针对高藻源水的农村分散式饮用水处理组合技术研究

1、第 针对高藻源水的农村分散式饮用水处理组合技术研究中文分类号： 我国饮用水水源约有25%是湖泊水或水库水，2022年无锡太湖蓝藻饮用水危机爆发后，广大分散式农村饮用水工程由于技术、成本等原因，往往无法处理高藻源水中藻类、蓝藻藻毒素，出水水质不能达标。 目前针对高藻源水藻类的去除研究多为单一方法研究，如物理方法（慢滤、粘土吸附等）、膜滤法、化学方法（臭氧、光化学催化氧化、高锰酸钾氧化等）及生物方法（植物、微生物处理）。实际上不同处理方法对不同分子量的颗粒态、溶解性污染物具有互补性，因此运用组合处理工艺，可有效提高处理效率、降低运行成本。但目前该方面研究较少，本研究拟植物-膜、微生物-膜及植物-微

2、生物-膜组合处理工艺处理太湖高藻源水，并对3种组合工艺的处理效果及运行成本进行系统对比评价，为针对高藻源水的农村分散式饮用水处理技术应用提供理论依据。 1材料与方法 1.1实验区概况 实验设备位于中科院地理与湖泊研究所太湖站内，源水取自站内太湖边55m（水深2.5m）围隔内，取水用潜水泵位于水深0.5m处，实验期间围隔内呈蓝藻爆发状态，部分蓝藻已死亡，水体具有浓重的藻腥味。 1.2试验设计 比较单一超滤膜（系统I）、人工湿地-超滤膜（系统II）、生物接触氧化-超滤膜（系统III）及人工湿地-生物接触氧化-超滤膜（系统IV）4种系统对太湖高藻源水的处理效果，并比较4种系统超滤膜膜通量变化。试验共

3、进行3次重复。 1.2.1人工湿地构建 选用体积1240L的圆形塑料桶（高度：113cm，上部直径：118cm，下部直径：118cm）作为人工湿地载体，桶底层（排水区）选用砾石，直径为35cm，厚度为15cm；中层选用炉渣及部分土壤，炉渣直径为0.51.0cm，厚度为50cm；上层选用砾石，直径为1cm左右，厚度为20cm。平均孔隙率约为0.40。 2022年6月4日，选择2030cm株高的美人蕉为受试植物，种植于圆桶中，种植密度为20株/m。植物用太湖源水培养3月后，美人蕉密布于人工湿地（植株平均高度约90cm），开始正式实验，实验停留时间设计为24小时。 1.2.2生物接触氧化系统 202

4、2年6月15日，选择由塑料颗粒与活性炭高温压制而成的改性填料为受试人工介质，该改性填料具有填料高孔隙度及活性炭高吸附性双重能力的特性，填料放入直径100cm的圆形钢罐中，导入太湖原水，曝气采用微曝气方式，每日曝气2小时用于挂膜，微曝气气水比例设计为5：1。 培养约3个月，开始正式实验，设计太湖高藻源水微曝气停留时间为6小时，测定生物接触氧化系统净化效果。 1.2.3超滤膜系统 超滤膜(U/FMembrane)选用浙江欧美环境技术公司OMEXELLSFD超滤膜。 1.3监测指标及方法 耗氧量（COD）：采用高锰酸钾氧化法。 水质中TN、TP、NH-N、NO-N、NO-N使用荷兰产SKALAR流动

5、分析仪测定（TN采用紫外消解、镉柱还原a萘胺盐酸盐法测定、TP采用钼酸铵显色法、NH-N采用水杨酸钠法测定、NO-N采用镉柱还原a萘胺盐酸盐法测定、NO-N采用a萘胺盐酸盐法测定）。 Chla：采用Lorenzen法测定，水样经GF/C滤膜(0.45m)过滤，加入90丙酮萃取24h后，在波长630、645、663、750nm下测定吸光值。 TMC-LR（总微囊藻毒素）、EMC-LR（溶解性胞外微囊藻毒素）测定采用高效液相色谱(HPLC)法： IMC-LR（胞内微囊藻毒素）为TMC-LR（总微囊藻毒素）与EMC-LR（胞外微囊藻毒素）的差值。 超滤膜通量测定：膜通量（L/min）=超滤膜出水量（

6、L）/时间（min），每次测定前用超滤膜出水进行反冲洗。 2结果与讨论 2022年9月13日至19日，对单一超滤膜（系统I）、人工湿地-超滤膜（系统II）、生物接触氧化-超滤膜（系统III）处理效果同时进行了比较实验，实验重复进行3次；9月22日至27日，对人工湿地-生物接触氧化-超滤膜（系统IV）处理效果进行了3次监测；人工湿地植物为美人蕉，水力停留时间24小时，生物接触氧化曝气时间为6小时，经t检验，两个时间段内太湖高藻源水水质无显著性差异（p0.05）（表5-5表5-8），因此可认为系统I、系统II、系统III、系统IV高藻源水水源一致（表1表4）。 2.1对耗氧量处理效果比较 实验结果

