时间分辨光谱课件

1、时间分辨光谱课件自由讨论：自由讨论： 1，什么是，什么是Fourier变换？变换？ 2，什么是光泵？，什么是光泵？ 4，什么是幅度调制？可以利用什么办法实现？会出现，什么是幅度调制？可以利用什么办法实现？会出现什么结果？什么结果？ 5，什么是光的相干？，什么是光的相干？ 6，测量脉冲光的仪器有哪些？，测量脉冲光的仪器有哪些？时间分辨光谱课件第十一章第十一章 时间分辨激光光谱时间分辨激光光谱 超短激光脉冲的产生超短激光脉冲的产生 超短激光脉冲的测量超短激光脉冲的测量 寿命测量寿命测量 Pump-probe技术技术时间分辨光谱课件光谱分辨：光谱分辨： 时间分辨：时间分辨： 空间分辨空间分辨 高分辨

2、高分辨 ,tr时间分辨光谱课件( )( )1( )( )2i ti tGg t edtg tGe dFourier变换变换取自取自数学手册数学手册p.18812TaT 2 ln24ln2=8ln20.883*2TT 高斯线型半高宽半周期时间分辨光谱课件超快现象超快现象l 激发态的消激发；激发态的消激发；l 非平衡态向热平衡态的弛豫；非平衡态向热平衡态的弛豫；l 分子预解离；分子预解离；l 飞秒化学；飞秒化学；l 视觉过程；视觉过程；l 光合作用；光合作用；l .时间分辨光谱课件第第9.1节节 超短激光脉冲的产生超短激光脉冲的产生非相干光源的脉冲宽度受激发（放电）电子线路脉宽的限制非相干光源的脉

3、冲宽度受激发（放电）电子线路脉宽的限制(ms, ns)；而超短光脉冲的产生借助于激光的相干性，可远小于电学脉宽也可以小于泵浦光脉冲而超短光脉冲的产生借助于激光的相干性，可远小于电学脉宽也可以小于泵浦光脉冲(fs, as)。一、脉冲激光的时间线型一、脉冲激光的时间线型脉冲激发脉冲激发Pp(t)导致脉冲粒子数反转导致脉冲粒子数反转 N(t)，从而产生脉冲，从而产生脉冲激光输出激光输出PL(t)，但是激光，但是激光PL(t)又降低粒子数反转又降低粒子数反转 N(t)Pp(t) N(t) 受激发射受激发射激光激光 PL(t) N(t) i, k p宽脉冲激光宽脉冲激光染料激光器染料激光器 i, k k

4、 自熄火激光自熄火激光N2激光器激光器 I, k p多尖峰脉冲激光多尖峰脉冲激光灯泵红宝石激光器灯泵红宝石激光器泵浦光上升时间泵浦光上升时间基态基态i 粒子数保持，激发态粒子数保持，激发态k粒子容易清除，粒子容易清除，在光泵光减少之前，激光已经停止在光泵光减少之前，激光已经停止和泵浦光步调一致，稳定光脉冲和泵浦光步调一致，稳定光脉冲粒子数反转快速建立，受激辐射破粒子数反转快速建立，受激辐射破坏粒子数反转坏粒子数反转时间分辨光谱课件二、调二、调Q高损耗、低高损耗、低Q值值低损耗、高低损耗、高Q值值目的：目的： 消除尖峰效应，产生强的消除尖峰效应，产生强的窄脉冲激光。窄脉冲激光。原理：原理： 抽运

5、过程中抽运过程中Q值低，当反值低，当反转粒子数达到最大值时突然提高转粒子数达到最大值时突然提高Q值，此时增益比降低了的阈值值，此时增益比降低了的阈值高许多，振荡场迅速建立，产生高许多，振荡场迅速建立，产生雪崩过程，受激辐射很快耗尽反雪崩过程，受激辐射很快耗尽反转粒子数。转粒子数。1，快速转动腔镜，实现，快速转动腔镜，实现Q开关开关losstotalPPQ0时间分辨光谱课件2，利用电光效应调，利用电光效应调Q电光效应：电光效应：电场使晶体的介电张量发生变化，导致折射率电场使晶体的介电张量发生变化，导致折射率 n变化（光率体发生畸变）。变化（光率体发生畸变）。 二次二次(平方平方)电光效应电光效应

