（无线电物理专业论文）光泵nh3分子亚毫米波激光的模式竞争.pdf

论文题目：光泵n h 3 分子亚毫米波激光的模式竞争 专业：无线电物理 硕士生：陈伟斌 指导教师：罗锡璋教授 摘要 本论文采用半经典密度矩阵理论对亚毫米波四能级系统进行计算，研究光泵 n 魄分子亚毫米波激光的模式竞争。推导了四能级系统的激光介质的增益表达式， 采用迭代法计算c 0 2 - 1 0 r ( 6 ) 泵浦条件下，不同工作气压、泵浦功率、腔长、输 出功率反射系数和输入功率反射系数等工作条件下的p 支跃迁和q 支跃迁的输出 光强，总结不同工作条件对模式跃迁的影响机制。实验上，采用t e a - c 0 。激光器 和远红外法布里一珀罗干涉计测量1 0 r ( 6 ) 泵浦亚毫米波激光器的输出光强，验 证了p 支和q 支跃迁的一般机制。以上的研究成果有助于深入了解光泵亚毫米波 激光器的物理机制和研制小型驱毫米波激光器，在定的程度上也增强了亚毫米 波激光器的实用性。 关键字：亚毫米波，远红外激光，模式竞争 t i n e m a j o r n a m e s u v e r v i s o r m o d ec o m p e t i t i o ni no p t i c a l l yp u m p e dn h 3 s u b m i l l i m e t e rw a v el a s e r r a d i op h y s i c s c h e nw e i b i n p r o f il u ox i z h a n g a bs t r a c t i nt h i sp a p e r b a s e do nt h et h e o r yo fs e m i ，e l a s s i c a ld e n s i t ym a t r i x ，s t u d i e so nt h e m o d ec o m p e t i t i o ni no p t i c a l l yp u m p e dn h 3s u b - m i l l i m e t e rw a v el a s e r ( s m m w l ) t h eg a i nc o e f f i c i e n t so fl a s e rm e d i ai nf o u re n e r g y - l e v e ls y s t e mw e r ed e d u c e d u n d e r t h ec o n d i t i o no fc o z 1o r ( 6 ) p u m p e d ，t h eo u t p u tp o w e r so fb r a n c hpt r a n s i t i o na n d b r a n c hqt r a n s i t i o nw e r ec a l c u l a t e db ym e a n so fi r e r a t i o nm e t h o da n dn u m e r i c a l c a l c u l a t i o nu n d e rd l f f e r e n to p e r a t i n gc o n d i t i o n s ，i n c l u d i n go p e r a t i n gg a sp r e s s u r e ， p u m p e dp o w e r , t h el e n g t ho fc a v i t y ，r e f l e c t a n c eo fo u t p u tp o w e ra n dr e f l e c t a n c eo f i n p u tp o w e ra n ds oo n t h er u l e so fm o d e lt r a n s i t i o nu n d e rd i f f e r e n to p e r a t i n g c o n d i t i o n sw e r es u m m a r i z e d i ne x p e r i m e n t ，t h eo u t p u tp o w e ro f1 0 rf p u m p e d s m m w lw a sm e a s u r e d 、b yt e a c 0 2l a s e ra n df a r - i n f r a r e d f a b r y p e r o t i n t e f f e r o m e t e r s ot h er u l e so fb r a n c hpa n db r a n c hqt r a n s i t i o nw e r et e s t e d t h e a b o v es t u d i e dr e s u l t sw e r eu s e f u lf o ru n d e r s t a n d i n gt h ep h y s i c a lm e c h a n i s mo f o p t i c a l l yp u m p e ds m m w l