雷州半岛玄武岩母质土壤剖面稀土元素分布及其与常量元素、粒度的关系.docx

1、第48卷第1期土壤学报Vol.48,No.12011年1月ACTAPEDOLOGICASINICAJan.,201】雷州半岛玄武岩母质土壤剖面稀土元素分布及其与常量元素、粒度的关系*张立婿侦李徐生"李德成混韩志勇'张甘霖2（1南京大学地理与海洋科学学院，南京210093）（2土壤与农业可持续发展国家政点实教室（中国科学院南京土壤研究所），南京210008）摘要对备州半岛玄武岩母质土壤剖面稀土元索地球化学特征进行了研究，结果表明：土壤剖而中稀土元素的分布既受母岩的控制，又叠加了风化成壤作用的影响，£REE和8Eu对母岩有明显的继承性，风化成壤作用则导致REE在剖面上部

2、富集以及土壤中Ce的显著正异常，并造成轻、更稀土之间发生一定的分闵（以轻稀上富集为主要特征），但轻稀土或重稀土内部未出现明显的分异；£REE与Fe2O,含量呈极显著负相关，可能与风化成土过程中铁贫化物结晶程度提高，富含KEE的无定形铁含量降低有关;£REE与七0,、MnO则呈极显著正相关，应当R由于剖面中含有较多的赋存REE的磷酸盐矿物和铭氧化物矿物所致；£REE与黏粒组分（尤其是<1am的组分）呈极显著正相关，表明风化成填过程中黏土矿物含量增加所导致的对REE的吸附效应是造成该区REE富集的重要原因，其中黏粒对轻稀土元素的吸附更为明显。关键词雷州半岛；玄武

3、岩；稀土元宗；常量元素；粒度中图分类号S151文献标识码A稀土元索（REE）具有特殊的化学性质，通常被认为在风化和蚀变过程中基本上不活动，其携带的源岩信息一般不会丢失，故被广泛应用于沉积物物源的示踪研究"2。但研究发现稀土元素在表生条件下仍具有一定的活动性在风化成壤剖面中可能出现稀土元素的富集、迁移和分异作用"句。一般认为，风化成土作用中影响土壤REE特征的因素主要有母岩和成土母质、气候条件、水化学性质、氧化还原条件等g：但关于制约因素的深入研究还很少，REE分布与土壤成分和质地之间的相关性研究也不多。同时，这方面已有的一些研究成果其至还存在争议。如，关于REE与常量元素的

4、关系，杨元根发现中国南方红壤中稀土元素含虽与Fe2O3.P2O5.MnO有明显的正相关关系，而杨社锋对老挝BoJoven高原玄武岩风化壳的研究中稀土元素与Fe2O3.MnO没有相关性，而与P20s和TiO2呈正相关"°）。关于REE与土壤质地的关系，一般认为，REE含量与黏粒组分含量具有正相关关系分，而杨元根的研究则认为中国南方红壤剖面中稀土元素含最与黏粒含俄基本无关。由此可见,需要加强这方面的研究，以帮助我们深入了解风化成土过程中土壤REE的富集、迁移和分异规律及其与制约因素间的作用关系。华南雷州半岛分布有不同时代喷发形成的玄武岩'。玄武岩在长期的湿热气候条件下，

5、风化作用强烈，经过脱盐基、脱硅和富铝化等表生作用，形成富铝型风化壳，并逐步发育成富铁土和铁铝土m。本文选择雷州半岛三个玄武岩母质基础上发育的土壤剖面，通过系统采样测试，研究风化成壤后REE在土壤剖面中的分布特征，并探讨其与土壤常量元素和粒度之间的相关关系。1材料与方法11研究区概况雷州半岛位于广东省西南部，介于21。15,21。203,109。22'110°27'E,海拔多在100m以下。南部为玄武岩台地，占半岛面积的43.3%o年平均*中国科学院知识创新工程互要方向项目（No.KZCX2-YW-409-2）、国家D然科学基金项目（Noh.40771091.40971

