（光学专业论文）全固态双波长及多波长激光器.pdf

山东师范大学硕士学位论文 全固态双波长及多波长激光器 摘要 近年来，双波长及多波长激光器成为国际上一个较为热门的研究课题。它广 泛应用于干涉彩虹全息、精细激光光谱、差分吸收激光雷达、原子和分子的多光 子分步电离、非线性频率变换、激光医学等领域。全固态双波长激光器更为重要， 因为它结构紧凑、小型化，可以提供更大的输出能量，而且可以覆盖更宽的波段。 实现多波长同时输出的全固态激光器，在高亮度的激光彩色显示、激光彩色打印 等设备及娱乐业等领域中具有广阔的应用前景本论文以n d ：y v 0 4 晶体和 n d ：g d v 0 4 晶体为研究对象，对其双波长振荡特性进行了理论和实验研究，并在此 基础上进行非线性频率变换，实现多波长激光输出。论文主要内容概括为： l 、回顾了全固态激光器的历史和发展；介绍了适合l d 端面泵浦的激光晶体 及其主要特性。总结了双波长及多波长激光器的研究现状及本论文的主要研究内 容。介绍了准相位匹配的基本原理，光学超晶格的发展历史、应用及研究现状。 2 、由双波长速率方程出发，选择n d ：w 0 4 及n d ：g d v 0 4 为激光增益介质，分 别采用两镜腔和三镜腔结构，在理论及实验上对双波长激光器进行了研究。实验 中得到了较为稳定的双波长连续和调q 输出。 3 、采用简单的两镜腔结构，二极管泵浦n d ：g d v 0 4 晶体产生1 0 6 3 n m 和1 3 4 2 r 吼 近红外双波长调q 激光振荡。用l m 晶体和钽酸锂光学超晶格材料分别对1 0 6 3 姗 和1 3 4 2 衄激光进行倍频，在泵浦功率为1 4 w 、声光开关重复频率1 5 k h z 时，同 时获得1 0 6 3 脚和1 3 4 2 蛳剩余基波功率为5 8 7 m w 和1 1 3 w 、相应的二次谐波绿 光功率7 0 3 m w 和红光功率3 2 8 m w 的四波长激光输出，脉宽分别为2 3 n s ，5 5 n s ， 1 8 n s 和4 3 璐。 4 、设计了一种应用于光动力疗法的全固态紫红双波长激光器，并就其可行性 进行了分析。 关键词：全固态激光器，双波长，光学超晶格，n d ：w 0 4 ，n d ：g d v o 。 山东师范大学硕士学位论文 分类号：0 4 3 7 山东师范大学硕士学位论文 a us o k ds t a t ed u a l w a v e l e n g t ha n d m u l t i - w a v e i e n g t hl a s e r a b s t r a c t d u a l w a v e l e n g m 觚dm u l t i - 啪v e l e n g t hl a s e r sh a 、，eb e m e a ni n t e ：m a n o n a lh o t t o p i c r e c t y e a r s ni su s c de x t e l l s i v e l y i ni n t e r f 咖c er a i n b o w h o l o 掣a p h ，f i n e 1 蝴s p e c 仇l i n ，d i 丘b r e n t i a la b s o r 砸o nl i d a r ，n o i l l i n e 缸丘e q u 跏l c yc o n v e r s i o n ，1 船e rn l e d i c 血 舡l d o n s 0 1 i ds t a t ed l l a l 啪v c l e n g ml a s e 墙a r em o 旭i n l p o r t 跹tb e c a l l i ti sc o m p a c t 柚d m i n i a t i l r i 翻t i o n ，w h i c hc a np r o v i d eh i g ho t l t p u tp o w 盯a n d 也eb a n di t c o v e r si sm o i i n p o r t a n t t h ea l ls 0 1 i ds t a ：t el a s 期瞎州c hc a ne r n j td u a l 啪v e l e n g t h ss i m 岫e o l l s l yh a v e g r e a tp o 锄砸a la p p l i c a t i i nh i 曲b r i g h n l e s sl a s e fm i l l d c o l o rd i 印l a y ，l 删m m t i c o l o r 两m 趾do l h e re q u i p m e n t s 缸d 叫t e r t a i n m e n t s 1 kp a p 时m a i n l y 弧l d i e dn d ：y v 0 4c 聊；t a l 锄d n d w 0 4c r ) ，s t a l ，a n dm a d e 也e o r e t i c 锄de x p c r i m 锄lr e s c 盯c ha b o u tn 圮d u a lw a v e l g t h o s c m a t i o np e