i nd e t a i la n dp r o d u c i n gm i n i a t u r es m m w l w h i c hw i l l b o o s tu pt h ep r a c t i c a b i l i t vo fs m m w l t oac e r t a i ne x t e n t k e yw o r d s ：s u b m i l l i m e t e rw a v e ( s m m w ) ，f a r - i n f r a r e dl a s e r ( f i r l ) ， m o d ec o m p e t i t i o n 2 第1 章前言 远红外( f i r f a rin f r a r e d ) 或称亚毫米波( s m m w s u b m i 儿i m e t e rw a v e s ) 一般指波长范围是3 0i tm 2 m m 的一个电磁波谱窗口，实际上是指同一波段”1 。从 远红外的历史发展角度来看，由于麦克斯韦经典电磁理论的确立，电磁波谱的研 究迅速从微波向短波长的方向发展，电磁波工作者称之为亚毫米波：同时光学技 术的研究对象( 从红外到t 射线) 都得到了深入广泛的研究，也得到了广泛的应 用，从事光学研究的入就把红外向波长长的自然延伸部分称为远红外。实际上只 是术语表达的不同而 2 1 。在本论文中为了表达的方便将会同时采用两种不同的 称谓。 由于远红外和红外、毫米波的波长不同，它同时具有红外、毫米波的许多特 性，因此具有许多不可替代的实用价值。 1 1 亚毫米波激光的发展历史及研究现状 亚毫米波的早期研究可追溯到本世纪初，当时对电火花的频谱测量波长可达 到0 0 8 2 m m ，1 9 2 5 年m c z e r n y 发表的纯转动谱的观测结果以及后来对n h 。转动谱 和反演分裂谱的探测结果，代表着远红外分子光谱研究的开端。但由于在这一区 域内缺乏有效的信号源，加上在该区域内探测器的灵敏度很低，因此在相当长的 时间内，亚毫米波的研究发展缓慢，远远落后于可见谱区和微波波段。1 9 7 0 年， c h a n ga n db r i d g e 例首次发现光泵亚毫米波激光，在一定程度上解决了这一谱区 长期缺乏有效辐射源的困难，亚毫米波的研究、开发从此方进入了全新的发展时 期。 第次报道的光泵亚毫米波激光器是连续波可调谐c o z 激光器泵浦的甲基氟 c h ，f 激光器，随后，人们相继发现了许多新的激射分子和新的谱线。据d o u g l a s 统 计 4 1 ，连续波工作的光泵亚毫米波激光谱线共有4 2 1 8 条，包括9 5 种分子，波长从 3 5um 到3 0 3 0 “m 。一般的连续输出的远红外激光器在5 5 0 w 的泵清功率下的谱 线输出功率在l o m w 的量级f 5 l 。见于文献的最强谱线1 6 】是t o b i n 于1 9 8 5 年用功率 为1 l o w 的c 0 2 激光器的9 p ( 3 6 ) 谱线泵浦c h 3 0 h 而产生的1 1 8 m 远红外激光， 连续输出功率达8 0 0 m w 。 除连续波工作方式外，光泵亚毫米波激光器还可工作在脉冲方式下。用大功 率脉冲t e ac o z 激光器作泵浦源，亚毫米波辐射的脉冲峰值功率往往在k w 量级。 若用振荡器一放大器组合或宽线宽的超辐射，则输出功率可达l 2 1 m w 量级，最 高达l o m w 量级l a , 7 1 。 另外，可调谐亚毫米波激光器的研究也得到相当重视。光泵亚毫米波激光器 中的受激r o m a n 过程的发现和研究使亚毫米波激光的获得和调谐更为容易。 i z a t t 等人p 1 ”利用c h 3 f 及其同位素作为工作物质，泵浦出调谐范围为2 2 0 6 1 0 i jm 的可调谐亚毫米波激光。z h u 等人1 1 2 i 采用同样的方法泵浦n h 3 分子，获得了波 长更短( 6 0 1 5 0um ) 的连续可调谐的亚毫米波激光。 c o 。激光器输出功率大，性能稳定，输出频率与许多分子的吸收带尊炱晕导喜 效的泵浦源。高气压( 通常为1 0 个大气压以上) 可调谐c 0 2 激光器能够产生婆攀 矗函为8 6 6 1 1 1 6 c m - 1 的连续可调的红外激光【1 3 1 ，因而成为研究连续可调亚毫米 1 2 亚毫米波激光应用概况 亚毫米波是正在开拓的电磁波段，至今仍是基础研究居多，但由于作为亚毫 米波相干辐射源的激光频率覆盖面宽，谱线丰富，结构简单，投资较少，因此亚 毫米波激光的应用研究也极为活跃，应用领域不断开拓。根据有关文献报道，应 用领域大致有以下几个方面。 1 2 1 基础学科研究 激光作为亚毫米波相干辐射源，其频率复盏面宽，频线丰富，且结构简单， 投资相对较少，因而关于亚毫米波激光的产生研究极为活跃。2 0 0 3 年， c r d s h a r o v a ，b 和m o s s ，d 报道了在德国西南的卡尔斯鲁厄研究中心研制了一种新 同步加速光源( a n k a ) ，其中a n k a i r 电子柬可提供显著的红夕 线到远红外 线，其可利用亮度低至4 e m - l ( 1 2 0 g h z ) 1 1 4 。