《核电厂放射性固体废物包难测核素活度浓度比例因子确定方法》（征求意见稿）

1T/CNEAXXXX—XXXX核电厂放射性固体废物包中难测核素活度浓度比例因子测定方法本文件适用于核电厂正常运行工况下产生的放射性固体废物包，进行近地表处置时的核素活度浓度估算。2规范性引用文件下列文件中的内容通过文中的规范性引用而构成本文件必不可少的条款。其中，注日期的引用文件，仅该日期对应的版本适用于本文件；不注日期的引用文件，其最新版本（包括所有的修改单）适用于本文件。无3术语和定义下列术语和定义适用于本文件。废物流：出于废物表征的目的，对核电厂产生的放射性废物进行分类，使此类废物可用一组比例因子来推断该类废物中所包含的难测核素种类及其活度浓度。废物流可以是某单一途径产生的废物，也可以是多途径产生的废物的混合物。易测核素easytomeasure(ETM)nuclides：γ放射性核素，其放射性可直接测量。难测核素difficulttomeasure(DTM)nuclides：一种放射性核素，其放射性很难直接从废物包的外部进行测量。示例：α放射性核素，β放射性核素和特征X射线放射性核素；活度浓度表示：aD。关键核素keynuclide（KN）：一种γ放射性核素，其放射性与难于测量（DTM）核素的放射性相关，且可直接测量。比例因子scalingfactor（SF）：从数学关系中得出的因数或参数，该数学关系用于根据取样和分析数据确定的ETM关键核素的放射性，计算DTM核素的放射性。小样本smallsample：样本的一种，通常指样本容量小于或等于30的样本。再抽样resampling：1993年公布的数学名词，出自《数学名词》第一版。4应用要求4.1一般原则a)在建立比例因子时，应预先调查,确定废物流。b)具有多个运行机组的核电厂，需要针对该机组特有的每个废物流，单独给比例因子。一组比例因子对由两个或更多机组共设系统产生的废物是适合的。c)应定期取样开展取样分析，验证比例因子的准确性。d)化学或工艺的变化可能会改变核素在废物流的分布（如反应堆额定功率的变化，工艺化学、树脂或过滤器类型的变化等），应重新评估比例因子。e)当比例因子估算的放射性核素浓度，与实际测量的值偏差大于10倍时，需要重新确定比例因子值。f)在某些情况下，关键核素与DTM核素之间未发现可靠的相关性。在许多这些情况下，使用平均值、理论值或上限值代替SF计算值。g)当使用小样本的分析数据计算比例因子，将其应用到废物包活度浓度估算时，须考虑比例因子的准确性。2T/CNEAXXXX—XXXX4.2确定流程核电厂比例因子方法使用，可分为前期准备，取样和分析，评估判断，确定及应用等四个步骤，具-基本因素的研究-取样计划的制定-取样和分析-核素活度浓度数据库的观察和评估-比例因子方法的适用性评估（判断）-比例因子的分类评估比例因子的确定难测核素活度浓度的确定--图1：比例因子方法使用的基本步骤5核素范围《低、中水平放射性固体废物近地表处置安全规定》要求近地表处置的放射性固体废物活度浓度应符合《放射性废物分类》的规定，即《放射性废物分类》中规定的低放废物核素活度浓度上限值。处置场营运单位应根据标准对废物体和废物包的要求、处置场的环境特性和采取的工程措施，经过安全评价给出废物接收准则。废物接收准则应涵盖对处置场运行安全和关闭后安全有重要意义的废物特性，包括废物包核素种类、特性以及核素活度浓度等。对于运行阶段正常工况下压水堆核电厂产生的低放废物，进行近地表处置，所关心的主要核素包括：3H、14C、60Co、63Ni、90Sr、99Tc、129I、137Cs，建议比例因子法确定的主要核素包括：60Co、63Ni、90Sr、137Cs。其他堆型参考执行。6关键核素的确定关键核素的选择必须满足以下基本特征并满足至少一项附加特征。6.1基本特征包括：a)可通过对废物包的非破坏性测量方法测量的核素b)活度水平高于探测限值c)与难测核素具有相关性d)有足够长的半衰期（以年记）6.2附加特征包括：a)该核素与难测核素在源项产生机理上有相似性b)该核素在物理特性上与一些难测核素具有相似性3T/CNEAXXXX—XXXXc)该核素在化学特性上与一些难测核素具有相似性7核电厂的废物流7.1废物流特征为了正确使用比例因子法，特别是在合并多个核电厂的数据的情况下，必须评估和研究核电厂之间的特性差异以及需采样的放射性废物的特性（例如：均匀性）。包括以下一些重要的电厂特性：。a)反应堆类型;b)反应堆组成材料;c)燃料性能历史;d)放射性核素的产生机制；e)废物处理工艺的变化;f)反应堆冷却剂化学的变化;g)运行工况。