r f o m m t h em a i nc 伽【t e m so f ( h ep a p e ra l i s t e d 勰f 0 u a w s ： 4 他v i e w e d1 h eh i s t o r y 姐dd e v e l q 肌e mo fa l l l i ds t a ：c cl 船e r s ；豳d l l c o dt h el 髂e r c r y s t a l ss i | i t a b l ef o ru ) e n dp u r n p i n ga n dt h e i r m a i np 幽加1 a n c c s ；t b e n g e n e m l i z e dt h er e s e 盯c hs i t u a l i o no f d u a lw a v e l e n g 山l a s e 嚣a n dt h em a i l l 把s e a r c h c o m 锄【乜o ft h ep a p e r ；r e v i e w i n gt h ed e w e l o p m e mo fo p t i c a l 吼l p e r - l a ：t d s m a t e d a l s ；c o n d i t i o n s o f a p p l y m g 姐d吣i n g i n p r e s 眦a 旭 d e s c m l e d q u 硒i p h 勰e - m a t c hp 血c i p l ei si n 廿o d u c e 正 b 鹤e do nt h ed u a lw a v e l e n g t l lr a t ce q u a t i o n ，如d s e l e c 血gn d ：y v 0 4 觚d n d ：g d v 0 4 嬲m eg a i nm e d i a ，、7 l ，i t hm c 恤嘲i r r o ro r 铆o - m i r r o r l a s e r c a v 时， t h ed u a lw a v e l e n g 出l a s e r sa r c 咖d i e dt l l e o r e d c a u ya n de ) 【p c r i m e m a l l y s t a b l e d u a l w a v e l e n g i hc o n t i n u o l l so u u to r 础s e dl a s e rw 笛a c h i 剀司i n 【p e r h 工l e n t a 铆o - m i r r o rr e s o n a mc a v i 哆w 雒u s e df o r t h eq s 、j l ，i 记b e d 幽【a 1 一w a v e l e n g t h 叩盱a t i o no fn d ：g d v 0 4 ，a t1 3 4 2 姗锄d1 0 6 3 衄r e d 缸dg r e 髓l i g h 姆w e 增 a c h i e v e db yu 咖gp p l ta n dk t p 鹪t h eh 锄o n i cg e r a 虹o nc r y s t a l s w h 钮t h e i n c i d e mm 吼p i l l gp o w e rw 船1 4 wa n d 也ep u l r 印e t i 矗o n 姐：c ew 船1 5 k 壬 z ，w e o b t a i n e d a v e r a g eo u 叫p o w 豇o f 5 8 7 m w a t1 0 6 3 姗，1 1 3 w 砒1 3 4 2 姗，7 0 3 m w 砒5 3 2 n ma n d3 2 8 m w 砒6 7 l 衄晰t l lt h cr e s p o c t i v ep i l l s ed u m t i o 够o f 2 3 璐， 5 5 n s ，1 8n sa n d4 3 i l sf o rq u a s i c wo p e m t i o n w ed e s i g n e dab i c o l o rl a s e r 珥m l p e db yl a s 盯d i o d e so f8 0 8 衄谢t h 也ei 船c r c d r s “o f n d ：w 0 4t l l a tc a nb ei l s e dp h o t o d y i 】a m i ct 1 1 e r a p y 山东师范大学硕士学位论文 k e yw o r d s ：d i o d em l i n p e dl 弱c r ，m l a l - w a v e l e n g t l l ，o p t i c a ls u p e r _ l a t t i ，n d ：y v 0 4 ， n d ：g d v o 。 c l cn u m b e r ：0 4 3 7 山东师范大学硕士学位论文 独创声明 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成 果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表 或撰写过的研究成果，也不包含为获得( 注：如没有其他需要特别声 明的，本栏可空) 或其他教育机构的学位或证书使用过的材料。