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摘要 气体辅助共挤出成型技术( 简称气辅共挤成型) 是一种全新的聚合物多组分成型技术, 它具有传统共挤成型所无法比拟的优势。本文针对多相分层流动挤出成型中普遍存在的分层 界面不稳定现象,研究了聚合物熔体的流变性能和工艺参数对气辅共挤成型界面不稳定的影 响规律,并基丁流变学与流体动力学等理论揭示了其界面不稳定的产生机理。主要结论如下: ( 1 ) 针对气辅共挤成型工艺的成型特点,基于聚合物流变学、流体动力学和热 力学理论,经合理假设,建立了描述非牛顿纯粘性聚合物熔体气辅共挤成 型过程的全三维非稳态非等温理论模型和粘弹性聚合物熔体气辅共挤成型 过程的二维非稳态等温理论模型。 ( 2 ) 基丁v o f 法和移动l a g r a n g e 界面技术,分别实现了非牛顿纯粘性和粘弹 性气辅共挤成型过程中前沿界面和分层界面的追踪。通过g a l e r k i n 法、罚 函数法、s u p g 法、d e v s s s u 法等混合有限元稳态离散技术,分别建立 了求解高度非线性的三维纯粘性和二维粘弹性气辅共挤成型理论模型的有 限元数值模型,并基丁这一模拟系统,实现了气辅共挤成型界面不稳定的 直接有限元数值模拟。 ( 3 )通过直接有限元数值模拟,研究了熔体粘度、松弛时间、挤出速度、熔体 温度和熔体层厚比对气辅共挤成型界面不稳定的影响规律,并获得了挤出 口模内的速度、乐力、温度、剪切速率、应力和i 第一法向应力著等变量场 的分布规律图和分层界面形貌图。基于上述研究发现,气辅共挤成型界面 不稳定主要是由法向应力差引起的二次流动所导致,并随着分层界面法向 应力著的相对跳跃程度的增大其界面不稳定趋势加剧。 关键词: 传统共挤成型:气辅共挤成型:界面不稳定;粘弹性;数值模拟 a b s t r a c t g a s a s s i s t e dc o - e x t r u s i o nm o l d i n g ( s h o r t e nf o rg a c e m ) i san e wp o l y m e r m u l t i p h a s e m u l t i l a y e r f l o w m o l d i n gt e c h n i q u e ,a n dc o m p a r e dw i t hc o n v e n t i o n a l c o - e x t r u s i o n ,g a c e mh a sv e r yo b v i o u sa d v a n t a g e b e c a u s eo fl a y e r e di n t e r r a c i a l i n s t a b i l i t yo fc o - e x t r u s i o na l w a y se x i s t i n gi nm u l t i p h a s e m u l t i l a y e rf l o wm o l d i n g ,t h e i n f l u e n c i n gr u l e so fr h e o l o g i c a lp a r a m e t e r sa n dp r o c e s sp a r a m e t e r so fp o l y m e rm e l t o ni n t e r f a c i a li n s t a b i l i t yf o rg a c e mw e r es t u d i e db ym e a n so fn u m e r i c a ls i m u l a t i o n i nt h i sp a p e r a tt h es a m et i m e ,b a s e do nt h e o r i e so fr h e o l o g ya n dh y d r o k i n e t i c se t c , t h em e c h a n i s mo fi n t e r f a c i a li n s t a b i l i t yw a sd i s c l o s e d t h ef o l l o w i n gm a i n a c h i e v e m e n t sw e r ey i e l d e d : ( 1 ) b a s e do nt e c h n i q u e c h a r a c t e r i s t i c so fg a c e ma n dt h e o r i e so fp o l y m e r r h e o l o g y , h y d r o k i n e t i c sa n dt h e r m o d y n a m i c se t c ,b o t ht h ef u l l3 d ,u n s t e a d y , n o n i s o t h e r m a l p u r e v i s c o u sa n d2 d , u n s t e a d y , i s o t h e r m a lv i s c o e l a s t i c t h e o r e t