化工过程物质与能量高效利用的集成优化基础研究.doc

项目名称：化工过程物质与能量高效利用的集成优化基础研究首席科学家：起止年限：2012.1-2016.8依托部门：教育部 浙江省科技厅一、关键科学问题及研究内容对化工过程系统而言，实现安全稳定生产、降低生产过程的能耗和物耗、实现低碳运行和减少废物对环境的影响，是化工生产装置高效运行的重要标志。化工生产从原料到产品要经过多个物理与化学加工过程，这些过程通过物质流、能量流和信息流相互耦合，构成一个有机的多层次、多功能的复杂过程系统。化工过程系统的整体行为包括物质的转化效率和能量的利用效率，系统的柔性、安全性与稳定性，可控性与可操作性等，这些行为直接体现在化工过程的物耗、能耗、资源利用效率以及废物排放。化工生产过程的高效、节能减排是一个多层次、多目标、大规模的非线性复杂系统优化问题，不仅涉及化工过程中反应/传递协同机制、多单元过程组合机制与系统运行效能关系，以及过程的流程拓扑结构、工艺参数对过程稳定性、可控性影响规律的研究，而且化工过程强非线性、大滞后、多变量耦合以及经济、环境与安全等不确定性因素对系统整体行为的调控和优化研究带来很大挑战。化工过程系统的整体行为受系统内不同尺度物质转化过程和多层次结构的影响，虽然决定系统整体行为的过程与结构通常集中在某一尺度和某一层次，但如何辨识对系统整体行为起决定作用的关键尺度和层次，需要利用系统工程研究方法实现在局部与整体之间、短期与长远之间、效益与环境影响之间多目标的协调。只有在确定对系统整体行为起关键作用的尺度和层次之后，才能利用化学工程和控制工程手段对关键结构和性能进行优化，达到系统整体最优的效果。因此，从原理上，要实现化工过程集成优化，首先需要以物质转化过程机理为基础，从系统的多层次结构出发，预测系统的整体行为；其次是构建对系统整体行为起决定作用的关键流程；最后是调控和优化系统的整体运行行为。而要实现系统整体行为预测、关键流程构造和系统整体运行优化需要解决以下三个关键科学问题：科学问题一：物质转化过程机理与系统行为特征关系科学问题二：多过程能/质耦合的流程结构与系统效能关系科学问题三：系统整体行为的智能调控和集成优化机制第一个科学问题主要从物质转化过程本质特征出发，揭示物质转化机理、反应/传递过程协同机制、过程稳定性和可控性与系统整体行为之间的共性规律，实现过程行为的预测、单元设备内部结构的优化，选择具有良好系统行为特征的过程拓扑结构以及操作区域，为过程高效能/质转换提供保障。主要研究内容包括：(1) 反应机理与反应动力学。研究多组分、具有复杂反应网络的热转化和均相催化反应动力学模型化方法；研究非均相催化反应机理和催化剂结焦与失活机理，通过微观反应动力学分析确定反应过程控制步骤；研究催化剂多尺度孔结构特征，建立一维、二维和三维孔结构物理和数学模型；研究多尺度传递问题，建立催化剂颗粒内部反应与传递过程连续模型，预测整个反应过程的转化率和选择性。(2) 流场结构形成机制与调控。研究流动结构/界面结构的形成机制与特征，利用反应器内构件实现流体流动与相间接触结构化的手段和效应；研究内构件结构及其操作对反应器区域和整体流体力学性能的影响，建立流动和传递模型；研究优化流场结构和调控流体力学性能的方法和手段，强化传递。(3) 反应/传递过程协同机制与能效分析。研究单元过程设备中的反应-反应、传递-传递、反应-传递等过程的反应/传递速率匹配与热集成的原理和方法；研究反应和烧焦动态操作周期，以及不同机制、速率和时间尺度的失活对反应过程效率与操作性能的影响；通过单元设备结构优化和操作条件优化，提出反应/传递协同增效策略，实现面向节能降耗的不同过程间的合理匹配。(4) 复杂化工过程的多稳态及其稳定性和可控性分析。针对复杂化工过程，开展过程多稳态解的确定与求解算法研究，提出所有稳态解的稳定性和可控性分析方法，揭示设计/操作参数对稳定性和可控性的影响规律，研究全参数可行域内具有不同稳定性和可控性的操作子区域的构建策略。(5) 过程系统行为特征的多目标调控。研究评价过程系统动态行为的稳定性和可控性的量化指标，定量分析比较不同设计/操作参数条件下复杂化工过程的稳定性、可控性的影响，并建立综合考虑经济性、稳定性和可控性的多目标优化模型，研究多目标优化问题非凸非劣解集的求解算法，寻求最佳的调控方案。(6) 复杂化工过程拓扑结构域的稳定性与可控性分析及其调控。研究化工流程的稳定性和可控性判断方法，考察化工过程拓扑结构与流程稳定性和可控性的内在联系，构建优化流程拓扑结构的超结构模型，确定包括稳定性及可控性要求在内的约束条件，研究面向高效能/质转化的既稳定又可控的最优流程拓扑结构及其调控方法。第二个科学问题主要从系统构效关系出发，揭示多单元过程组合形式、能/质交换网络结构与系统效能之间的有机联系，通过流程重构和能/质的梯级利用，实现物质转化过程的优质、节能、减排。主要研究内容包括：(1) 多过程组合结构及其效应分析。研究多单元反应过程、多单元精馏过程的组合效应，通过对复杂流程结构(精馏序列和反应序列)的逻辑描述，建立流程拓扑结构模型，分析多过程组合方式和流程可重构性；研究不同组合方式与流程性能的构效关系，揭示流程结构、工艺参数、原料特性等与产品性能、操作性能、经济性能之间的关系。