2 0 0 4 年，m a r c h e t t i ，s 和s a n d r i ，p 等人分析在激光腔里的氨水远红外发射，表明了从起始的无气增益的超荧光脉冲 到腔式受激发射的跃迁1 1 5 l 。除此以外，甲醇激光器中关于亚毫米谱线的产生也是 研究的重点。 由于亚毫米波能谱刚好落在分子振动能谱和转动能级跃迁的能谱上，因此亚 毫米激光成为高精度确定极性分子激发振动态光谱学常数的常用工具、例如 h 9 1 x m n x t c 合金的远红外光谱、d i h a l o d i a m m i n e 化合物和三重掺杂合金 g a l x n x a s 和c r a n g a l x n x a sm q w 的远红外光谱等等。2 0 0 3 年，k w a n c h u ll e e 和d o m i e r ，c w 等人讨论了改善n s t x 上远红外切线干涉测量偏振测定系统的 详细技术【l “。同时，亚毫米波技术也应用于探索各种量子现象，包括磁激子、远 红外量子级联激光和远红外猝发辐射等等。2 0 0 3 年i o t t i ，础t ac 和r o s s i ，f a u s t o 详 细分析在单极量子器件内的非平衡态的现象，以及中红外量子级联激光器和新型 的远红外发射器的应用和趋势1 1 7 1 。2 0 0 4 年，s o i b e l ，a 和c a p a s s o ，f 实验并验证 了动态模式锁定的宽带量子级联激光器可产生2 t h z 的频谱宽度【1 8 1 。 亚毫米波的应用也包括了半导体方面( g a a s 一( g a , a i ) a s 量子阱、超高速 s e h o t t k y 二极管、四波混频器、半导体超晶格检测t h z 辐射、远红外半导体激光、 半导体超晶格振荡器等等) 、超导方面( 高温超导体、超导体仪器的传感器、铌 超导体一绝缘体一超导体结、高t c 热电超导辐射计等等) 。2 0 0 3 年，s a v i c i 和 m i l a n o v i e ，v 等人提出了磁场可调运红外用陇吸收的稀释磁半导体量子肼结构 1 1 9 1 。同年，g a l z e r a n o ，g 和s v e l t o ，c 等人针对高稳定7 2 g h zg u n n 振荡器，研 究基于i n p 和i n s b 肖特基二极管超高速光接收机的特性，表明了在带宽为i t h z 下具有良好的检测效率【2 0 l 。 亚毫米波技术在晶体物质的研究也很广泛，包括闪锌矿晶体、二维t h z 光 子晶体、水晶m g - f e 辉石、单轴l i t a 0 3 晶体、多晶体合成物 z n x m 9 1 x f e 2 y n d y 0 4 、m g b 2 单晶体、g a s e 晶体等等。2 0 0 4 年，t a n i u c h i ，t 和 o k a d a ，s 等人证实了在d a s t 晶体中，通过同线混频范围在1 3 0 0 - - 1 4 5 0 n m 的双 重波长，可以产生2 到2 0 t h z 的广泛可调的t h z 光，实验证实了在泵浦能量为 0 , 6 m i p u l s e 下，产生1 2 n j p u l s e 的4 4 t h z 光和1 5 2 l l j p u l s e 的1 9 t h z 光m “。同年， t a n i u c h i ，t 和n a k a n i s h i ，h 证实了在g a p 晶体中，通过同线混频范围在9 4 0 一 1 0 0 0 r i m 的双重波长，可以产生o 5 到4 5 t h z 可调t h z 光，实验证实了在泵清能 量为1 2 r a j p u l s e 下，产生5 n j p u l s e 的2 6 t h z 光i 。 另外，亚毫米频段的振荡器也是研究的热点。2 0 0 4 年，m o r o n e n ，v s 和 r a i s a n e n ，a v 提出了新型宽带毫米波的共面波导到垂直波导的跃迁，该类型的跃 迁可用于设计有关亚毫米波通用谐振混频器的全f 边带( 9 0 1 4 0 g h z ) 转换的本 机振荡器1 2 3 1 。同年，k l a p p e n b e r g e r ，f 和r e i l k ，k f 提出了微波驱动半导体超晶格 振荡器，该振荡器可适用于产生几t h z 的相干辐射【2 ”。 1 2 2 工程应用 亚毫米波对于很多非极性物质，如电介质材料及塑料、纸箱、布料等包装材 料有很强的穿透力，可用来对已经包装的物品进行质检或者用于安全检查1 2 5 l ：应 用光学散射原理，可用远红外激光检测塑料产品中的气泡杂质等。另外，亚毫米 波辐射与大气组成的气体分子相互作用，为大气遥感应用提供了丰富的识别地面 物体的信息；利用波谱分析方法，距毫米波可以用于工业气体分析的环保监测。 2 0 0 4 年，m i r a n d aj r p 和z u k e r m a n - s c h p e c t o r ，j 等人提出了使用远红外分光镜证 实稀土元素的间接结构和报道t g d t g 和d s c 技术的复合物热分解f 2 6 1 。 