论文资料：磁性碳纳米管的制备及其对TBBPA的吸附性能研究.doc

精品文档 免费阅读 免费分享 如需请下载！磁性碳纳米管的制备及其对TBBPA的吸附性能研究周林成，姬丽琴，肖振东, 李彦锋兰州大学中央高校基本科研业务费专项资金资助(lzujbky-2010-39)兰州大学化学化工学院，兰州 730000关键词：磁性碳纳米管 四溴双酚A 吸附 功能化摘要 以乙酰丙酮铁Fe(acac)3和多壁碳纳米管 (MWCNTs) 为原料，采用高温溶剂法制备出了磁性碳纳米管（MMWCNTs），采用透射电镜（TEM）、X-射线粉末衍射（XRD）以及振动探针式磁强计(VSM)等手段对MMWCNTs进行了表征。结果表明，四氧化三铁纳米粒子以单分散的方式均匀地负载在碳纳米管表面，呈正方型，粒径为10 nm。然后通过-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)对MMWCNTs表面改性，合成出氨基化磁性碳纳米管(MMWCNTs-NH2)，并研究了MMWCNTs-NH2对四溴双酚A(TBBPA)的吸附性能和重复使用性能。结果表明MMWCNTs-NH2对TBBPA的吸附量为11.336mg/g，重复使用6次后，吸附量仍在60%以上，呈现出优异重复使用性能。磁性碳纳米管的制备及其对TBBPA的吸附性能研究周林成，姬丽琴，肖振东 李彦锋兰州大学中央高校基本科研业务费专项资金资助(lzujbky-2010-39)兰州大学化学化工学院，兰州 730000摘要 以乙酰丙酮铁Fe(acac)3和多壁碳纳米管 (MWCNTs) 为原料，采用高温溶剂法制备出了磁性碳纳米管（MMWCNTs），采用透射电镜（TEM）、X-射线粉末衍射（XRD）以及振动探针式磁强计(VSM)等手段对MMWCNTs进行了表征。结果表明，四氧化三铁纳米粒子以单分散的方式均匀地负载在碳纳米管表面，呈正方型，粒径为10 nm。然后通过-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)对MMWCNTs表面改性，合成出氨基化磁性碳纳米管(MMWCNTs-NH2)，并研究了MMWCNTs-NH2对四溴双酚A(TBBPA)的吸附性能和重复使用性能。结果表明，MMWCNTs-NH2对TBBPA的吸附量为11.336mg/g，重复使用6次后，吸附量仍在60%以上，呈现出优异重复使用性能。关键词：磁性碳纳米管 四溴双酚A 吸附 功能化四溴双酚A（TBBPA）是目前全球产量最大的一种溴化阻燃剂。由于其的大量使用，已经在土壤、水体、沉积物和大气等环境介质检测到了它的存在。有关研究指出，TBBPA是一种潜在的具有持久性、生物累积性和毒性的化合物，近年来TBBPA被认定是一种值得探讨与关注的环境内分泌干扰物，很可能是一种新的“多氯联苯(PCBs)问题”1。近年来，随着我国电子垃圾产量步入高峰期，电子废品在堆放及回收处理过程中向环境释放TBBPA的量将会逐年增加。因此，开发新型高效吸附剂进行去除环境中的TBBPA显得尤为重要。本论文设计合成了氨基化磁性碳纳米管(MMWCNTs-NH2)，用于去除水溶液中的TBBPA，取得了较为满意的结果。图1为不同放大倍数的磁性碳纳米管(MMWCNTs)的透射电镜照片，从图中可以看出，四氧化三铁纳米粒子以单分散的方式均匀地负载在多壁碳纳米管（MWCNTs）表面，呈正方型，粒径为10 nm。 Fig.1 TEM images of magnetiteMWNT nanocomposites 由MMWCNTs的XRD（图2）可以看出，在2=30.5, 35.6, 43.2, 57.0, 62.6处出现Fe3O4的特征衍射峰，在2=26.5出现MWCNTs的特征衍射峰2，表明负载在MWCNTs上的磁性粒子为立方晶形的Fe3O4。图3为MMWCNTs的拉曼光谱图，两个较强的峰1353 cm-1和1593 cm-1为MWCNTs的吸收峰。在528 cm-1出现了Fe3O4的特征吸收峰3，进一步佐证了四氧化三铁已成功地负载在MWCNTs上，这与XRD分析相一致。Fig. 2 X-Ray diffraction patterns of MMWNTs Fig. 3 Raman spectra of the MMWNTs图4为 MMWCNTs 氨基化反应前后的FT-IR谱图。 (a)图中859.94 和568.64 cm-1 为MMWCNTs 上的Fe3O4 的FeOH键吸收峰，通过-氨丙基三乙氧基硅烷对MMWCNTs 进行改性，这两处的吸收峰(b)图中减弱甚至消失，这是由于FeOSi键形成的缘故，这表明-氨丙基三乙氧基硅烷与Fe3O4表面的羟基发生了反应4。(b)图中1540 cm-1附近有强度中等的吸收峰，这是伯胺的 N-H吸收峰，此外(b)图中728和690 cm-1处强度中等的吸收峰为 N-H 的吸收峰。这进一步表明对MMWCNTs 的氨基化改性是成功的。