6、004）,南京大学测试基金资助t通讯作者:E-mail：lixusheng©；dcli作者简介：张立婿（1985），硕1:研究生，第四纪地质学专业°E-inail；xh«n8lijuat>728®收稿H期：2010-04-22；收到修改稿日期：2010-06-10气温23%：,!月平均气温16T,7月平均气温28T,年平均降水量】4001700mm,属热带气候。该区典型土壤类型为富铁土和铁铝土。雷州半岛属于华南块体的南端，新生代以前华南沿海地区整体上以东西向或近东西向的占老断裂为主，始新世中晚期喜马拉雅运动开始，该区构造活动强烈，并伴有玄武岩喷溢，

7、进入第四纪以后，该区出现多起大址基性玄武岩喷发，在全新世火山活动仍在进行，但趋势逐渐衰减）。1.2样品采集采样点位于雷州半岛南部玄武岩分布区（图Do我们选择了3个玄武岩上发育的土壤剖面，这些剖面所处地形部位类似，土壤类型均为铁铝土。在野外根据土壤的主要形态特征将剖面分为A、B、BC三个发生层次，再在各发生层内分层采样，共采集38个土壤样品,同时分别采集了3个剖面的玄武岩母岩样品，共获得41个备测样品（表】）。1.3实验测试全部41个样品在常温下自然风干后，分别取约5g样品置于玛瑙研钵中磨至200目。在南京大学内生金属矿床成矿机制研究国家重点实验室采用等离子质谱法（ICP-MS）测量REE,仪器

8、为FinniganElementII等离子质谱仪，所测结果经标样控制，相对标准偏差为5%10%。另外测址了这些样品的图I采样点分布图Fi&1Distributionofsamplingsites«1剖面及采样信息Table1Profileandsamplinginformation剖面采样地点位置土壤样品个数母岩样品个数剖面厚度ProfileSamplingsitePositionNumberofsoilsamplesNumberofbasaltsDepth(cm)LZ03徐闻县龙城镇Longtang.Xuwen20°22.377'N110°23.

9、318,E1312751205徐闻县海安慎Haian.Xuwcn20°16.609'NUO°15.218,E171415108徐闻县海安纸Haian,Xuwen20°17.662*N110®H.44rE81225常量元素，并对38个土壤样品进行了粒度测地和铁氧化物化学形态分析。常量元素在中国科学院南京土壤研究所测量，采用偏硼酸锂熔融一等离子体发射光谱仪法(ICP-AES)o粒度在南京大学地表过程与环境实验室测械，仪器为Mastersizer2000G型激光粒度仪，采用了文献14推荐的前处理方法；游离铁、无定形铁采用连二亚硫酸钠-柠檬酸钠-重碳酸钠

10、溶液(DCB)、草酸-草酸锻缓冲溶液提取,邻非罗琳比色法测定。2结果与讨论2.1REE在剖面中的分布测试结果见表2。38个土壤样品的£REE平均表2雷州半岛玄武岩及土壤中REE含量Table2REEcontentsinthebasaltsandsoilsinLeizhouPeninsulaBasalt剖面号Profile发生房Genetic深度DepthLaCePrNdSmEuGdTbf-1DyHoErTmYbLuIREEhorizon(cm)1dgg).IM3A0312.2849.383.5515.904.221.524.540.654.280.892.530.351.870.29

11、102.33-2510.9159.333.2014.123.881.494.300.594.030.872.370.331.640.29107.4B25-5013.8551.673.9094.390.583.650.832.110.291.540.25104.750-604.0643.371.446.241.900.712.100.302.160.441.310.170.980.1665.3460-806.3745.022.018.962.500.972.780.412.770.611.720.241.310.2275.8780-1105.6928.641.818.38

12、2.441.012.850.402.970.621.680.241.260.2058.191101406.5635.502.089.372.631.083.140.433.280.691.910.271.420.2468.60140-1707.1238.092.2710.662.891.093.230.473.210.641.770.251.380.2373.29170-2005.1041.501.708.102.450.992.720.402.840.581.640.221.280.2069.742002209.8。51.913.2013.903.941.483.930.584.120.84