7.2废物流划分a)废物流应尽量稳定、简单；b)每种废物流代表一类废物的产生途径，具有特定的物理、化学、放射性和其他特性。8取样与分析8.1取样8.1.1取样方案a)为获取具有代表性的样本，方案的制定应涵盖核电厂的主回路相关系统废物流、核电厂堆型设计特性、核电厂的运行工况、废物处理工艺特征、取样位置、废物产生日期、废物整备日期、放射性水平和其他需考虑的因素，以获得适当的代表性样本；b)应尽量在废物整备前考虑对主要废物流进行取样；c)应考虑ALARA原则，涉及高放射性水平废物流取样时，应尽量进行方案预演，以降到集体剂量；d)应关注取样过程中的人员和环境安全，应避免人员和环境受到不可接受的放射性照射，并编制相关应急预案；8.1.2样品标识样品标识应包含以下信息：a)样本识别号码;b)样品名称;c)反应堆识别/建筑物识别;d)反应堆类型（PWR/HWR/HTR）;e)反应堆条件（日常/大修）;f)废物流识别;g)处理工艺;h)废物产生日期;i)废物取样日期。8.1.3取样位置设定取样位置以主回路及相关系统取样为主，取样位置应日常取样点为主，如无日常取样点，应考虑样品的代表性，设置取样点。对于高放射性水平废物流取样点应设置屏蔽，方便人员操作。8.1.4取样数量4T/CNEAXXXX—XXXX需满足单项目不确定度分析最低要求，原则上，每种废物流应采集6份样本，其中2份样本开展分析，一份样本后备处理。8.1.5样本分析数量任何待分析难测核素项目的等份样品需划分为3等份，并设置一个空白样本。8.2核素测量分析方法核素的分析测量应采用国家标准规定或核电厂成熟的分析方法。现行无成熟的分析方法，应开展专家研究评审。核素的分析测量时应考虑核素在核电厂放射性废物中的存在形态。9比例因子的计算及数据处理比例因子作法基于实验测量数据统计分析，其数据处理和计算步骤如下：1)收集不同废物流采集样品放化分析难测核素活度浓度（ADTM）和关键核素活度浓度（AKM）测量信息。2)分别以样品中60Co、137Cs等关键核素活度浓度数据与难测核素活度浓度数据建立数据对集合（简称数据集O）。3)对样品测量数据关键核素活度浓度和难测核素活度浓度测量值进行自然对数取值，构建样品难测核素活度浓度和关键核素活度浓度测量结果对数值数据对集合（简称数据集N）。4)使用数据图示化技术分析对数据集O和数据集N进行分析，通过建立散点图、正态分布图初步判断数据对关系。5)对存在相关性趋势和符合正态分布的数据集，应用皮尔逊相关系数分析法进行相关性分析；对存在相关性趋势和不符合正态分布的数据集，应用斯皮尔曼秩相关系数(ρ)分析法进行相关性分析。6)若不存在相关性趋势，或相关系数为0或接近0，对上述数据集数据进行再抽样（Bootstrap）数据统计处理，构造样本置信区间，并依据再抽样均值数据集，开展相关性分析。7)对满足线性相关性的数据集O开展难测核素活度浓度与关键核素活度浓度关系分析。通过使用回归分析模型拟合构建函数关系；其中：难测核素活度浓度与关键核素活度浓度计算公式：采取几何均值法计算比例因子（fSF）计算模型公式：ɑdi表示难测核素活度浓度，数值单位用Bq/kg表示ɑki表示关键核素活度浓度，数值单位用Bq/kg表示n表示数据集中数据对的数量对于非线性关系数据集N，可以参照ISO国际标准化组织颁布的《比例因子法确定核电站低中放废物包放射性活度》ISO21238:2007(E)技术指引相关要求开展。8)在对数据集进行综合分析、再抽样处理后结论为无相关性，以及废物流采集样品放化分析，结果低于探测限的情况，则使用下列公式估算难测核素活度浓度：ADTM=Ani×F(xi)（Ani为主回路系统某难测核素浓度），这种情况，对于废物包中氚的分析适用。F(xi)表示核电厂废物处理工艺废物流难测核素与主回路难测核素活度浓度关系比例。9)比例因子的置信区间样品测量数据符合正态分布时，比例因子置信区间的计算公式为：Ln(fSF,C)=Ln(fSF)±t0.955T/CNEAXXXX—XXXXfSF,C：比例因子置信区间fSF：比例因子t0.95：t检验95%置信水平对应值s：样品测量值对数分布方差n：测量样品数量样品测量数据不符合正态分布时，采用再抽样（Bootstrap）数据处理技术计算均值和标准差。在不使用比例因子置信区间情况下，使用比例因子法评估的废物包中难测核素活度浓度值需作保守性修正，以保证处置安全评估可靠性。10比例因子的应用废物包放射性核素活度浓度的测量分两个步骤：即：首先完成废物包易测核素，主要为γ射线发射体核素活度测量和氚核素活度浓度。