（理论物理专业论文）Λ型原子分子三能级系统的分子转化率问题.pdf

摘要 摘要 本文利用解析和数值的方法对a 型原子一分子三能级系统的量子动 力学钌为进行了详细研究，计算了不同条件下分子转化率的变化。基于 这些结果对利用光缔合方法产生超冷的双原子分子的效率进行了有益的 探讨。首先我们简要回顾了产生超冷分子的方法。其次给出了我们的理 论模型及相关的结果并介绍了暗态的概念。主要的结论有：不同系统初 始态对分子转化率有比较大的影响。理想情况下，在初始态为原子态时 在两个拉比频率相同( 即共振) 时，我们可以得到较高的分子转化率； 而初始态为暗态时，分子转化率为一常数，而当暗态被破坏后得到的分 子转化率往往比初始值要大。光场的失谐通常会造成转化率的降低，但 是初态为暗态时反而会增大转化率，而且失谐量对分子布居率的影响在 初态为暗态时也要比初态为原子态时小的多。初态为原子态时，在共振 的情况下，分子转化率最高，而初态为暗态时则正相反。利用含时可调 拉比频率可以实现可控制的粒子数转移。无论是哪种初始态衰减的影响 都是一样的，衰减越大分子转化率越小。 关键词：超冷分子；转化率；a 型原子分子三能级系统。 中图分类号：0 5 6 1 a b s t r a c t a b s t r a c t i nt h i st h e s i s ，w ei n v e s t i g a t e dt h eq u a n t u md y n a m i c so f t h ea c o n f i g u r a t i o na t o m - m o l e c u l a rt h r e e - l e v e ls y s t e ma n a l y t i c a l l ya n dn u m e r i c a l l y b a s e do nt h e s e ，t h ep r o d u c t i o nr a t eo fm o l e c u l ei ss t u d i e du n d e rt h ev a r i o u s i n i t i a lc o n d i t i o n s s t a r t i n gf r o mo u rt h e o r e t i c a lr e s u l t s ，w ed i s c u s s e dt h e p r o d u c t i o nr a t eo f t h eu l t r a - c o l dm o l e c u l eb yt h ep h o t o a s s o c i a t e dm e t h o d o u rr e s u l t ss h o wt h a tt h ep r o d u c t i o nr a t ed e p e n d e n t so nt h ei n i t i a lc o n d i t i o n i nt h ec a s eo fi d e a lc a s e o n ec a l lh a v ec o m p l e t e l yt r a n s f o r m a t i o nw i t ht h e r e s o n a n tr a b if r e q u e n c yf o rt h ea t o mi n i t i a ls t a t e w h i l ef o rt h ed a r k s t a t e ， t h ep r o d u c t i o nr a t ei sc o n s t a n t b u tt h ep r o d u c t i o nr a t eu s u a l l yi sb i g g e rt h a n t h ei n i t i a lv a l u ew h e nt h ed a r ks t a t ei sd e s t r o y e d t h ed e t u n eo f t h ec o u p l i n g o p t i c a lf i e l du s u a l l yd e c r e a s et h ep r o d u c t i o nr a t ef o ra t o ms t a t e ，b u ti n c r e a s e f o rd a r ks t a t e ，a n dt h ei n f l u e n c eo fa t o ms t a t ei ss m a l l e rt h a nt h ed a r ks t a t e s m o r e o v e ro n ec a nh a v et h eb i g g e s tp r o d u c t i o nr a t ei nr e s o n a n c ec o n d i t i o nf o r t h ea t o mi n i t i a ls t a t e b u tf o r t h ed a r ks t a t e ，t h ec o n d i t i o ni sa n t i t h e s i s w e c a nc