Fig. 4 FT-IR of (a) MMWCNTs and (b)MMWCNTs-NH2 Fig.5. Magnetic hysteresis curves measured at 300k 由图5可知，室温下纯Fe3O4的比饱和磁化强度为71.3 emu/g，MMWCNTs的比饱和磁化强度为15.6 emu/g，MMWCNTs-NH2的比饱和磁化强度为8.7 emu/g，与MMWCNTs 相比，其比饱和磁化强度降低了约45%，但是仍然具有顺磁性，外加磁场下在10s内仍可迅速分离，呈现出优良的磁响应性。在温度为30，TBBPA=10mg/L，pH=7.0，吸附时间为2h的条件下， MWCNTs，MMWCNTs和MMWCNTs-NH2对TBBPA的吸附量分别为20.627，7.524，11.336 mg/g。与MWCNTs相比，MMWCNTs对TBBPA的吸附量降低了65%左右，这与Fe3O4负载在MWCNTs上之后占据了其活性位点有关。而相对MMWCNTs， MMWCNTs-NH2对TBBPA的吸附量提高了近66%。MMWCNTs-NH2重复使用6次后，其对TBBPA的吸附量仍在起始吸附量的60%以上，呈现出优异重复使用性能。参考文献1 Asher Brenner, Igor Mukmenev, Aharon Abeliovich and Ariel Kushmaro, Ecotoxicology, 2006, 15(4), 399-402.2 Jiaqi Wan, Wei Cai, Jiangtao Feng, Xiangxi Meng and Enzhong Liu, Journal of Materials Chemistry，2007, 17, 1188-1192.3 Ping Xu, Daxiang Cui, Bifeng Pan, Feng Gao, Rong He, Qing Li, Tuo Huang, Chenchen Bao and Hao Yang, Applied Surface Science, 2008, 254, 5236-5240.4 Siuming Yuen, ChenchiM Ma，Chinlung Chiang, Jenan Chang, Sungwei Huang, Shiachung Chen, Chiayi Chuang, Chengchien Yang and Minghsiung Wei, Composites: Part A, Applied Science and Manufacturing, 2007, 38, 2527-2535.Preparation of Magnetic Carbon Nanotubes and Their Adsorption Properties of TBBPA Zhou lincheng, Ji liqin, Xiao zhendong, Li yanfeng College of Chemistry and Chemical Engineering, Lanzhou University, Lanzhou 730000Abstract Magnetic nanoparticles were facilely loading to multi-walled carbon nanotubes (MWCNTs) by high-temperature decomposition of Fe(acac)3 in dibenzyl ether solution. XRD, Raman, TEM, VSM, FT-IR were used to characterize the final products. It was found that the Fe3O4 nanoparticles were uniformly covered on MWCNTs. Modified Magnetic multi-walled carbon nanotubes were introduced into 3-Triethoxysilylpropylamine (APTES) to fabricate magnetic nanocomposites. The adsorption of TetrabromobisphenolA (TBBPA) onto amination-magnetic nanocomposites was studied. The results show that the adsorption capacity of amination-magnetic nanocomposites is 11.336 mg/g. The magnetic nanocomposites may repeatedly use six times, the adsorption capacity is still more than 60