与我一同工作的同志对 本研究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示谢意。 学位论文作者签名：导师签字： 学位论文版权使用授权书 名鼐彦 本学位论文作者完全了解有关保留、使用学位论文的规定，有权保留并向国家 有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权一可以 将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等 复制手段保存、汇编学位论文。( 保密的学位论文在解密后适用本授权书) 学位论文作者签名：导师签字： 2 ) 砰彦 _ j 签字日期：2 0 0 7 年月日签字日期：2 0 0 7 年月日 山东师范大学硕士学位论文 第一章导论 自1 9 5 8 年肖洛( a s c h a w l o w ) 和汤斯( c t o v m e s ) 首篇描述光频下产生激光作 用条件的论文f l 】以及1 9 6 0 年梅曼( t m a i m 缸) 【2 】的第一台红宝石激光器诞生以来，激 光科学和激光技术的发展真可谓一日千里。目前，激光在科学研究、工农业生产、信息、 通讯、国防、医疗卫生、娱乐文化产业和环境保护等领域的应用日益深入、广泛。 1 1 全固态激光器概述 固体激光器与气体、液体、化学和自由电子激光器相比，由于具有体积小、储能高、 激发方案简单和可靠性高等优点，从一开始就处在激光研究的重要位置。进入八十年代 后期，高平均功率、宽调谐和激光二极管( i 舯嚣d i o d e ，l d ) 泵浦技术的重大突破，使 固体激光器蓬勃发展，应用领域不断扩展。特别是二极管激光器泵浦的全固态激光器 ( d p l ) 将l d 体积小、效率高的优点和固体激光器的长寿命、光束质量好的优势结合 起来，成为结构紧凑、效率高、寿命长和光束质量好的新型激光器件。 一全固态激光器的发展过程 第一次提到用半导体源去泵浦固体激光器的年代可以追溯至1 9 6 0 年。当时 n e 聃蚴【3 】发现c h a s 二极管可以发出近8 8 0 刀吼的辐射光。同时，他用砷化镓( q a s ) 发 光二极管( l e d ) 泵浦掺钕离子的钨酸钙晶体叫d 3 + ：c a w 0 4 ) 得到1 0 6 p m 的荧光输出。之 后，在第一支砷化镓二极管激光器诞生后不久，k e y 嚣和q l l i s t 利用u 3 + ：c a f 2 制成了世 界上第一台二极管泵浦固体激光器【4 】。在当时，虽然己认识到l d 代替闪光灯作泵浦源 有效率高、寿命长及结构紧凑的优点，但l d 在功率和可靠性方面均达不到泵浦光源的 要求，所以研究进展缓慢。 2 0 世纪8 0 年代，作为泵浦源的l d 取得了长足的发展。由于l d 吸收了半导体 物理研究的新成果，采用了量子阱( q w ) 、应变量子阱( s l q w ) 新结构材料，同时发展 了晶体生长技术新工艺，如金属有机物化学气相淀积( m o c v d ) 和分子柬外延 m e ) 等 芯片制造工艺。这一切均使得l d 几d a 的输出功率得到成倍提高，伴随着l d l d a 的 长足发展，二极管泵浦的固体激光器的工作也上了一个台阶。1 9 8 2 年，k u b d e 和n o d a 山东师范大学硕士学位论文 首7 久【5 】用g a a l a s 量子阱泵浦l n p ( l j n d p 4 0 1 2 ) 得到波长1 3 哪，功率为1 4 m w 的单纵模 激光束。周炳琨及其同事于1 9 8 5 年用l d 泵浦n d ：y a g 晶体，得到了稳定度比闪光灯 泵浦高一个量级的激光束。且其装置不需水冷，结构紧凑【6 1 。相比较于2 0 世纪7 0 年代( 由 于l d 输出功率低，倍频实现很难进行) ，l d 输出功率的增加使得通过倍频来实现波长 变换成为现实。 2 0 世纪9 0 年代，由于大功率l d 的发展，以及固态激光器整体设计上的优化，二 极管泵浦的固体激光器更是有了长足的进步，成功实现了中低功率d p l 器件的实用化 和产业化。在这一期间，具有里程碑意义的事件是美国劳伦兹一利弗莫尔国家实验室研 制成功了千瓦级高功率二极管泵浦n d ：y a g 激光器。 进入2 1 世纪以来，随着l d 价格大幅度下降以及各类d p l 专利即将过期，对发展 和应用d p l 的制约因素逐渐减少，d p l 得到快速发展，d p l 技术日趋成熟，很多性能 优良的全固态激光器开始走向了工业加工、彩色印刷、显示和医疗等应用领域，如大功 率全固态调q 的基频光和绿光激光器己广泛应用于打孔和电路板加工；多种大功率、高 能量的全固态可见及红外激光器件已成功地用于军事领域，半导体激光器泵浦的光纤激 光器在光纤通讯中也发挥着越来越大的作用。相信随着激光技术的不断提高，d p l 的研 究将更加多样化，更加广泛的应用于各个领域。 二全固态激光器的特性 d p l 比u ) 本身具有更窄的线宽、更小的发散角和更稳定的输出波长。