i c a lm o d e l so fd e s c r i b i n gg a c e mp r o c e s sw e r ee s t a b l i s h e db ym e a n so f r e a s o n a b l ea s s u m p t i o n ( 2 ) t h et r a c k i n g o fp o l y m e rm e l tf r o n ti n t e r f a c ea n dl a y e r e di n t e r f a c eo f n o n n e w t o n i a n p u r e v i s c o u sa n dv i s c o e l a s t i cg a c e mp r o c e s sw e r e i m p l e m e n t e db ym e a n so fv o fm e t h o da n dm o v i n gl a g r a n g e i n t e r f a c i a l t e c h n i q u e ;o nt h eb a s i so ft h em i x e df i n i t ee l e m e n ts t a b l ed i s c r e t et e c h n i q u e so f g a l e r k i nm e t h o d ,p e n a l t yf u n c t i o nm e t h o d ,s u p gm e t h o da n dd e v s s s u m e t h o de t c ,c o r r e s p o n d i n gs t a b l ef i n i t ee l e m e n tn u m e r i c a lm o d e l sw i t hf a s t c o n v e r g e n c ew e r ee s t a b l i s h e df o rh i g hn o n - l i n e a r i t y3dp u r ev i s c o u sa n d2 d v i s c o e l a s t i ct h e o r e t i c a lm o d e l so fg a c e m f i n a l l y , w i t ha b o v en u m e r i c a l m o d e ls y s t e m s ,d i r e c tf i n i t ee l e m e n tn u m e r i c a ls i m u l a t i o n so fi n t e r f a c i a l i n s t a b i l i t yf o rg a c e m w e r ei m p l e m e n t e d ( 3 ) t h ei n f l u e n c i n gr u l e s o fp o l y m e rm e l tv i s c o s i t y , r e l a x a t i o nt i m e ,e x t r u s i o n v e l o c i t y , p o l y m e rm e l tt e m p e r a t u r ea n dd e p t hr a t i oo fm e l te t c o ni n t e r f a c i a l i n s t a b i l i t yo fg a c e mw e r es t u d i e db ym e a n so fd i r e c tf i n i t ee l e m e n tn u m e r i c a l s i m u l a t i o n ,a tt h es a m et i m e ,d i s t r i b u t e dr u l e so fv a r i a b l ef i e l d sf o rv e l o c i t y , p r e s s u r e ,t e m p e r a t u r e ,s h e a rr a t e ,f i r s tn o r m a ls t r e s sd i f f e r e n c ea n ds t r e s se t c a n dl a y e r e di n t e r r a c i a lm o r p h o l o g yw e r eg i v e n ,a n db a s e do na b o v er e s e a r c h a n da n a l y s i s i n t e r f a c i a li n s t a b i l i t yo fg a c e mw a sc a u s e db yt h es e c o n d a r y f l o ww h i c hw a sa r o s eb yn o r m a ls t r e s sd i f f e r e n c e ,a n dt h et r e n do fl a y e r e d i n t e r f a c i a li n s t a b