13、2.330.331.950.3098.61220-2426.1449.712.048.982.771.1J3.350.463.380.722.000.301.670.2782.9CBC2422703.7446.771.416.272.010.832.170.342.570.501.4969.662709.3141.993.0312.383.63L294.020.553.820.822.340.331.720.2885.51玄武岩Basalt10.9321.942.7211.052.731.022.940.432.760.591.5060.26LZ

14、05A0-310.7453.253.0112.613.251.003.390.483.110.641.750.231.300.2094.963-1817.8658.674.6417.784.631.595.030.694.610.932.610.351.800.28121.5B18-3823.1667.325.9324.305.221.785.460.714.390.872.230.321.770.27143.738-7010.9545.712.8512.723.131.053.050.422.710.551.460.201.070.1686.(M70-1009.0848.882.7611.0

15、12.640.852.7i0.362.410.401.310.J81.090.1783.851001206.4050.281.928.992.280.802.470.342.380.471.2779.09120-1705.2164.511.757.321.930.621.980.251.760.381.020.160.830.1387.841701901.6534.910.632.910.900.351.040.660.110.620.0945.45190-2202.5932.820.884.031.010.300.260

16、.720.100.550.0845.85BC2202502.6741.860.894.090.970.4090.270.800.110.670.1055.472502801.7028.360.682.930.820.300.830.700.090.6i0.0938.682803002.4717.380.843.530.970.350.940.700.100.580.0929.513003301.0714.950.441.870.590.230.640.090.810.160.500.070.450.0721.94330-36

17、01.4014.640.532.240.670.270.750.120.960.200.590.090.500.0823.043603901.6917.720.602.700.800.280.870.141.050.210.620.090.540.0827.39390-4105.1116.571.446.131.550.541.520.251.710.370.960.140.780.1337.224105.6619.131.696.121.860.681.770.281.970.4020.1642.H玄武岩Basalt16.!925.323.6515.703.561.37

18、4.330.603.750.792.150.281.280.2079.17LZ08A0-2030.1185.545.6723.204.921.675.010.663.780.74I.950.251.260.22165.0B204533.4971.728.2933.016.572.086.030.754.770.972.440.341.650.25172.445-8027.7977.826.7926.015.911.845.620.724.560.822.280.301.600.25162.38012013.9471.863.4314.913.351.083.310.463.110.581.51

19、9119.1120-1508.34137.32.419.462.110.602.270.271.700.370.990.130.710.10166.815019518.6751.204.2916.883.931.183.380.493.100.601.580.221.)40.19106.819522O11.9742.333.2513.072.880.922.720.382.570.501.290.201.000.1583.22BC22012.0347.482.8711.052.680.852.430.342.340.400.1685.19玄武宕26

20、.5139.544.8619.804.021.434.510.523.330.621.650.210.920.15108.1值为83.85g-',明显低于海南岛北部土壤中REE的平均值(170.5p.gg-'),51以及中国南方红壤中稀土元素的平均值(175.6p.gg-*)9)o这应当主要是由于继承了母岩EREE本底值就偏低的特点，三个剖面母岩的平均值仅为82.50p-gg-'oLZO3、LZO5和LZ08剖面土壤样品£REE分别为58.19104.7,21.94-143.7和83.22-172.4变化范围均较大，变异系数分别为0.22、0.50和0.66o

21、B层(铁铝层)是土壤剖面的心土层，一般常用来指示土壤剖面的发育程度。LZO3.LZO5和LZ08三个剖面B层£REE平均值分别为77.47,81.69和135.1瞄g均高于各口母岩的EREE值，表明风化成壤过程中各剖面稀土元素均发生了不同程度的富集。相对于母岩，三个剖面的EREE富集率分别为1.29J.03和1.25。在各剖面内部则均出现EREE值I:部高而下部低的垂直分层现象，三个剖面EREE最大值均出现在20-30cm深度左右，即富集程度最就。这至少有两方面的原因，一是由于该部位在风化成壤过程中淋溶作用最为旺盛，导致易溶组分大危淋失，属于情性组分的稀土族元素则表现为相对富集；另一

