的原子， 自始至终都保持着渐变的h a m i l t o n i a n 的一个本征态，这样就为三能级系统 原予分布的完全转移提供了可能。 明川太学硕上学位论文 图卜1三种激光激发模式：单激光激发( f c p ) 双激光激发( s e p ) 反直觉双激光激发( s ti 队p ) 关于三能级系统布居转移的问题，前人已经做了很多的工作5 。1 。前人的 工作( 包括理论和实验) 证明了在理想的三能级系统中，受激拉曼绝热通道 ( s t i r a p ) 已被成功地用于有效、有选择地实现分子高振动能级的分布转移。 在该方法中，运用两束激光分别耦合初态与中间态、中间态与末态，当两柬 激光与原予、分子相互作用顺序是反直觉的，并且满足双光子共振条件时”3 ， 就能实现电子布居的完全转移。 然而，存在的问题是，对于具有弱振子强度的分子，具有不稳定中间能 级的分子和在中间态或末态具有高能级密度的分子，s t i r a p 技术是否实用。 人们当然希望s t i r a p 这种技术在其它的系统( 例如四能级系统) 中仍能适用， 而且不少的研究者也把s t i r a p 技术拓展到多能级系统中“。“1 。g w c o u l s t o n 等人曾用解析法着重分析了第四能级在l a m b d a 模式三能级系统中的中间态 附近以及末态附近这两种情况“。由于我们所采用的相位选取方法不同，哈 密顿矩阵对角元素不为o ( 与g w c o u l s t o n 等人的取法不同) ，要得出解析 解很困难。在这篇论文里，我们应用数值方法研究了六种四能级系统在双光 子共振及失谐时转移率的变化，以及在不同情况下第四能级对转移率的影响： 精确地确定中间态和末态所能容许的最大能级密度，以及当p u m p 和s t o k e s 激光到达三能级系统以外的能级时s t i r a p 方法有效性的限制条件。从本文可 以看出，对于许多原子或分子系统，获得高转移率所必须满足的条件还是非 常严格的。 2 阳川大学硕f 学位论文 2 基本理论 2 1 旋转波近似( r o t a t i n gw a v ea p p r o x i m a t i o n ) “钳 为便于理解旋转波近似( r w a ) 的概念，这里我们考虑两能级系统的旋转 波近似。 两能级系统的s c h r s d i n g e r 方程： 舯( r ，f ) ：i hd 、 ，( ，r , t ) ( 2 1 1 ) 讲 疗。，御虬( ，) = e 眠( ，) ( 2 1 2 ) 其中： 甲( r ，f ) = e x i e n ) i 妒) ( 2 i 3 ) 对于两能级系统i ) 和i y ：) 对应的本征值为e ，和e 2 ，则能级差与转移频率 1 2 z 有如下关系： h o s o = e 2 一e l ( 2 1 4 ) 认为原子是由外部电磁场激发( 电磁场频率为口a 2 a r ，相互作用h a m i l t o n i a n 为h ，) ，则总的ha i i i i l t o n i a n 为 h = ，。+ ( 2 1 5 ) s c h r s d i n g e r 方程( 2 1 1 ) 的解可写为： 甲( r ，f ) = c 1 ( f ) 、壬，i ( ，f ) + c 2 0 ) 甲2r ，f ) ( 2 1 6 ) 其中，旧( f ) f 2 + 恢( f ) 1 2 = 1 ，将式( 2 1 6 ) 代入式( 2 1 1 ) ，得c 和c z 满足如下 关系： c 1 m l i + c 2 e x d ( - i m o t ) m n = i d 讲c 1 ( 2 1 7 ) c l e x p ( f f ) m 2 1 + c 2 m = i d 优c 2 一 ( 2 1 8 ) 式中，地，为转移矩阵元： 壳 = p ：只盯d 矿= ( ej 吩) ( 2 1 9 3 四川大学硕l 学位论文 h ，= e d e oc o s ( a ) ( 2 1 l o ) e d 为总的电偶极矩，由对称关系易见： m 。