(2) 基于流程结构与工艺参数集成优化的流程构建。流程的构造一方面需要根据工艺、产品质量以及能耗物耗等要求，确定最佳优化的流程结构及相应的工艺参数，从而使重构后的流程能够高效运行(对设计新流程而言)，另一方面需要优化原流程到目标流程这一动态变化过程(对流程重构而言)。在流程构造动态优化命题构造基础上，研究流程结构与工艺参数的联合优化方法，通过反演优化得到最佳流程结构及其工艺参数。(3) 流程在线重构的多模态切换理论和方法。重构流程的优化实施涉及如何从原流程结构及其工艺自动、平稳、快速地切换到目标流程结构及其工艺。为此，需要开展基于过程非线性量度的重构过程可控性分析、非线性模型在线辨识方法、多模态切换过程的闭环稳定性分析方法以及多模态切换暂态过程的混杂预测控制算法等研究。(4) 能量与质量协调的热力学分析与优化。通过热力学分析和优化，协调不同功能和不同目标，研究能量网络与质量网络传递推动力之间的转换关系，考察能量和质量传递过程网络的系统集成中的归一化特征，建立能量和质量传递网络的梯级利用集成方法。(5) 能/质耦合网络构效分析与拓扑结构优化。研究网络中源-路径-节点-阱之间连接方式与系统不同目标特别是效能的关系。考察不同网络节点构成和连接方式的同向/反向效果机理，分析多过程能量网络和质量网络耦合的流程结构与系统效能关系。建立多过程能/质耦合系统拓扑结构优化理论。研究不同目标下系统瓶颈的特点和瓶颈位置的辨识方法。考察能/质耦合网络瓶颈的交互影响和冲突。建立不同层次和不同功能的耦合系统的瓶颈辨识方法和解瓶颈策略。(6) 资源优化利用途径的能效分析。从元素流动、物质变化、能源效率、环境影响等视角剖析能源化工过程的系统结构，研究能源化工过程的不同技术路线的元素流动轨迹、不同产品链和不同环节的资源转化效率和能量利用效率。以煤为例，对煤炭清洁利用过程中的资源/能源产业链系统进行分析研究，揭示关键因素对物质转化与能量利用效率的影响规律。 第三个科学问题主要从系统整体动态行为特征出发，建立复杂系统运行信息与系统整体行为的联系，通过对系统整体行为的智能调控与实时优化，实现物质转化过程的高效、低碳运行。主要研究内容包括：(1) 特殊参数和关键指标的非接触检测与评估方法。研究成分、粘度等不可直接测量的质量指标和废物排放指标的软测量理论和方法；化工过程多相流态分布式物料参数变量的非接触检测与在线监测理论；生产过程实时物耗、能耗的在线智能预估与预警方法；过程效能退化指标的在线预测与评估方法。(2) 异常工况在线监测与故障预警理论和方法。研究非高斯数据分布下的非线性动态过程监测与异常预警方法；变操作工况的非线性动态过程监测与故障诊断理论；基于多尺度机理模型和数据驱动模型的变工况、非高斯分布和复合噪声运行环境下集成监测理论和方法。(3) 运行状态的智能调控理论和方法。研究异常工况下的自愈与安全调控策略；融合机理、数据和知识的多层次智能调控理论和方法；多控制器协同工作的智能调控新方法和算法。(4) 融合机理与运行信息的系统模型表征与在线修正。研究以多源信息为基础的数据协调与修正方法；采用贝叶斯分析、样本模式特征提取加权等方法进行解析数学模型与专家经验知识、运行数据信息的融合，建立稳/动态本质一致的多工况范围下系统整体行为描述模型；研究适用于变化环境下的混合模型性能评价与实时修正方法。(5) 动态调度与优化操作集成的非线性优化方法。原料资源的优化配置是高效生产的源头，这是一个涉及原料选择及其流程配置与后续生产单元工艺操作参数选择的混合参数优化问题。为此，研究融合过程机理模型和生产过程运行信息的面向资源优化配置的非线性优化问题描述方法，研究基于知识与逻辑的大规模MINLP问题的简化方法，进而提出基于数学规划及启发式算法的大规模非线性优化命题的求解方法。(6) 系统运行整体行为的动态多目标优化研究。研究装置运行效率时变条件下的动态多目标优化问题描述，研究半连续运行过程的动态多目标优化方法及其算法的设计与鲁棒性分析。通过对复杂对象在动态时间条件下的多目标优化方法研究，为生产过程的运行优化提供不同时间周期下的多层次决策方案，实现系统行为的整体最优化。二、预期目标总体目标(一) 科学层面：揭示乙烯生产过程中物质转化机理、过程稳定性和可控性、流程网络拓扑结构、系统运行状态信息与系统整体行为之间的共性规律，阐明反应/传递过程协同机制、多单元过程组合形式、能/质交换网络结构与系统效能之间的关系，提出面向系统整体行为调控与优化的单元设备结构优化、流程网络拓扑结构优化、以及系统运行状态监测、诊断、智能调控以及实时优化的理论与方法。(二) 技术层面：形成具有自主知识产权的单元设备内部过程强化与优化操作技术、流程优化构造与能量/质量的梯级优化利用技术，复杂系统的监测、诊断、智能调控与多目标在线优化技术等。综合利用上述化工过程能/质高效利用的集成优化技术，在烯烃与聚烯烃等大型化工装置上进行示范应用，显著提高过程效率，实现大幅度的节能降耗。通过本项目研究，最终实现打破乙烯工业关键技术被国外垄断的局面，显著提升乙烯生产过程自主创新能力，使我国乙烯能耗达到国际先进水平，并为建设百万吨级乙烯国家重大工程提供技术支撑。