6、Kerr效应效应 一次一次(线性线性)电光效应电光效应Pockel 效应效应2000nnEE偏振旋转角偏振旋转角a，实验装置图，实验装置图b，短脉冲图，短脉冲图P1, P2偏振方向交叉：偏振方向交叉：时间分辨光谱课件三、腔倒空三、腔倒空目的：目的： 从从CW激光器中产生脉冲序列激光器中产生脉冲序列原理：原理： 连续运转连续运转 (CW) 时时Q值高，激光输出小，腔内功率高；突然降低值高，激光输出小，腔内功率高；突然降低Q值，腔内储存的能量很快释放，形成脉冲。值，腔内储存的能量很快释放，形成脉冲。第一次经过晶体：第一次经过晶体：折射折射透射透射第二次第二次M3反射经过晶体：反射经过晶体：折射折射

7、透射透射折射率正比于声波调制幅度折射率正比于声波调制幅度sIt )(时间分辨光谱课件经过经过M2, prism反射输出反射输出虚线虚线缺点：缺点：在脉冲线性里面，包含在脉冲线性里面，包含 频率调制信号频率调制信号2脉宽脉宽脉冲重复率脉冲重复率举例举例时间分辨光谱课件四、激光器的锁模四、激光器的锁模目的：目的： 获得更窄更强的激光脉冲获得更窄更强的激光脉冲原理：原理： 在一般的脉冲或调在一般的脉冲或调Q激光器中，各振荡纵模独立输出能量，模之间激光器中，各振荡纵模独立输出能量，模之间的位相关系不固定，输出为的位相关系不固定，输出为功率功率相加相加(mP)。锁模是使各振荡模满足频域相。锁模是使各振荡

8、模满足频域相干叠加条件：（干叠加条件：（1）模间隔一定；（）模间隔一定；（2）相对位相固定。这样多纵模在腔内）相对位相固定。这样多纵模在腔内时间相干、振幅叠加时间相干、振幅叠加，使得总功率出现时间上相对集中，使得总功率出现时间上相对集中短脉冲短脉冲(ps)。主动锁模：用电光、声光元件主动锁模：用电光、声光元件进行调幅（损耗）、调相。进行调幅（损耗）、调相。被动锁模：放置饱和吸收材料于腔内被动锁模：放置饱和吸收材料于腔内自发锁模：多个纵模间的非线性作用自发锁模：多个纵模间的非线性作用调调Q： 几十几十 几百倍几百倍 2L / c腔倒空：腔倒空： 2L / c锁模：锁模： 2L / mc (m为模

9、数为模数)模间距模间距（周期）（周期）T1TLc2自由光谱程自由光谱程时间分辨光谱课件主动锁模主动锁模 调制器振幅（损耗）调制调制器振幅（损耗）调制单色光单色光幅度调制频率幅度调制频率两边带两边带腔模腔模如果调制频率等于腔模间隔如果调制频率等于腔模间隔dcf2/如果多次经过声光调制器如果多次经过声光调制器f0f20f30.这些模式相干震荡，相位耦合，在这些模式相干震荡，相位耦合，在t时候到达最大时，经过时候到达最大时，经过2d/c时也到达最大时也到达最大声光调制器声光调制器时间分辨光谱课件调制幅度调制幅度透过光强透过光强透过光强幅度透过光强幅度如果如果对应下一个腔模频率对应下一个腔模频率增益宽