i d 的线宽 为3 鼬左右，而d p l 的线宽通常可达o 0 0 0 l 加0 l 锄。l d 的发散角很大一般为1 0 。以 上，而d p l 输出的光束很容易获得t e m 模，并接近衍射极限。l d 发射的激光波长随 温度的改变而变化，其漂移量大约为0 3 n m ，而d p l 具有稳定的输出波长。更为重 要的是d p l 可以通过多种频率变换技术获得多种新波长、双波长或波长可调谐的激光 输出，而l d 输出波长不容易被调谐。 根据l d 的输出特性及光束特点，d p l 的泵浦方式大致可分为两种：端面泵浦和侧面 泵浦。端面泵浦( 也称纵向泵浦) 的优点是效率高，模式匹配好，波长匹配( 可以通过温 度调节使l d 辐射波长峰值与激活介质的吸收峰吻合) 使增益介质对泵浦光的吸收十分充 分，提高泵浦光的利用率，热载比闪光灯泵浦低一个量级。并且可以把l d 的输出光直 2 山东师范大学硕士学位论文 接入射到激光晶体上r 刀。一般要比侧面泵浦效率高两倍f 8 】o 但是对于端面泵浦，介质中 的热效应也更复杂f 9 】。在破坏阈值以下，热形变及应力双折射大大地降低激光的输出特 性，熟形变导致热聚焦和球差”【1 0 】，而热致球差会严重影响输出效率和输出光束质量【1 1 】， 热致双折射可致退偏和使输出光斑的强度分布不均匀【嘲。侧面泵浦结构中，激光二极管 阵列沿着激光棒的长度方向排列，并且泵浦方向垂直于激光辐射的传播方向。如果需要 较高的功率，就应在激光棒的周围使用更多的激光二极管阵列。 三、适于全固态激光器的激光晶体 自第一次用红宝石( c ，：a 1 2 0 3 ) 实现激光输出以来，以三价稀土元素( n d 3 + 、e 一、 h 0 3 + 、1 m 3 + 、y b 3 + ) 、二价稀土元素( s m 2 + 、d y 2 + 、t i n ”) 、过渡金属( c 一、1 p 、n i 2 + 、 c o ”) 和锕系离子旷为激活离子掺入各种基质材料都实现了激光作用。已经证实有2 0 0 余种的激光离子一基质晶体具有光泵浦激光作用，适合于l d 泵浦的晶体也不下几十种。 对固体激光增益材料的一般要求可归结为： ( 1 ) 在激光工作范围应透明，当光激励产生色心时，不会引起吸收的明显增加。 ( 2 ) 掺入的激光离子具有有效的激励光谱和大的受激发射截面。为充分利用泵浦能 量，要求吸收光谱与泵浦光的辐射谱有尽可能多的重叠。 ( 3 ) 能掺入较多浓度的激活离子，浓度淬灭效应小，且有足够长的荧光寿命。 ( 4 ) 光学质量高。要求有害杂质、气泡、条纹、光学不均匀性等缺陷尽可能小，内 应力小。 ( 5 ) 有高的荧光量子效率。 ( 6 ) 有良好的物理，化学和机械性能，热导率高，热膨胀系数小，化学稳定性好， 耐水性好，易于光学加工。 ( 7 ) 容易生长出大尺寸材料。制备工艺简单，成本低廉。 按其掺杂的激活离子类型来分，这些增益介质大致有掺杂稀土离子的晶体和掺杂过 山东师范大学硕士学位论文 渡金属离子的晶体两大类。 ( 一) 稀土离子掺杂的激光晶体 这类激光晶体中，以掺杂n d 3 + 离子的晶体数量最多，其次是掺杂抽”离子，还有其 它的如h 0 3 + 、1 m 3 + 等也是重要的激活离子。 1 n d ”离子掺杂的激光晶体 由于n d 3 + 的4 f 能级被以充满的5 s 和5 p 电子层屏蔽，晶格场的影响较小，有相当 长的荧光寿命和窄的线宽，且有位于基态之上足够高的激光跃迁终端能级，所以在室温 下容易实现连续工作。目前应用较广的有：n d ：y a g 、n d ：w 0 4 、n d ：y l f 、n d ：y a _ p 和 n d ：酉觞s 等晶体。表卜1 列出了几种常用晶体的主要激光特性参数1 3 1 。 c r v s t a l f ( 旧o ( 1o - 拶c n l 上) k ( i 曲) f a d ( 啪) 从p o l a r i z - a n o n ( n m ) n d ：y a g2 骞o9 4 6 n m ：1 3 48 0 7 59 4 60 6 ( a t l )1 0 6 4 啦：4 8 1 0 6 4 1 3 1 9 n m ：1 51 3 1 9 n d ：w o l9 89 4 6 n m ：1 78 0 8 7 9 4 6 o s | e ( a t1 )1 0 6 4 啦：2 5 1 0 6 4 1 3 4 2 m ：61 3 4 2 n d ：y l f5 2 0 1 8 ( 妨7 9 8 1 0 4 7 ( 力 1 4| l c 1 1 2 ( o ) 8 0 6 ( 1 0 5 3 ( o ) n d ：y a p1 7 0 3 7 ( a ) 8 0 2 1 0 7 9 5 ( a ) 1 0 ( a ) 9 9 1 7 ( b )1 0 6 4 1 ( ”( b ) 4 0 n d ：g i 笛s 3 0 03 18 0 l1 0 6 22 6 n d ：g d v 0 4 1 0 07 68 0 8 51 0 6 31 o l c 表1 i 几种常用晶体的激光参数 掺钕钇石榴石晶体( n d ：y a g ) 是研究最成熟的激光材料，目前广泛应用于闪光灯泵 浦和l d 泵浦的y a g 激光器，占整个固体激光器的9 0 左右。