o n t r o lt h et r a n s f o r m a t i o no f p a r t i c l em a k eu s eo f t h et u n a b l e t i m e d e p e n d e n tr a b if r e q u e n c y t h ei n f l u e n c e so f d e c a ya r es a m ef o re a c h i n i t i a ls t a t ea n dt h ep r o d u c t i o nr a t ei si n v e r s ep r o p o r t i o nt ot h ed e c a y k e y w o r d s ：u l t r a c o l dm o l e c u l e ；t r a n s l a t i o nr a t e ：a c o n f i g u r a t i o n a t o m m o l e c u l a rt h r e e l e v e ls y s t e m 承诺书 本人郑重声明：所呈交的学位论文，是在导师指导 下独立完成的，学位论文的知识产权属于山西大学。如 果今后以其他单位名义发表与在读期间学位论文相关 的内容，将承担法律责任。除文中已经注明引用的文献 资料外，本学位论文不包括任何其他个人或集体已经发 表或撰写过的成果。 学位论文作者( 签章) ：粕皖艄 2 0 0 7 年占月f 2 日 引言 引言 近来，获得一定密度的超冷极化分子样品成为许多领域研究工作者的一个目标。 超冷分子具有许多原子所不具有的性质，比如：具有固有的电子偶极距。在超冷原 子物理中，人们也逐步关注稀薄简单原子之外的原子气及分子气体的囚禁，在这个 意义上超冷分子体系是一个新的量子多体系统，而且是一个具有大的偶极相互作用 的多体系统。一旦这样的体系可以在实验上得到，人们希望可以在这里面研究更多 的东西，比如：一个新的物质相、超冷分子的光谱性质以及有可能在其上找到一个 固有的量子计算机的载体。 新的激光冷却方法、捕获和控制原子的方法已经在原子物理领域引领了一轮新 的革命。特别是超冷玻色原子气体及超冷费米原子气体的研究方面所取得的重要进 展和激动人心的结果 1 1 ，鼓励人们开展对产生和控制超冷分子的研究，并且使其成 为原子物理领域甚至化学物理研究领域中的热点问题 2 1 ，在不到8 年的时自j 内至少有 9 种不同产生冷分子的技术相继出现囟。 所谓的“冷”分子，是指处于1 1 0 0 0 m k 的分子。此时分子比较容易利用电磁的 方法控制和捕获州。而“超冷”分子，要求其所处的温度低于i m k ，此时，我们可以 利用一个单一的平面波来区分这些分子。这将有利于人们对单分子光谱等方向的研 究【5 】o 目前，实验上得到温度小于1k 的冷分子，主要有两种办法：第一种办法是直接 冷却分子技术：这种技术都是从现有的热分子出发，通过各种方法直接对其进行冷 却而达到温度很低的冷分子。目前有各种各样的冷却技术被应用到这个领域之中： 比如：b u f f e r g a s 冷却技术嘲、电场脉冲冷却技术用、光学冷却技术f s j 、激光冷却技 术9 】等等。这个方法的优点在于：普适性和高冷分子的产率。缺点是不能很快地产生 出非常低温度的分子，比如：i d l ( 左右的超冷分子，但是利用间接的方法是很容易达 到这个温度区间。 另一种方法是间接冷却分子技术，即通过得到的超冷原子样品来产生超冷分子。 较多采用的有两种技术：其一为光缔合( p h o t o a s s o c i a t i o n ) 技术，另一种是利用 f e s c h b a c h 共振技术。光缔合产生超冷分子具有两个显著特点：由光缔合形成的冷分 子激发态的内核距离在长程相互作用范围内；超冷分子的动能远小于振动甚至转动 的能级分裂。但是目前普遍采用的光缔合与自发辐射产生超冷分子仍存在一些问题， 1 a 型原了分了三能级系统的分于转化牢问题 主要表现在两个方面：( 1 ) 激发态冷分子通过自发辐射驰豫到基态较高的转振能级， 难以实现转振自由度的冷却，并且究竟驰豫到那一个能级也很难控制； ( 2 ) 自发辐 射有两个通道，这两个通道比的控制难以实现，从而直接影响超冷分子的产率( io 】。其 二是利用f e s h b a c h 共振技术。利用f e s h b a c h 共振从超冷原子产生超冷分子的方法有 两种：( a ) 三体重组过程：三体碰撞过程可以使其中的两个原子结合成一个稳定的分 子，通过对磁场的调节可以产生大量的超冷分子。( b ) 绝热转换过程，当磁场通过 f e s h b a c h 共振区域时，由于能级交叉效应，两个相互作用的原子可以在绝热状态结 合成一个冷分子。f e s h b a c h 共振技术的利用虽然可产生大量的冷分子，但是通常这 些分子并不处于基态，它只适用于有限的系统1 。本论文所涉及的是第一种技术有 关的量子动力学问题。 如何产生大量的处于基态的冷分子成为目前研究的一个热点问题。