TCNEA-反应堆压力容器材料辐照脆化预测评估模型开发准则编制说明

《反应堆压力容器材料辐照脆化预测评估模型开发准则》编制说明（征求意见稿）一、工作简况1、任务来源本标准的主要起草单位为：苏州热工研究院有限公司、生态环境部核与辐射安全中心、深圳中广核工程设计有限公司、上海核工厂研究设计院有限公司、大亚湾核电运营管理有限责任公司、中核核电运行管理有限公司、福建福清核电有限公司。本标准编制的起始时间为：2022年1月1日至2022年12月31日。本标准牵头单位正在与中国核能行业协会签订“中国核能行业协会团体标准制修订专项技术服务合同”。预计2022年8月签订合同。2、主要工作过程起草阶段：2022年1月至10月征求意见阶段：待定3、主要参加单位和工作组成员及其所作的工作等序号主要参加单位工作组成员具体工作1苏州热工研究院有限公司刘向兵、徐超亮、李远飞、钱王洁、贾文清标准起草、示范案例开发2生态环境部核与辐射安全中心孙海涛标准起草3深圳中广核工程设计有限公司段远刚标准起草4上海核工厂研究设计院有限公司王秉熙标准起草5大亚湾核电运营管理有限责任公司安英辉示范案例开发6中核核电运行管理有限公司栾兴峰示范案例开发7福建福清核电有限公司李振示范案例开发二、标准编制原则和主要内容1、标准编制原则本标准开发符合实际需求，以科学性、实用性为原则进行本标准的制定工作。（1）科学性本标准建立了反应堆压力容器（RPV）材料辐照脆化预测评估模型开发准则，并进行了开发验证。（2）实用性本标准规定了RPV材料辐照脆化预测评估模型开发过程，包括RPV辐照脆化机制、辐照脆化数据、预测评估模型开发、模型准确性评估、模型可靠性评估、模型适用范围，以减少模型开发与评价的主观性、随意性，增加科学性、客观性和溯源性，从而达到提高所开发模型可靠性与准确性水平的目的。2、标准主要内容的依据本标准聚焦于RPV材料辐照脆化预测评估模型开发的基本环节，并根据模型开发主要环节确定标准主体内容。本标准主体章节技术和内容根据辐照脆化预测评估模型开发的主要过程确定，包括辐照脆化机制、辐照脆化数据、预测评估模型开发、模型准确性评估、模型可靠性评估、模型适用范围。3、解决的主要问题RPV在服役期间经快中子（E≥1MeV）辐照后将出现辐照脆化效应，RPV的辐照脆化直接威胁核电厂安全运营。为评估RPV的辐照脆化，需基于辐照脆化预测模型评估RPV辐照脆化水平，继而分析论证RPV的结构完整性。因此，开发建立RPV钢辐照脆化预测评估模型有现实的工程应用需求。国外核监管机构已经通过管理导则或者标准发布了部分RPV辐照脆化预测模型，但目前我国国家层面尚未公布适用于我国的RPV钢辐照脆化预测模型，在评估RPV钢辐照脆化状态时，目前仍需借鉴国外预测模型，如大亚湾核电厂许可证延续论证过程中RPV时限老化分析（TLAA）时采用法国RCCM规范ZG3430预测模型。当前我国相关核电集团已经进行了辐照脆化预测评估模型的开发工作，如早期中核集团原子能院、中广核集团苏州热工研究院等都初步开发了辐照脆化预测评估模型，但由于早期在辐照脆化机制认知、辐照数据积累以及模型开发规范性方面存在限制，导致早期开发的模型都需进行进一步改进以提升准确性与可靠性。在模型开发建立过程中，由于模型开发思路、辐照脆化数据、初始预测模型选择等多方面的影响，导致不同模型开发后预测结果存在很大的差异性。如科技部重点研发计划项目采用机器学习算法开发建立了新形式的RPV辐照脆化模型，并进行电厂示范应用（中广核、中核），但新形式模型迥异于常规模型，如何评价模型的可靠性并得到行业学者认可是一个亟待解决的现实问题；部分核电单位在传统模型开发方面已经进行了长期开发，但由于缺乏模型开发的统一架构和模型可靠性与准确性评估的标准体系，导致模型开发人为因素大，开发过程溯源性与重现性差，致使相关模型无法得到监管机构和行业人员的认可，不利于后续模型通过国家层面发布。因此，鉴于当前行业的现实需求，亟需建立反应堆压力容器材料辐照脆化预测评估模型开发准则，以规范模型开发过程及评估验证，为模型的国家层面发布奠定基础。