22、方面，该层位靠近地表，腐殖质累积含量高，土壤腐殖质的存在不仅对REE从原岩中溶出及运移起作用，而且也对REE在风化成壤剖面中的保留、富集起固定作用!，6,7JO为了了解剖面风化成土过程中REE的分馋特征，对土壤和母岩样品的REE特征参数进行了分析(表3)。与母岩相比，3个剖面土壤样品的轻稀土元素(LREE)均呈富集特征，而重稀土元素(HREE)值则未见明显上升，甚至表现为亏损；与此相对应，土壤样品的LREE/HREE比值均较各自母岩有一定的增高，反映剖面在风化成土作用过程中轻、重稀土之间已发生了一定的分儒，并以轻稀土富集为主要特征。(La/Sm)N和(Gd/Yb)N值均未出现明显的增高，除B层

23、的个别样品外，绝大部分均有不同程度的降低，反映轻稀土或重稀土内部未发生明显的分异。表3富州半岛玄武岩母岩及土填的REE特征参数Table3REEparametersofthebasaltRandsoilsinLeizhouPeninsula削面ProfileXREELKEE(瞄g')HREELREE/HREE(WSm)N(Gd/Yb)、8Eu8CeLZ03范围Variationrange58.19-107.447.9692.937.6315.404.69-7.571.172.311.49-2.301.00-1.211.69-4.90平均值Mean77.4766.3011.175.98!

24、.55i.801.122.75玄武岩Basalt60.2650.399.865.Il2.521.951.100.97LZ05范围Variationrange21.94-143.719.51-127.72.79J6.305.0612.511.16-2.791.16-2.490.92-LJ71.388.25平均值Mean81.6973.498.209.391.911.94!.033.97玄武岩Basalt79.1765.7813.394.912.862.721.070.79LZ08范国Varialionrange83.22-172.474.42160.36.54-17.208.4624.522.4

25、83.851.78-3.210.97-1.031.04-7.38平均值Mean135.1123.411.6611.722.812.530.972.55玄武岩Buxall108.196.1611.918.074.153.971.030.84注：表中各参数范闱是指剖面内部不同深瘦各参数变化范围，而平均值为各土壤剖面B层平均值Note：Thevariationrangesofvariousparametersarethoseatvariousdepthsofthesameprofile,andlhemeanareaveragesofHorizonBintheprofile对测试样品以26个球粒陨石的

26、平均值进行标准化作图，得到各剖面的母岩和土壤样品的稀土元素配分曲线（图2）。可以看出，无论母岩还是土壤样品，均呈轻稀土相对富集的负斜率右倾模式。3个剖面中，LZO5剖面的REE曲线分布范围要明显宽于LZO3和LZO8,这应该主要是因为IN05的土壤剖面厚度要较另两个剖面厚很多，剖面内部风化程度的差异也会更显著一些。REE单个元素中常呈异常的是变价元素Eu和Ce,从图上看，母岩的Eu未出现明显异常，Ce则表现为轻微负异常；土壤的Eu也未出现明显异常，但Ce却呈强烈的正异常。表3数据也显示各剖面土壤的8Eu值与母岩非常相近，表明在风化成壤过程中未出现明显的Eu亏损；8Ce在母岩中略小于】，而各土壤

27、剖面中8Ce值明显增高，平均值分别达到2.75、3.97和2.55o一般地，Eu亏损主要是由于内生条件FEu?,与矿物中的Ca?置换造成的，在表生条件下Eu表现为Eu3*,与其他稀土元素价态相同而不易产生异常，故8Eu主要继承母岩的物质特征，我们此次研究的3个剖面也羚证了这一点。Ce的情况则不同，剖面土壤的Cc显著正异常与母岩无关，显然是风化成壤作用的结果。普遍认为，风化成土过程Ce有向正异常方向演化的趋势，海南岛玄武岩风化土壤以及我国南方灯壤中也发现有不同程度的Ce正异常这被认为与表生风化条件下C：的氧化导致形成Ce'，而产生淀积作用有关（购。lOOnREH«_puolp/