其中问题的 关键就是对原子一分子量子态之间相干占居转换的研究【1 2 1 ，我们知道，在量子理论中 态之间相干占居转换的过程与俘获态的形成密切相关，俘获态的形成已应用于由相 干辐射场所诱导的各种现象。例如，电磁感应透明1 1 3 】、诱导折射指数变化1 1 4 】、无反 转激光 1 5 1 、以及反冲激光冷却和超敏磁力计【1 6 1 等。对于一个三态系统，如何将占居 从初态能级高效地转换到末态能级，而在中间能级损耗很小就是一个很重要的问题。 受激发送泵浦( s e p ) 技术可以很好的解决这个问题，但就分子的产生而言缺乏高选择 性是这一技巧的主要局耐1 7 】。目前，比较有效的方法就是利用受激拉曼绝热通道 ( s t i r a p ) 的方法可以达到完全占居转换0 8 1 。在该方法中，运用两束激光分别耦合初 态与中间态、中间态与末态，当两束激光与原子、分子相互作用顺序是反直觉的， 并且满足双光子共振条件时，就能实现粒子布居数的完全转移【。随后，m m a c k i e 等又提出一种更加有效的方法，就是把s t i r a p 和f e s h b a c h 共振结合起来使原子凝聚 转换到分子凝聚【2 0 。2 ”。 2 0 0 5 年，k w i n k l e r 等人利用s t i r a p 方法在实验上实现了从冷原子到基态冷 分子的转化，实验中暗态的获得被认为是得到冷分子的一个标志信号，但其分子转 化效率较低【2 2 j 。实验结果可以采用一个简化的a 型原子分子三能级模型来分析。本 文将通过该模型的量子动力学行为的研究，讨论各种参数对分子基念布居率的影响， 从而找到获德最多超冷分子数的条件。利用数值手解析解对不同参数和系统初始态 条件下分子布居率的计算，以找到得到更多基态分子的有利条件。经过我们的理论 2 引言 分析，这种方法确实可以作为一种新的制备冷分子的方法。在理想情况下，忽略衰 减与失谐量的影响，通过选取合适的激光拉比频率我们便可以得到较高的分子转化 率。通过数值模拟与理论计算，我们也知道了衰减与失谐量等参量对分子转化率的 影响情况，在实际操作中我们便可以通过一些技术上的调整来得到理想的转化率。 第一章制备冷分子的办法 第一章制备冷分子的办法 过去十几年以来，以获得诺贝尔物理学奖的激光冷却原子技术和原子玻色爱因 斯坦凝聚体( b e e ) 获得及其相关的物理性研究为里程碑式标志，开拓了原子、分 子和光物理研究的新领域、新内容和新方法。人们利用激光冷却原子技术和蒸发冷 却将原子冷却到几十个n k ，先后在超冷原子碰撞、原子物质波的非线性光学、原子 超精细结构和超高分辨光谱、冷原子的光速减慢和量子信息存储、冷原子的b e e 等 研究领域，取得了许多令人振奋的成就。1 9 9 5 年玻色爱因斯坦凝聚的实现和2 0 0 4 年费米子的c o o p e r 配对使得超冷原子的研究超越了原子物理的范畴，其应用已经 扩展到凝聚念物理、量子信息处理和量子计算。 从化学角度讲分子与原子都是组成物质的基本单元，但即使是双原子分子其能 级结构也远较单原子复杂。由于可能存在的磁偶极矩与电偶极矩，分子可供选择和 操纵的特性远比原子复杂，所以研究冷分子、超冷分子的产生和应用，将是更有挑 战性和开拓性的工作。起仞，人们自然地把激光冷却原子的技术推广到冷却分子上， 并进行了很多尝试，但是由于分子具有复杂的多重振转能级，像原子一样在封闭的 二能级之间的循环跃迁以实现分子冷却几乎是不可能的。于是人们只能另辟蹊径， 寻找新的方法，经过不懈的努力和探索，在冷却分子方面获得许多进展。1 9 9 8 年， w e i n s t e i n 等人首先实现了e 以分子的冷却与捕获【6 】。从那以后，许多的小组在冷 却分子方面都获得了一定的进展。目前实验上得到温度为小于1k 的冷分子，主 要有两种办法：直接冷却分子技术与间接冷却分子技术。 1 1 直接冷却分子技术 直接冷却分子技术，也就是直接对热分子进行冷却而达到温度很低的冷分子。 目的主要有三种技术：( a ) 缓冲气体技术。这是由哈佛大学发展起来的技术，采用缓 冲气体和分磁阱的方法，先将固体e h ，用脉冲激光汽化，然后经冷却的缓冲气体与 c 日：分子碰撞，最后得到温度低于4 0 0 m k 的冷分子，在磁阱中获得的分子数为1 0 8 个( b ) s t a r k 电场减速技术。脉冲分子束在随时问变化非均匀电场中，通过s t a r k 效 应而减速到几乎为零的速度，然后由磁阱俘获冷分子。这是由荷兰n i j m e g e n 大学 的研究小组发展起来的技术，使中性偶极分子( c o , n d 3 ) 温度降到3 5 0 m k ，俘获的分 子数为4 1 0 6 个( c ) 速度选择技术。