对天线的研究是工程领域的一个重要方面，近年来的研究包括光纤耦合天 线、低噪声双偶极天线、大孔径光导器件天线等等。2 0 0 3 年，k e i l m a n n ，f 总结 了基于t h z 和红外频谱的显微技术，利用在近似扫描标本表面的金属天线近场， 克服a b b e 绕射限制i ”j 。同年，c h a r o p a d h y a y , g 和g l e n n ，j 等人对喇叭天线耦 合大辐射热计排列而成为赫歇耳天文学的频谱和光度计的成像接收机的工具进 行设计、建模和测量1 2 踟。2 0 0 4 年，s a l l yj u s s i 和r a i s a n e n ，a n t t iv 对几种的亚毫 米波吸收天线测试材料和低损耗地毯材料进行镜面和非镜面散射的测量，考虑最 好性能和最低损耗，在天线范围内优化吸收体的位置l 。 检波器是亚毫米波技术的主要应用。今年来包括非线性二极管的t h z 源检 波器、双色i n g a a s 量子点红外光电检波嚣、天文远红外阵列检波器等等的研究。 2 0 0 3 年，a r i y o s h i ，s 和m a ：t s u o ，t t 等人制作了基于n b 的超导隧道结的亚毫米波 的直接检波器，利用傅立叶转化频谱加以测量，表明了在4 4 0 g h z 频率具有最大 灵敏度，分数带宽为1 0 1 3 0 】。2 0 0 4 年，g , m i y a , k 。和w a r n e r , b 。a 基于亚毫米 和远红外实验，研究对于几何相关的灵敏检波器的超导屏蔽h n 。 远红外的成像技术也备受重视。2 0 0 3 年，m e i s ，u 和r i t t e r , w 等人提出了 在夜视交通场景下，采用远红外成像和细分割模块，对障碍检测和分类1 3 2 1 。2 0 0 4 年k a t o ，t 和f u j i i ，t 等人利用红外照相机，对小轿车司机的姿势和状态进行 检测”。i 司年，s c h e u n e r t ，u ，和c r a m e r , h 等人提供司机辅助系统的多传感器系 统，该多传感器系统由远红外照相机和激光扫描器件组成，用以在路面环境下检 测和跟踪人体轨迹【3 4 j 。 6 1 2 3 天体物理学研究 随着亚毫米波技术的发展，天文学家和天体物理学家使用亚毫米频段进行多 个方面的研究，包括年青星体( y s o s ) 的喷流、恒星四分子流出物、紧群( c g ) 的红移以及太阳射电爆等等的研究。2 0 0 3 年，m u k h o p a d h y a y ，i n d r a n a t h 研冤7 甲 醇的频谱及其在光泵n z 远红外激光器上的应用，并准备为天体物理学建立t h z 甲醇激光器，以寻找新相干单色激光源 3 5 0 2 0 0 4 年，m e l e d i n ，d v 和m a r r o n e ，d p 讨论工作在8 0 0 - - 1 3 0 0 g h z 的大气窗口下的超导热电辐射仪混合接收器。该接收 器利用沉淀在石英晶体的3 4 m 厚的n b n 薄膜组成的波导混频器元件。该接 收器在1 t h z 和1 。2 6 t h z 下分别产生1 0 0 0 k 和1 6 0 0 k 的双边带接收器的噪声温度。 在实验室里，采用气室作为频谱线测试源，成功地证实了该接收器。现在正应用 于智利北方的史密森天体物理学的天文t h z 测试望远镜p ”。同年，n a g a t a ，h 和 s h i b a i ，h 等人研发了作为天文远红外阵列检波器的读出电路的一种新电容性的 跨导放大器( c t i a ) ，可工作于2 k 温度并具有良好性能，并实现了日本的红外 天文卫星a s t r o f 的要求1 3 7 ，该红外天文卫星将在2 0 0 5 年发射，使用长波电 磁波( 远红外线) 观测宇宙尘埃、低温星的低能量放射过程。g i a r d ，m a r t i n 和 m o n t i e r , l u d o v i e 报道基于欧洲航天局授予的两颗人造卫星p l a n c k 和h e r s c h e l ，使 得远红外和亚毫米波窗口为宇宙深处的星系群提供了新的调查工具，同时提出要 谨慎的综合分析s z 效应和尘埃热辐射i ”l 。 1 2 4 通信和军事应用 亚毫米波在3 5 0 、4 5 0 、6 2 0 、7 3 5 和8 7 0 1 a m 波长附近存在着相对透明的大气 窗口。与微波通信相比，远红外波束较窄，波束方向性好，可实现外差接收，可 以作定点保密通信或作宽频带、大容量的通信系统，因此是将来用于多媒体传输 大容量无线通信的希望。2 0 0 3 年，s a i l y ，j 和e s k e l i n e n ，p 等人在平面的近场下， 经基于信号实时测量和修订由微波电缆绕曲所引起的相位误差1 3 9 1 。同年，b a e ，j 和m i z u n o ，k 提出一种新型的利用半导体感光底层的传输线进行频率转换的转 换器，该转换器适用于毫米波和距毫米波【4 0 l 。