= 地。= o ( 2 1 1 1 ) m 1 2 = m i = 土h 8 e o x l 2c 。s ) ( 2 1 1 2 ) 式中： x ：= p ? 妒：d g = ( y 1 x 1 妒：) ( 2 1 1 3 ) 为偶极矩阵元。 引进新的拉比( r a b i ) 频率q 。* ： q 胁，= 当扭。置2 ( 2 1 - 1 4 ) 利用这些新的矩阵元，式( 2 1 7 ) 、( 2 1 8 ) 可写为： q 舻。s ( a ) e x p ( - i c o o t ) c ：= f 鲁 ( 2 1 1 5 ) q 肭c 。s ( a ) e x p ( i a j o t ) c i 婷d 矿c ： ( 2 l t1 6 ) 利用关系式c 。s ( 耐) ：1 ( e ，“+ p ) ，含时间项c o s ( o j t ) e x p ( 一f 一) 可写为； c o s ( 譬) e x p ( 一f 。f ) = 昙( e x p ( f ( 珊一。) f ) + e x p ( 一f ( + 国。) f ) ) ( 2 l 1 7 ) 当p 一l ( ( 珊时，我们就可以忽略高速振荡项0 + 。，此时主要考虑低频 振荡项，可得 q 。告e x p ( “0 ) - - 0 ) 0 ) 叩：= i d 出c - - l ( 2 1 1 8 ) q 肭专e x p ( f ( 0 ) - o ”o ) f ) c 。= 百d c ：( 2 1 1 9 ) 这种近似我们称为旋转波近似。 特别的当0 失调时，= ，就可以发现著名的两能级系统中基态和 t 四川大学坝士学位论文 激发态之间的拉比振荡。当初始条件为i c i2 = 1 ，i c ：1 2 = o 时，就有 ( 2 1 2 0 ) ( 2 1 2 1 ) 2 2 受激拉曼绝热过程 在三能级系统的将布居从初态转移到末态的诸多方法中，受激拉曼绝热 过程是较为广泛应用也较为有效的一种，它的主要特点就是，在整个受激拉曼 绝热过程中，中间态只有少量甚至没有电子分布。本文所提到的三能级系统 的受激拉曼绝热过程的原子或者分子的结构包括三个非简并态：初态、中间 态和末态，分别为【1 ) 、1 2 ) 和1 3 ) ，允许的偶极跃迁为1 2 ，2 h 3 。两个相 互重叠的相干激光脉冲用于诱导电子从初态到末态的布居转移。一束p u m p 脉冲。耦合初态与中间态；一束s t o k e s 脉冲，用于耦合中间态与末态。两束 激光的频率一般不相等，但每个频率一般都接近单光子共振。在形成双光予 共振时，p = a s 。 图2 - 1 所示为受激拉曼绝热系统的l a m b d a 模式。1 ，即e ：大于e ，和如。传 统的激发，先用p u m p 脉冲将电子从初态转移到中间态，再用s t o k e s 脉冲将 电子转移到末态。考虑到第一次转移的低效及激发态的电子的不稳定，最终 转移的效率很低。 受激拉曼绝热过程与传统过程的最大区别在于激光脉冲的顺序不同“。， 先将原子置于s t o k e s 激光场中，然后再置于p u m p 激光场中，称为反直觉顺 序。在，= 。，即系统达到双光子共振时，可实现完全转移：p = 0 或 。= 0 的情况，我们称为单光子共振。 5 四川大学硕 学位论文 1 图2 1l a m b d a 模式三能级系统能级示意图 2 3 反直觉物理 e i n s t e i n 在关于辐射发射和吸收的描述中指出了一种原子分布或者辐射 变化率的直觉模式。e i n s t e i n 的比率方程假设分布的变化率与分布成正比， 即某能级的分布越多，则单位时间内辐射的也会越多。