i l i t yi n c r e a s e da sr e l a t i v ej u m p i n gd e g r e eo fn o r m a ls t r e s s d i f f e r e n c eo nl a y e r e di n t e r f a c ei n c r e a s i n g k e y w o r d s :c o n v e n t i o n a lc o - e x t r u s i o n ;g a s a s s i s t e dc o e x t r u s i o nm o l d i n g ; i n t e r f a c i a li n s t a b i l i t y ;v i s c o e l a s t i c i t y ;n u m e r i c a ls i m u l a t i o n 1 1 _ e l , 独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的 研究成果。据我所知,除了文中特别加以标注和致调十的地方外,论文中不包含其 他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得南昌大学或其他教育机 构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献 均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。 学位论文作者签名:签字日期:c 们形年么月o 同 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解直昌太堂有关保留、使用学位论文的规定, 有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘,允许论文被查阅和 借阅。本人授权南昌大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进 行检索,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。 ( 保密的学位论文在解密后适用本授权书) 学位论文作者签名: 导师签名:) 虱同筻 签字同期:力铂年6 月o 日签字日期:& 莎年 莎月z 眇日 学位论文作者毕业后去向: 工作单位: 通讯地址: 电话: 邮编: 第一章绪论 住以知识经济和可持续发展为主要特征的2 1 世纪,制造业正日趋国际化,因此,制造 业正面临着新形势下市场对产品的多功能性和环保性要求,以及缩短产品开发周期和减少开 发新产品投资风险的严峻挑战,作为制造行业之一的塑料加工工业就不可避免地向着高效 率、高性能、高参数及多功能的方向发展,而其成型工艺也必须向清洁加一l 、绿色环保和低 能耗的环境友好的成型技术方向发展。为了适应这种社会发展的要求,聚合物多组分制品以 其独特的优越性,在日用品、汽车、包装、机械、家具等各行各业中的得到了广泛的应用, 相应地,聚合物多组分成型技术也成为了当今塑料加工工业的研究重心。 聚合物多组分制品主要是通过共注或共挤成型技术来实现。聚合物多组分共注成垂! ( m u l t i m a t e r i a lc o i n j e c t i o nm o l d i n g ) 是将不同聚合物熔体或同时或按一定的顺序注入成型 模腔,从而成型出包含多种聚合物材料的多组分制品。聚合物多组分共挤成型( m u l t i m a t e r i a l c o e x t r u s i o nm o l d i n g ) 是将来自多台挤出机、已塑化好的,不同品种塑料熔体送入一个“共 州”的挤出机头中,在压力作川卜,熔体“各行其道”,从机头模唇中出来,经定型获得多 层复合材料制品的一类加。l :方法。聚合物多组分最早出现在2 0 世纪6 0 年代,当时,美国的 g c a r o z z o 开发出了一种成型多色的多组分汽车尾灯罩技术。随后,各种多组分成型技术 相继出现,到现在,已有多种多组分成型技术,比较常用的有:共注成型2 u ( c o i n j e c t i o n m o l d i n g ) 、气体辅助注射成型旧2 4 1 ( g a s a s s i s t e di n j e c t i o nm o l d i n g ) 、共挤成型( c o e x t r u s i o n m o l d i n g ) 等。将共注成型与气辅注射成型相结合,则产生了一种全新的聚合物多组分成型 :i :艺气辅共注成型【2 5 】( g a s a s s i s t e dc o i n j e c t i o nm o l d i n g ) 。 与气辅共注成型思想相似,将单相气辅挤出成型【2 6 】与传统的共挤成型相结合的话,也 必然产十一种全新的聚合物多组分成型技术气辅共挤成型技术,该技术由南昌人学周国 发教授2 7 1 丁2 0 0 2 年首次提出,显然,该技术融合了气辅挤出成型与传统共挤成型的优点。 冈此,气辅共挤成型技术为开发全新塑料制品展示了广阔的前景,并能有希望成为满足当今 环境友好需要的先进塑料成型技术之一。