在n d ：y a g 中，三阶钕代 替三价钇，所以不需要电荷补偿。在生长方面，用提拉法也容易生长出高质量大尺度的 4 山东师范大学硕士学位论文 晶体。它的优点是，y a g 基质很硬，光学质量好，而且热导率高。此外，y a g 的立方结 构有利于形成窄的荧光线宽，使激光器高增益和低阈值工作。g e i l s i c 等人【1 4 l 首次报道 n d ：y a g 激光器成功运转的三十多年来，从单根棒获得的连续输出功率由最初的不足一 瓦上升到近千瓦。另一方面，在n d ：y a g 光纤激光器中，泵浦阂值功率可小到一毫瓦左 右【l5 1 。由于n d ：y a g 晶体所具有的优良特性，当用于l d 泵浦时，既可用小型化、低功 率器件，也可作高功率输出；既适合连续运转，也适用于脉冲工作；既可输出多纵模、 宽谱线，也适用于产生单纵模、窄线宽；是适合l d 泵浦的理想固体材料之一。 掺钕的钒酸钇( n d ：w 0 4 ) 是四方晶体，晶体中激活离子的位置具有低的点对称性， 离子振荡强度大。n d ：y v 0 4 在1 0 6 4 岬有较大的受激发射截面，是n d ：y a g 的四倍； 在8 0 8 n m 附近的吸收带宽约2 0 1 l m ，是n d ：y a g 的五倍多；加之吸收峰值高，所以特别 适合于l d 泵浦。而且，n d ：w 0 4 是一种高双折射率晶体，易产生偏振光输出，可避免 泵浦n d ：y a g 出现的热双折射现象。 掺钕的钒酸钆( n d ：g d v 0 4 ) 是一种与n d ：w 0 4 同晶型的激光晶体，因此具有基本相 似的激光性能。但是n d ：g d v 0 4 晶体沿( 1 1 0 ) 方向的熟导率高于n d ：y v 0 4 ，与n d ：y a g 相当。n d ：g d v 0 4 晶体在1 0 6 4 啦的发射截面比n d ：y a g 也大的多，吸收截面甚至大于 n d ：y v 0 4 晶体。基于以上优点，n d ：g d v 0 4 被认为是l d 端面泵浦高功率激光器较为理 想的工作物质。 掺钕氟化钇锂( n d ：y l i f 4 ) 是单轴晶体，在1 0 4 7 岬处具有较高的增益【1 6 】由于它的上 能级荧光寿命是4 8 0 雌，可在较低l d 泵浦功率下仍能有效地储能，适合产生大能量调q 脉冲。它的荧光线宽是y a g 的三倍，有利于产生窄脉宽超短脉冲输出。在低能输出范 围内，当吸收效率和损耗相同时，n d ：比n d ：y a g 具有更高的斜率效率旧；在高能 输出范围内，o 偏振跃迁( 1 0 5 3 岬) 允许有更高亮度的l d 泵浦源，在放大自发辐射发 生之前存贮更多的能量。但小和y v 0 4 晶体一样，其导热率只是y a g 的一半，机械 强度也低，不宜用于高平均功率场合下。由于n d ：j 的吸收带宽仅为2 咖，与l d 发 射光谱宽度相当。用l d 泵浦时，它的激光输出将强烈依赖于l d 的结温变化，所以应 用中对l d 温度控制要求较为严格。 掺钕的正铝酸钇( n d ：y a p ) 属斜方晶系，具有各向异性的光谱特征，荧光带比 山东师范大学硕士学位论文 n d y a g 稍宽，在1 3 4 岫的受激发射截面较n d ：y a g 的大。缺点是难以生长出高质量 的晶体，另外由于热透镜效应很严重，限制了它的推广和应用。在n d ：y a p 的荧光中， 出现三条强谱线：1 0 6 4 5 呻1 ，1 0 7 2 5 肛m 和1 0 7 9 5 岬。对沿晶体b 轴传播的光，当电场e 平行于c 方向时，谱线1 0 7 9 5 岫1 的增益最大，与n d ：y a g 的1 0 6 4 舯a 的增益相当。对 沿晶体c 轴传播的光，谱线1 0 6 4 5 肿的增益最大，但仅为n d ：y a g 的一半。 n d s 心和n d ：s f ：a p 是近年来报道的新型激光晶体。两者属六方晶系，单轴晶， 具有偏振光谱各向异性，受激发射截面和荧光寿命都比较大，泵浦阈值较低，对连续泵 浦和调q 运转都很合适。缺点是热导率低，易出现多畴和开裂，机械性能差，般用于 小功率器件。 2 掺y b ”的激光晶体 订+ 夕 层仅缺少一个4 f 电子，因此表现出与n d 3 + 不同的特性：粒子数反转和激发 态的吸收对激光特性无影响。产掺杂的介质通常具有比n 矿掺杂的同样介质多4 倍以 上的上能级寿命，受激发射截面较大，物化性质稳定，可高掺杂而无荧光淬灭。在吸收 和辐射光子能量间的量子亏损非常低，没有上转换造成的损耗，斜效率可超过7 0 【1 8 】， 掺尹介质也是获得大功率激光的重要材料。 ( 二) 过渡金属离子为激活离子的激光晶体 掺n 3 + 、c ，等过渡金属离子的激光晶体作为可调谐激光晶体，近几年有大量报道。 表卜2 列出了几种这类晶体及调谐范围【1 9 l 。 近年来，l d 泵浦的全回态可调谐激光器是一个重要的发展方向。目前主要有两类： 一类是l d 泵浦n 矿激光器倍频产生绿光，再泵浦钛宝石激光器，产生红光和近红外可 调谐激光；另一类是用红光或红光波段的l d 直接泵浦掺驴的固体介质或色心晶体， 产生可调谐激光。