10、度增益宽度模式间隔模式间隔震荡模式数量震荡模式数量输出光强总幅度输出光强总幅度对应下一个腔模幅度对应下一个腔模幅度时间分辨光谱课件模式间隔模式间隔脉宽脉宽5个模式锁定个模式锁定15个模式锁定个模式锁定时间分辨光谱课件被动锁模被动锁模 腔内非线性饱和吸收材料的周期性饱和腔内非线性饱和吸收材料的周期性饱和原理（起伏模型）：原理（起伏模型）： 自发辐射（光强无规起伏）自发辐射（光强无规起伏）非线性饱和效应非线性饱和效应吸收材料对弱的吸收材料对弱的吸收大对强的吸收小吸收大对强的吸收小 产生周期脉冲产生周期脉冲 (ps)吸收材料吸收材料脉宽脉宽线宽线宽时间分辨光谱课件用锁模激光做同步泵浦用锁模激光做同步

11、泵浦用脉冲激光器用脉冲激光器L1去泵浦另一激光器去泵浦另一激光器L2，激光器激光器L1的脉冲重复间隔的脉冲重复间隔激光器激光器L2的脉冲重复间隔的脉冲重复间隔cdT/2221dd 同步泵浦同步泵浦L1L2时间分辨光谱课件由于饱和效应，输出脉冲由于饱和效应，输出脉冲比泵浦脉冲短：比泵浦脉冲短：可以获得可以获得1ps的光脉冲的光脉冲21dddT脉宽脉宽0dpsT5 . 0umd1psT1氩离子激光氩离子激光器泵浦器泵浦燃料激光燃料激光器输出器输出时间分辨光谱课件不同方式产生短脉冲激光不同方式产生短脉冲激光时间分辨光谱课件五、飞秒激光的产生五、飞秒激光的产生14380.83141 =800,10,

12、=600,5 10,2cnmHz TfsnmHzTfs1、碰撞脉冲锁模（、碰撞脉冲锁模（colliding-pulse mode locking, CPM）在环形腔中，放大在环形腔中，放大A1和吸收和吸收A2点间点间距为总长的距为总长的1/4。两相反方向传播的。两相反方向传播的光脉冲在吸收光脉冲在吸收A2处叠加。形成相涨处叠加。形成相涨相干，形成驻波。相干，形成驻波。1，吸收介质薄，光通过时间短，吸收介质薄，光通过时间短400fs (d100um)2，在驻波中，光强吸收少，光弱吸，在驻波中，光强吸收少，光弱吸收大收大脉冲压窄。脉冲压窄。时间分辨光谱课件两脉冲部分重叠，光强两脉冲部分重叠，光强和

13、吸收调制大和吸收调制大两脉冲完全重叠，光强两脉冲完全重叠，光强和吸收调制小和吸收调制小0t时间分辨光谱课件2、Kerr透镜锁模透镜锁模Kerr lens mode locking, KLM ( 20ps： 光二极管光二极管 (PIN)直接探测直接探测 ps： 条纹相机条纹相机 ps： 相关测量相关测量时间分辨光谱课件Photocathode: photo electronAcceleration Voltage U: electron to z directionDeflection plate: deflection in y directionLuminescent: get the im

14、age一、条纹相机一、条纹相机Deflection voltage:电场扫描，成像系统电场扫描，成像系统y方向上的位置方向上的位置取决于电子到达偏转电场时间取决于电子到达偏转电场时间)()(yItI光脉冲经过色谱仪后，在光脉冲经过色谱仪后，在x方方向产生色散向产生色散成像系统不同成像系统不同x位置相应不同位置相应不同波长脉冲分布波长脉冲分布y方向脉宽方向脉宽x方向色散方向色散时间分辨光谱课件商用条纹相机商用条纹相机Y 方向偏转速度：方向偏转速度：1cm/100ps 1cm/10nsY 方向偏转速度：方向偏转速度：1cm/100ps相机空间分辨率：相机空间分辨率：0.1mm时间分辨率：时间分辨率