由于气辅共挤成型技术是一种全新的成型工艺,所 以,国内外有关其成型机理与成型过程,特别是共挤成型普遍存在的问题界面不稳定性 问题,均朱见公开报道。为此,对气辅共挤成型进行研究,提出其工艺过程,揭示其成型机 理,特别是其界面不稳定的产生机理,可以极大地推动聚合物多组分成型技术的发展。 1 1 共挤成型技术( c o - e x t r u s i o nm o l d i n g ) 1 1 1 传统共挤成型( c o n v e n t i o n a lc o e x t r u s i o nm o l d i n g ) 共挤成碰技术是当今应用广泛,技术先进的塑料成型加工方法之一。共挤成型技术使产 品具有特殊性能,并能大幅度降低生产成本。因此,共挤技术获得了广泛的应用,并已渗透 到塑料挤出成型加工的各个领域。所谓共挤成型技术,就是将来自多台挤出机、已塑化好的, 不同品种塑料熔体送入一个“共用”挤出机头中,在压力作用下,熔体“各行其道”,从机 头模唇中山米,经定玳获得复合材料制品的一类加:】:方法,如图1 1 所示。 图1 1 传统共挤成型 由于这种成型技术没有气体辅助设备,常又称为传统共挤成型或前共挤成型。这种成型 加i :方法的显并优点是【2 8 圆】: ( 1 ) 能充分发挥塑料材料的固有特性,使各复合材料在复合制品中真正做到“扬长避短”: ( 2 ) 由丁是多种树脂一次性挤出成型的整体技术,因此勿须粘接或贴合,效率高,成本低: ( 3 ) 将硬质材料与软质材料复合,集强度与弹性于一体,构成特殊用途的材料; ( 4 ) 多孔材料与致密材料复合,构成轻质高强度材料; ( 5 ) 晶种多,花样全; ( 6 ) 制品具有透明性好,遮光性强等特点: ( 7 ) 共挤塑料薄膜在包装工业中( 尤其在食品包装中) 显示出无可比拟的优越性。 当今,在塑料加i :业与仪器包装业中,用于生产多层板材与薄膜的共挤成型技术得到了 十分j 泛的应用,其产品层数已能实现从2 层简单结构到5 1 l 层的防渗膜。 2 1 1 2 后共挤成型( p o s tc o e x t r u s i o nm o l d i n g ) 后共挤技术3 0 1 是8 0 年代末期由奥地利人开发的一项具有革新性的先进成型技术,是共 挤成型技术的新发展。与传统的前共挤技术比较,后共挤成型具有r :艺简单,应用灵活,废 鼎率低且易丁同收,粘接强度可控等显著特点。目前该技术主要应用丁制造带密封条的门窗 用异型材。图1 2 是常见后共挤成型产品【3 l 】。 后共挤成型工艺也是一个新的概念,其实质是将( 传统) 前共挤成型的一次成型过程分 解成为两个单一的成型过程:首先挤出普通型材( 基材) ,待其定型后,再挤出另一种材料与 基材复合成型,如图1 3 所示。这种i :艺是将传统共挤成型中复杂的多熔体一次成型过程变 成了成型一种材料后再成型另一种材料的二次成型过程,每次成型中,模具均处理单一物料, 从而使复合过程大大简化。在复合阶段,由于是熔融的共挤料与冷却的硬质基材相复合,复 合部分不需进入定型套,这就避免了传统共挤成型过程中容易产生的熔体紊流和定型困难, 从而使成刑全过程更易控制,复合制品的形状尺寸更加精确,同时也使模具的设计制造以及 :】:艺操作更为简单。 图1 2 后共挤成型产品图1 3 后共挤成型工艺图 后共挤成型技术由丁其后成型的:i :艺特点,应用时不需改变现有生产布局( 生产线,模 具和空间布局) ,不需大的资金投入,所以更适于已建厂的技术升级。因此,后共挤成型技 术在我国异型材生产领域有着良好的应用前景。 1 1 3 气辅共挤成型( g a s a s s i s t e dc o - e x t r u s i o nm o l d i n g ) 国内外现有的挤出成型技术基本上都是采用非滑移粘着剪切口模挤出机理,这必然存在 能耗人、挤出制品质量提高困难等缺陷,主要表现在口模压降大、挤塑压力高、制品内应力 和翘曲变形人、离模膨胀人、制品表面质量降低。而造成上述内在缺陷的直接原因正是由于 采用了非滑移粘着剪切口模挤出方式,而且这种传统的口模挤出方式也更易导致高的挤出压 力和高剪切速率下发生熔体破裂。解决现有聚合物挤出成型技术这一棘手技术难题的指导思 想是降低熔体与口模模肇之间的粘着力,以降低挤山乐力,从而提高制 表面质量。由聚合 物挤山机理u 圭u ,降低挤山压力可降低制品内虑力、翘曲变形和离模膨胀。这不仅可降低能 耗,而且可以大大提高制品表面质量且有利于挤出制品尺寸的精确控制。针对这一技术难 题,英国的r f l i a n g 2 6 1 等( 2 0 0 1 年) 首次成功研制出气辅挤出成型技术。该技术创新在丁 通过气体辅助挤山控制系统和气体辅助挤出口模,在口模挤出过程中,使聚合物熔体和口模 之阳j 形成气垫膜层,从而使现有的1 f 滑移粘着剪切口模挤出方式转化为气垫完全滑移非粘着 剪切口模挤出方式。该技术是一种有效的口模减粘降阻的先进技术手段。 ( a ) 传统共挤成型 ( b ) 气辅共挤成型 幽1 4 传统共挤成型与气辅共挤成型数值模拟结果【3 2 】 o 心吣、, 1 , 1 2 2 1 1 , 孓心! , ( 、 洲一 n 2i 1 、 图1 5 气辅共挤成型流程图 综合气辅挤出成型技术的众多优点,特别是其有效的减粘降阻性,将其与传统共挤成型 技术相结,于是便产生了一种全新的成型:i = 艺气体辅助共挤出成型,即在共挤成型过程 中,使聚合物熔体和i 口模之间也形成气垫膜层。