28、d一dmeasLaCePrNdSmEuGdTbDyHo&TmYbLuRHE50-6060-8080-110110-140140-170170-200200-220220-242242-270274I-I,M?£着皇w-cpuolpaj-dums3-2525-50LaCePrNdSmEuGd11)DyHoErTmYbTuREEoo-lo1ps罢繁即卷u'Epuolp/3-a.ET:s 318 %383870-*-70-1001妇2。12(M7CjI7O-I9C|一190-220 220-25025(K28O280-3001300-330一330-360360-390一3

29、90-41641CK|LaCePrNdSmfuGdTblHoErTmYbLuREE公2012(M545-8080-120|12G-I5d150-195*195-2201J图2各剖面母岩及土壤样品的稀上元素配分曲线Fig.2CurvesofREEdistributioninthesoilsamplesandtheirparentbasalIs2.2REE与常最元素的关系我们对此次所采集的38个土壤样品REE含量与土壤化学成分常揪元素含最之间的相关性进行了分析（图3）。结果表明，£REE与FqO含量呈极显著负相关关系（P<0.001）（图3a）,即随Fe2O3含量的增加，£

30、;REE降低。£REE含鼠与MnO、P2O5含量则均呈极显著正相关关系（/><0,001）（图3c、图3d）。关于£REE与Fe2O,之间呈显著负相关，我们经过分析认为可能是由于：一般随风化成土过程的发展，土壤中反映铁氧化物结晶程度的铁活化度减小，即铁氧化物结晶程度提高，无定形铁含18降低，而无定形铁氧化物中稀土元素含量较结晶铁氧化物高：”"】，因此随风化作用的进行，无定形铁氧化物含量降低而结晶态铁含址增加可能是我们观测到EREE含量与Fe2O,含虽呈负相关的原因。为了深人了解这个机制，我们进一步分析了£REE、LREE、HREE分别与无定形

31、铁（Fe。）含量的(桧)dgO302520151050S肥=0.42975101520HREE(gggl)s6,dy0.0003x+01147Z?2=0326650100150200ZREE(ugg')图3宙州半岛土壤样品REE与常址元素含信的相关性Fig.3CorrclalionsbetweenREEandmacroelcnicnlsinthesoils相关性，结果表明三者均与无定形铁含摘呈正相关，尤其以HREE最为明显，呈极显著正相关（P<0.001）（图3b）,说明影响雷州半岛REE含量与铁氧化物关系的最主要原因在于风化成土过程中无定形铁含植的降低，而且以重稀土所受影响更甚

32、。稀土元素可以广泛存在于富稀土的副矿物中，如磷灰石、独居石、褐帘石和锐钛矿等125261o母岩中REE的矿物学分布，尤其是富含REE的副矿物分布，对土壤剖面中REE的分布有重要影响。含稀土元素的副矿物成分越多，土壤中稀土元素含员相对越高膈、已有研究表明，磷酸盐矿物中赋存有大RREE16271，而母岩中原生含磷稀土矿物风化产生的稀土磷酸盐矿物的聚集会导致残渣态稀土大量存在于风化前缘心。并旦相对于HREE,磷酸盐矿物更易富集LREE"",少量的磷酸盐亦可能会对土壤中REE的含虽和分布产生影响：25-281o镒氧化物矿物也富含REES）且在土壤中锥氧化物表面具有负的表面电荷，有利

33、于其表而吸附稀土元素的阳离子W'。因此雷州半岛玄武岩上发育的土壤中EREE与MnO.P2O5含量的极显著正相关应当是由于剖面中含有较多的赋存REE的磷酸盐矿物和链氧化物矿物“同时，对LREE和HREE与Mn（）、P,0,的相关性进行分析后发现，轻、雨稀土与MnO的相关系数相近，而轻稀土与P2O5的相关性明显优于重稀土，说明该区铉氧化物矿物对LREE、HREE的富集作用相近，而磷酸盐矿物更易于富集LREEO2.3REE与粒度的关系一般认为，土壤中黏粒对稀土元素有明显的吸附性，土壤中稀土元素会向黏粒组分转移，并产生富集，土壤中稀土元素含量与土壤中的黏粒组分含虽呈正相关关系。而杨元根研究发现