五年目标本项目拟联合系统工程、化学工程以及控制工程学科的优势力量，针对我国典型化工过程运行中的重要关键、瓶颈问题，从系统的整体行为出发，通过集成优化实现不同机理和不同尺度过程之间的合理匹配、不同层次和不同功能流程子系统之间的相互协调，以及复杂运行环境下的系统优化调控，使其达到显著节能、降耗的目的。预期在近五年内，通过本项目研究达到以下目标：(一) 理论创新成果本项目结合烯烃生产过程的物质转化机理、流程构建、系统智能运行优化研究，将在复杂物质转化过程机理与系统行为特性分析、过程能/质耦合的流程结构与系统效能分析、以及系统整体行为的优化调控方面取得重要学术成果，发表SCI收录论文150篇。预期理论创新内容包括：1) 提出以微观反应动力学、多相传递和流体力学为基础的模型化方法，建立物质转化机理与过程效率的表征关系；2) 揭示过程的设计参数、操作参数对其稳定性、可控性的影响规律，建立复杂化工过程的稳定性和可控性的量化表征体系，提出综合考虑经济效益、稳定性、可控性的复杂化工过程多目标优化设计/操作方法；3) 提出多单元过程组合效应分析方法和流程优化重构新方法，研究形成“流程结构优化-工艺参数优化-变工况切换控制”的一体化理论和方法；4) 通过基于“源-路径-节点-阱”的系统拓扑结构优化机制以及瓶颈辨识方法，建立过程能量/质量耦合梯级利用网络的多目标优化集成理论和方法，实现系统中不同目标、不同层次之间的统一协调；5) 解决质量指标、废物排放指标、实时物耗能耗指标、过程效能退化指标以及多相流态分布式参数等不可测变量的非接触式在线测量与评估问题，提出复杂化工系统故障诊断、实时预警和自愈调控策略，形成系统整体运行状态智能调控的一整套理论和方法。6) 提出基于工艺机理与过程运行信息相融合的工程适用建模理论，解决过程动态特性下关键工艺参数的辨识问题，形成动态运行周期下化工过程多目标集成耦合优化方法，解决动态时间周期下的强非线性、多目标优化问题。(二) 技术创新成果在本项目上述理论创新与突破的基础上，形成若干具有自主知识产权的化工反应与分离过程的能量集成优化技术，开发化工过程行为特征分析与智能调控、系统集成优化的软件。授权/公开/申请发明专利30项，登记软件著作权25项。通过在烯烃与聚烯烃等典型化工生产装置上应用示范，实现提高产能10、降低能耗510，减少废水排放510。取得的创新技术包括：1) 乙烯生产过程单元设备内部结构优化与分离塔系内部能量集成技术，实现单元设备节能10%以上；2) 聚烯烃装置流程结构优化重组、操作工况快速平稳切换技术与软件，实现多种牌号聚烯烃产品的共线生产和在线切换，流程重构后产能提高20%以上；3) 烯烃装置的换热网络、石化企业的氢网络、以及煤化工的换热和水耦合网络等典型化学工业过程中热能、水和氢气等能/质耦合梯级利用技术，实现烯烃装置换热网络蒸汽消耗量下降10%以上，示范化工企业的新氢消耗量下降10%以上，典型煤化工装置（例如煤制天然气装置）的能耗下降10%左右且废水排放量下降10%以上；4) 形成30万吨/年大型气相法聚乙烯装置运行状态监测、诊断与调控技术和软件，实现装置全年故障停车次数减少20%以上，同时提高单程转化率0.5以上，降低能耗35。5) 形成大型乙烯装置面向多原料、多过程动态调度的整体实时优化运行技术，实现提高目标产品收率提高0.3以上，降低装置能耗35。(三) 人才培养培养博士后20人，博士研究生60人，硕士研究生100人；造就一批从事过程系统工程、化学工程和控制工程领域基础研究的青年学术带头人，其中10人以上入选国家和省部级人才计划，为我国化工过程面向物质高效转化的系统集成优化奠定人才基础。三、研究方案总体学术思路：为了实现化工过程系统整体行为的优化，首先必须确定系统内部的反应与传递过程、物流与能流网络结构、系统外部扰动甚至系统所处的经济、资源与环境等因素对系统整体行为的影响，通过敏感性分析确定影响系统整体行为的关键因素，再针对性地利用化学工程手段，系统工程方法，控制与优化技术挖掘设备潜力、重组工艺流程、调控操作条件，以达到生产高效和节能降耗减排之目的。这依赖于对化工过程复杂物质转化过程(多相、多组分)的反应与传递过程机理和系统动态行为特征的基础问题的深入认识，依赖于多过程能/质耦合的流程结构与系统效能关系等系统工程问题的全局认识，也依赖于系统整体行为的智能调控和集成优化的成功实现。为了提高过程效率，实现节能减排，从方法和技术上需要解决以下问题：a) 如何从单元过程机理特征与流程结构组合特征预测整个系统行为(能耗、物耗、环境影响、柔性、安全性与稳定性等)；b) 如何发现对系统整体行为起关键和决定性作用的生产过程(设备)、流程结构和网络节点；c) 如何监测复杂系统运行状态和预测系统的安全运行周期，如何实现原料多变、负荷多变、产品要求多变的过程智能调控和在线优化；d) 如何对关键单元过程进行优化，如何对关键的流程或网络结构进行优化，如何进行复杂系统、子系统、单元过程的多层次、多目标协调优化。为了解决这些问题，首先需要从单元过程(设备)层次研究物质转化过程机理，从网络结构层次研究物质梯级传递机理，认识影响系统整体行为的反应动力学、传递过程和流程结构，预测多层次系统的整体行为；其次是通过敏感性分析确定影响系统整体行为的关键因素，并对系统整体行为起决定作用的关键流程进行结构重构；最后对系统的整体运行行为进行智能调控和优化。