由于c r ：l i s a f 晶体荧光寿命长达6 7 胪，是钛宝石的2 0 倍，在可见波 段的吸收比钛宝石宽，并可用红光l d 直接泵浦，是目前研究最热门的全固态可调谐激 光晶体之一。 6 山东师范大学硕士学位论文 c r v s t a l t l m a b l eb a n d ( 锄) c e ：l i c a f 2 7 0 3 l o t i ：2 0 3 6 6 0 - 1 2 0 0 c r ：l i s a f7 6 0 9 8 0 c r ：l i c a f7 2 0 - 8 5 0 c r ：b e a l 2 0 3 7 0 1 8 5 8 表卜2 掺过渡金属离子的激光晶体 7 山东师范大学硕士学位论文 1 2 双波长激光器研究现状 双波长激光器广泛应用于干涉彩虹全息、精细激光光谱、差分吸收激光雷达、原子 和分子的多光子分步电离、非线性频率变换、激光医学等领域，在高亮度的激光彩色显 示、激光彩色打印等设备及娱乐业等领域中具有广阔的应用前景【2 0 】。 虽然气体激光器由于能级较多、非均匀加宽等原因较易获得双波长激光输出，但相 比较而言，固体双波长激光器更为重要，因为它结构紧凑、小型化，可以提供更大的输 出能量。 早在1 9 9 0 年，h ys h e n 【l s 】等人就提出了对双波长同时振荡的阈值平衡条件，比较 了几种掺n d 离子激光晶体的在灯泵浦下产生连续和准连续双波长振荡的可能性。2 0 0 0 年，y f c h c n 【19 】提出三镜腔及输出耦合率理论。泵浦n d ：w 0 4 在最大输入功率1 2 4 w 时得到1 1 w 的1 0 6 4 n m 和2 4 w 的1 3 4 2 衄的连续双波长输出，但是阈值较高。2 0 0 4 年，j l h e 等聊泵浦n 出g d v 0 4 在最大输入功率1 2 6 w 时得到1 8 w 的1 0 6 3 n m 和2 o w 的1 3 4 2 蛐的连续双波长，输出阙值为2 4 w ；声光调q 运转时得到重复频率为1 0 k h z 1 0 w 的1 0 6 3 衄和1 4 w 的1 3 4 2 n m ，对应脉宽为2 2 嬲和5 3 n s ，振荡阈值为4 7 w 的准 连续双波长输出。宋峰叫提出双波长脉冲激光器的速率方程，林文雄等吲提出利用三镜 腔控制双波长输出耦合度。h y s h c n 等酬对灯泵n d ：y r a p 双波长激光器进行了实验研 究，对应】3 4 1 n m 和1 0 7 9 姗得到脉冲能量分别为3 7 1 j 和1 3 9 j ，转换效率为1 2 9 和 0 4 8 。林文雄等泓】于1 9 9 4 年l d 端面n d ：y a g 获得双波长最大输出总能量为1 4 5 5 j ， 对应于1 0 6 4 n m 和1 3 1 8 锄能量转换效率分别为o 3 1 和o 4 5 ，脉宽分别为1 5 0 邶和 2 0 0 u s 近年来，随着市场需求的不断增长，人们开始研究利用双波长激光器输出的两种波 长，再经过倍频或者和频得到更丰富的波长。1 9 9 8 年，r 撮n g 等瞄】利用皮秒n d ：w 0 4 激光器的1 0 6 4 衄三倍频( 波长为3 5 5n m ) 作为抽运源，利用l i b 3 0 5 和k t p 两块晶体的串 联实现了6 2 9 衄红光、5 3 2 衄绿光和4 4 61 1 n l 蓝光的同时输出。2 0 0 3 年，j i i 培l i 趾g h e ， j u nl i a o 等脚2 刀利用ld 泵浦n d ：w 0 4 产生1 0 6 4 衄和1 3 4 2 n m 双波长输出，然后使输出 双波长激光通过一块非周期光学超晶格，先后实现了红、黄、绿三色连续激光同时输出 8 山东师范大学硕士学位论文 和红、黄、绿、蓝四色准连续激光同时输出。 本论文由双波长速率方程出发，选择n d ：y v 0 4 与n d ：g d v 0 4 为激光增益介质，在 理论及实验上对双波长激光器进行了研究。在此基础上，通过非线性频率转换实现了 1 0 6 3 m ，1 3 4 2 锄，6 7 1 姗和5 3 2 衄四波长激光同时输出。另外，给出了一种可用于光动 力疗法的紫红双波长激光器设计方案，并进行了可行性分析。 9 山东师范大学硕士学位论文 第二章准相位匹配技术及光学超晶格 现代光学技术的发展，对激光光源提出了更新更高的要求。为了拓宽激光输出的波 长范围，最有效的方法之一，就是利用非线性晶体实现频率转换。非线性晶体材料在进 行频率转换时，必须满足相位匹配条件。由于准相位匹配技术有其独特的技术优势，解 决了常规相位匹配难以解决的问题，拓宽了非线性晶体应用范围，极大地提高了频率转 换效率，己成为非线性光学材料和固体激光器等诸多领域的研究热点之一。 2 1 双折射相位匹配技术 。在非线性激光倍频过程中，输出的倍频光强度是晶体各部分产生的二次谐波的叠 加。如果不采取相位匹配措施，由于存在色散，基波和谐波在晶体中的传播速度不同， 晶体中不同位置产生的二次谐波位相各不相同，总的叠加效果相互抵消而不能获得高的 有效输出。 到了1 9 6 2 年，高效频率转换迈出了重要的一步，即在二次谐波产生中采用双折射 ( b p 旧f 在单轴双折射晶体中，两个互相正交的偏振本征模俗称寻常( o ) 波和非常( e ) 波具有不同的相速度，而且，e 光的相速度还依赖于传播方向。