显然,这种全新的成型一i :艺必然同时具有气 辅挤山与共挤成型的优点。特别是,气辅共挤成型可以有效地消除界面不稳定现象,如图 1 4 所示为相同条件下传统共挤成型与气辅共挤成型的数值模拟结果。由于气辅共挤是将气 辅挤山与传统共挤成型融为一体的全新成型技术,所以它的挤出口模与单相气辅挤出口模相 似,不同的是它将气辅装置和共挤出设备有机地结合起来。气辅共挤成型的jr = 艺系统主要由 以下三部分组成:气辅共挤出控制系统、传统的挤出机( 多台) 和气辅共挤出口模。图1 5 为气辅共挤出成型流程图。 1 1 4 共挤成型设备的关键技术与发展趋势 多层共挤成型机械包括高效塑化挤出机、多层复合机头、冷却系统、牵引及卷绕机构、 控制系统等重要部分。近几年来,这些环节的技术创新促进了多层共挤成型技术的快速发展。 共挤成删殴备的关键技术主要有1 3 3 1 : ( 一) 挤出机 挤出机的主要功能是输送、塑化、混炼塑胶。与单层挤出不同,共挤成型机械要求各层 挤出机在塑化质量、塑化效率等方面与多层复合机头具有一定的协调性。 ( 二) 多层共挤机头的结构 多层复合机头是多层共挤成型机最关键的技术之一。机头必须满足各层不同性质的原料 “先进先出”,材料应用范围宽,停留时间短,特别是对于易降解的材料,应避免流道有拐 角或滞留| 又:。由丁二各层不同原料的加工温度范围不同,机头必须保证对各层温度能够单独控 制。目前,国际上多层共挤复合机头的最新结构有叠加式及管套式。 叠加式也称为积小式,其每层流道串联叠合在一起。这是发展最快的- o o 共挤复合机头, 且具有以_ 卜优点:可实现多层叠加,层数任意组合;结构单元化,各层温度能够单独控制; 适席性强,可复合性能相差较大的材料:流道短,无死角:拆卸、清洗方便。 管套式共挤复合机头是将每层流道同心装在一起,即每层流道是并联的。管套式复合机 头的主要特点是结构紧凑,流道长度小,熔体停留时间短。缺点是各层温度难以单独控制, 每层流道的流量、压力、速度的平衡性设计较困难。这类机头在中空容器吹塑成型设备中应 用较多。 ( 三) 计算机辅助工程( c a e ) 多层共挤制品的基本要求是生产的制品每层厚度必须达到设计要求,不能出现断料、降 解等问题。决定这一问题的关键是机头的流道设计与制造。机头的每层树脂在复合位置的速 度、流量、剪切速度、压力的径向分布必须平衡。采用常规的设计手段难以保证每层厚度在 周向的均匀分布。国际普遍采用c a e 进行机头流道的分析优化。 5 ( 四) 冷却技术 多层共挤制品生产过程中,冷却对产品产量及质量影响很大。冷却不均匀,会影响制品 的厚度、透明度、表面光泽等。目前的冷却技术是采用外冷和内冷。外冷法是采用风环冷却, 最新的外冷系统为双唇环冷却。双唇环冷是在口模上安装一个附加风环,从而使得二次气流 将部分冷却的膜泡快速向上引导。双唇环冷的冷却气体采用制冷的空气,制造商认为这种新 一代的冷却环可提高产量3 5 。但厚度较大的制品不能单纯靠外冷系统,必须对膜泡内外 同时进行冷却。最先进的内冷系统是膜泡内冷技术( i b c ) 。i b c 技术可以达到内部冷却介 质定量、低温、恒压、动态平衡的要求,从而提高制品的生产效率及产品质量。 随着社会经济的发展和消费模式的不断改变,多层共挤成型机的发展前景广阔,主要有 以下几方面发展【3 3 】: 1 ) 大型化发展趋势。国内已开发出宽幅2 0 米三层共挤薄膜设备,国外已有2 4 米宽幅 的共挤薄膜设备。该类设备主要用于生产温室大棚和十i :膜。 2 ) 高质鼙n 9 5 0 品生产要求。川丁食品等包装的多层共挤制品外观光泽、平整度、肇厚 均匀性、印刷性能要求越来越高。 3 ) 共挤制品层数向更多化发展。国外最多做到1 1 层。而层数越多,功能性越强。 4 ) 共挤设备向高效率、节能化发展。由于市场竞争激烈,生产商非常重视生产成本, 高效、1 i 。- z 。匕e _ , t s t 。t 挤山机及辅机是提高市场竞争力的关键。对此,气辅共挤成型技术是- 不中i t 常 有效的降低能耗的多组分成型技术。 1 2 共挤成型界面不稳定的研究进展 i 2 1 界面不稳定现象分析 对于多组分成型的界面,实际中通常有两类:一类是相溶界面,即熔体与熔体之间已相 互渗透,这义可分为轻度相溶界面和大规模相溶界面两种,显然,此时已无严格意义上的界 面,所以,对它的研究将更为复杂:另一类是不相溶界面,即熔体与熔体间无混合或渗透, 或有微小的渗透,但却有明显的界面,换而言之,其界面处相邻两熔体间只有动量和热量的 传递而没有扩散与传质,典型的有包装用的共挤薄膜。本文主要研究不相容界面的不稳定性 问题。 在共挤成型中,经常会遇到挤出制品分层界面的扭曲变形甚至三维波动的现象。这些不 规则分层界面的产生都是由丁界面不稳定直接导致。所谓界面不稳定是指在聚合物多相分层 6 流动成型过程中,其各层熔体间由于流变性能、工艺参数等的不匹配而在相邻层熔体分层界 面处产生类似河水波动面一样的三维波动现象。图1 6 为界面稳定与不稳定时的实验结果图。 