本项目将以烯烃和聚烯烃等典型高能源与资源密度的大型化工过程为研究背景和对象，采用系统工程方法，分析和确定影响节能降耗等系统整体行为关键系统层次和结构，在单元过程(设备)层面上重点研究反应/传递协同机制并进行过程的稳定性与可控性分析；在流程层面重点研究流程在线重构、网络结构优化综合；在系统层面重点研究运行状态评估、整体行为预测与优化。揭示复杂系统多层次结构与系统整体行为的关系、运行信息和过程机理与系统性能的关系，确立单元过程、子系统与全流程行为多目标协调机制，建立系统监测、诊断、智能调控和实时优化理论方法。以此为基础，形成单元过程与设备的结构与操作优化技术，流程优化重构和能量/质量的梯级利用技术，复杂系统的智能调控和在线优化技术。通过工业实施和应用，实现过程高效、节能降耗的目标。本项目的总体学术思想与实现途径详见图1。 图1 项目的学术思想及其实现途径技术途径：本项目将以烯烃和聚烯烃生产等典型化工过程为研究背景和对象，研究复杂系统多层次结构以及运行信息与系统整体行为关系，单元过程、子系统与全流程行为多目标协调机制，系统监测、诊断、智能调控和实时优化理论方法等共性和规律性问题，提供大型化工过程的集成优化理论和新技术。(1) 首先结合催化剂结构表征和动力学实验方法与DFT等理论计算确定物质转化过程机理。采用透射电镜、扫描电镜、光学显微镜，结合气体吸附实验和压汞实验确定催化剂多尺度孔结构特征；基于微观反应动力学和反应速率控制步骤建立表观动力学方程，通过实验确定的表观反应活化能和反应级数验证反应机理和微观反应动力学的可靠性；利用先进可视化技术的实验表征，结合高精度高分辨多尺度算法的CFD模拟，研究流场结构和流体力学性能；基于动力学与流动和传递模型化研究结果，建立反应/传递有机结合的过程模型，并考察反应/传递协同效应，最后在烯烃生产的单元设备中进行工程应用。(2) 在机理研究与分析基础上，针对复杂化工过程，基于同伦延拓法求解复杂化工过程在全参数域的稳态解，解释操作变量空间中存在的稳定区域及可控区域；采用非线性控制论方法，定量分析过程的设计/操作条件对可控性影响；设计综合考虑经济性和可操作性的化工过程流程拓扑结构，给出稳定性与可控性强的优化流程结构。(3) 在上述流程拓扑结构稳定性与可控性分析的基础上，进一步提出工艺条件反演优化计算、流程结构优化重组、操作工况快速平稳切换的共性理论和方法；针对多产品牌号的聚烯烃生产过程，建立以过程动态机理和流程超结构为基础的系统模型，将过程的经济性能和操作性能综合起来考虑，联立求解结构优化和参数优化问题，形成高性能聚烯烃新牌号的工艺优化方法，并通过多模态、多变量反馈控制系统的实施，实现工况的快速、平稳切换，实现多种牌号聚烯烃产品的共线生产和在线切换。(4) 在流程结构优化的基础上，通过传递推动力的归一化，研究与化工过程装置用能相匹配的能量网络与质量网络耦合协调方法；通过将系统单元的拓扑关系分解为源-路径-节点-阱并着重研究其间的连接关系，优化网络流程结构；通过瓶颈过程特性、位置和互动特点的辨析，确定耦合系统的解瓶颈策略；同时，通过元素流动、物质变化、能源效率以及环境因素等综合视角，实现资源优化利用途径的能效分析。(5) 借助激光、图像、超声波等非接触手段，综合机理知识、数据信息和专家经验，实现工业过程中污染排放、物耗与能耗等无法直接测量变量的软测量；采用动态独立成分分析、核学习和流形学习等方法，对化工时滞、动态变工况过程开展异常工况的在线监测与故障预警方法研究，并在此基础上提出异常工况的自愈恢复与智能控制方法；(6) 利用工业过程海量数据信息，研究基于聚类分析、多分辨率建模等方法的多源数据动态协调与校正方法；根据对过程机理的掌握程度，研究机理模型与工业运行信息的融合方式及其参数修正方法，建立集成物流、能流及能耗模型的流程模拟系统；从化工过程资源优化配置问题入手，采用智能计算方法，开展复杂约束下原料优化选择、流程配置与工艺变量连续/非连续参数优化等研究，实现过程运行性能动态多目标优化。创新性：(1) 在物质转化过程机理和物质梯级传递机理研究基础上，分析系统行为特征，发现对系统整体行为有决定性影响、能显著提高整个过程效率的流场结构和流程拓扑结构，以及反应与传递的协调机制和过程之间的匹配方式，提出实现系统安全稳定运行和节能降耗流场结构和流程拓扑结构优化方法。(2) 将分岔与奇异理论引入复杂化工过程的多稳态的稳定性分析，提出快速识别化工系统稳态点的稳定性及可控性的新方法；建立流程拓扑结构的超结构模型，通过优化化工过程流程拓扑结构调节其稳定性和可控性。(3) 揭示多过程能/质耦合的流程结构与系统效能关系，在优化现有单元设备与能量/质量交换网络的基础上，分析流程重构的可行性，提出面向产品性能和生产效能的工艺条件反演优化计算、流程结构优化重组、操作工况快速平稳切换的共性理论和方法。(4) 通过对关键指标变量的非接触检测、运行状态的预估和异常工况的智能监测，实现系统整体行为的预测和评估，提出机理、知识和数据相融合的复杂系统运行状态智能调控方法，研究多尺度、多目标整体行为协调的系统优化策略，提出实现资源合理配置的实时优化方法。