在晶体中，如果选择某 一个传播方向，使二次谐波的一个偏振模的相速度刚好等于基波频率的另一个模的相速 度，从而可以满足相位匹配条件。然而，当光在双折射晶体中的传播的方向与光轴的夹 角不等于o 或9 0 时，e 光的能流方向与波失方向是不相同的，即。光和e 光在传播时 将逐渐分开。这意味着倍频光与基频光在空间上会离散开来，这一离散效应限止了两光 束的空间交叠，大大降低了转换效率。为使倍频过程不受离散效应影响，对于一些晶体 可以升高晶体温度来提高相位匹配角度，从而得到9 0 温度相位匹配，称为非临界相位 匹配。 这种利用各向异性晶体双折射特性实现p m 方法有许多难以克服的缺点，极大地限 制了所用晶体范围和能量转换要求。 山东师范大学硕士学位论文 2 2 准相位匹配技术 固体物理学的发展，带动了现代科学技术的发展。1 9 6 2 年b l o e m b e 踏e n 等提出了这 样的设想【3 啊：如果能够在一维线度上对一材料的非线性极化率进行空间调制，使周期 恰为入射波的相干长度，则不论该材料本身原来是否可以实现相位匹配，均可利用这一 空间调制实现相位匹配。在具有调制结构的介电晶体中，与微米量级的调制周期相应的 倒矢量将参与经典波的传播和激发过程，产生重要的光学效应和声学效应。 一、准相位匹配技术的基本原理 准相位匹配技术( 以下简称q p m 技术) 可以在介电体超晶格中实现。所谓介电体超 晶格，是指在介电晶体中引入与经典波( 光波和声波) 波长相比拟的超晶格结构，此种晶 体也被称为光学超晶格、声学超晶格或微米超晶格。 z 个 山 个 夕 个 ! k a c，五名乡! 少。 一 o 1 c2 k3 k4 l c 5 l c6 1 c x 图2 1不同位相匹配条件下倍频光强度随样品长度变化的示意图 图2 1 描述了不同位相匹配条件下倍频光强度随样品长度的( 如为相干长度) 变化 情况。a 、b 、c 分别为p m 、q p m 、相位不匹配的示意图。正如曲线b 所示，如果能 使基波和谐波在奇数的相干长度内相对相位反相，这种匹配的相位关系能使二次谐波强 度在一些本该衰减的区段得以继续增长。因此，只需周期性的改变非线性系数的符号， 实现相位周期性反转，就能使谐波保持高效非线性频率转换，这就是q p m 技术。 从倒格矢空间看，非线性变频过程需要同时满足能量守恒和动量守恒条件，通常情 况下，倍频过程存在波矢失配，转换过程不满足动量守恒，因而转换效率很低。而q p m 技术则可以利用超晶格结构提供适当的倒格矢，以满足准动量守恒条件，即： b ，_ 2 t ，g = 0 1 2 山东师范大学硕士学位论文 其中b 。七。分别为二次谐波和基波的波矢，g 为超晶格提供的倒格矢。此式被称作q p m 条件，满足q p m 条件后转化效率将显著提高。 二、准相位匹配技术的优缺点 与传统的双折射p m 相比，q p m 技术存在不少优势： ( 1 ) q p m 技术常用于l n ( l n 妯0 3 ) 、l t ( l i n l 0 3 ) 等材料中，这些材料具有良好的压 电、电光性质，并有较大的非线性光学系数，但它们的双折射率较小，如用常规的双折 射匹配方法，匹配范围很小甚至无法实现匹配。而q p m 对双折射率没有要求，使得此 类材料的非线性光学性能可以得到充分的发挥。q p m 扩大了已有非线性光学材料的使 用范围。要发现一种新的、各方面性能均十分优异的非线性光学材料是十分困难的，而 利用q p m 技术，充分利用已有的非线性光学材料，不失为一种好方法。 ( 2 ) 部分铁电材料如l ( k t i 0 p 0 4 ) ，l n 岫0 3 的最大非线性系数为西3 ，而传统的双 折射p m 中要用的不同的偏振光，无法利用材料的最大非线性系数，而q p m 就不存在 这个问题，利用q p m 条件可以实现基波和谐波偏振态相同的匹配方式，因而可以利用 这些材料的最大非线性系数 ( 3 ) 对于q p m ，入射光垂直入射不存在离散角问题，对不同波长均能进行非零界匹配， 这也是q p m 的一个优点。 当然，与均匀材料相比光学超晶格也存在一些不足，如极化法制备的超晶格通光面 积太小，而生长条纹法制备的超晶格结构不够单一，但随着制备工艺的提高，这些不足 之处正在逐渐被克服。 山东师范大学硕士学位论文 2 3 准位相匹配材料 一、准位相匹配材料的早期研究 用微结构材料代替均匀材料，用q p m 实现激光频率转换效应的增强，在发 展前景上具有很大的吸引力。但是受限于技术条件，直到这套理论提出许多年以 后，一些小组才在探索制备这种非线性系数调制材料的道路上取得一些进展。 1 9 8 0 年，冯端、阂乃本领导的课题组用在直拉法生长铌酸锂( l i n b 0 3 ，l 单晶过程中，通过生长温度的周期性调制，引入杂质钇浓度的周期性分布，诱发 周期性的电畴，用电畴调制诱导自发极化的周期性反转( 面二阶非线性系数是三阶 张量，自发极化方向的周期性反转实现了二阶非线性系数的调制) ，形成了聚片多 畴l ，n 单晶，并且观察到了y a g 激光倍频的q p m 增强效应。这可以看作是首次 实现了有特定物理效应的准位相匹配材料。 此后，围绕着如何诱导介电材料( l i n b 0 3 ) 自发极化方向的选择性反转，相继 提出了多种方法。