速度选择相干布局俘获( v s c p t ) 是激光冷却中性 原子的有效方法，它使得高温热运动原子变成平均速度很小、速度分布宽度很窄的 超冷原子与诸如d o p p l e r 冷却，s i s y p h u s 冷却等其他激光冷却方案相比，v s c p t 最大 s a 型原于分子二三能级系统的分了转化率问题 优点就是只要冷却时间足够长，原则上可以使原子的温度降低至绝对零度现有的 v s c p t 理论是建立在简并a 型三能级原子模型上的，它利用了原子不断进行的自发辐 射循环将原子最终囚禁在其两个基态子能级的相干叠加态上被囚禁的原子不再吸 收或者辐射光子，动量没有扩散因此，原子的速度分布不受单光子反冲动量极限的 限制，其结果是原子速度分布的宽度可以通过延长激光场与原子相互作用的时问而 任意窄化，从而得到相应程度下的超冷原子不过在实际的情况中，人们需要的往往 是非简并，有时甚至是原子的两个低能级差别很大的超冷a 型三能级原子对于非简 并a 型三能级原予系统，原子能级结构的非对称性对原子的俘获效果有很大的影响， 原予的俘获时间随着这种非对称性的加强而变得很长 然而利用直接冷却分子技术，一般仅能得到温度高于l m k 的冷分子，这也是它最 大的缺点。所以要想得到温度更低的冷分子一般都要用间接冷却分子技术。 1 2 间接冷却分子技术 间接冷却分子技术，这种方法其实是将超冷原子转化为超冷分子。由于分子具 有非常复杂的能级结构，所以不可能将所谓的激光冷却方法直接应用于分子系统。 目前主要有两种技术：( a ) 光缔合( p h o t o a s s o c i a t i o n ) 技术。早在1 9 8 7 年，t h o r s h e i m 等人提出最有效的产生超冷分子的途径是利用一对基态的超冷原子吸收一个光子 ( 此光子的频率相对于共振线红失谐) 形成一个激发态的分子，这个过程q 做光缔 合过程。光缔合产生超冷分子具有两个显著的特点：由光缔合形成的分子激发态的 内核距离在长程相互作用范围；超冷分子的动能( 对应的多普勒展宽 图ia 结型的三能级系统 8 第二章a 型原了分子三能级系统的量于曲力学 曙念是e i t 中最重要的概念，它是原子念的相干叠加念，有许多有趣的应用。 考虑如图1 所示的一个人型三能缴原子，其能级分布e e 岛。两束单模耦合场 ( 为方便，分别称作探测光及控制光) 分别加在能级i 口) 与1 6 ) 及i 口) 与1 c ) 之间。较 低能级1 6 ) 与i c ) 之间跃迁禁戒，这样使得在暗态条件下1 6 ) 与i c ) 之间因自发跃迁所引 起的衰减很小，可以忽略。探测光及控制光的频率分别为v 1 和i ，：。在共振情形下【即 o ) a b = k ，= 屹，其中= 心一魄= ( e e ) 壳，= 吃一哎= ( e 一巨) 】考虑 旋转波近似( r o t a t i n g w a v ea p p r o x i m a t i o n ) ，体系的哈密顿量可以类似与二能级体系 的方法得到， h = 日o + h l ( 1 ) 式中 = e l 口) ( d f + 昂1 6 ) ( 6 f + 丘f c ) ( c f ( 2 ) e = 一要( q ，e 叫口) ( 6 l + q ：e rj 口) ( cj ) + h ( 3 ) 式中，h i 是相互作用哈密顿量，q ，和q ：分别为探测光及控制光与原子白j 耦合的 r a b i 频率，分别对应于由频率分别为嵋和屹光场作用的j 口) - j b ) 和j n ) 一j c ) 的跃 迁。这里，假定i 口) 一i 6 ) 和f 订) 寸的跃迁是偶极允许的。为了容易理解暗态的本 质含义，我们在相互作用表象( i n t e r a c t i o np i c t u r e ) 下来讨论这个问题。在相互作用 表象下，有 e 7 = 砜+ ( t ) h l ( f ) ( 4 ) 其中幺j 下演化算符 u o ( t 、= e x p ( 一2 9h o t ) ， = e x p ( 一i a , t ) l a ) ( a i + e x p ( - u 0 6 t ) i b ) ( b i + e x p ( - i c o , t ) c ) ( c f ( 5 ) 将上式代入前一式，得 9 a 型原了分t - - 能级系统的分了转化牢问题 蝎7 = 一要 q 。e x p i ( ( o 。一u ) i 口) ( 6 i + q 。e x p i ( ( o 。+ u ) i 口) ( 6 i + q ：e x p i ( 0 2 , 。一屹) f 口) ( c f + q ：c x p i ( c o a c + 屹) l 口) ( c l ( 6 ) 考虑共振条件，即n k = u ，( - 0 a c = i 2 ，在忽略高频震荡项之后，可以得到互作用表象 下的相互作用哈密顿量形式为 q 7 = 一要( q 。1 d ) ( 6 卜q ：1 口) 和1 + 比) ( 7 ) 定义混合角t a n 8 = q ，q ：，易得h i 7 三个本征念如下 。 h ) = 去( i 口) “n 口1 6 ) + c o s 口坳 ( 8 ) 、二 l 甲。) = c o s o b ) 一s i n t g l c ) ) ( 9 ) l 甲一) = 去( f 口) 一s i n 口f 6 ) - - c o s 口坳 ( 1 0 ) 、二 对应的本征值分别为e ：千昙q ，岛：o ，其中，q ：0 两。本征值为零的态甲。 不包含高激发态l 口) ，即为暗态。另一方面，由于能够实现原子态能级之间跃迁的 只有相互作用哈密顿量啊7 。这说明，如果原子初态为甲。，则在加上光场的耦合作 用下，原子能够稳定的处在甲。