在过去的十儿年内,国外的研究者f l i t 3 4 - 3 9 1 对共挤成型作了大量的研究工作并发表了不少 文献,这其中r a m a n a t h a na n ds c h r e n k ”1 的研究证实:共挤成型界面存在两种形式的界面 不稳定,分别为“锯齿形”( z i g z a gi n s t a b i l i t y ) 和“波纹形”( w a v ei n s t a b i l i t y ) ,图 l7 为p p h d p e 共挤时发生的锯齿形和波纹形界面不稳定照片。对于前者的产生原冈,研究 认为主要是由于界面处过大的剪切应力1 4 0 】;而对丁后者的产生原闵,至今尚未完全弄清, 但认为其与聚合物的分子量分布有一定关系。这两种形式的不稳定可以单独存在,也可以并 存,当并存时,就产生了三维界面不稳定。显然,界 不稳定的存在必然影响制品的外观质 量、光学性能和机械性能等。对共挤成型界面不稳定的研究,国内在理论方面的相关研究报 道比较少,而在实验研究方面的报道更是罕见,为此,本文将主要研究气辅共挤成型界面不 稳定性问题。 a 一稳定界面;b 一不稳定界面 图1 6 界面稳定与不稳时的实验结果图【3 4 】 目前对界面不稳定的研究主要有实验研究利理论研究,而i 彳者又可分为动力稳定性分析 方法利直接数值模拟方法。动力稳定性分析方法一般有两种:一是经典的线性稳定性分析方 法,即通过引入- d , 扰动,而使得含小扰动的平方项或乘积项可忽略不计,从而使动量和能 量方程线性化,然后根据所求线性方程组的特征值来判断流动系统的稳定性;另一种是采用 1 r 线性分析法来研究流动系统在超临界状态下的稳定性问题。直接数值模拟方法主要是利用 鱼塞叁堡堡圭耋堡婆奎 皇垫基垫壁型墨堑至塑枣墼墼篁堡垫堑蜜 数值分析技术求解高度1 f 线性的控制方程组,获得聚合物多组分成型流动过程的仿真,进而 研究界面不稳定的机理,实现成型过程的优化设计,指导工程实践。 a 锯齿形界面不稳定 b 波纹形界面不稳定 图1 7p p ,h d p e 共挤时界面不稳定照片,流动方向为从左至右 界面不稳定现象是一个广泛存在于多组分成型以及传质:1 :程中的普遍性问题,但专门对 兆挤成型界面不稳定的研究起步较晚。8 0 年代初,c d h a n 4 2 1 对此的研究是比较早且比较详 细,随;彳,其他的研究者们【4 3 。4 5 1 也开始利用数值技术来研究共挤成型的界面不稳定问题。1 9 8 9 年,k a r a g i a n n i s l 4 6 1 报道了共挤成型流场的模型及某些三维有限元模拟的结果。1 9 9 5 年, t o r r e s 等4 7 岍究了粘性加工条件对界面的演化作用。9 0 年代初,p e r d i k o u l i a s 等”,v l c e k 筲和m a v r i d i sa n ds h r o f f l 4 4 1 也研究材料特性和加。i :条件对界面剪切应力的作用,同时 研究也表明,粘度的选择,层厚比和口模的设计也会影响剪切应力,并虽终导致由应力引起 i - 的界面不稳定。此后,在实验与理论方面对共挤成型界面不稳定的研究逐渐多了起来。 1 2 2 界面不稳定的实验研究进展 关丁共挤成型界面不稳定的实验研究一般也有两种方法【3 4 】,一种方法是,通过对挤出 制品的检查,来研究界面从稳定到不稳定的临界条件;h a n 和s h e t t y 5 0 j3 1 ,a n t u k a r 等酬, 以及v a l e t t e 等陋5 6 1 已用这种方法来对工业塑料加工成型进行了研究,这些研究者们希望能 找剑界面不稳定与厚度比,粘度比或第一法向应力差的关系。另一种方法是,通过对透明挤 出制品内部本身的变化发展来研究界面不稳定现象;k h o m a m i 与他的合作者们 5 7 - 6 1 1 采用的 就是这种方法,通过在口模入口处加入一小幅度的周期性变化的振动来产生界面的扰动,从 而研究不同条件下的界面演化情况。 甲期的研究表明【6 1 - 6 6 1 ,界面不稳定首先发生在相同聚合物熔体的多相分层流动成型中。 1 9 9 4 年,m a v r i d i sa n ds h r o f f t 4 4 1 的研究表明,界面不稳定的存在会严重影向共挤薄膜的“透 明度”( s e e t h r o u g h ) ,并揭示界面不稳定的发生与材料的弹性行为和界面处的剪切应力有 关。k h o m a m i 年l l 他的合作者们【5 7 6 通过一系列实验研究和数值模拟,研究了不同的扰动波 k 、层厚比、粘性分层及弹性分层对界面不稳定的影响,他们的实验结果验证了“薄层效应” ( t h i nl a y e re f f e c t ) 及纯弹性界面不稳定的存在性,并指出,扰动速度场和熔体界面法向应 力梯度的耦合作用是纯弹性界面不稳定的原因,而粘性包围和界面不稳定的复合作用将导致 复杂的三维波动曲面的产生。并且,他们将实验结果与用改进的o b 模型基于线性稳定性分 析的理论结果进行对比,发现该本构模型能定量预测临界层厚比和低波数。卜的扰动增长率, 但高波数下用此本构模型分析得出的理论结果与实验结果不相符。因此,他们认为,要获得 理论与实验的定量一致,就应该在本构方程中考虑第一和第二法向应力的剪切速率依赖及松 弛时间谱。在2 0 0 0 年,他们首次通过实验观察到了二层平面泊肃叶流在小的界面张力下的粘 性界面不稳定。