但是，在处理波现象 的时候，由于相干性，会出现很大的偏差，因为这时的物理结果应该是和振幅 的叠加的绝对值平方成正比，而不是几率的叠加。 现在我们要将分布从一个态转移到另外一个态，比如从a 到b ，因为这 两个态是禁戒跃迁，所以必须利用一个中间态c 。这样，就要先用激光作用 在a 态与c 态，从而将分布转移到c 态，然后再将分布从c 态转移到b 态。 在两束激光不相干的情况下，用比率方程来描述转移过程：那么第一束 激光最多只能将初始态分布的一半转移到中间激发态。因为激发的多少与两 态间的分布的差成i e l p , ，所以当两态问的分布相等时，转移动作就会立刻停 止，因此，第二束激光最多只能将中间激发态的分布的一半转移到目标态b 。 最后总的转移率最多为0 2 5 。 本文采用的是目前广泛使用的是受激拉曼绝热通道模式，这是一种反直 觉的模式，所谓的反直觉模式，就是把用来将中间态的分布激发到末态的 s t o k e s 激光先于将初态分布激发到中间态的p u m p 激光作用于分子或者原子 网j i l 大学硕一l j 学位论文 阱。前束s t o k e s 激光铺好绝热通道，等p u m p 激光一来就将电子全部转移过 去。在这个过程中不但要满足相干条件，还要保证满足绝热条件。前者是指 两束激光的相位必须确定，后者是指两柬激光的光波必须有部分重叠，这样， 分布转移无论从效率还是从稳定性都有了相当程度的提高。 2 4 三能级系统简介 如图2 - 1 所示的l a i n b d a 模式的三能级系统中，初态为1 1 ) ，中间态为1 2 ) ， 我们要转移的目标态为f 3 ) ，对应的能级分别为e i 、e 2 和e 3 ，为方便计算，令 e i = o 。p u m p 激光和s t o k e s 激光的频率分别为口。和织，选择合适的相位， 不考虑辐射损失，利用旋转波近似，系统h a m i l t o n i a n 可写为： q 。( f ) 2 a p q ，( f ) 0 、 q 。( f ) i ( 2 4 1 ) 2 3j q 。( r ) 和q ，( f ) 分别表示粒予在p 聃l p 激光与s t o l 瞄激光场的拉比频率，拉 比频率与相应激光强度有关并随时间变化：。和，为共振偏移量，在整个过 程中，保持不变；其中： 分鸣 ( 2 4 2 ) 。：一吆一略 a 3 = a p a 5 ( 2 4 ，3 ) ( 2 4 4 ) 得到了系统的h a m i l t o n i a n 之后，我们可以通过解久期方程来获得系统 的本征值： 西3 2 ( a ，+ ，) 珊2 一( q ；+ q ；- 4 a p 3 ) t o + 2 噼a ，= o 当，- o ( 双光子共振) 时，方程的三个解为： o = 0 + = ，+ 抠万砸 7 ( 2 4 5 ) ( 2 4 6 ) ( 2 4 7 ) o o “o q ，。 壳一2 i | h 四川大学硕士学位论文 一= 厂肛了蕊 系统的本征态为场缀态( d r e s s e ds t a t e s ) a o ) = c 。s ol 1 ) - s i n o l 3 ) 口。= s i n o s i n 中1 1 ) + c o s - 1 2 ) + c o s o s i n - 1 3 ) a - = s i n o c o s m l l ) 一s i n 中1 2 ) + c o s o c o s 中1 3 ) 在这里混合角o 、面( 随时间变化) 可以定义为： t a n o ：然，t a n ( 2 妒懈( f ) + q ；( f 名， q s ( f ) 。 。 o ( 2 4 8 ) ( 2 4 9 ) 我们的目的是要控制态向量i y ) ，从而控制电子在三个能态上的分布。 