上演化而不会向高激发态f 4 ) 跃迁。这正是暗态的重 要性质。这个看似简单的结论，却有着重要的应用，这就可以解释为什么在初态为 暗态的时候如果系统维持暗态条件不变的话分子转化率也就不变。 2 2a 型原子一分子三能级系统模型 l 曲 h 图2 a 型三能级原子分子模型。 1 0 第一二章a 型原子一分了：三能缓系统的量了动力学 考虑与实验【1 8 】相似的情形，利用两束激光场将冷原子与分子的基态和激发念 进行耦合，将系统简化为a 型原子一分子三能级模型( 如图2 所示) 。这个模型与图 1 不太一样，因为我们考虑与实验 1 8 】相似的情形，这个a 型原子一分子三能级模型 中的分子态是双原子分子。其中 口) 为原子态，l b ) 为分子激发态，自发衰减率为n ， i g ) 为分子基态，衰减率为以。j 为l d ) 付1 6 ) 与激光1 的失谐量，为i b ) 付i g ) 与 激光2 的失谐量，q 。与q 2 为对应的拉比频率。 在旋波近似下，系统的哈密顿可写为 h = 风+ q ， ( 1 1 ) 其中， 凰= 球艿+ 一争啪形孚) g + g 】， ( 1 2 ) q = h i 一言q ( a a b + “删一三q ：( 坛+ + 6 十酬， ( 1 3 ) 式中，a + 表示原子态的湮灭、产生算符。b ，g 和b + ，g + 表示分子态的湮灭算符和产 生算符。 系统在任意时刻的态矢量可以写为 l 甲( f ) ) = 4 ( f ) i 口) + b o ) 1 6 ) + g o ) i g )q 爿o ) 1 2 + i b o ) 1 2 + l a ( t ) 1 2 = 1 ) ( 1 4 ) 把( 1 4 ) 式代入薛定谔( s c h r 6 d i n g e r ) 方程 坊导忡) ) = 日) ) ( 1 5 ) 得 f ( - ( f ) l 口) + 雪( f ) 1 6 ) + 0 ( f ) i g ) ) = 日( 彳( f ) l 口) + b o ) 1 6 ) + g ( f ) i g ) ) ( 1 6 ) 因为 h a ( f ) l 口) ：一拿m ( f ) 1 6 ) h b ( 0 1 6 ) = ( 占+ 一争即) b i b ) 一堕2 坝f ) l 口) 一孚坝r ) l g ) ( 1 7 ) h g ( r ) i g ) = ( 万一誓) g ( f ) 抄孚坝圳6 ) a 型原了分了：三能级系统的分了转化率问题 磁_ i 口) + 雪1 6 ) + 。恸= 一导h b ( r ) l a ) + ( 6 + 一誓) 鼬) 一导枷 一譬吲明附 ( 万一孥) ) 壳一- 譬- h b ( f ) 】i g ) ( 1 8 ) 化简之 墒o ( i 口) + 雪1 6 ) + e g ) ) ：幽：一导曰( ，) 访 6 n ) + 雪| 6 ) + 。i g ) ) = 鹏( 艿+ 一净即) 一t q ) 一鲁g o ) ( 1 9 ) 踊( g 俐口) + 雪1 6 ) + g 蚴= 小( 万一誓) g 一导即) 我们就可以得到爿m b f t ) g 的运动方程 砸h 导删 肌卜舻+ - 争眦t q 郇) + f - 譬- g ( t ) ( 2 0 ) 印卜舻普) g ( f ) + f 孚即) 给定系统的初始状态，我们可以通过对方程( 2 0 ) 的求解得到基态分子的布居 率g ( f ) ，从而研究不同的系统参数如失谐量占，和衰减托，对g ( f ) 的影响。如果 不考虑失谐量与衰减，我们可以先考虑最简单的一种情况 _ ( r ) ：f - 譬- b ( ，) 雪( f ) = t q 一( f ) + i 譬- g ( f ) ( 2 1 ) o ( f ) ：f 拿b ( ，) 通过简单的计算，我们得到方程( 2 1 ) 的精确解为 1 2 第二章a 型原了- 分子二能级系统的量了动力学 ) = 卸) 等+ 譬c o s ( 争卜培( 。) 鲁s i n ( 等+ g ( o ) 【一警+ 警c 。“詈) 】 踯) 一埘( o ) 鲁s 叫孚) + 占( o ) c 。s ( 孚) _ 似o ) 詈s i n ( 争 ( 2 2 ) g = 彳( o ) 卜警+ 等c o s ( 詈) 】_ 谬( 。) 罟s i i l ( 争+ g ( 0 ) 【等+ 等c 。s ( 詈) 】 其中q = q 。2 十q ：2 。需要注意的是，如果不考虑衰减项，则系统的粒子数守恒， l a ( t ) 1 2 + i b ( f ) j 2 十j g ( f ) 1 2 = 1 。此时得到的i g ( ，) 1 2 为j g ) 态上的原子的布居率，而不是分 子的产率，实际j g ) 态上分子的布居率是f g o ) f 2 2 。i g ( o f = 1 时，f g ) 态上的分子 布居率最大，所有的原子此时都转化成了分子。 在这一章我们介绍了暗态的概念并分析了a 型原子一分子三能级系统的量子动 力学行为。在我们的研究中，暗态是一个重要的概念。在实验 z s l 中提到，实验中 暗态的获得被证明是得到冷分子的一个标志信号。