但是,他们的研究既没有揭示上述不稳定的产生机理,也没有说明挤出变形 与口模设计对界面不稳定的作用,而这些问题却是工业共挤成型中非常关键的。1 9 9 9 年, y a m a g u c h i 等t 6 8 1 通过实验研究了y 形管交叉点附近分层流动的界面不稳定现象,并考虑了流 体惯性和不同入口角度的影响,结果表明,分层流动中熔体的惯性、粘度、弹性及其相互作 川对界面的变形利不稳定有必然的影响。 2 0 0 3 年,z m l o u k a l 掣6 7 1 采用如图1 8 ( a ) 所示的流道对共挤成型波纹形界面不稳定现象 进行研究,图1 8 ( b ) 是入口为3 0 度时典型波纹形界面不稳定,对此的分析认为主要是由于 拉伸粘度的作用:图1 8 ( c ) 所示的是入口为9 0 度时对波纹形界面不稳定现象发展变化过程 9 壹墨叁堂亟堂焦迨塞氢擅基垃丛型羟画丕整定曲墼值撼垫盟壅 的追踪,该追踪过程表明了波纹形界面不稳定的产生根源。 r v a l e t t e 等 3 4 , 5 5 - 5 6 】,在2 0 0 3 年,研究聚乙烯( p e ) 和聚苯乙烯( p s ) 材料在:l 业和实验 室条件r 的共挤成型熔体温度和流率对界面不稳定的影响,并和用w h i t e ,m e t x n e r 本构模型 的长波线性稳定性分析进行了比较,发现二者吻合较好。另外,两种试验条件( 工业和实验 室) f ,当聚苯乙烯的层厚减小时,界面不稳定均会加剧。而在2 0 0 4 年,他们又对p s p e 的 _ = 层共挤成型进行了实验研究,证实了不稳定的可传送性,即在f i 模入f i 处引入一周期性的 强制扰动流率时,不稳定的波动面位置会随时间沿流线方向( x 方向) 而变化。如图1 9 所示, 当波动面在x = 3 2 m m 时,设t = - 0 s ,出口时x = 4 0 m m ,t = 9 6 s 。 ( a ) 不同角度的共挤入口:1 、3 0 度入口:2 、9 0 度入e l ( b ) l d p e 共挤实验中的典型波动界面不稳定 ( c ) 9 0 度共挤汇合入口处的追踪物变化 图1 8z a t l o u k a l 笛例的共挤实验与实验结果 1 0 ) 缈咎o ,倒、j 一吖、钟鳓z 鲋z 彬z 丝书 图1 9 波动面位置随时间沿流线方向( x 方向) 的变化过程( 时间间隔o 0 8 s ) 1 3 4 】 1 2 3 界面不稳定的理论研究进展 对丁界面不稳定的理论研究,国外的学者们做了比较广泛而深入的研究,并且对共挤成 型界面不稳定作了一定研究,而国内只有少量有关数值模拟方面的文献6 9 。0 1 报道界面不稳定 问题。 1 9 6 7 年,y i h l 7 1 1 利用长波扰动分析法对二层粘性分层的平面泊肃叶流和平面库爱特流进 行研究,结果表明在任意小的雷诺数卜,界面也可能产生不稳定。其扰动增长率与口2r e 成 比例,口为无量纲波数,r e 为雷诺数。1 9 7 1 年,h i c k o x 7 2 1 将y i h 的方法运用于不同密度的 二相轴对称垂直管道流,其芯层为低粘层,结果发现流动过程总会产生要么不对称要么轴对 称的波动,另外,他们也认为其不稳定主要是由于粘性分层引起的。1 9 8 4 年,j o s e p h 掣7 3 1 扩人了h i c k o x 的研究,考虑润滑效果并使芯层为高粘层,结果发现,只要选择合适的流动 参数,润滑流动总是稳定的。1 9 8 5 年,r e n a r d ya n dj o s e p h 7 4 】利用短波渐近法对同心圆柱 间二不相溶库爱特流的稳定性问题进行了研究,发现不考虑界面张力时,如果高溶度流体在 外层的话,离心力可导致稳定的流动。而在一定的条件下,如果界面张力足够大到可以引起 短波稳定而义不人剑引起k 波不稳定时,当高溶度流体在内层时,对于所有波动参数都可能 会是稳定的。1 9 8 8 年,y i a n t s i o sa n dh i g g i n s 7 5 1 通过增加界面张力和密度差,并考虑小的 利人的波动数米扩展y i h 的研究,利川渐近分析法来求解0 r r s o m m e r f e l d 方程的数值解, 得到了很大参数范围内的中性稳定性曲线,在这种情况下,界面和剪切模式不稳定都被研究 了,并且和实验作了比较,得出了理论预测的临界雷诺数。1 9 8 9 年,r e n a r d y 7 6 1 利用双歧理 论的界面张力来研究二层库爱特一泊肃叶流的非线性稳定性,得出了在多种情况下,低r e 数时的中性稳定性曲线,且其结果与长波渐近法的结果进行了比较。当表面张力增加时,中 性稳定曲线趋向于向长波稳定曲线移动,作者也提出了几种具体情况下的临界波数。1 9 9 1 年,c h e n 7 7 。7 8 1 分析了圆管中的两粘弹性流体的长波线性稳定性,讨论了粘度比、体积流率 和弹性比对界面不稳定的影响,纠正了前人关于两层粘弹性流体在平面库埃特流( p c f ) 中 只有粘性分层才会发生弹性不稳定的错误结论,发现即使两层熔体粘度完全相同,当高弹性 组分的层厚小于流道的一半时,纯弹性分层也会导致分层界面的长波不稳定。