刚开始的时候，i 矿) 等同于1 1 ) ，最后我们要求l 缈) 与1 3 ) 相等。我们希望避免 电子转移到1 2 ) 上，因为1 2 ) 上的电子会辐射损失到其他态上，从而导致布居 转移的失败。( 2 4 6 ) 一( 2 4 1 1 ) 式是我们下面讨论的依据。本征态l 口+ ) 和1 a 一) 由全部的三个态1 1 ) 、1 2 ) 和1 3 ) 的线性组合来表示，由于其中包括了漏 态1 2 ) ，因此我们希望在布届转移过程中避开这两个场缀态i 口+ ) 和l d 一) 。相 = t 2 _ y ，l 口。) 在整个过程中都不含漏态1 2 ) ，所以本征态i d 。) 正是让电子成 功转移到j 3 ) 态的媒介。这样一来我们就可以通过调节两柬激光拉比频率的比 值来控制混合角 。结合图2 - 2 我们定性分析一下转移过程。 8 朋川大学磺j ：学位论文 0 ii i 伽( 1 b ) 一 c ) f 、 k，面 | 舻 入。厂 卜一一 1 1 酗 u m o 图2 - 2 ( a ) 随时间变化的拉比频率；( b ) 混 合角的变化曲线：( c ) 本征值的变化曲线；( d ) 初态和末态上布居变化情况 如果s t o k e s 激光在p u m p 激光之前出现，图2 - 2 可以很明显地分为三个 区域i 、i i 和i i i 。在区域i ，只出现了s t o k e s 激光，拉比频率q 。等于0 ， 混合角 也等于0 。因此，当原子或分子仅仅被置于s t 。k e s 激光场时，l a 。、 1 1 ) 以及l 妒) 是相等的a 在区域l i ，s t o k e s 激光拉比频率缓慢减小，而p u m p 9 岛窖。；9 妒 一璺坐莶兰堡主兰堡丝奎 激光拉比频率缓慢增加至最大值，混合角也慢慢由0 。变化到9 0 。实际【： 也就是l a 。) 在一个垂直于漏态1 2 ) 的平面上旋转到与目标态1 3 ) 平行的位置。 中间态1 2 ) 在整个过程中，都不会有电子分布，随着两束激光的变化电子分布 由卜。) 态绝热地转移到1 3 ) 态，达到完全转移。通过分析，我们知道，在三能 级系统中，只要满足一定的条件，要实现由初态1 1 ) 到目标态1 3 ) 的布居转移 是完全可能的。 前人关于三能级系统布居转移的研究( 其中包括理论计算、实验分析、 数值模拟等等) 结果表明：如果采用反直觉顺序发射激光，而且s t o k e s 激光 超前p 岫p 激光约0 2 t ( t 为激光脉冲周期) ，当系统处于双光子共振( 。= s ) 时，就可以获得最大转移率( 接近1 0 0 ) 。这就证明了s t i r a p 技术对理想三 8 自级系统的实用性。 lo 网川大学硕士学位论文 3 四能级系统讨论 我们考虑l 锄b d a 模式的系统，在三能级系统中，初态为ll ，中间态为 1 2 ，要转移的目标态( 末态) 为1 3 ，现在，考虑有第4 个态1 4 通过激光与 f1 、f2 、f3 态耦合。我们分别讨论以下几种系统。 3 ：1 第一种情况( 第4 能级在第2 能级附近) ： 如图3 - 1 所示，四能级系统中的态为l 、1 2 、l3 和1 4 ，对应的能级 分别为e 。、e 。、e 。和e 。p u m p 激光和s t o k e s 激光的频率分别为”p 和( ) s 。 系统的总h a m i l t o n i a n 量为： h = h o + h ， ( 3 1 1 ) h 。：昙+ y ( ，) z ，打 图3 1四能级系统示意图( 第4 能级在第2 能级附近) h ，为系统与激光作用能： ( 3 ，1 2 ) 四川大学硕士学位论文 h ，：三( j ，声+ 五，p ) = 三j 声 ，5 素( 爿“4 p ) 2 亳小p，”cm c 在偶极近似下，式中： 五，：去( j o p e 一吖+ j e 。7 ) j 。：昙( j 。