这是因为在我们的模型( 图2 ) 中暗态就是原子奋其中i 疗) 与分子基态j g ) 的耦合，暗态的获得也就证明了分子基惫 旧) 上确实产生了冷分子。而通过对a 型原子分子三能级系统模型的分析我们得到 了三个态上粒子布居率的量子动力学方程，这样只要给定了初条件我们便能得到三 个能态上粒子的演化情况。在下一章我们就将具体分析，分两种情况来讨论，初态 为原子态和初态为暗态，考察两种情况下此系统中获得分子基态i g ) 所占居的粒子 数最多的条件。 人型原子- 分子三能级系统的分了转化率问题 第三章a 型原子一分子三能级系统的分子转化率 在上一章里我们分析了a 型原子一分子三能级模型并介绍了暗态的概念。这一 章我们具体考察不同情况下a 型原子一分子三能级系统的分子转化率的情况。考虑 两种情况，初态为原子态和初态为暗态的情况。通过理论分析与数值计算考察在两 种情况下拉比频率，失谐量与衰减系数对分子转化率的影响。 3 1 初态为原子态的情况 百先考虑买验【1 8 】的情况，即先制备趋冷的原子，然后利用光稻合：i 哥原于转化 为分子，显然，此时初始条件为a ( o ) = 1 ，b ( 0 ) = o ( o ) = 0 将初条件代入式( 2 2 ) 的第三式可得 g 一警+ 警c o s c 争 仍， 引入孽= 票，则q = 正_ q ：，上式可化为 ，= 寿h 孕 - 1 ， 为方便起见，在本文中我们将利用q ：作为单位来测q 。，用1 ，q ：来测量时间。 一嗍s ( 孕卜限叫就州分子 数最多。 i g ( ，) i 乙= ( 舞) 2 ( 2 5 从上式我们还可以知道，当g = 1 时，( 2 5 ) 式可以得到最大值，i g ( ，) 已= l ， 亦即两束激光的拉比频率相等时f g ) 态上可获得完全的粒子数转移。由图3 也可看 出，当g = 1 时，粒子数全部处于分子基态i g ) 上。另外，当g = o 和q 一。o 时， i o ( t ) 1 2 。_ o 。所以，当只有一束光作用于此系统时，分子转换效率最低。实验【l8 】 1 4 第三章分子转化率 声称在q 2 6 时，得到了约1 0 0 个分子，而相应的初态原子数为4 1 0 5 ，也就是说 其转化率约为5 x 1 0 4 。这个值比理想情况小很多，应该是由于失谐和衰减等因素造 成的。 图3 i g ( f ) 1 2 m 瓶随q 变化的关系图 图，蚓蜘上的原子布居率枷f 孕卜时的最大值和拉燃比 例q 的变化关系，实线由方程( 2 5 ) 得到，虚线为数值求解方程( 2 2 ) 得到。在j = = 0 。 且不考虑损耗的条件下，得到与解析表达式( 2 5 ) 一样的结果。具体做法如下：给 定q 值，我们可以得到一列l g ( f ) 1 2 随时间变化的数据，然后从中找出最大点i g ( ，) 1 2 。 经过多次计算之后得到i g ( f ) j 2 。与g 的关系图。图上表明在理想情况下原子几乎全 部绝热地由原子态i 力转移到分子基态i g ) 上。 a 型原子分子三能级系统的分了转化牢问题 图4 a 型三能级系统与两束激光耦合下，原子- 分子的占居转换。( a ) 两柬激光拉比频率 q l ，q 2 随时间t 的变化关系图：( b ) 不间能级占居转换随时问的演化 实验上，可以控制两束激光的打开顺序和激光强度随时间变化的情况。一开始 只有探测光或控制光，然后逐渐减小，同时另一束光逐渐加上，通过求解方程( 2 5 ) 我们便可以看到粒予数转移的情况。由上面的分析可知，两束激光的强度对原子 分子念的相干占居转换影响较大。于是，我们调节两柬光的拉比频率，图4 ( a ) 中， 令q i ( f ) ：1 + t a n h _ o - , l ( t - 一2 0 ) ，q 2 ( ，) ：1 - t a n h _ o - , l ( t - 一2 0 ) ，这样便使拉比频率可任意 调节。整个过程q ，、q ，缓慢变化，拉比频率的变化对应于激光强度的变化。如图 4 所示，我们令初始态为原子态，即粒子全部集中在l a ) 态上。首先，使激光q ，耦 合两空态，它不会改变态f a ) 上的原子数占居，但这并不意味着激光q ：没有效应。 实际上激光q ：建立了两初始非占居态f 6 ) 和i g ) 的相干叠加。然后，随着激光q ：的 强度缓慢降低，而激光q 。的强度缓慢上升，激光q 。将使相干叠加态与l 口) 耦合，于 是形成了俘获态，有意思的是，激光q 。只将少量粒子从i 口) 态占居转换到辐射衰减 态1 6 ) ，而大量原子被直接转换到分子基态i g ) ，这正是s t i r a p 的原理。如图4 ( b ) 所示，在初始态为原子态且不考虑失谐与衰减的时候，q ，q ：选用图4 ( a ) 的情况下， 我们便可得到高效的占居转换。 在同样的初始条件下，且最适合于产生分子的理想条件下q = 1 时，我们最先讨 1 6 第三章分子转化率 论失谐量6 ，对分子布居1 g ( f ) 1 2 极值的影响。采用图( 3 ) 中一样的方法，我们在给 定j ，时求解方程( 2 0 ) ，再从中找到l g ( f ) 1 2 极大值i g ( f ) 1 2 。注意在讨论占或的 影响时，我们令另一个失谐量为零且不考虑衰减项的影响。 “毒 曼 一 vv 7 ( b ) 图5 q l f 2 2 = i ( a ) i g ( f ) j 2 ，盥随万的变化关系，a = 0 ； ( b ) i g o ) 1 2 m 赶随的变化关系，艿= 0 从图中可以看出来，当共振的时候( 艿= a = 0 ) 明显1 g ( f ) 1 2 。是最大的。但与万 的规则抛物线型图不同的，f g ( f ) f 2 。与的关系有自己的特点，在大部分的时候 j g ( f ) j 2 珥瓤都是很大的，都在0 9 以上，r 在- - 0 5 的位置j g ( ，) 1 2 。突然变小，这是两 个奇点。所以在实际操作中，为了获得尽可能大的分子转化率，我们应当尽量减小 失谐量万，而的取值只要避开0 5 的位置就可以了。上面的分析说明激光q 。与 j 砖o b ) 间的失谐量6 比激光q ：与1 6 ) h i g ) 阐的失谐量对分子占居基态k ) 的 影响更大。需要注明的是，这个结论和原子的初始状态有关。在初始态为暗态的时 候这个结论便不成立。 和图5 用相同的办法，可以讨论 、以对j g ( f ) j 2 。的影响( 图6 ) 。令g = i 且 不考虑失谐的情况下，很清楚的看到，衰减越大，i g ( 0 1 2 。越小，即由i 口) 态转换到 i g ) 态上粒的子数就会越少。另外，( a ) 和( b ) 比较可知，分子基态的衰减率以对分子 转化率的影响较大，这也是很显然的结论。 a 型原了分了：三能级系统的分于转化率问题 蒿 唾 曼 萋 哑 曼 幽6 q l q 2 = 1 ，6 = a = o ( a ) i g o ) 1 2 m 找随托的变化关系， ( b ) g ( t ) 1 2 m 缸随的变化关系 3 4 初态为暗态的情况 在【1 8 】的买验中，观察到暗态的信号，这表明这样的模型可以出现原子- 分子的 暗态。如果我们在此i j 提下，调整q 或其他的参量，得到分子的情况又会如何呢? 假定我们得到一暗念，在此前提下，i g ( f ) 1 2 。的行为又会如何呢? 可以令爿( o ) ：s i n ( f 1 ) e x p ( 一功) ，曰( o ) ：o ，g ( o ) = c o s ( 嬖) ，即初始时刻粒子仅布居 于两个较低能级的相干叠加态上，这就是暗态。同样，在不讨论失谐与衰减时由( 2 0 ) 式可得 盼嚣+ 等c o s f 平1 ， 即胁州孕愕s i n 孕 ， 印，= 等+ 可c + a qc o s ( 孕 孙 孕卜咖( 孕卜u 爿( f ) = 爿( o ) ，b ( t ) = 0 ，g ( t ) = g ( 0 ) 1 8 ( 2 8 ) ( 2 9 ) 第三章分子转化率 因此，在特定时刻f = 专孑时，粒子只在1 口) 和l g ) 的相干叠加念上演化，而不会向高 激发态1 6 ) 跃迁，也就是暗态。 如前面所述的方法，我们给定条件= 詈，叩= 2 ，即c = c o s 詈2 警，= o 7 5 ， 且不考虑衰减与失谐，我们得到了i g ( f ) 1 2 一与g 的变化关系( 图7 ) 。由图可知，当q 3 时，l g ( f ) 1 2 一= l c ( o ) 1 2 = c 2 = o 7 5 ，此时系统处于暗态条件。也就是说，在这种情况 下我们很难改变分子产生率。而当g 3 时，j g ( t ) 1 2 。g ( o ) ，这是因为产生暗态的 条件已被破坏。另外，由图也可得出，并不是在产生暗态的条件下所得到的转化率 最高。在我们给定的条件下，g 在6 5 左右的时候l g ( f ) 1 2 。达到最大，这个时候得到 的分子最多。这不难理解，当初态为原子态时一部分原子会转化成分子，而当初态 为暗态的时候i g ) 态上本来就存在着一些分子，再加上由原子态上转移过来的，i g ) 念e 的分子数自然会比初始时刻名。 ， 图7 初始为暗态时，l g ( 0 1 2 m 缸随q 变化的关系圈 下面来看p p ) 2 。与和位相露的关系，图8 是 g ( f ) 1 2 。与多的关系，令 q = l , r - 2 ，从图上可以看出来，当= 互2 时，f = c o s 三= 孚，c 2 = o 5 ，i g ( f ) 1 2 。最 小，也为0 5 。此时，两个态上初始时刻的粒子数相同，最终可以得到的粒子数也 相同。这说明两个低能级上如果初始时刻粒子数相同且处于暗念条件的话，初始时 刻的情况将起主要作用，这是暗态性质的体现。 图( 9 ) 是i g ( f ) 1 2 。- 97 7 的关系，由于这回得到的图比较特殊，我们作了三种情况 a 型原予分了三能级系统的分子转化牢问题 来说明，分别是a ：( q = o 2 ，= 吾) ，b ：( 口= 4 ，= 焉) ，c ：( 口= 1 ，= 三) 。很特 殊的现象，三种条件下得到的都是直线，其中a ，b 是一样的，i g ( 0 1 2 。= o 9 7 5 5 ，情 况c 时，l g ( f ) 1 2 。= o 5 。这说明一个问题：e ) 【“一功) 并不能单独影响l g ( f ) f 2 。的大小， 它只能与s i n ( 譬) 合在一起作为4 ( o ) 才能影响f g o ) f 一的大小。 