宽带传输也是研究的热点。2 0 0 3 年，b i l e n e a , a 和a l i z o n ，r 等人首次实验验证在1 5 5 0 r i mi n a s i n p 量子桴半导体 光放大器里，基于四波混频和交叉增益调制的波长转换，验证i o t h z 以上的短脉 冲波长转换和数据序列在7 5 t h z 以上的2 5 g b s 的无差错数据转换h 1 。 对亚毫米波技术在军事上应用，世界各国都采取保守和谨慎的态度。美国和 俄罗斯对于亚毫米波的研究一直走在世界的前端。八十年代美国的星球大战计划 在发展太空通信设备和雷达时就选用了远红外频段；1 9 9 2 年美国航空航天部等 联合提出从1 9 9 5 到2 0 1 0 年要全面占领远红外技术领域。并且t h z 辐射的光电 子材料研究和高效、低损耗波导的研究，使得利用t z 辐射进行雷达式测量成 为现实。目前利用t h z 发射接收装置可以检测1 0 米以外发射的t h z 波。在实验 室，已经利用t h z “雷达”技术对动物组织的烧伤进行了探测，并且可以对烧伤 深度和程度作出标定，以辅助诊断皮肤的烧伤程度1 4 2 l 。2 0 0 2 年，g i l e s r h 和 k e r s e y , w 。t 等人研究在工作环境下对于主要战斗坦克的x 边带雷达信号特性 4 3 1 。 1 2 5 生物医学应用 如同微波能用于医学生物学一样，亚毫米波在生物及医学研究中的应用已开 始引起注意。2 0 0 2 年，y e t k i r d e r ，d u r a n 和b e s s e t t e ，a n d r e 等人发现激光所产生的 中远红外能量可以被组织水和肽键所吸收，因而可用于皮肤涂层和其他的皮肤病 外科手术1 “l 。同年，j a f f r a y 。d a v i da 和s i e w e r d s e n ，j e f i r e yh 等人讨论了产生病 人的高分辨率软组织成像，同时指导治疗和减少不确定性的成像系统性能，及其 在成像探测辐射治疗的应用1 4 ”。t h z 脉冲成像( ”i ) 是新医学成像形态，可检 测上皮癌。2 0 0 3 年，w o o d w a r d ，r m 和w a l l a c e ，v p 等人利用时域分析对比患病 和正常的组织，提出了在组织学上，强t h z 吸收范围和肿瘤的位置有很大的关 联1 4 6 l 。同年，s c a r f i ，m r 和r o m a n o ，m 等人利用t h z 自由电子激光测量生物标 本的吸收和扩散，2 0 分钟暴露在平均功率为i m w ，频率在1 2 0 1 4 0 g h z 的自由 电子激光辐射，研究t h z 辐射在人类外围血液淋巴球的基因毒性效应f 4 ”。 f i t z g e r a l d ，a j 和b e r r y ，e 研究了在t h z 频率下人类组织光特性，并提供健康组织 的可变性和交互机制的研究数据f 4 剐。此外，亚毫米波在生物分子( d n a 、 l - g l u t a m i c 酸、葡萄糖和尿酸) 、细胞和有机体上的研究也倍受重视。 目前，亚毫米波激光的应用正在不断开拓和发展之中。随着对亚毫米波激光 研究的深入，它将迸一步促进固体物理、半导体物理、等离子体物理、超导电子 学、无线电波谱学、空间电子学、生物电子学等基础学科和边缘学科的发展，同 时将在通信、雷达、国防、工业等方面得到前所未有的广泛应用。 1 3 本文的目的和内容 光泵亚毫米波激光器是目前常用的相干信号源之一，然而光泵亚毫米波激光 器本身也存在两个缺点。其一是效率低。光泵亚毫米波激光器总效率的理论值不 到1 1 4 ”。其二，光泵亚毫米波激光器体积庞大且笨重。仅亚毫米波激光管的长 度就在2 m 左右，使用十分不便，在一定程度上影响了亚毫米波激光器的实际应 用。例如，亚毫米波波段被认为可以应用在太空基地雷达和太空通信中【鲫1 ，工作 在5 0 9 m 至1 0 0 “r n 的光泵亚毫米波激光器是目前外差接收唯一有效的本振源5 1 1 ， 但体积庞大的光泵亚毫米波激光器在这方面的应用受到极大限制。因此亚毫米波 信号源的小型化成为亚毫米波研究领域的热点之一。不少学者为此作过大量研究 1 5 2 , 量3 1 。e v e f i a 等于1 9 8 6 年研制成功连续光泵小型腔式亚毫米波激光器，样品腔 的长度缩短到5 0 m i - “1 林贻垄教授等首先发现激光器的最佳工作气体压强与激光 管长成反比，增加气体压强可以使激光管长缩短，随后研制成功了长度仅数厘米 的小型亚毫米波激光器1 5 5 1 。 但随着激光器气体样品管的缩短，工作气体的最佳压强升高，使得受激发射 的物理过程更复杂，不同跃迁模式的竞争更激烈，在一定实验条件下，只产生特 定的跃迁模式，而其它模式被抑制。