1 9 9 4 年, c h a r r u 和f a b r e l 7 9 1 用二次扰动法并考虑中等界面张力,研究了二层粘性平面库爱特一泊肃 叶流,发现当r e = o ( 1 ) 时,泊肃叶流与长波扰动分析结果相反,是稳定的,这与h i c k o s 的 研究相吻。另外,当一种流体的雷诺数减小时,稳定的库爱特流可以变得不稳定,这意味着 惯性力可以使低r e 数下的不稳定变得趋于稳定化。同年,a g a s s a n ta n df o r t i n 8 0 1 模拟研究了 二维库爱特流共挤型过程,指出了界面的位置极大地依赖于流率与流率比,但他们并没有描 述粘性包同现象。19 9 8 年,t a k a s e 等川对三维粘弹性流体进行了数值模拟研究,并解释了 粘性包同现象。他们指出粘性包闱不仅受粘性的影响,而且受弹性或非线性特性的影响。1 9 9 9 年,s o u t ha n dh o o p e r 8 2 1 再次用线性稳定性分析,并考虑瞬时增长率、粘度比和层厚比米 研究二流体的平面泊肃叶流。他们认为,因为界面模式通常是主要的特征模式,所以线性稳 定性研究主要集中在界面模式,而非线性研究主要集中在有限幅度扰动的界面模式反应。此 外,他1 f j 的研究认识剑了o r r s o m m e r f e l d 方程中非正态的重要性,并把扰动定义为最低稳 定特征模式的总和,而不是最低稳定界面模式。1 9 9 5 年,s a n g a n l l i 等8 3 1 用弱非线性理论 分析的界面不稳定与二层粘性分层旋转库爱特流的实验结果进行了比较。2 0 0 0 年,k h o m a m i 等【8 4 1 用线性和非线性理论分析的界面不稳定结果与二流体在压力驱动管道流中的结果进行 了比较。2 0 0 1 年,k ib y u n gs u n w o o 等8 5 】,利用开放性边界条件对三维粘弹性共挤成型过程 进行了数值模拟,研究了粘弹特性对界面变形和粘性包围现象的影响。2 0 0 4 年,q i n gc a o 等利用前沿追踪有限差分法对二层密度相配的粘性分层泊肃叶流进q ? t 研究,认为前沿 追踪有限著分法是一种研究界面不稳定的可靠工具。他们的研究是在中等r e 数下进行的, r e 数、厚度比、粘度比、波数等对界面不稳定的影响都进行了研究。 1 2 - 1 2 4 界面不稳定的影响因素 ( 一) 粘性分层的影响( 纯粘性不稳定) 1 ) 平面库埃特流( p c f ) 对丁短波扰动,粘度的影响远大于惯性的影响,扰动速度在界面处最大,从界面开始以 指数级衰减,因而在其熔体内部数量极小。低粘层平流输送的旋涡将导致波峰和波谷的增长, 对界面起不稳定作用,而高粘层则相反,对界面起稳定性作用。由于低粘层的旋涡及其异相 分量比高粘层的要人,最终界面变得不稳定。 对于长波扰动,当低粘层的厚度小于流道的一半时,由于薄层效应,界面是稳定的,相 反,若低粘层为主要组分,界面是不稳定的。 2 ) 平面泊肃1 1 。f i 流( p p f ) 对rk 波扰动,其临界层厚比等丁粘度比的平方根,即低粘层内部不存在显著的扰动旋 涡,除非层厚比超过粘度比的平方根。对于短波扰动,其机理与平面库埃特流( p c f ) 的完 全相同,主流体速度曲线是二次曲线,而其影响也仅对于靠近界面的局部区域起作用。 ( 二) 弹性分层的影响( 纯弹性不稳定,采用u c m 模型) 1 ) 平面_ 牢埃特流( p c f ) k 波和短波扰动的纯弹性不稳定机理与相应的纯粘性不稳定机理完全相同,g a n p u l e 通 过能量分析法对其进行了确认。 2 ) 平面泊肃叶流( p p f ) 对丁艮波扰动,当高弹层为厚层时界面是稳定的;当低弹层为厚层时界面是不稳定的。 对于短波扰动,低弹层对界面起不稳定作用,而高弹层对界面起稳定作用。由于运动方 程和本构方程的耦合作用,低弹层的扰动速度衰减量和扰动旋涡都要比高弹层的大。因此, 低弹层的不稳定作用将超过高弹层的稳定作用,使界面变得不稳定。 粘弹性不稳定比单纯的粘性或弹性不稳定更为复杂,其不稳定特性并不能从纯粘性和纯 弹性不稳定特性推演而得到。 ( 三) 工艺参数的影响 对共挤成型而言,工艺参数主要包括熔体挤出速率,熔体温度等。显然,这些参数如设 置不合理必然引起界面的不稳定。对此,k h o m a m i 和他的合作者们阿6 1 1 从实验上指出了共挤 速率对界面不稳定的影响。而v a l e t t e 等【5 5 - 5 6 1 用p e p s 进行了二层共挤薄膜的数值模拟,研 究了流率与温度的影响,发现当p e 与p s 的流率相同时,界面是稳定的:当流率比( 味q p s ) 1 3 增大时,二熔体的界面波动会随之增加。同时,他们也发现,当温度在1 8 0 。c 时,随着p e 流率的增加,界面不稳定的趋势会增加,而当温度在2 0 0 。c 时,随着流率比的变化,其界面 不稳定的变化趋势并不明确。 ( 四) 界面张力的影响 在相邻层流体的分层界面处,存在着过剩的自由能或侧向应力通常被称为界面张力,它 是平行于界面的单位长度上的力或单位面积上的能量,因此,界面张力可表述为8 7 1 下式: h 等) 7 ,一 厂为界面张力:f 5 为界面过剩能:a
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