备 唾 3 旦 图8 1 g o ) 1 2 m 缸随声变化的关系图 图9 i g ( ，) 1 2 m 武随7 7 变化的关系图 09 6 r l 09 2 生o8 8 08 4 o8 0 _ ，一 r 、一 圈l o ( q = o 4 ，= 詈，玎= 2 ) ：【a ) l g ( f ) 1 2 雌随万变化的关系图 ( b ) i g ( ，) 1 2 。随变化的关系图 图1 0 是l g ( f ) 1 2 。随失谐量变化的关系图。此时i g ( o ) 1 2 = o 7 5 。我们发现，两 个图趋势是一样的，与初态为原子态的的情况完全相反，在共振的时候( 万= a = 0 ) g o ) 1 2 一= o 7 5 反而是最小的，与初始时刻的取值相同，系统还处于暗态。而在大 部分时候l g ( ，) 1 2 一的取值都是比较接近的，而且比初始值要大，l g ( f ) j 2 一随的变 化尤其明显! 这是因为系统有失谐的时候，暗态就被破坏掉了，i g ( f ) 1 2 就不会是 初始值了，而且会因为得到由原子态转化来的分子而比初始值耍大! 从e 图也可以 2 0 第三覃分子转化率 发现除共振时候外，分子布居率随失谐量的变化很小。这说明在初态为暗念的时候 失谐量对分子句居率的影响比初态为原子态时要小。 0 孑 o7 5 0 7 0 0 6 5 0 6 0 05 5 0 5 0 0 4 5 o4 已 纠肛去舻2 ) l 暑 皂 i g ( f ) 1 2 。随n 的变化关系； ( b ) 1 g ( f ) 1 2 。缸随以的变化关系 歼l g ( t ) 1 2 。与衰减项的关系( 图1 1 ) ，趋势到是与初态为原子念时的情况一 样，随着衰减的增大i g ( ，) 1 2 。在逐渐减小。另外，( a ) 和( b ) 比较可知，分子基态的衰 减率对分子转化率的影响较大，这也是与初态为原子态时相同的结论。 在这一章，我们在两种初条件下分别考察了各个参量对分子转化率的影响，结 果不尽相同，下面我们列表来对比一下。 原子态暗念 拉两个拉比频率相等时，分子转化率 当拉比频率比g = q q ：较小的时候，系 比最高 频 统一般处于暗态，这时转化率不变。而当 室 g 增大到一定程度的时候，暗态就会被破 坏掉，此时转化率往往比初始时刻大。 失 共振的情况下，分子转化率最高， 共振的情况下，分子转化率最低。且除了 谐 量 且激光q 。与i 口) h 1 6 ) 间的失谐量 共振的时候以外，失谐量对转化率的影响 万比激光q ：与i b ) hj g ) 间的失谐 都较小。 量对分子占居基态i g ) 的影响更 a 型原子分了_ 三能级系统的分子转化乍问题 大 当两个念上初始时刻粒子数相同的时候 口 ( 2 三) 转化率最低。 位当其他条件确定的情况下，转化率并不随 相 位相差7 7 的变化而改变。 差 7 7 衰 衰减越大，转化率越小；分子基态衰减越大，转化率越小；分子基念的衰减 减 的衰减率以对分子转化率的影响率对分子转化率的影响较大 项 较大 表l ，在不同初始态条件下各种因素的影响 从上表我们可以发现，同一个参量在不同的初态下对分子转化率的影响有的相 同，有的不同，有的甚至完全相反。这说明利用a 型原子分子三能级系统制备冷分 子的时候，初条件的选择是很重要的，合适的初条件和参量可以使工作容易的多。 第册帝结论和展望 第四章结论和展望 本文利用解析和数值的方法对a 型原子分子三能级系统的量子动力学形为 进行了详细研究，计算了各种因素对分子转化率的影响。结果表明，不同系统仞态 对转化率有比较大的影响，理想情况下，在初始态为原子念时在两个拉比频率相等 的情况下，我们可以得到较高的分子转化率，几乎是完全的转移；而初始态为暗态 时，分子转化率为一常数，但是当暗态被破坏后得到的分子转化率往往比初始值要 大。 光场的失谐通常会造成转化率的降低，但是初态为暗态时反而会增大转化率， 而且失谐量对分子布居率的影响在初态为暗态时也要比初态为原子态时小的多。对 于本文所采用如图l 所示的a 型原子分子三能级系统来说，我们还发现激光q 与 i 口) h 1 6 ) 阃的失谐量6 比激光q ：与j 6 ) 付 砖间的失谐量对分子占居基态i g ) 的 影响更大。需要注意的是，这个结论和原子的初始状态有关。在初始态为暗念的时 候这个结论便不成立。 初态为原子态时，在共振的情况下，分子转化率最高，而仞态为暗态时则正相 反。利用含时可调拉比频率可以实现可控制的粒子数转移。无论是哪种初始态衰减 的影响都是一样的，衰减越大分子转化率越小。 综上所述，a 型原子分子三能级系统一般是在理想情况下可以得到较高的分子 转化率，拉比频率，失谐量与衰减项一般都会造成转化率的降低。但通过本文的理 论计算，我们发现了各个参量对转化率影响的情况，所以在实际操作中我们可以尽 量避免。当然，我们的工作不可能做到那么完善，可能还有一些影响我们没有考虑 到，这也是我们将来需要做的工作。而我们所考虑的两个系统仞态得到的结论也大 不相同，有些影响甚至是正好相反的。所以，实际应用中就需要灵活掌握选取合 适的系统初态，才能得到理想的结果。 我们将来的工作除了继续研究各种参