1 9 7 3 年，k g u l l b e r g 报道了用t e a c 0 2 1 0 r ( 6 ) 泵浦2 m 长的n h 3 分予远红外激光器，能够观察到7 4 u m 的远红外谱线阁；1 9 8 7 年，丘秉生也作了类似的报道f 5 7 j ；1 9 9 6 年，秦家银教授报道了用c 0 2 1 0 r ( 6 ) 泵 浦o 2 m 的小型超辐射n h 3 分子远红外激光器的实验中，只是在泵浦能爨较低的 童 情况下观察到2 9 1 u r n 的远红外谱线，没能观察到7 4 u m 的谱线例。因而可知对 于不同的实验装置和条件，竞争的情况有所不同。因而有必要进一步研究在t e a c 0 2 1 0 r ( 6 ) 泵浦n h 3 分子远红外激光器中的模式竞争情况，总结模式竞争的一般 机制。这一工作的研究有助于深入了解小型光泵亚毫米波激光器的物理机制，对 于筛选远红外激光谱线也有一定的参考价值。 本文分为一下几个部分： 第一章介绍亚毫米波激光的发展历史、研究现状及应用概况，简述本文研究 课题的提出及意义。 第二章描述光泵气体分子亚毫米波激光器的基本原理，介绍半经典密度矩阵 的处理方法，并简要介绍多能级组独立近似方法。 第三章利用半经典密度矩阵理论推导四能级系统的激光介质增益公式，介绍 理论计算方法( 迭代法) ，研究不同工作条件( 泵浦功率、反射系数、腔长) 下， 双光子的模式竞争机制。 第四章介绍了实验装置、实验过程及实验结果，对理论计算结果进行实验验 证。 第五章是结束语，总结全文工作，并指明存在的不足和下一步研究的方向。 9 第2 章光泵气体亚毫米波激光理论 所谓光泵就是在原子或分子系统中用共振或接近共振得光激发与各种衰变 过程相结合，实现非平衡粒子数反转的技术，包括光的吸收和发射两个过程。 2 1 光泵亚毫米波激光原理 中红外 远红外 m i m a 图2 1 1 光泵亚毫米波激光器结构示意图 亚毫米波 光泵亚毫米波激光器主要曲两大部分组成，一部分是泵浦光源，通常为一个 可调谐的c 0 2 激光器；另一部分是羔个输入耦合器m l 和输出耦合器m 2 组成的 亚毫米波开式光学谐振腔，其中充有亚毫米波激光气体介质。其结构如图2 1 - 1 所示。 图2 1 2 分子介质的振转能级 光泵亚毫米波激光器的工作介质都是气体分子。由于分子的转动，它的各个 振动能级将分裂成许多个转动能级，如图2 1 - 2 所示。在热平衡状态下，分子数 服从b o l t z m a l l 分布，分子基本上处于振动基态的能级上，而第一振动激发态能 级上的分子数几乎为零。在泵浦光源( 例如9 l oum 波长范围的c 0 2 激光器) 作用 下，亚毫米波激光介质吸收泵浦源菜一波长的激光信号，其部分分子将从振动基 态的某一转动能级i 被泵浦跃迁到某一激发态转动能级j 上，丽在转动能级j 和k 之间形成反转粒子数密度差。泵浦光源功率足够大时，此反转粒子数密度差就会 达到激光振荡所需要的阈值，一旦处于转动能级i 的分子自发地向能级k 跃迁时， 产生初始自发发射光子形成光频信号，这一光频信号将在亚毫米波光腔中来回传 播，不断地使 能级上的分子作受激跃迁，受激跃迁中发射出来的大量光子就形 成了光强很强的激光信号。由于转动能级j 和k 之间的能量差较小，这一激光信 号的波长刚好处于亚毫米波段。此外，振动激发态上的串级跃迁以及由于泵浦的 抽空作用导致的振动基态再填充跃迁，也会辐射出亚毫米波激光。这就是光泵亚 毫米波激光器的工作过程及其原理。 2 2 光泵亚毫米波激光的非线性作用 2 2 1r a m a n 效应 在某些情况下，辐射激光的频率并不是正好位于分子谱线的中心，而是存在 一定的频偏。当泵浦辐射谱线与吸收跃迁偏离共振时，将出现非线性效应，如图 2 2 1 所示。这种远失谐光泵仍可产生亚毫米波辐射，这就是受激r a m a n 辐射。 泵频偏6 j l 一振动激发态 个 。ki 山s m m w + 振动老 图2 2 1 r a m a n 效应 r a m a n 激光器与共振泵浦的激光器在许多方面有着不同的地方： ( 1 ) 增益线宽远大于共振系统的线宽，它约等于中红外泵浦跃迁的多普勒宽度：光谱 位置随泵浦频率失谐量的改变而移动 ( 2 ) r 锄a n 增益由双光子饱和才导致饱和闺而饱和后的光强比共振泵浦系 统高出几个数量级： ( 3 ) 共振泵浦系统取决于集居度的反转，这种反转极易受碰撞过程的影响。 而r a l n s n 激光系统无需集居反转，故可工作在较高的气压。 在一个r m n a n 系统中，尽管泵清频率u 与红外吸收频率o o 不尽相同，但只要 满足巧9 1 ： e 7 1 i 口一i 光泵过程仍能使能级反转。式中，店t 1 称为泵浦跃迁的r a n 频率，z 为跃迁 偶极矩，e 为泵浦电场强度。 2 2 2a cs t a r k 效应 a cs t a r k 效应是当分子的偶极矩跃迁受到单色光强辐射场的扰动而出现的一 种现象。在光泵亚毫米波气体分子系统中，它表现为辐射信号谱线的分裂和移动， 如图2 2 2 所示。每个j 、k 能级之间的能量分裂值为剐1 e = 1 蒯t , i e s j ( j + 1 ) 。 因此，泵浦吸收频率和跃迁频率都可以进行小范围的调谐。a u t l e r 和t o w n e s l 6 i | 开始了对a c s t a r k 效应的早期研究，他们观测了o c s 转动能级的a cs t a r k 分裂。 