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文档简介
钛酸锶钡薄膜介电效应的成因
随着雷达、卫星、通信等技术的发展,相位控制单元的使用日益广泛。微波移相器作为相控阵天线的核心部件,其性能直接决定着发射/接收组件的工作频段、响应速度、插入损耗、功率、体积等重要技术指标。传统的铁氧体移相器和半导体PIN二极管移相器由于自身的缺陷,无法满足日益发展的技术要求。采用钛酸锶钡(Ba1-xSrxTiO3,BST)铁电薄膜的移相器具有成本低、速度快、精度高、体积小等特点,还具有高的介电常数和显著的介电非线性,被认为是制作微波移相器的理想材料,成为近年国际上的一个研究热点。BST之所以具有高的介电性,正是源于Ti4+偏离氧八面体中心的位移。根据晶格动力学理论,离子晶体的介电常数与晶格振动频率之间具有LST关系:其中ε∞是光频介电常数,ωLO和ωTO分别为光学纵模和光学横模的频率。随着温度接近居里温度,布里渊区中心的ωTO软化(频率降低),对应氧八面体中心Ti4+的回复力减弱,显示出类似离子弛豫极化的特征,体现为介电常数增加。在电场的作用下都会发生某种能量的损耗,其出现是由于BST薄膜内极化效应赶不上电场变化,此损耗随频率和温度的变化提供了关于驰豫过程的信息。沉积条件决定了薄膜的组分、结构及缺陷等,也就影响了薄膜内部偶极子的指向,从而影响介电损耗。BST薄膜具有非线性效应,即介电常数强烈地依赖于外加直流偏置电场,零偏置电压下介电常数最大,随着电场增加介电常数降低,介电调谐率可表达成:可见,BST薄膜的介电可调性来源于其本身的介电非线性。1影响介电性的因素BST薄膜的介电性取决于薄膜的组分、掺杂、电极、薄膜和电极之间的界面及薄膜的厚度。1.1测试热性能分析由居里-外斯定律可知,在居里温度附近介电常数会显著地增大。而BST的居里温度随Sr与Ba比值的变化而改变,所以组分会影响BST材料的介电性。BST作为位移型铁电体,在其居里点以上50~100℃的范围内具有介电可调性,并且越接近居里点其可调性越强。由于微波移相器大多工作在常温条件下,因此将居里点调节至越接近室温,就能在工作温度下获得更强的介电可调性。然而,虽然Ba0.7Sr0.3TiO3和Ba0.6Sr0.4TiO3的居里点接近室温(约250K),但其居里点处的介电峰比较陡,当工作温度上升时,介电常数及介电可调率下降过快,不能满足器件全天候工作对温度稳定性的要求;Ba0.5Sr0.5TiO3的居里点约为220K,介电峰距室温约80℃,室温附近的介电常数随温度变化较缓,能够满足一定的温度稳定性的要求,在室温下处于顺电相,避免了铁电畴开关效应引发的疲劳现象,并具有高的介电常数和低的介电损耗以及有很好的可调性,可用于微波移相器。一般情况下,由于晶界的低介电性,薄膜的介电性相较体材会显著地降低,介电-温度峰出现在很宽的温度区。对于BaTiO3和SrTiO3,这种介电性的降低完全可由软膜频率的硬化来解释。由于低温相变是由布里渊区边界声子膜的软化来驱动的,所以在TC附近,低于光学膜范围内的驰豫作用主要决定介电性的突变。此外晶粒越大,薄膜的介电常数就越大,如掺杂使薄膜的晶粒大小发生改变。1.2薄膜的介电行为BST薄膜的应用,通常要与电极材料组成金属-绝缘体-金属(MIM)结构,形成BST薄膜电容器。选择不同的电极材料特别是底电极材料,将会直接决定BST薄膜的微观结构、缺陷(主要是氧空位)密度、BST-金属接触的耗尽层宽度和势垒高度,从而也决定了BST薄膜的整个介电行为。现在制备BST薄膜时通常使用金属Pt等电极材料。金属Pt具有电阻率低、功函数大、热稳定性好和化学惰性,因此目前普遍采用金属Pt作为铁电薄膜器件的底电极。从图2可以看出,随着沉积温度的升高,BST薄膜衍射峰的位置会发生偏移。除了强的Pt衬底峰值外,在2θ=21.9°、31.6°、56.2°出现了明显的BST的特殊峰,分别对应于Ba0.5Sr0.5TiO3的(100)、(111)、(211)晶面,表明薄膜具有典型的钙钛矿结构。1.3薄膜厚度对介电常数和晶体运用的影响与BST块材相比,BST薄膜与衬底和电极之间存在的低介电常数的界面扩散层的影响更为显著。