课题设置与联系：本项目围绕需要解决的三个关键科学问题：(一) 物质转化过程机理与系统行为特征关系、(二) 多过程能/质耦合的流程结构与系统效能关系、(三) 系统整体行为的智能调控和集成优化机制，设置以下六个课题： 课题1：复杂化工过程物质转化机理与效能分析 课题2：复杂过程系统行为特征分析与综合 课题3：多单元过程组合效应分析和流程优化重构 课题4：能量/质量耦合梯级利用的多目标优化综合 课题5：复杂系统运行状态的监测、诊断与智能调控 课题6：基于过程机理与运行信息融合的系统实时优化课题设置思路和课题之间的相互联系如图2所示。其中课题1、2主要解决科学问题(一)，研究复杂化工过程的物质转化(反应、传递等)机理，建立其与系统整体行为(能耗、物耗、可操作性、安全性、稳定性等)的联系，为课题3、课题5以及课题6提供单元过程行为预测、流程结构分析与系统优化的研究基础；课题3、4主要解决科学问题(二)，其中课题3着重在流程层面，研究过程或子系统的组合效应和重构机制，课题4在课题3确定的流程结构基础上，优化能/质交换网络的拓扑结构；课题5、6主要解决科学问题(三)，是在课题2课题4的基础上，从系统整体行为调控角度，结合物质转化机理和过程运行信息，进行系统(包括单元与流程)行为状态的监测、诊断，建立复杂系统机理、运行信息与系统整体行为的联系，为系统节能减排与高效运行提供智能调控和实时优化方法与手段。图2 课题设置思路和课题之间的相互联系课题1：复杂化工过程物质转化机理与能效分析1、研究目标(1) 提出基于微观反应动力学和流场结构有机结合的过程模型化方法，基于反应器内构件结构优化的流体流动和相间接触结构化及过程强化方法，形成反应/传递协同增效策略； (2) 开发具有自主产权的反应/分离过程等能量集成技术，并用于烯烃生产过程，实现单元设备节能10%以上。(3) 论文、专利等知识产权与人才培养：发表SCI收录论文25篇；形成发明专利10项；培养博士后3人，博士研究生8名，硕士研究生25名。2、研究内容本课题拟以烯烃制备过程(石油烃的蒸汽裂解、加氢反应、丙烷脱氢氧化、MTO/MTP等)为研究对象，从认识过程基本的物理和化学现象出发，研究反应与传递的特征、模型化方法以及性能调控手段、反应/传递过程多尺度交互作用对过程效率的影响规律，实现反应/传递的协同增效，达到显著节能降耗的目的。(1) 反应机理与反应动力学反应动力学是反应过程优化和反应器设计的基础。目前反应动力学大多依赖实验数据关联，不能对反应转化率、选择性进行可靠、精确预测。为了提高反应动力学的可靠性，需要揭示反应机理，在此基础上建立微观反应动力学模型，并通过敏感性分析对复杂反应过程进行简化，最终建立易于使用的模型。1) 反应机理和微观反应动力学。对多组分、复杂反应网络的反应，研究多组分的集总、反应网络的简化，以及反应动力学模型化方法和参数估计方法。利用DFT计算，结合催化剂结构表征和动力学实验研究，确定表面反应机理，建立微观反应动力学，确定反应速率控制步骤，验证反应机理以及微观反应动力学的可靠性；2) 多尺度传递过程模型。研究催化剂多尺度孔结构特征，建立一维、二维和三维孔结构物理和数学模型，建立孔内多尺度传递过程模型，并通过多组分吸附动力学实验验证传递过程模型的可靠性；3) 表观反应动力学模型。以孔内的传递模型和微观反应动力学为基础，建立催化剂颗粒内部反应与传递过程连续模型，用于预测整个反应过程的转化率和选择性。研究催化剂颗粒内部多尺度传递过程控制步骤，建立表观反应动力学模型。研究复杂反应动力学模型可靠性与精度的鉴别方法。(2) 流场结构形成机制与调控对反应过程的任何调控一般都在设备尺度实施，然后通过多尺度流场结构将这一调控的作用传递到微尺度水平上，才能对反应过程施加影响。流场结构包括流动结构和界面结构，影响流动结构和界面结构的最主要因素是操作条件(包括温度、压力、气液固三相各自的流速与流向、稳态操作与动态操作等)、系统条件(包括颗粒、流体的性质、外场的施加)、设备条件(设备与内构件的形状与结构、内构件的组合集成方式)。需研究流体流动结构与界面结构的形成、调控和优化方法与手段，构建所需流动模型，促进混合，消除或减轻截面梯度和边界层的不良影响，改善相态分布，增加相际接触面积和传递系数，强化传质、传热。1) 流场结构的形成。研究流动结构/界面结构的形成机制和特征；研究流体流动与相间接触结构化的手段和效应，利用单元内构件的结构构造及其组合集成规范流场结构；通过内构件与操作方式的匹配、特定内构件与其相应的操作参数协调等控制多尺度流场结构；2) 反应器整体和区域流体力学行为。实验和计算流体力学结合研究反应器中内构件结构及其操作方式和操作参数对反应器的区域和整体流动、混合和传递性能的影响，量化流体力学性能与结构和操作参数间的关系；3) 流场结构优化和流体力学性能调控。研究能够协调反应器及其内构件结构、物系特性、操作参数与流体力学性能之间关系的方法和手段。优化形成流场结构的关键设备条件和操作条件，强化传递。(3) 反应/传递过程协同机制及能效分析合理匹配单元设备中的反应/传递过程能取得协同效应，达到显著的节能降耗效果。如对高耗能的精馏过程，如采用隔壁塔实现精馏-精馏耦合，可节能30%以上。