7、显示（表1表4），系统IV的好氧量去除率明显高于系统I、系统II、系统III，系统II、系统III的好氧量去除率则无显著差异（p0.05），具体表现为系统IV系统II系统III系统I（图1），在4个系统均有超滤膜处理的条件下，这主要与膜前处理工艺有关，人工湿地-生物接触氧化联用膜前处理系统对水体好氧量的去除率明显高于单一人工湿地系统、生物接触氧化系统（图3），而系统I无膜前处理系统，因而整体处理效果最差，从最终处理结果上看，系统I、系统II、系统III、系统IV出水好氧量浓度分别为6.295、3.860、3.584和2.562mg/L，只有系统IV出水达到了生活饮用水卫生标准（GB5749-2

8、022）3mg/L的标准。实验结果显示（表1表4），4种系统对TN、NH-N、TP去除率差异显著（p）,具体表现为系统IV系统II系统III系统I（图1），在4个系统均有超滤膜处理的条件下，主要与膜前处理工艺有关，人工湿地-生物接触氧化联用膜前处理系统对水体TN、NH-N、TP的去除明显高于单一人工湿地系统、生物接触氧化系统（图3），而单一人工湿地系统对上述污染物的去除效率又要明显高于生物接触氧化系统。系统IV与系统I、系统II、系统III相比对NO-N、NO-N去除效果并不突出，这主要与生物接触氧化系统曝气增氧后水体中硝化作用有关，但NO-N、NO-N出水浓度为0.056、0.012mg/L

9、，仍远低于生活饮用水卫生标准（GB5749-2022）NO-N、20mg/L、NO-N1mg/L的标准。 2.3对水体中藻类及藻毒素处理效果比较 实验结果显示（表1表4），4种系统对水体浊度、Chla及IMC-LR的去除率无显著差异（p0.05），对TMC-LR及EMC-LR的去除率差异显著（p），具体表现为系统IV系统III系统II系统I（图2），这是由于4个系统均有超滤膜处理，而超滤膜是悬浮颗粒、藻类、胶体物质的有效屏障，因此去除浊度十分理想，但由于其截留分子量较大，使得其无法去除水中的大多数溶解性有机物。 系统I由于只有超滤膜处理，因此对Chla、IMC-LR具有较好的去除效果，但对EM

10、C-LR效果较差，去除率只有17.75%，导致TMC-LR去除率也较低，只有46.64%，达3.887g/L，高于生活饮用水卫生标准（GB5749-2022）TMC-LR1g/L的标准。 系统II，以美人蕉人工湿地系统作为超滤膜前处理系统，其对于水体中Chla、IMC-LR具有较高的去除效率，但水体中EMC-LR去除相对有限，只有32.97%（图4），人工湿地出水经超滤膜处理后，Chla、IMC-LR去除率分别高达97.84%、99.02%，但EMC-LR去除率则只增加到52.68%，导致出水TMC-LR仍达到2.241g/L，高于生活饮用水卫生标准（GB5749-2022）TMC-LR1g/

11、L的标准。 系统III，以塑料颗粒与活性炭高温压制而成的改性填料构建的生物接触氧化系统作为超滤膜前处理系统，其对EMC-LR具有极好的去除效果，去除率达到95.28%，但对Chla特别是IMC-LR去除有限，去除率分别只有30.66%、18.18%（图4），其出水经超滤膜处理后，水体Chla、IMC-LR显著提升，从而出水TMC-LR去除率较高达94.31%，出水值为0.415g/L，低于生活饮用水卫生标准（GB5749-2022）TMC-LR1g/L的标准。 系统IV，以人工湿地-生物接触氧化系统联用工艺作为超滤膜前处理系统，由于人工湿地对Chla、IMC-LR的高去除率及生物接触氧化系统对

12、EMC-LR的高去除率，使得超滤膜前进水Chla、TMC-LR、EMC-LR、IMC-LR去除率即达到68.43%、84.67%、92.94%、69.12%（图4）。经超滤膜处理后，Chla、TMC-LR去除率分别达到98.65%、93.83%，TMC-LR值只有0.434g/L，低于生活饮用水卫生标准（GB5749-2022）TMC-LR1g/L的标准。 表1单一超滤膜工艺处理效果（系统I） Tab.1ThetreatmenteffectofU/FMembranesystem(systemI) 处理效果 监测指标 进水浓度 出水浓度 去除率 生活饮用水卫生标准GB5749-2022 耗氧量（