当界面层厚度一定时,薄膜厚度越大,界面层的影响越小,测试得到的表观介电常数越接近薄膜实际的介电常数,这也是导致BST块材的介电常数高于相应薄膜材料的原因之一,也会导致测试的表观介电损耗增大。图3为沉积在Pt上的不同厚的BST薄膜的XRD图谱。由BST的介电常数的温度依赖性可知,越接近于居里温度,介电常数就越大。薄膜厚度越厚,其居里温度越高,接近于室温,因而在室温下测量得到的介电常数的数值应比薄膜较薄的大。可以看到随着薄膜厚度的增加,室温下的介电常数也随之增大,从而出现了BST薄膜介电常数的厚度效应。这主要是由于厚度增加以后,界面低介电常数层的作用减小。与介电常数相似,薄膜的可调率也应逐渐增大。由于BST薄膜与电极在晶体结构(包括晶系、晶格常数)、热膨胀系数等方面存在较大差异,因此经常在BST与底电极之间添加缓冲层SiO2,减小BST薄膜的应力,从而改善其介电性能。用SiO2代替Pt,可以提高BST薄膜的介电性能。作为分别沉积在Pt和SiO2上BST薄膜厚度的函数,晶格常数的变化曲线见图4。沉积在Pt上的BST薄膜显然比BST体材的晶格常数大,然而随着厚度的增加,晶格常数达到其峰值。沉积在SiO2上曲线相对平缓。由于Pt的晶格常数为0.39237nm,小于BST的晶格常数(BST陶瓷的晶格常数为0.39501nm),因此在BST/Pt界面处的晶格失配使BST薄膜在切线方向上受到压应力,导致界面附近处的BST晶格a轴被压缩,c轴获得相应的伸长,从而获得了较大的沿法线方向的晶格常数。当薄膜厚度逐渐增大时,沿法线方向的晶格常数逐渐减小,这表明晶格失配随薄膜厚度的增加逐渐被弛豫。随着厚度的增加,沿法线方向的晶格常数逐渐减小,从而导致沿法线方向的张应力逐渐减小,得到的介电常数也较大。2影响bst材料居里温度和相对比的因素从钛酸锶钡的晶体结构出发,指出其高介电性源于Ti4+偏离氧八面体中心的位移。讨论了影响介电性的因素,如组分、电极和薄膜的厚度等。通过BST薄膜介电性的研究,找到高介电调谐率和低介电损耗之间的平衡点,最大限度地提高BST微波移相器的性能。BST是BaTiO3和SrTiO3形成的无限固溶体,兼具有BaTiO3高介电系数、低介电损耗和SrTiO3结构稳定的特点。通过调整Ba/Sr比,BST可以形成一系列居里点可调的铁电材料。对微波移相器而言,要求有适中的介电常数、高的可调性、小的插入损耗以及低的偏置电场等,这就要求BST薄膜有高的电调谐率,低的介电损耗。相对陶瓷体材,BST薄膜的较大介电损耗严重影响了其工程应用。因此如何提高BST薄膜的介电性能并找出影响其介电性能的因素,不仅关系到BST薄膜的介电性能的改善,也关系到微波移相器性能的优化。从BST薄膜的相变行为出发,讨论影响介电性的3种因素,找到高调谐量和低介电损耗之间的平衡点,为最大限度地提高BST微波移相器的性能提供可能。随温度的降低,BaTiO3和SrTiO3经历着不同的相变。BaTiO3发生3个铁电相变进入铁电相,对称群分别为C4v、C2v和C3v,自发极化分别沿4度轴、2度轴和3度轴。自发极化的主要来源是钛离子偏离中心沿4度轴、2度轴和3度轴的位移,这是由于随着温度下降晶格中离子振动减弱,位于氧八面体中心的Ti4+变得不稳定,出现向氧八面体某一顶角方向移动的倾向;而SrTiO3随着温度的降低不发生铁电相变,在很低的温度发生反铁畸变,晶体处于量子顺电态。Ti4+可以偏离氧八面体的中心位置,在一定的范围内进行振动,是因为电场或温度的影响。Ti4+在电场下的位移,通过特殊的晶体构造加强了作用在Ti4+位移方向在同一直线上氧原子的极化场,使其电子云发生强烈的变形。而这些氧原子被强烈极化后,又通过特殊的晶体构造反作用在Ti4+上,增强了作用在Ti4+上的有效电场,促使Ti4+发生更强烈的位移,内场的增强是沿着这样一条Ti—O线发展起来的。当BaTiO3中引入Sr时,随Sr的摩尔量x的增加,BST的相变温度逐渐降低,这是由Sr2+和Ba2+半径差异造成的,图1为BST材料居里温度随Sr含量的变化情况。居里点高,表明需要较大的热运动能量才可使自发极化形成的电畴消失。从离子间作用能的大小来看,居里温度高,其八面体的Ti4+与某个方向的O2-相互作用能较大。对于BST,以离子半径较小的Sr2+取代Ba2+后,氧八面体的空隙减少
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