然后，根据废物包中易测核素中关键核素活度浓度与难测核素活度浓度间的比例关系，推导出难测核素活度浓度。依据比例因子产生的原则，使用比例因子法开展废物包放射性核素活度浓度评估的基本步骤如下：1)收集待评估废物包的废物处理记录文件或档案；2)检查，确认废物包放射性物质源项所属废物类型、确认难测核素评估所使用的比例因子SFX；3)检查、确认废物包伽玛谱测量信息；4)如没有伽玛谱信息，需开展废物包伽玛普测量工作；5)检查、确认废物包主要废物源项产生时间与废物包γ核素谱测量时间差，评估关键核素衰变情况；6)推算关键核素在废物源项产生时活度浓度；7)应用比例因子函数计算难测核素活度浓度：——线性关系：依据线性关系模型公式得出废物包难测核素活度浓度；——非线性关系：依据非线性关系模型公式得出废物包难测核素活度浓度。8)评估废物包总活度：由易测核素和难测核素活度、加上氚活度（AH3）数据相加算出废物包放射性核素总活度(At)。废物包总活度计算公式如下：为提高评估准确性需在应用中关注：——定义和控制伽玛谱测量的过程，以确保测量准确且可重复。——在使用剂量率测量的情况下，应该定义测量的数量，位置等参数。应在废物产生的早期开展废物包关键核素活度浓度测量工作，在无法满足上述情况下，需要结合其它方法评估出废物包放射性源项产生后半年内关键核素的活度浓度，以保证比例因子法评估难测核素活动的准确性。11质量保证11.1一般要求应根据本办法的要求，制定目标核电厂放射性固体废物包难测核素活度浓度比例因子的测定方案，并将质量保证要求独立成章进行描述。质量保证应考虑废物取样、放射化学分析、比例因子测定和应用等各个阶段对最终结果的潜在影响，并对各阶段的活动提出相应的质量管理要求，如制定专用程序、采用专用工具、开展人员培训等手段。11.2取样阶段应确保严格按照取样计划执行，并做好样品标识及记录，保证样品的代表性和最小的随机误差，并具有统计意义。6T/CNEAXXXX—XXXX针对比例因子计算和评估所需的数据项对所获得的样品进行调查和识别，并以适当的方式管理所获得的这些数据记录。11.3放射化学分析阶段根据废物样品和待分析的放射性核素的性质，准备相应的放射化学分析导则，确保在预处理、提取/分离和测量等每个操作步骤中都采用适当的分析技术，并适当地管理分析记录结果。必要时可开展交叉验证工作，即由多个分析实验室对同一样品进行分析。在应用放射化学分析数据之前，应评估其异常值。如有异常值，应检查数据是否有转录错误、实验室错误以及可能的变化原因。11.4比例因子计算阶段在比例因子计算阶段，重点关注从非均匀性混合样品获取的放射性化学分析数据。如果通过累积取样创建的数据库对比例因子值进行测定时，应考虑到样品数据的来源和特定来源数据的相对代表性，并从影响比例因子不确定的因素（如测量不确定性、样品大小、样品分割等）、分析数据值的数量、取样的方式等进行检查评估。11.5比例因子应用阶段应采取适当的质量管理程序，确保废物包符合γ辐射测量建模中假设的废物包的内容物和约束条件。γ辐射测量的过程需要明确规定和控制，确保测量结果的准确性和可重复性。在核电厂正常运行工况下，可按照反应堆运行周期定期开展比例因子更新。1T/CNEAXXXX—XXXX1、核电厂废物流压水堆核电厂废物流通常可分为：废树脂、蒸残液、水过滤器芯子、通风过滤器滤芯、碘吸附器、淤积物、技术废物、有机废液、金属废物等。2、核素范围及关键核素核素范围：以处置场运行许限定要求和对存在长期处置安全影响的核素为依据，定量给出废物包放射性核素的活度浓度。包括预期废物包中活度浓度超过豁免水平100倍，且在300年衰变期后仍可能超过豁免水平的放射性核素，建议核素：3H、14C、60Co、63Ni、90Sr、137Cs、99Tc、129I。关键核素：建议选择γ放射性核素60Co和137Cs作为关键核素，因为它们在通过无损放射性测量设备进行测量时具有可检测性，且产生机制与难测核素相似。2T/CNEAXXXX—XXXX参考文献[1]INTERNATIONALORGANIZATIONFORSTANDARDIZATION,NuclearEnergy—NuclearFuelTechnology—ScalingFactorMethodtoDeterminetheRadioactivityofLow-andIntermediate-levelRadioactiveWastePackagesGeneratedatNuclearPowerPlants,ISO21238:2007,ISO,Geneva(2007).[2]INTERNATIO