此后，对这种研究已推广到双光子吸收的电子能级和受激辐射的电子能级，也推 广到受激辐射的振转能级【6 2 1 。c h a n g 利用速率方程在理论上研究了光泵c h 3 f 激 光器的a cs t a r k 效应。a cs t a r k 效应在光泵亚毫米波激光中有许多应用，例如 可用来移动吸收谱线到与c 0 2 泵浦线重合的位置1 6 3 l ；可用来提高亚毫米波激光 器的效率，增强输出谱线1 6 4 l ；还可用来进行频率调谐1 6 5 l 。 振动激发态 振动基态 图2 2 2a cs t a r k 效应分裂示意图 2 ，3 半经典密度矩阵理论 激光的半经典理论又称兰姆( l a m b ) 理论，其基本思想是将激光辐射场看作 经典的、由麦克斯韦方程描述的的电磁波场，将介质原子( 或分子或其它微观粒 子) 看作用薛定谔方程描述的量子力学系统。场对介质的作用表现为薛定谔方程 中的微扰哈密顿量，场的扰动可使原子的状态发生变化；而介质对场的作用归结 为麦宽斯韦方程中的极化强度项，极化介质作为场的发射源又可使场发生变化。 这种楣互作用反复进行，宣至自治。根据这一思想可以建立激光自治场的振幅和 频率方程。采用量子统计的密度矩阵方法导出极化强度进而求解自洽方程，便可 1 2 获得激光辐射场的理论过程。 2 。3 1 密度矩阵的定义和性质 量子体系的状态用h f l b c r t 空间的一个矢量来描述，称之为波函数；丽力学 量用线性算符来描写；在一个归一化的状态波函数年中，测得力学量f 的期望值 为( f ) = 阳如，：体系的演化服从薛定谔方程，以上基本原理加上全同性原理构 成了量子力学的理论基础。在量子力学系统的处理中必然要涉及两种类型的测不 准，其一是不可对易的两个力学量算符，它们不能在同一状态中同时有确定值， 因而不能同时精确测量，即测不准原理，例如时间与能量测不准关系：其二是量 子力学系统的信息不足而不能严格确定它的波函数，例如激光介质包含大量的原 子( 或分子或其它微观粒子) ，当宏观工作条件如气体激光器中的气体比例、气压、 电流等确定后，原子的微观状态尚不能确知，每一个原子都可能处于任何允许的 微观态。对后一种类型的测不准采用密度矩阵方法处理比较方便。实际上密度矩 阵处理就是在系统的精确的波函数不知道的情况下计算力学量算符的平均值的 一种方法鳓。 按照量子统计学的观点，介质的宏观可观察量为襁应算符的微观平均值，在 这种情况下涉及两种平均。一种是按确定状态的平均，为量子力学平均i 另一种 是将此结果再按各微观态出现的几率求平均，为统计平均。按照统计物理学的系 综概念，可以把每一个原子看作一个系统，大量全同系统组成一个系综，宏观量 就是算符的系综的平均值。现考虑某一量子力学系统，其波函数为b ) ，将b ) 在 某一任意的完备正交函数系1 ) 展开，有 i ( p ) = c o l u 。) m ( 2 ，3 - i ) 其中q = ( q l ) 为展开系数，表示状态仲 属于本征态l 叱) 的几率振幅。设 一对应于系统某个可观测物理量算符，则其平均值为 ( 石) = ( 甲f 币) = “。k _ c ：i f 蚝) = e ) 甜。脚。( = c ：q 4 。 ( 2 3 - 2 ) 如果系统的波函数b ) 是未知的，则展开系统g 也是未知的。但如果考虑一 个由足够多的系统构成的系综，而且它的g 的系综平均值可以确定，则 ( “) = e 一。= p 。a 。 t c 月m h 其中 p 。= g 而由p n 。构成的矩阵定义为密度矩阵算符。 可以写成 ( 2 3 - 3 ) ( 2 3 4 ) 由矩阵的运算法则， ( 2 3 - 3 ) o ， 、 - rr 即竺l 江时，工作介质为激活介质，处于这一状态的分子( 或原子) 介质就是一个 n c ， 量子放大器，光频信号在其中传播，其幅度将愈来愈大；反之，当g o ，即兰l ( a t i c 时，工作介质为吸收介质，处于这一状态的分子( 或原子) 介质就成为具有吸收作 用的量子吸收器，光频信号在其中传播时，幅度将愈来愈小。 半经典理论能较好地揭示激光器中大部分物理现象的规律性，如强度特性 ( 反转粒子数烧孔效应与振荡光强的兰姆凹陷) 、增益饱和效应、多模耦合与竞争 效应、模的相位锁定效应、激光振荡的频率牵引与频率推斥效应等。但该理论也 掩盖了与场的量子化有关的物理现象，例如自发辐射的产生以及由它引起的激光 振荡的线宽极限( 内禀线宽) 、振荡过程的量子起伏效应。由于目前在实验上还无 法分辨亚毫米波激光的涨落现象，也不能测定其内禀线宽，在忽略量子起伏效应 的情况下，半经典密度矩阵理论不仅能够描述光泵亚毫米波激光介质的各种跃迁 过程，而且也描述了这些过程的相互作用和激光过程的饱和效应，同时可以反映 激光介质的非线性效应。因此采用半经典密度矩阵理论来描述光泵亚毫米波激光 过程是一种比较准确有效的处理方法。 2 4 多能级组独立近似 由于分子的转动能级非常密集，对光泵亚毫米波激光过程，能级近似所涉及 的能级数越多越接近于实际的激光过程。六能级近似下密度矩阵方程为三十六元 复数方程，利用系数矩阵的对称性和共轭性化简后为十五阶实数方程【7 n 。