13、mg/L） 12.5242.212 6.2951.190 49.74% 3.00 TN（mg/L） 4.7480.602 2.5230.462 46.87% - NH-N（mg/L） 0.2090.032 0.1560.024 25.17% 0.50 TP（mg/L） 0.2860.030 0.1860.029 34.97% - NO-N（mg/L） 0.1160.011 0.0900.031 22.84% 20 NO-N（mg/L） 0.0110.002 0.0100.002 9.09% 1.00 浊度（NTU） 14.981.85 1.520.12 89.85% 1.00 Chla(g/L

14、) 117.65014.323 3.160.762 97.31% - TMC-LR(g/L) 7.2841.205 3.8870.566 46.64% 1.00 EMC-LR(g/L) 4.6820.603 3.8510.146 17.75% - IMC-LR(g/L) 2.6020.512 0.0360.002 98.62% - 表2人工湿地-超滤膜组合工艺处理效果（系统II） Tab.2Thetreatmenteffectofconstructedwetland-U/FMembranesystem(systemII) 处理效果 监测指标 进水浓度 人工湿地 超滤膜 生活饮用水卫生标准GB5

15、749-2022 出水浓度 去除率 出水浓度 去除率 耗氧量（mg/L） 12.5242.212 6.4310.962 48.65% 3.8600.314 69.18% 3.00 TN（mg/L） 4.7480.602 3.1980.632 32.64% 1.2230.235 74.23% - NH-N（mg/L） 0.2090.032 0.1240.024 40.28% 0.0620.005 70.17% 0.50 TP（mg/L） 0.2860.030 0.2180.035 23.58% 0.110.039 62.85% - NO-N（mg/L） 0.1160.011 0.0790.026

16、 31.56% 0.0360.002 68.50% 20 NO-N（mg/L） 0.0110.002 0.0160.003 -48.34% 0.0130.001 -20.45% 1.00 浊度（NTU） 14.981.85 5.950.63 60.28% 0.910.15 93.93% 1.00 Chla(g/L) 117.65014.323 39.0006.612 66.85% 2.5411.364 97.84% - TMC-LR(g/L) 7.2841.205 3.9250.361 46.11% 2.2410.635 69.23% 1.00 EMC-LR(g/L) 4.6820.603 3

17、.1380.420 32.97% 2.2150.365 52.68% - IMC-LR(g/L) 2.6020.512 0.8270.163 68.22% 0.0250.012 99.02% - 表3生物接触氧化-超滤膜组合工艺处理效果（系统III） Tab.3Thetreatmenteffectofbiologicalcontactoxidation-U/FMembranesystem(systemIII) 处理效果 监测指标 进水浓度 生物接触氧化系统 超滤膜 生活饮用水卫生标准GB5749-2022 出水浓度 去除率 出水浓度 去除率 耗氧量（mg/L） 12.5242.212 5.89

18、51.325 52.93% 3.5840.632 71.38% 3.00 TN（mg/L） 4.7480.602 4.5621.039 3.93% 1.5230.362 67.93% - NH-N（mg/L） 0.2090.032 0.1630.036 22.25% 0.0810.042 61.13% 0.50 TP（mg/L） 0.2860.030 0.2230.025 21.89% 0.1250.023 56.29% - NO-N（mg/L） 0.1160.011 0.3590.069 -209.49% 0.1580.068 -36.21% 20 NO-N（mg/L） 0.0110.002

19、 0.0850.023 -672.73% 0.0450.009 -309.09% 1.00 浊度（NTU） 14.981.85 14.031.19 6.34% 0.890.11 94.06% 1.00 Chla(g/L) 117.65014.323 81.57611.365 30.66% 2.1580.498 98.17% - TMC-LR(g/L) 7.2841.205 2.3500.652 67.74% 0.4150.114 94.31% 1.00 EMC-LR(g/L) 4.6820.603 0.2210.156 95.28% 0.3890.106 91.69% - IMC-LR(g/L

20、) 2.6020.512 2.1290.634 18.18% 0.0260.012 99.01% - 表4人工湿地-生物接触氧化-超滤膜组合工艺处理效果（系统IV） Tab.4Thetreatmenteffectofconstructedwetland-biologicalcontactoxidation-U/FMembranesystem(systemIV) 处理效果 监测指标 进水浓度 人工湿地 生物接触氧化 超滤膜 生活饮用水卫生标准GB5749-2022 出水浓度 去除率 出水浓度 去除率 出水浓度 去除率 耗氧量 （mg/L） 12.852 2.025 6.729 1.257 47.

