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文档简介
电动势与热动力学燃料电池第1页,共18页,2023年,2月20日,星期一Reversibility1)ChemicalReversibilityPtis0.222VmorenegativethanAgShortedExternalbatterychemicallyreversible:Reversingthecellcurrentmerelyreversesthecellreaction.Nonewreactionsappear,thusthecellistermed;chemicallyirreversible:differentelectrodereactionsaswellasadifferentnetprocessuponcurrentreversal;第2页,共18页,2023年,2月20日,星期一ReversibilityThermodynamicallyreversible:whenaninfinitesimalreversalinadrivingforcecausesittoreversedirectionInelectrochemistryIfasystemfollowstheNernstequationoranequationderivedfromit,theelectrodereactionisoftensaidtobethermodynamicallyorelectrochemicallyreversible(ornernstian).第3页,共18页,2023年,2月20日,星期一FreeEnergyandCellemf第4页,共18页,2023年,2月20日,星期一ReductionPotentialsTheprimaryreference,chosenbyconvention,isthenormalhydrogenelectrode(NHE),alsocalledthestandardhydrogenelectrode(SHE):第5页,共18页,2023年,2月20日,星期一emfandConcentration第6页,共18页,2023年,2月20日,星期一ReferenceElectrodes第7页,共18页,2023年,2月20日,星期一第8页,共18页,2023年,2月20日,星期一ImpedanceSpectroscopy(Or,howasinusoidallyvaryingvoltageisused
toprobemultipleelectricalpropertiesofmaterials)第9页,共18页,2023年,2月20日,星期一IntroductionISmeasurestheresistanceofacircuittoanappliedvoltageZ(t)=E(t)/I(t),Z()=E()/I()WhenEisappliedasasinusoidalfunctioninalinearsystem,Iresponsecanberepresentedbyasumofsinusoidalfuctionswithphaseshifts.Ifanequivalentcircuitforthesystembeingprobedcanbeconstructed,thentheresistanceorcapacitancevaluesforeachcircuitelementcanbebackedoutfromZ.Especiallyinelectrochemicalimpendancespectroscopy(EIS),thethevoltageprobesignalissmall(1-10mV)sothecurrentresponseispseudolinear(sidebenefit:itdoesn’tperturbthesampleverymuch)ABardandLFaulkner,ElectrochemicalMethods:FundamentalsandApplications(2000)/G2/Appnotes/Reference/eistheory/theory/EIS_Theory.htm第10页,共18页,2023年,2月20日,星期一Background–ImpedanceandCircuitElementsE(t)=E0cos(t),=2fI(t)=I0cos(t-)Or,ifonewritesincomplexnotation:E(t)=E0exp(it)I(t)=I0exp(it-i)Z(t)=Z0exp(i)=Z0(cos+isin)E/Iresponseforaresistor(=0)E/Iresponseforacapacitor(=-90)E/Iresponseforaninductor(=90)/G2/Appnotes/Reference/eistheory/theory/EIS_Theory.htmhttp://www.bath.ac.uk/~chsacf/solartron/circp/html/acrci.htm第11页,共18页,2023年,2月20日,星期一
=-jXc=jXlhttp://www.bath.ac.uk/~chsacf/solartron/circp/html/acrci.htmRFormorecomplexcircuits,useKirchoff’srules第12页,共18页,2023年,2月20日,星期一PlottingImpedance
ACole-Cole(orNyquist)plotoftherealandimaginarycomponentsofZ
foracircuitcontainingacapacitorandresistorinparallel(realworld
example:achargedlayerataninterface).=1/=1/RCNamedafterKSColeandRHCole,JChemPhys
9,341(1941)第13页,共18页,2023年,2月20日,星期一PlottingImpedanceABodeplotofacircuitcontainingacapacitorandresistorinparallel.log|Z|andvs.logareplotted,showingexplicitlytheimpactof
impedance./G2/Appnotes/Reference/eistheory/theory/EIS_Theory.htm第14页,共18页,2023年,2月20日,星期一CircuitElementsfromElectrochemistryElectrolyteresistanceDoublelayercapacitance(~30F/cm2foraqueoussystems)PolarizationresistanceChargetransferresistanceCoatingcapacitance
Constantphaseelement(afudgefactor)Virtualinductor(adsorption?)And…lAWE,RE,CER=l/A/G2/Appnotes/Reference/eistheory/theory/EIS_Theory.htm第15页,共18页,2023年,2月20日,星期一Diffusion(akaWarburgImpedance)Warburgimpedance=diffusionofchemicalspeciestoalargeplanarelectrodeInfinitediffusionlayerthicknessDiffusionlayerthicknessAlso,intheWarburgregion,=45º/resources/eis/diffusion.htm第16页,共18页,2023年,2月20日,星期一EquivalentCircuitModelforElectrochemicalCells
MixedKinetic+DiffusionmodelCole-ColeplotBodeplot/G2/Appnotes/Reference/eistheory/theory/EIS_Theory.htm第17页,共18页,2023年,2月20日,星期一SomeApplicationsofISDeterminecorrosionratesofmaterials*MeasurecapacitanceandresistanceofSAMstoascertainthicknessandpackingqualityProbelinearityofelectrical/electrochemicalreactionsCharacterizeelectricalactivityacrossinterfacestodeterminecarrierconcentration,etc.Determinediffusionrateofcounterionsinconductingpolymer/carbonnanotubecomposit
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