e 一“+ j 二e m 7 ) 系统的波函数为： ( 3 1 4 ) 代八s c h r s d i n g e r 刀程2 日矿= 捕詈 ( 3 ) 得： 删。一“彳协口：帆彳日阱删e 1 怫“彳荆 + d 。( r 弦- i ( e l + t l w p 彳日1 4 ) i i 坊掣e “啄l l + e t a t o ) e 一以1 1 ) + 访鱼掣。叫即怫彳阱( e , + h o p ) 删e “幅“卟1 2 ) a t + 访。 i n ( t t 。- ( e t + “, - l t ) t 1 3 ) + ( e l + h f o p - h o ) ) 码( f 弘- ( g , + h - h w ) ，t 一1 3 ) + 访堡掣。“咋附( 且+ ) 删e - j ( e l + h m p ) ，t 一1 4 ) f 318 1 ( 3 i 8 ) 两边同时乘上p 岬”得： l2 、， 4 ” 鸭 回 1 _ 3 p ( )(4 d+ l、 气j m一m埔 岛 p ) f ( 口+ l、 2 p m+ 岛 p 、， r ( 2 口+ 、， ，j e p ) f ( = 、妒 塑型查主堡：! 翌焦堕苎 ( ) j 1 ) + 吒( f ) e 叫叫h j 2 ) + 吩( f 弦叫雌叫a h j 3 ) + 口。( 1 ) b - j o j f l 日1 4 ) = 伪掣j ，) + e l a , i ，) + 访些磐e 巾) + ( e 。+ h w r k 州 ( 3 t1 9 ) 枷堕竽e 叫甲蚋m ( e l + h ( o v - h a o ) 口3 ( f ) e 叫一”1 3 ) 蝴掣e 一| 4 ) + ( 即a 哆h ( 1 ) e - i t 1 4 ) 注意到以下关系： h 。j 1 ) = e , 1 1 ) ，h 。1 2 ) = 点：j 2 ) ，h 。1 3 ) = e 3 1 3 ，h 。1 4 ) = e 4 1 4 ) ( 3 1 1 0 ) ( 3 1 9 ) 两边同时乘上( 1 l 且注意( 1 i 珥1 1 ) = 0 ( 1j 日，1 3 ) = o ，得： 廓掣鸹e - ( 1 脚) + q 叫( i 帅) 利用旋转波近似 访掣= 刹1i e 和- , 僻：( 卅割磊e 钳- , t 5 1 4 ) 删( 3 1 1 2 ) 伪t d a , ( o = 三b 艘+ q 蕊，) 】 ( 3 1 9 ， 一、。z 导2 ( 3 1 1 3 ) 访皇学= e 2 - ( 蜀+ ) 】口：( 叶e ( 2 圳1 ) 口。( f ) “q ( 2 3 ) 吒( f ) 利用旋转波近似 ( 3 ，1 1 4 ) 旃掣= 荆1 磊e - 桃m a 2 ( t ) + 荆磊e 如- 爿3 ) 如( ，) _ 吉 q ：口。( f ) + 2 a p a 2 。) + q ：口( f ) 口，( f ) 】 13 ( 3 。l ，1 5 ) 四奎兰堡主堂垡堡奎 式中a p = e 2 - ( e l + h c o ，) ( 3 1 9 ) 两边同时乘上( 3 i 得 境掣= e 1 啄( 3 i h 凇) 口2 ( r ) + e 3 - ( e ，+ h m p - h c o , ) 】n 抛) + e “( 3 f 胃，| 4 ) 口。( f ) ( 3 1 1 6 ) 利用旋转波近似： 访掣= 扣删+ 2 ( a p - a , 麒f ) + 嘞。】 ( 3 8 ) 式中：a p = e 2 一( e 】+ h o o p ) ，a ，= e 2 一( 岛+ h t o ) ( 3 1 1 9 ) ( 3 1 9 ) 两边同时乘上( 4 f 并利用旋转波近似得： 壤堕字= 吉【q j 删+ q ：口3 ( f ) + 2 ( 4 1 - a p ) d 4 ( f ) 】 ( 31 2 0 ) 式中：a p = e 2 一( e l + h c o p ) ，a 4 = e 4 一e 2 ( 3 i 2 1 ) 结合( 3 1 1 3 ) 、( 3 1 1 5 ) 、( 3 1 1 8 ) 和( 3 1 2 0 ) 式系统h a m i l t o n i a n 可写为： 矗：皇 2 0 q p 0 q p q ；2 a pq ；0 0 q s2 a 3q ： q p 0 q s2 ( a 4 + a p ) ( 3 1 2 2 ) 由于我们总可以在甲展开式中选择适当的相位使i - i 对角元素为实数，所 以h a m i l t o n i a n 可以写成： f 0 q p 一壳fq p 2 a p - = 一l 2 1 0 q s l q p 0 q p i = 御， 。= ( 层2 0 q 。 q s 0 2 a 3q j q s 2 ( 4 + a p ) 巨哪 n s = 闺s 。= ( e 2 - e 3 ) h 。 jt ( 3 1 2 3 ) ( 3 1 2 4 ) ( 3 1 2 5 ) 、l， 四川大学硕士学位论文 3 _ 邬咄， ；= ( e 4 _ e 1 系数y 用来表示1 、2 能级耦合强度与1 、4 能级耦合强度的差别，系数 b 用来表示2 、3 能级耦台强度与4 、3 能级耦合强度的差别。q ，和q 。分别 表示粒子在p u m p 激光场与s t o k e s 激光场中i 与2 、2 与3 能级间的拉比频 率，q ，、q ，i 贝u 表示i 与4 、4 与3 能级间的拉比频率。a p 和as 分别为p u m p 激光和s t o k e s 激光的频率与到中间态的玻尔频率的失谐量，a3 为双光予共 振失谐量。 在双光子共振时( a3 = o ) ，系统的本征值有0 解，对应的本征态为： g o ) 锄s ；+ q 鸣；+ n 慨7 ) 如果激光强度随时间变化缓慢，处于基态il 的原子、分子则会进入k 。) 场 缀态，中间态i2 、14 在整个过程中都不会有电子分布，随着两束激光的变 化电子分布由il 态绝热地转移到l3 态，达到完全转移。 考虑到第二能级的电子辐射损失，系统n a m i i t o n i a n 可写为： h ：皇 2 0q 。 q 5 0 2 a 3q s n s 2 ( a 4 + ( 3 1 2 8 ) 式中，f 为第二能级电子辐射率，在这篇论文中，为简化计算，令r 为电子寿命 的倒数，即r = 彪5 。1 0 一，2 8 0 m h z ，其他参数的意义与( 3 1 2 3 ) 式相同。 以下计算基于用计算机模拟四能级系统，采用r o u g e k u t t a 方法进行计 算“。两束激光相对应的拉比频率分别为： q 。( f ) = q 。p ( t r ) ( 3 1 t2 9 ) 15 m旷m。 o 啡。啡 四川大学硕士学位论文 q 。( f ) = q o p ( t ) o f t r 0 f r ( 3 1 3 0 ) 激光脉冲持续时间选为t = 1 7 0 n s ，= i o o m h z ，p u m p 激光落后s t o k e s 激光 时间r ：0 2 t ( 最佳重叠位置) i s 。关于四能级系统中激光脉冲重叠位置的 选取，在文献【1 7 中也有详细讨论a 3 2n ( m h z ) 图3 - 2 如图3 1 所示的系统中，转移率c 3 与a 3 的关系曲线 a4 2 ( m h z ) 图3 - 3 如图3 - 1 所示的系统在双光子共振 情况下，转移率c 3 与的关系曲 l6 0旨o石名留矗皇 网j f 大学硕士学位论文 图3 - 2 表示在如图3 1 所示的四能级系统中，转移率c 3 随a3 的变化关系 ( 此时取4 ：o ) ；图3 - 3 则表示该系统在双光子共振的情况下，转移率随4 的变化关系。