34、中国南方红壤剖面中稀土元素含量与黏粒含最基本无关O对需州半岛土壤中稀土元素含量与土壤粒度的关系进行了分析，结果显示稀土元素趋向于在细粒组分中富集:ZREE与黏粒组分（<2pun）呈极显著正相关（P<0.001）（图4a）,而与粉粒含量（220jim）呈极显著负相关（p<0.001）。LREE和HKEE与黏粒组分（<2凹m）的相关系数分别为0.778（p<0.001）和0.456（p<0.01）（图4b、图4c）,即轻稀土元素更易与黏粒组分结合。将<2jjim的黏粒组分分为<1和12p,m两部分,分别分析稀土元素含量与其相关性，结果表明EREE与&

35、lt;1gjn的组分相关性更好（图4d）,即粒级<1um的黏粒组分对该区稀土元素的富集贡献更大。j=O342&r+IO9OI仲=0.5849150-o100806040200e<cErlzv(季)EllzVAeoJOcoco。LREE(ggg')1008060如200*玳E=LZV(枳)ErlrlVAByJO-cvhcoHREE(pgg')ZREE(pgg1)图4市州半岛土壤中稀土元素各参数与粒度的相关件Fig.4CorrelationsbetweenREEparametersandparticle*sizeofsoils雷州半岛位于热带季风气候区，玄武岩喷

36、发后经历了强烈的风化成土作用，土壤中细粒组分增多。细粒组分中石英和长石含最低，黏土矿物含量高商七稀土元素可以通过类质同象进入黏土矿物的晶格之中，或以钛的氧化物、磷灰石等富稀土矿物形式出现在黏土相中成)。黏土矿物吸附态是风化成壤剖面中REE的主要存在形式，是稀土富集和分异的载体和物质基础，而且有机质和微生物常常在黏土等细粒物质中富集，它们相互结合，形成复杂的胶体物质，对REE的吸附作用更强°因此黏粒组分中黏土矿物的吸附作用是造成剖而稀土元素富集的重要原因之一，随着土壤黏粒增加，REE含量:增加。杨元根等对中国南方红壤的研究认为REE含员与黏粒组分相关性差，可能是由于其研究对象分布范围广

37、(从江西到海南)，剖面众多，母质类型各异，所处的表生生物地球化学条件存在较大差别，土壤中REE含量所受的制约因素多而杂，因而最终掩盖了粒度对REE的影响效果。我们所研究的三个剖面基本在同一区域，1候条件一致，母岩均为玄武岩，表生地球化学条件相近，因此能很好地揭示REE含址与土壤粒度的关系。3结论1) 研究剖面中REE的分布既受母岩的控制，又裤加了风化成壤作用的影响：EREE和8Eu体现了对母岩的继承性；风化成壤作用则导致REE在土壤剖面上部富集以及Ce从轻微负异常向显著正异常发展，并造成轻、重稀土之间发生一定的分馋(以轻稀土富集为主要特征)，但轻稀土或重稀土内部未发生明显的分异。2) 土壤样品

38、中EREE与Fe2O3含量呈极显著负相关，这可能与风化成土过程中铁氧化物结晶程度提高、富含REE的无定形铁含量降低有关;£REE与P2O$.MnO则呈极显著正相关，应当是由于土壤中含有较多的赋存REE的磷酸盐矿物和饨氧化物矿物所致。3) EREE与黏粒组分(尤其是1头m的组分)呈极显著正相关，表明风化成壤过程中黏土矿物含量增加所导致的对REE的吸附效应是造成剖面土壤REE'富集的重要原因，其中黏粒组分对轻稀土元素的吸附更为明显。致谢南京大学地理与海洋科学学院高超教授在本丈写作过程中给予了部分指导，特此致谢！参考文献I杨守业.李从先.示踪沉积物物源研究进展.地球科学进展，199

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