15、：1ps用条纹相机记录的间隔为用条纹相机记录的间隔为4ps的两的两fs脉冲脉冲例如例如时间分辨光谱课件二、光学相关仪二、光学相关仪探测器线性响应探测器线性响应探测时间常数探测时间常数（响应时间）（响应时间）TT脉宽脉宽 每个模式具有不同的周期每个模式具有不同的周期 Fourier 变换变换 两束光相干两束光相干 时间分辨光谱课件如果对光进行二倍频如果对光进行二倍频 一阶相关函数一阶相关函数（幅度相关）（幅度相关） 二阶相关函数二阶相关函数（强度相关）（强度相关） 两种方法测脉宽两种方法测脉宽 干涉自相关干涉自相关 非平行强度相关非平行强度相关 时间常数为时间常数为T 的线性探测器信号与脉宽的线

16、性探测器信号与脉宽 无关，也就不能给出脉冲无关，也就不能给出脉冲 的信息。的信息。 T)(tI时间分辨光谱课件0=0=21，干涉自相关，干涉自相关 Michel 干涉干涉 非线性晶体非线性晶体 归一化函数归一化函数 上包络上包络 下包络下包络 时间分辨光谱课件2，非平行强度关联，非平行强度关联如果两光以角度聚焦到非线性晶体如果两光以角度聚焦到非线性晶体满足一定的相位条件（只有来自两不同光束的双光满足一定的相位条件（只有来自两不同光束的双光子才满足相位条件）。子才满足相位条件）。则背景消除，没有干涉信号，只探测到等于脉宽的包络信号。则背景消除，没有干涉信号，只探测到等于脉宽的包络信号。背景背景

17、时间分辨光谱课件没有消除背景没有消除背景 消除背景消除背景 不同线型的脉冲不同线型的脉冲高斯高斯 方波方波 单一噪声单一噪声 连续噪声连续噪声 时间分辨光谱课件0.883 ?自相关宽度自相关宽度 脉宽脉宽 频宽频宽 时间分辨光谱课件FROG技术技术 (Frequency-Resolved Optical Gating Technique)特色特色： 测量测量 3 阶自相关，可测非对称脉冲阶自相关，可测非对称脉冲Gate光泵浦非线性晶体，控制光泵浦非线性晶体，控制probe光的通过光的通过相当一个逻辑相当一个逻辑gate 的作用的作用时间分辨光谱课件第第9.3节节 用激光测量寿命用激光测量寿命测

18、量寿命的用途：测量寿命的用途：1，通过探测自发辐射寿命和自发辐射光强，探测激发态总的跃迁几率和某具体两能，通过探测自发辐射寿命和自发辐射光强，探测激发态总的跃迁几率和某具体两能级间的跃迁几率级间的跃迁几率2，通过光经过吸收后的衰减，获得粒子数数目，通过光经过吸收后的衰减，获得粒子数数目3，获得碰撞几率，获得碰撞几率B粒子密度粒子密度 碰撞截面碰撞截面 平均速度平均速度 约和质量约和质量 有效寿命有效寿命辐射寿命辐射寿命 气压气压 探测寿命探测寿命k态态n态态 k态碰撞截面态碰撞截面 光的能量密度光的能量密度 Einstein常数常数 时间分辨光谱课件1，相移方法测量寿命，相移方法测量寿命幅度调

19、制频率幅度调制频率（Pockel cell）测量平均测量平均有效寿命有效寿命相移相移 调制频率调制频率 样品样品 激光激光 荧光荧光 激光激光 和荧光相对相移和荧光相对相移 时间分辨光谱课件时延门控时延门控 BOXCAR通过控制不同脉冲延迟，测量在寿通过控制不同脉冲延迟，测量在寿命时间内的荧光衰减或者吸收命时间内的荧光衰减或者吸收2，单脉冲激发，单脉冲激发时间分辨光谱课件时延符合单光子计数测量寿时延符合单光子计数测量寿命内原子数目衰减命内原子数目衰减探测光弱探测光弱单光子单光子激光脉冲和荧光之间：激光脉冲和荧光之间：进行时间幅度转换进行时间幅度转换（光脉冲（光脉冲start; 荧光荧光stop）通道上的计数通道上的计数正比与荧光光子数正比与荧光光子数Channel U(t)时间时间Pulse rate 光子计数光子计数粒子数粒子数荧光荧光 光脉冲