对存在催化剂快速结焦的反应过程，反应与再生频率、以及催化剂烧焦程度都对过程效率有重要影响；而对热裂解反应过程，优化裂解炉炉膛和炉管的流场结构，控制温度分布、降低管内的温度梯度能显著提高产品收率和延长操作周期。通过设备结构优化和操作条件优化、实现不同过程间的合理匹配是实现节能降耗的关键。因此需要重点研究通过反应/传递匹配进行能量集成的原理与方法，并建立过程模型用于指导和实现设备结构设计优化和操作条件优化。1) 反应反应过程匹配与能效分析。研究吸热、放热反应耦合和能量集成的原理与方法，建立反应和烧焦动态过程模型；研究反应与再生周期对过程能耗的影响，以及不同机制、速率和时间尺度的失活对反应器动态操作性能的影响，建立考虑不同失活速率和时间尺度的反应器的动态优化策略，为反应系统的最优化操作提供基础；2) 传递传递过程匹配与能效分析。研究流体相变、冷凝以及蒸发量沿轴向的分布规律；研究塔间透热的系统能量集成原理、方式和能效，建立耦合精馏过程模型，为优化设计和控制提供基础；3) 反应传递过程匹配与能效分析。通过优化炉膛内结构和烧嘴位置，合理匹配炉膛内温度分布和炉管内的裂解反应，以提高产品收率。通过内构件结构优化，控制流动结构，消除边界层不良影响，强化传热，降低管内的温度梯度，提高裂解效率。研究管内/外反应和流场结构有机结合的裂解炉模型化方法，提供裂解炉优化设计和优化操作基础。承担单位：华东理工大学、天津大学、中国石油化工股份有限公司课题负责人：周兴贵学术骨干：袁渭康、袁希刚、李平、许志美经费比例：16.9%课题2：复杂过程系统行为特征分析与综合1、研究目标(1) 揭示过程的流程拓扑结构、设计参数、操作参数对其稳定性、可控性的影响规律，构筑过程系统动态行为特征分析的理论体系。(2) 提出综合考虑经济效益、稳定性、可控性等多因素的调控技术与方法，开发一套具有我国自主知识产权的化工过程行为特征分析与综合的系统，为设计出具有易于控制和能够抗拒外来不确定性因素干扰的稳定、高效的生产过程提供技术支撑。对聚烯烃等生产过程提供一套稳定、高效运行的设计方案。(3) 论文、专利等知识产权与人才培养：发表SCI收录论文25篇；形成发明专利3项，登记计算机软件著作权5项；培养博士后3人，博士研究生8名，硕士研究生12名。2、研究内容本课题以聚乙烯、聚丙烯等烯烃聚合工业过程为对象，重点研究复杂过程系统的稳定性和可控性条件，即对如何确保所设计的复杂化工过程在不确定因素扰动下仍能维持稳定操作的关键科学问题(如输入输出多重性、稳定性以及可控性等)进行综合研究，揭示这些化工过程非线性特征与过程流程的拓扑结构以及参数(设计、操作)之间的内在联系的规律，确定具有良好系统行为特征的过程流程拓扑结构以及操作区域，从而使得所设计的过程在本质上具有维持稳定运行的系统特性，从源头上降低不稳定生产的概率或避免事故的发生，为能/质高效转化提供保障。(1) 复杂化工过程的多稳态解及稳定性和可控性分析输入输出多重性(多稳态解)、稳定性和可控性是复杂过程的主要行为特征，其中稳定性描述的是对扰动的承受能力，可控性表征了过程系统的快速响应能力。当前无论是稳定性分析还是可控性分析主要还是局限于单个操作单元的某个稳态点。众所周知，一旦化工过程投入运行，由于受到各种不确定因素的干扰，实际的操作点将会偏离设计操作点，因此有必要分析大范围参数域内的过程的稳定性和可控性。通过综合分析过程在不同的设计/操作条件下的全参数域的稳定性和可控性，可以有效地指导过程的设计及操作条件的选择和控制系统的设计与实施。为此，拟开展如下工作：1) 复杂化工过程多稳态解求解算法的研究。针对在求解复杂化工过程的稳态解时容易出现不收敛的缺陷，凝练既有算法存在的问题，开发有效求解复杂化工过程在过程设计/操作参数变化条件下稳态解的算法；2) 复杂化工过程稳态解的稳定性和可控性分析。根据分岔理论、奇异值理论研究复杂过程系统稳态解的稳定性算法；通过求解复杂化工过程的零动态响应系统分析过程的可控性；揭示设计/操作参数对复杂化工过程的稳定性和可控性的影响规律；3) 复杂化工过程操作子区域的构建。综合稳定性和可控性的分析可以更深入的洞察复杂过程的可操作性，研究全参数可行域内具有不同稳定性和可控性的操作子区域的构建策略。(2) 过程系统行为特征的多目标调控化工过程的经济效益和可操作性经常表现为一对矛盾体，例如对于某些化工过程如工业聚烯烃过程和甲苯氧化反应过程，其高能/质转化区域通常具有非稳定及非可控特性。因此，研究综合考虑化工过程的经济效益、稳定性和可控性等行为特征之间的调控策略具有重要的意义。主要研究内容为：1) 复杂化工过程稳定性量化指标。针对当前过程稳定性的分析还局限于定性分析层次的现状，研究新的稳定性量化指标，以通过定量分析比较不同设计/操作参数条件下复杂化工过程的稳定性；2) 复杂化工过程可控性量化指标。由于目前对强非线性化工过程的可控性分析尚缺乏量化指标，拟应用非线性控制论，研究适用于复杂化工过程的可控性量化指标，定量分析过程的设计/操作条件对可控性的影响；3) 复杂化工过程行为特征的调控。建立综合考虑经济性、稳定性和可控性的复杂化工过程多目标优化模型，研究多目标优化问题非凸非劣解集的求解算法，寻求最佳的调控方案。