在这里我们取y = 1 3 = l t0 ( 即q ，= q ，q 。= q 。) 。从图3 2 可以看出，在这种情况下( 第四能级在第二能级附近) ，当系统处于双光子共 振时，转移率达到最大值( 此时c a 一- 0 9 9 ) ，几乎达到1 0 0 转移：转移率随 着t 3 i 的增大丽逐渐减小，当j 3 i = 2 0 0 m h z 时，转移率则几乎为0 。从图 3 3 可以看出，4 对转移率的影响很小。这就说明了该系统的转移率对双光 子共振要求比较严格，而第4 能级对转移率的影响很小。 下面我们考虑y 、不全等于1 0 的情况，即1 、2 能级的耦合强度与l 、 4 能级的耦合强度有差别，以及2 、3 能级的耦合强度与4 、3 的祸合强度有差 别。 图3 4 如图3 1 所示的系统中，对于不同的y 、1 3 取值转移率 c ，与。的美系曲线 17 网川大学硕士学位论文 4 2 ( 删z ) 图3 _ 5 如图3 - l 所示的系统中，对于不同的y 、b 取值，转移率 c 3 与的关系曲线 由图3 4 可以看出，当b = 1 0 时，随着y 的减小，系统的最大转移率也减 小。y = o 7 时，最大转移率还不到2 0 。而当y = b 时，即使二者的值为0 7 ， 双光子共振时系统的转移率依然接近1 0 0 。由图3 5 可以看出，当b = 1 0 时，随着y 的减小，系统的转移率明显下降。这说明布居转移的通道1 2 3 与1 4 - - 3 之间有干涉效应。当y = b 时，出现相长干涉；当y 与b 有差别 时，出现相消干涉。转移率对相对耦合强度相当敏感。这也说明了两篇讨论 多能级系统对s t i r a p 影响得出相反结论的原因，其中一篇得出中间态影响很 小，他们只考虑了耦合强度相等的情况( y = b = 1 0 ) n 2 1 ，而另一篇讨论磁分 裂情况下的s t i r a p ，考虑了耦合强度有差别的情况，得出的结论是第4 能级 的影响是很大的“3 1 。 l8 四川大学硕l 学位论文 3 2 第二种情况( 第4 能级在第3 能级附近) ： 图3 - 6 四畿级系统示意图( 第4 能级在第3 能级附近) 类似第一种情况系统的h a m i i t o n i a n 可写成： oo q sq s 2a，0 0 2 ( a 4 + 3 ) q 。= 脾。， 。= ( e 一 4 ( 3 2 1 ) ( 3 2 2 ) q ，和q 。分别表示粒子在p u m p 激光与s t o k e s 激光场中1 与2 、2 与3 能级问的拉比频率，q 。则表示2 与4 能级间的拉比频率。系数b 用来表示 2 、3 能级间耦合强度与2 、4 能级间耦合强度的差别。 图3 7 表示在如图3 - 6 所示的四能级系统中，转移率c 。随。的变化关系 ( 2 、3 能级间耦合强度与2 、4 能级间耦合强度不同时，获得不同的曲线) ： 图3 - 8 则表示该系统在双光子共振情况下，转移率随。( 第四能级与第三能 级的能量差) 的变化关系( b 取不同的值) 。从图3 7 可以看出，在这种情况 下( 第四能级在第三能级附近) ，如果b = 1 0 ( 即q 。= q 。) ，当第四能级与第 三能级的能量差= o 时，即使系统处于双光子共振也不能达到完全转移，最 ( = m “ o 啡o o 一2 j j h 四川大学硕十学位论文 大转移率还不到5 0 ；但b 减小时，转移率则增大了。也就是说如果2 、4 能 级间的耦合强度比2 、3 能级间的耦合强度小得多时，仍可获得较高的转移率。 从图3 8 可以看出，若b = 1 0 ，当a 4 2 处于一3 0 姗z 3 0 州z 的范围内日寸， 第4 能级对转移率的影响显著，而在此范围之外则几乎没什么影响。由此可 知，如果末态的态密度p o 0 0 5 煳z ，仍然可以实现布居的完全转移。