主要包括：( 1 ) 钛离子扩散，( 2 ) s i 0 2 应力诱导，( 3 ) 电子束扫描 诱导等方法。一般都需要在一定高温下处理，有的还要附加一定的电场。获得的 反转畴深度都在岫1 量级( 几个到几十个耻m ) ，进一步以质子交换或者钛、锌( z n 盈幻1 扩散等方法制作平面或者沟道波导，许多小组都实现了高效率的蓝光倍频输 出。 前面所述的研究都是集中在l i n b 0 3 材料，而且都是z 轴切割，自发极化的 方向垂直于出现极化反转层的端面( k 或c 面) 。虽然l n b 0 3 具有最大的非线性 系数( d 3 3 1 3 4 p m ，v ) ，但是它的光损伤的阈值低，特别是对于波导材料，功率密度 一般较高，这个问题更加明显。而l i t a 0 3 在这方面的表现就非常好，而且非线性 系数( d 3 3 = 2 6 p r n 厂v ) 也很大。另外，l t 的通光波段在紫外部分截止到2 8 0 n m ，也是 采用准位相匹配产生紫外光的合适材料。 松下电气研究所的艮m i z l | u c h i 和k y a m 锄o t o 等人在首次在l i l 扣3 波导中 实现了周期反转的畴结构，并产生了蓝光二次谐波。与l n 惦0 3 的极化不同，他 们提出的方法需要先经过一个选择性的质子交换过程，这个过程不是用来制作波 1 4 山东师范大学硕士学位论文 导，而是为后面的热处理作准备。经过选择性质子交换处理过的l i t a 0 3 ，被加热 到l i t a 0 3 居里点以下的某个温度( 4 5 0 ) 并持续一段时间( 1 0 m i n ) ，质子交换区域 开始出现反转畴。他们在此后的一些文章中研究了这种情况下l i t a 0 3 反转的机 理，并且运用这种理论对x 轴切割的l i t a 0 3 也成功地制备了周期反转畴结构。事 实上，这种x 轴切割的准位相匹配材料是有意义的，在质子交换波导器件的运用 中，它能直接耦合l d 发出的t e 模，便于制造结构更简单、紧凑的系统。因为z 轴切割的准位相匹配材料制成的质子交换波导只能传播1 m 波，这也是为什么人 们后来还要致力于开发锌扩散法制备波导的原因：能传播波i m 和i e 模，而且 不象钛扩散那样容易产生不需要的极化反转畴。 尽管已经发展了不少办法来制备l 妯0 3 和l i t a 0 3 的周期反转畴结构 ( p 鲥o d i c a li n v 咖dd o m a ms 由i 咖r e ，d o m a i ng r a t f m g ) ，但都存在这样或那样的问题 和缺点。最主要的问题在于；上述绝大多数方法获得的反转畴深度有限，无法作 为块材直接使用，只能用于制作波导器件而南京大学所采用的生长方法，虽然 可以制作成整块的样品，但由于生长采用杂质诱导，畴界不均匀和杂质引起的多 重散射会严重影响频率转换的效率。 二、室温电场极化技术 1 9 9 1 年，t 0 h o k uu n i v c r s n y 的h 蛔等人用电子柬扫描( e l e c 廿0 nb e 锄w r i t i l l 曲 的方法，在室温而且不附加直流偏压场的条件下，极化出了周期为7 5um ，反 转宽度小于1 岫的周期反转畴结构。他们的实验中，还观察到了极化区域从- c 轴表面向+ c 轴表面传播的现象，即反转畴可以贯穿整个样品( o 5 m m 厚) 。虽然由 于电子束写入的速度太慢，要得到高的纵横比和较长的周期性反转畴序列，这种 方法并利于商业化制造：但是他们的实验结果还是使人们隐约看到了在室温下用 电场极化块状样品成功的可能性。 1 9 9 3 年，s o r l n y 公司的y a | n l a d a 等人，首次在室温下用高压脉冲电场极化了 o 2 m m 厚的l 心婚q 样品，得到了具有周期反转畴结构的铌酸锂。很快，这种 室温极化技术就显示了方法上的简单性和获得的反转畴结构性能上的优越性。同 时，利用室温极化技术人们对极化中的畴反转的机理、成核、生长到准位相匹 山东师范大学硕士学位论文 配结构的形成过程作了比较细致的研究，促进了整个极化工艺的进一步优化和成 熟。在材料范围方面，人们将对室温极化技术推广到了l i t 拍3 ，k t p 等晶体， 都取得了不错的效果。而且室温极化以后的块状样品还可以继续使用质子交换和 离子扩散的方式制作成平面或沟道光波导，同样适宜于光通讯领域的运用。 室温极化技术被证明可以作为一种通用、简单地获得选择性畴反转结构的方 法，它的出现实际上将非线性光学频率变换器件的设计转化为了对反转畴结构的 设计。而室温极化技术其中畴结构的“定义”( 图案电极的获得) 使用与半导体工 业中相同( 似) 的平面光刻工艺，为人们实现具有特定的功能应用的“准位相匹配 芯片”( q p mc b j p ) 提供了足够的想象空间。只要极化技术允许，功能的器件设计 都可以转变成结构函数或平面图形的设计。而这种平面图形只有两种。颜色”组 成，即正畴区和负畴区( 对z 轴切割的基片而言) 。因此，极化技术到底能为极化 图形提供多高的精度份辨率) ，反转畴成核生长的过程、机制对极化图形有什么 样的限制；或者反过来说，如何提高这种精度、减少限制，是目前极化技术的一 个重要的研究课