(3) 复杂化工过程拓扑结构域的稳定性、可控性分析与调控在某些流程拓扑结构下，通过调节过程的设计/操作参数均不能改善过程可操作性弱的缺点，此时唯一的途径就是调整流程的拓扑结构，因为不同流程拓扑结构对应不同稳定性和可控性。根据过程工艺新的路线发展趋势来看，流程重构和耦合集成有望成为提升装置能/质转化效率的新技术、新方法，这给控制与操作层面提出了诸多的挑战。因此，揭示复杂化工过程拓扑结构与过程的稳定性和可控性的内在联系的规律，对提高流程生产过程的适应性、经济性、操作性具有重要的意义。主要研究内容为：1) 流程稳定性和可控性的判断方法。化工过程流程的稳定性和可控性需要用系统工程的方法从整体上进行分析及讨论，不能沿用单个设备的稳定性和可控性的分析结果，需要开发复杂化工流程的稳定性和可控性的分析方法；2) 拓扑结构对流程稳定性和可控性的影响。分析不同拓扑结构下的流程的稳定性和可控性，揭示化工过程流程拓扑结构与稳定性和可控性的内在联系的规律，对于指导化工过程流程的设计至关重要；3) 流程稳定性和可控性的调控。利用混合整数非线性规划方法构建优化流程拓扑结构的超结构模型，确定包括稳定性及可控性要求在内的约束条件，开发该模型的有效求解算法，以寻求面向高效能/质转化的既稳定又可控的最优流程拓扑结构。(4) 过程稳定性和可控性分析的实验验证以典型的强放热非线性化工生产过程(如聚烯烃过程、烯烃制备等)为研究对象，建立非线性化工生产过程的动态模型，应用工业现场的实际生产数据对模型进行校验。在此基础上对上述化工生产过程的稳定性与可控进行深入的分析和研究，为其能/质转化过程的稳定、长周期运行提供必要的前提。承担单位：清华大学、华东理工大学、中国石油天然气股份有限公司课题负责人：赵劲松学术骨干：陈丙珍，邱彤，漆志文、杨富文经费比例：15.3%课题3：多单元过程组合效应分析与流程优化重构1、研究目标(1) 提出流程优化重构的理论体系，形成“流程结构优化-工艺参数优化-变工况切换控制”的一体化策略，以混合整数动态优化、混合整数非线性规划、非线性模型预测控制等为基础，提出流程结构及其工艺条件的反演优化、流程结构优化构建、流程结构快速平稳切换的共性理论和方法。(2) 针对多反应单元组合的聚烯烃生产过程进行应用验证，形成高性能聚烯烃新牌号的工艺优化方法，实现多种牌号聚烯烃产品的共线生产和在线切换，流程重构后产能提高20%以上，显著提升装置的运行效率；针对新型高效节能精馏分离及系统能量集成技术，建立精馏系统能量优化集成的系统工程方法，形成流程工业中精馏过程的节能关键技术。(3) 论文、专利等知识产权与人才培养：发表SCI收录论文25篇；形成发明专利3项，登记计算机软件著作权5项；培养博士后3人，博士研究生8名，硕士研究生15名。2、研究内容本课题以聚烯烃工业过程和烯烃分离过程为研究对象，重点研究多单元过程组合效应分析、流程构建及其在线优化重构方法。通过深入揭示单元过程和装置的流动、传递、反应机理，对各单元过程间的连接方式和组合效应进行描述和分析，在此基础上进行流程结构优化、工艺参数优化，并通过动态操作切换实现流程在线优化重构，将突破传统流程工业中流程结构固定化的限制，实现柔性化生产，大幅度地提高装置生产效率、降低单位产品物耗能耗，达到优质、高效、节能的总体目标，为提升连续生产过程效能提供强有力的新技术、新方法。(1) 多过程组合结构及其效应分析流程优化重构的实质是工艺、流程、控制的高度统一。其中首要的问题是，采用统一的描述方法建立过程机理模型和流程超结构模型，深入分析各单元过程的不同连接方式及其组合效应，重点揭示流程结构、工艺参数、原料特性等与过程产品性能、操作性能、经济性能之间的关系。为实施优化计算，探索模型降阶的一般性方法，并在模型精度和求解代价之间取得平衡。1) 多单元过程组合的构效关系。针对多单元反应器、多单元精馏的复杂生产过程，采用统一的描述方法，分析各单元过程间的连接方式，进行多单元组合的可行性分析，根据产品品质、生产负荷、原料特性等变化，研究不同单元的组合方式及其效应。对同时包括简单塔、复杂塔以及不同塔之间热集成的复杂精馏序列，分析组合结构与精馏系统能量集成、分离性能的关系；针对具有串联、并联以及串并联等特征的反应器序列，揭示多反应器组合方式与产品性能、操作性能之间的关系；针对多套并列生产装置，研究负荷、原料特性等变化时不同装置间反应系统/分离系统组合方式与能耗、物耗之间的关系；2) 流程超结构模型的建立。研究复杂流程的逻辑描述建模和可重构性分析方法、质量/能量耦合集成过程的分析与描述方法。结合混合整数规划和广义析取规划，研究流程重构动态优化命题的构造方法；3) 流程模型的简化降阶。将设备的结构信息、流场的分布特征与集总参数的流程模型相融合，研究高精度、高可用性、高适用性的模型的建立方法；充分利用流程生产过程机理模型的高维、低自由度、非线性、高度稀疏等特征，采用特征提取、投影、局部化建模等方法进行流程模型的简化降阶。(2) 基于流程结构与工艺参数集成优化的流程构建流程的优化构建涉及到复杂生产过程多单元组合结构与工艺参数的一体化优化。一方面需要根据工艺、产品质量以及能耗物耗等要求，确定优化的流程结构及相应的优化工艺参数，从而使重构后的流程能够高效运行；另一方面需要优化原流程到目标流程这一动态变化过程。