而随 着1 3 的减小，第4 能级对转移率的影响也减小，例如，对于1 3 = 0 5 ，在双光 子共振条件下，即使。= 0 ，仍可获得大约7 5 的转移率。 图3 7如图3 - 6 所示的系统中，对于不同的b 取值转移率c ，与，的关系曲线 圈3 - 8 如圈3 - 6 所示的系统在双光子共振下，对于不同 的b 取值转移率厶与a 的关系曲镜 20 四川大学硕士学位论文 3 3 第三种情况( 末态与第4 能级耦合) ： 图3 - 9 四能级系统示意图( 来态通过p u m p 激光与 第4 能级耦合) 系统的h a m i l t o n i a n 可写成： h ：皇 2 q p = 辟p o0 q s 0 2 3q p q p 2 ( a 4 + a 3 ) ( 3 3 1 ) 。= ( e 4 - e 3 ) h 一， ( 3 3 2 ) 其中，系数y 用来表示1 、2 能级间耦合强度与3 、4 能级间耦台强度的差别。 图3 1 0 表示在如图3 - 9 所示的系统中，对于不同的y 取值，转移率g 随 ，的变化关系( 此时取a 。= o ) ；图3 - 1 1 则表示该系统在双光子共振隋况下， 对于不同的y 取值，转移率随的变化关系。从图3 1 0 可以看出，当。= 0 且y = 1 o ( 即q ，= q ，) 时，第四能级对转移率的影响显著。在双光子共振时， 转移率几乎为o ，这是因为共振情况下第二能级粒子数分布增多( 我们可以 从第二能级粒子数分布随，变化曲线可以看出) ，而处于第二能级上的粒子 又容易辐射损失掉，第三能级上的粒子接着又补充到第二能级，最终出现这 种现象。当该系统处于双光予共振时转移率b 毫着y 的减小而增大，对于y 2l 玎 m旷m。 o 0 0 o 四川大学硕士学位论文 = o 2 。最大转移率可达到7 0 。这个结果表明当3 、4 能级间耦合强度比1 、2 能级间耦合强度小得多时，第4 能级对转移率影响较小。y 越小，双光予共 振时我们就可获得越高的转移率。所以对于原子或分子系统，在双光予共振 条件下，若第4 能级与三能级系统耦合较弱，仍可能获得高的转移率。 图3 1 0如图3 - g 所示的系统中，对于不同的y 取值 转移率c ，与，的关系酋线 如图3 - 9 所示的系统中，对于不同的y 取值转移率0 ，与的关系曲线 22 四川大学硕士学位论文 从图3 一l1 可以清楚看到，对于y = 1 0 ，当失谐量。2n 在一6 0 0 z 6 0 0 皿l z 范围之外时，第四能级对转移率几乎没有影响，此时该系统相当于一 个三能级系统( 也就是说，在这种情况下，只要满足双光子共振条件，就可 获得高的转移率) 。相比而言，随着i 。2 ni 由6 0 0 m l t z 减小到0 m h z ，转移率 c ，迅速下降，当失谐量。- o 时，c ，几乎等于0 。这就是说为了成功地实现到 第3 能级的布居转移，如有能级通过p u m p 激光与第3 能级耦合，那么失谐量 ia 。i 必须大于6 0 0 x 2 m i f z 。另外一方面，随着y 的减小，能让第4 能级对 转移率c ，产生显著影响的。的有效范围也减小了。例如，对于y = o 2 ，只 有失谐量。2n 在范围一5 0 t 吁l z - - 5 0 m h z 内，第4 能级才会对转移率产生显著 影响。这就说明了，随着第4 能级与三能级系统耦合强度的下降，它对转移率 造成的影响也下降了。 我们把这种系统的数值分析结果与第一、二种情况相比较可以发现，如 果第4 能级与系统的耦合强度很大( y = 1 o ) ，如图3 9 所示系统中第4 能级 对转移率的影响比第一、二种情况( 如图3 1 、3 _ 6 所示) 要大。在这种情况 下，失谐量l 。i 不能小于6 0 0 2 m h z ，而对于图3 - 6 所示的系统，第4