21、64% 3.420 0.562 73.39% 2.562 0.555 80.07% 3 TN （mg/L） 4.625 0586 3.115 0.354 32.65% 2.982 0.788 35.52% 1.025 0.236 77.84% - NH-N（mg/L） 0.236 0.056 0.140 0.025 40.68% 0.064 0.035 72.87% 0.023 0.001 90.25% 0.5 TP （mg/L） 0.273 0.036 0.208 0.036 23.81% 0.172 0.056 36.92% 0.086 0.006 68.46% - NO-N（mg/L）

22、0.127 0.024 0.086 0.011 32.28% 0.365 0.036 -188.31% 0.056 0.006 55.77% 20 NO-N（mg/L） 0.011 0.003 0.016 0.006 -45.45% 0.059 0.015 -436.36% 0.012 0.005 -9.09% 1 浊度 （NTU） 15.14 0.87 6.01 0.61 60.30% 6.12 0.52 59.56% 0.32 0.15 97.89% 1 Chla (g/L) 115.685 20.325 42.349 5.658 63.39% 36.525 5.621 68.43% 1.

23、562 0.286 98.65% - TMC-LR (g/L) 7.029 1.025 3.787 0.245 46.12% 1.077 0.211 84.67% 0.434 0.116 93.83% 1 EMC-LR (g/L) 4.589 0.755 3.075 0.459 32.99% 0.324 0.115 92.94% 0.309 0.256 93.27% - IMC-LR (g/L) 2.440 0.532 0.805 0.321 66.99% 0.753 0.185 69.12% 0.125 0.175 94.88% - 2.4对超滤膜通量影响比较 如图5所示，4种系统运行过程中

24、超滤膜膜通量大小表现为系统IV系统II系统III系统I，系统I超滤膜在运行30分钟后膜通量即显著降低，系统II在运行40分钟后膜通量有所降低，但降低不显著，系统III在运行40分钟后膜通量有显著下降，但仍高于系统I，系统IV在产水过程中膜通量未见明显下降，可见膜前处理工艺可有效降低膜污染，其中效能为人工湿地-生物接触氧化组合系统人工湿地系统生物接触氧化系统。3讨论 已有研究表明，生物处理可能是未来解决藻毒素问题最经济实用的方法，本研究发现人工湿地系统作对于水体中Chla、IMC-LR具有较高的去除效率，但水体中EMC-LR去除相对有限，而以塑料颗粒与活性炭高温压制而成的改性填料构建的生物接触氧

25、化系统对EMC-LR具有极好的去除效果，但对Chla特别是IMC-LR去除有限，两种系统对藻类及藻毒素去除具有互补关系，因此以人工湿地-生物接触氧化系统联用工艺作为超滤膜前处理系统，可有效去除藻类及藻毒素，结合超滤膜可完全实现处理水质达标。 超滤膜技术在给水处理应用所遇到的最大问题是膜污染。有机物污染是超滤膜污染的主要原因，本研究发现藻类也是超滤膜污染的原因之一，生物接触氧化预处理工艺虽能有效降低水体中有机物含量，但藻类去除能力有限，虽与超滤膜联用后出水水质能够达标，但超滤膜通量显著下降，未能解决膜污染问题。 人工湿地-生物接触氧化系统联用预处理工艺，先由人工湿地去除部分有机物及绝大部分藻类，

26、再由以塑料颗粒与活性炭高温压制而成的改性填料（具有高孔隙率及高吸附性双重特性）构建的生物接触氧化系统去除剩余的大部分有机物，实现源水有效净化，极大程度减轻了超滤膜污染负荷，实验结果也证明该工艺在产水过程中超滤膜膜通量未见明显下降，从而有效解决了膜污染问题，降低了运行成本。 4结论 4种系统对高藻源水好氧量、TN、NH4+-N、TP去除率差异显著（p）,具体表现为好氧量去除率IV系统II系统III系统I，TN、NH4+-N、TP去除率系统IV系统II系统III系统I。 4种系统对水体浊度、Chla及IMC-LR的去除率无显著差异（p0.05），对TMC-LR及EMC-LR的去除率差异显著（p），具体表现为系统IV系统III系统II系统I。 4种系统运行过程中超滤膜膜通量大小表现为系统IV系统III系统II系统I。 人工湿地-生物接触氧化-超滤膜组合工艺（系统IV）出水水质可满足生活饮用水卫生标准（GB5749-2022）要求，同时能有效解决超滤膜污染的问题，降低运行成本。 参考文献1连民,俞顺章,陈传炜,等.淡水湖泊周围水厂源水及出厂水微囊藻毒素的季节性调查J。中国公共卫生,2022,17(9):797-7982吴彦领,刘天福,唐虎杰,等.以黄河为生活饮用水源的卫生研究二藻类及藻毒素污染防治措施的研究,河南