静态问题可以归结为混合整数非线性优化；动态问题则可归结为混合整数微分-代数动态优化问题。综合考虑过程的动态操作特性，以及工况大范围变化引起的过程模型大规模、非线性、变量耦合、复杂约束特征，整体联立求解结构优化和参数优化问题，对于优化方法提出了新的挑战。1) 流程结构及其工艺参数的反演优化。从流程构建的目的出发进行流程结构与工艺参数一体化的优化，包括动态优化问题的完全离散化方法，利用非线性内点算法有效处理复杂约束，利用过程操作运行的重复性和过程模型的稀疏、低自由度特征，研究高效、实时的优化算法；深入研究优化计算收敛的参数灵敏性和算法鲁棒性问题；2) 流程结构动态变化过程的优化。针对原流程到目标流程切换这一动态变化过程，进行工艺参数变化轨迹的优化。利用整形变量(或逻辑变量)与连续变量嵌套式求解策略，研究混合整数规划与析取规划的求解算法，研究混合整数动态优化命题的联立求解策略和高效求解策略。将针对可变结构生产流程，形成动态流程重构的通用的优化计算方法和计算策略。(3) 流程在线重构的多模态切换理论和方法重构流程的优化实施涉及如何从原流程结构及其工艺自动、平稳、快速地切换到目标流程结构及其工艺。连续工业生产过程的流程在线重构过程涉及被控对象的根本性变化。在不停车前提下进行流程重构，相应工况之间流程结构的变化、各单元设备工艺参数的大范围变化，使切换过程具有强非线性、变结构、多模态特征。一方面工况切换前后控制器的输入输出结构、模型参数将发生重大改变，另一方面又希望工况切换能够自动、平稳、快速完成。这对于传统的控制方法和技术提出了新的挑战。1) 流程结构切换过程的描述与分析。研究复杂流程的产品切换、流程重构等切换过程的描述与分析方法，采用简约化的超结构网络描述这类具有结构变化特征的模态间切换，分析模态间切换的可达性；研究以系统演化过程的非线性量度为指标来刻画切换过程的动态行为，区分不同控制方法操纵下切换过程的差异，建立过程非线性量度与过程可控性的关系；2) 流程的多模态切换。研究多模态切换暂态过程的混杂预测控制算法、非线性模型在线辨识方法和多模态切换过程的闭环稳定性分析方法。基于非线性量度和超结构网络，实现暂态过程的平稳过渡，使得系统的演化进程遵循非线性度低的原则，避开强非线性的区域，提升系统的控制性能。解决具有结构变化特征、工况大范围变化特征的非线性系统的可控性、闭环稳定性、控制性能优化问题。(4) 流程优化重构的应用验证将以聚烯烃装置为典型应用对象，进行多聚合反应器流程优化重构方法的应用验证研究。将建立聚烯烃分子量分布模型，进行分子量分布曲线的特征提取，利用大规模优化方法实现分子量分布的反演设计，提出工业装置数个新牌号聚乙烯产品生产的聚合工艺条件。在分子量分布模型的基础上，进一步研究淤浆聚乙烯流程重构的优化与控制。利用流程重构的描述与优化计算方法，研究并联、串联等多种变结构生产方式下的聚乙烯产品质量的最佳化与产量的最大化，研究特定聚乙烯产品牌号生产流程的最优结构与工艺参数，研究在不停车条件下实现聚合流程在线重构的切换控制方法。针对精馏系统能量集成问题，将复杂流程的结构抽象为分离任务网络、分离任务之间的连接方式（例如采用热耦合或者增减换热器）以及热集成结构三部分，通过建立结构编码表示优化问题的结构。基于随机型算法求解混合整数模型获得包含简单塔分离序列、热耦合复杂塔以及各类型塔之间热集成等一系列分离方案的最优流程结构。针对塔间透热的系统能量集成与流程结构重构问题，采用不同塔段之间的内部能量集成，以实现塔段之间的内部热耦合与精馏塔之间的集成的联立优化。承担单位：浙江大学、天津大学、中国石油化工股份有限公司课题负责人：邵之江学术骨干：冯连芳、陈曦、朱豫才、刘春江经费比例：17.8 %课题4：能量/质量耦合梯级利用的多目标优化综合1、研究目标(1) 揭示基于“源-路径-节点-阱”的系统拓扑结构优化机制，提出瓶颈辨识方法和解瓶颈的集成策略，建立过程能量/质量耦合梯级利用网络的多目标优化集成理论和方法。(2) 提出能量/质量的梯级利用技术，开发出具有自主知识产权的复杂过程系统集成平台，并应用于烯烃装置换热网络、石化企业的氢系统、以及煤化工的换热和水耦合网络等典型化学工业过程，实现烯烃装置换热网络蒸汽消耗量下降10%以上，示范化工企业的新氢消耗量下降10%以上，典型煤化工装置（例如煤制天然气装置）的能耗下降10%左右且废水排放量下降10%以上。(3) 论文、专利等知识产权与人才培养：发表SCI收录论文25篇；形成发明专利2项，登记计算机软件著作权5项；培养博士后3人，博士研究生8名，硕士研究生20名。2、研究内容针对乙烯装置换热网络、石化企业氢系统等工业过程，重点研究换热网络、水网络、氢网络及其耦合网络结构优化综合方法，即基于热力学分析进行能量和物质等不同功能以及不同目标之间的协调，揭示网络拓扑结构与不同功能不同目标之间的关系，辨识系统瓶颈，建立过程能量/质量耦合梯级利用网络的多目标优化集成理论和方法，并探讨资源利用途径的优化。(1) 能量与质量协调的热力学分析与优化。过程工业系统中能源和资源的消耗主要集中在能量传递和质量传递过程中。能量和质量传递之间存在耦合并相互作用。如何在不同功能以及不同目标之间协调以达到高效、节能、减排的整体最大化是研究的主要难点。热