显然， 2 1 随着能级数增多，其计算量急剧增加。 在激光分子的能级系统中，根据跃迁选择定则有的能级间可以发生跃迁，有 的不能发生跃迁( 禁戒跃迁) ，可以将相互间能发生跃迁的能级一起考虑，这些能 级的集合称为一组能级。如果忽略不同组的能级问的弛豫过程，则可把分子的能 级系统划分为几组独立能级，因此，只有同组能级间存在弛豫过程和跃迁过程， 不同组的能级间既不能发生跃迁，也不存在弛豫过程。在这种独立近似的条件下， 可以将多能级系统简化为多组独立的三能级系统，而总的增益满足增益迭加原理 7 2 1 即由组独立的三能级组成的系统，总增益为 ( 2 4 一1 ) 其中国由第组三能级系统的密度矩阵方程决定。由此可以大大地减小计算量。 q 埘 = g 第3 章光泵n h 3 分子亚毫米波激光模式竞争 的理论计算 本论文实验中采用的c 魄激光器输出的中红外脉冲宽度为l o o n s ，相对于分子 弛豫时间来说还是较长的，因此可以采用连续光泵理论。由于n 比分子的固有偶极 矩大，转动常数大，基态能级的反演分裂在1 c m 的微波到亚毫米波范围内，l 司此选 用n h ，分子作为光泵亚毫米波激光器的工作物质。 3 1n i t 。分子振转跃迁选择定则、能级结构及工作参数 3 1 1n i t 。分子振转跃迁选择定则 n h 3 分子的空间结构如图( 3 1 - 1 ) 所示，3 个h ( 氢) 原子构成等边三角形， 取过n ( 氮) 原子且与h 原子平面垂直的直线为旋转对称轴，则i e = i c s ； a k = o j a j = 0 ，1 ，2 j v = 0 ，士1 ，2 删= 0 1 a ( s ) s ( a ) a ( s ) 1 s ( a ) j 0 , 2 j m l 3 2 1 ( 3 1 - 2 ) ( a )( b ) 图3 1 1n i t 3 分子的允许跃迁( a ) 单光子过程；田) 双光了过程 根据以上跃迁选择定则，从n h 3 分子能级结构表中就可以确定光泵n h 3 分子 亚毫米波激光的允许跃迁及对应的亚毫米波谱线波长。 3 1 2 能级结构 查n h 3 分子能级表可知，用c o 。一1 0 r ( 6 ) 泵浦n h 。分子亚毫米波激光器时可 以产生g v 。：s aq ( 5 ，4 ) 受激拉曼吸收跃迁，其泵频偏为一o 0 1 5 6 c m - 1 。从图 3 1 - 3 可以看出，这个激光过程涉及到了三光子的四能级系统。根据转动跃迁的 选择，可以产生v 。：a e ( 5 ，4 ) 的p 支跃迁( j _ 一1 ) ，对应波长为7 4 u m 的亚毫米 波谱线和v 2 ：a q ( 5 ，4 ) 的q 支跃迁( j = o ) ，对应波长为2 9 1 u m 远红外谱线。 ，一占 = 一o 0 1 5 6 v 2 ：a ( 5 ，4 ) 一匕1 2 0 4 4 1 7 7 s ( 5 ，4 ) s ( 4 。4 ) v 2 ：a s q ( 5 ，c v 2 ：a 一s p ( 5 ，4 ) 1 7 0 0 8 2 2 0 6 9 5 5 8 3 眠4 ， 工 ：。， 图3 卜3 与c 0 2 一i o r ( 6 ) 泵浦激光匹配的n 也分子四能级系统 3 1 3n i t 。分子工作参数 在运用半经典密度矩阵理论研究光泵n h 3 分子亚毫米波激光的过程中要涉及 n h a 分子的某些工作参数，其必要的工作参数如下： i 跃迁偶极矩 在偶极近似下，跃迁偶极矩对系统的增益影响很大，且限制了跃迁谱线的类 型。设初态为( z ，末态为( 以) ，d j b i r o n 导出了对称陀螺分子的跃 迁偶极矩阵元。的表达式i 7 5 j ： 肛：= 肛。 d 口8 j j s x , k + 6 + 1 6 r 置+ d p 6 j 一1 6 e 置l ( 3 1 3 ) 其中肛是振动跃迁偶极矩，岛以、历以和历以分别是q 、r 和p 支跃 迁方向余弦矩阵元由于n h 。分子的振转跃迁由平行于分子的主对称轴( 即a 轴) 的电场振荡引起，偶极矩的变化平行于主对称轴，称之为a 型跃迁。对于a 型跃 迁，疡和历与量子数的关系为【7 6 | ： u 2 q 支枷j ? d 口( ，目2 刁南 ( 3 1 _ 4 ) r 2r f 2 吱r 排_ 1 加，( z 砷2 茄靠 ( 3 1 _ 5 ) r 支r ，= + - ，? 。( z 目= 踹( 3 1 - 6 ) 相应的跃迁偶极矩由：h 2 d r 一纠计算。不同的跃迁，“是不同的。h 由分 子的固有偶极矩( 即永久偶极矩) 算出。n h 。分子v ：振动带的跃迁偶极矩由下面的 式子给出p 7 i ： g ，似纠瓯r ，k j ? p = 1 4 7 5 + 0 0 0 6 d ( 德拜) ( 3 卜7 ) v 2 s ( j k ) v l ，( 砼) ：廿= 1 2 5 0 0 1 d g ：( j ，k ) 婷y 主d ( j l 。碌) ：恤= 0 2 3 0 0 2 d ( 3 1 - 8 ) ( 3 卜9 ) 于是由( 3 卜3 ) ( 3 卜9 ) 式和跃迁选择定则可以确定跃迁偶极矩阵元心。 2 弛豫时间 研究表明n h a 分