本标准澄清了RPV辐照脆化的物理机制，包括硬化脆化机制和非硬化脆化机制，并对每种机制的形成进行了明确。本标准明确了辐照脆化预测评估模型开发数据要求，包括材料种类、材料型式、材料化学成分、辐照参数、力学性能参数等。本标准确定了预测评估模型开发的基本步骤，包括辐照脆化影响因素确定、初始低Cu数据筛选、低Cu数据归组、基本模型选取、基本模型参数确定、低Cu数据临界值确定、精确低Cu数据筛选、R分析、关联模型引入、关联模型参数确定、模型评估、模型适用范围确定及模型建立。本标准制定了预测评估模型准确性评估方法，包括R分析、标准差分析、决定系数R2分析等。本标准制定了预测评估模型可靠性评估方法，包括辐照脆化阈值分析、辐照脆化趋势分析、模型对比分析等。本标准制定了预测评估模型适用范围确定的要求。本标准提供了基于RPV材料辐照脆化预测评估模型开发准则进行的示范应用案例。三、主要试验（或验证）情况本标准提供了基于RPV材料辐照脆化预测评估模型开发准则进行的示范性开发，以下为验证开发过程：1）、辐照脆化数据收集RPV辐照脆化数据（图1-1），数据科目包括材料种类、化学成分（包括Cu、P、Mn、Ni、Si等）、中子注量、注量率、辐照温度、ΔRTNDT等。图1-1ΔRTNDT随中子注量和Cu含量的变化2）、预测评估模型开发筛选Cu含量≤0.13%辐照脆化数据，并进行低Cu数据归组。归组后的数据见附表1。附表1初始低Cu数据归组结果归组序号Cu含量范围平均Cu含量1Cu≤0.02%0.017%20.02%＜Cu＜0.04%0.033%30.04%≤Cu＜0.05%0.042%40.05%≤Cu＜0.06%0.052%50.06%≤Cu＜0.065%0.06%60.066%≤Cu＜0.07%0.066%70.07%≤Cu＜0.075%0.070%80.075%≤Cu＜0.08%0.077%90.08%≤Cu＜0.085%0.080%100.085%≤Cu＜0.09%0.088%110.09%≤Cu＜0.10%0.09%120.10%≤Cu＜0.11%/130.11%≤Cu＜0.13%0.125%RPV辐照脆化预测模型的基本模型为：ΔRTNDT=A0(1-0.002445T)f0.5（模型1）其中，T为辐照温度，单位为oC，f为辐照剂量，单位是n/cm2，A0为系数。基于初始低Cu数据，采用模型1计算参数A0、平均残差随Cu含量的变化关系，结果如图1-2所示。结果表明，在Cu≤0.072%时，依据基本方程（模型1）获得的参数A0和残差均值随Cu含量增加不产生显著变化，且A0=1.954×10-8；在Cu含量大于0.072%时，参数A0、残差均值随Cu含量增加呈显著关联，低Cu数据临界值为Cu=0.072%。因此，在Cu≤0.072%时，RPV钢辐照脆化与Cu无关，低CuRPV辐照脆化基本模型为：ΔRTNDT=1.954×10-8(1-0.002545T)·f0.5（公式2）图1-2采用基本模型计算获得的参数A0与平均残差随平均Cu含量的变化关系基于低Cu数据临界值为Cu=0.072%确定低CuRPV辐照脆化数据（Cu≤0.072%）（附图1-3）。后续低CuRPV钢辐照脆化预测模型的开发基于附图1-3的数据开发。附图1-3低CuRPV辐照脆化数据（Cu≤0.072%）基于附图1-3数据进行R分析，结果表明残差曲线随辐照脆化影响因素的变化曲线的偏差不满足＜1.5℃的要求。根据当前辐照脆化机制对于后期激增项Mn-Ni-Si的认知，引入Mn、Ni、Si元素对辐照脆化的影响，建立待开发的辐照脆化预测模型：ΔRTNDT=1.954×10-8(1-0.002545T)f0.5(1+B·MnxNiySiz)（公式3）其中，Mn、Ni、Si为该元素的含量，单位为wt.%，B、x、y、z为相应参数。采用低CuRPV辐照脆化数据，基于计算机最优解分析，获得系数B、x、y、z的最优解组合；随后对中子辐照注量指数进行微调，并引入偏置系数，建立低Cu（Cu＜0.072wt.%）RPV钢辐照脆化预测模型PMIE-2020：ΔRTNDT=1.954×10-8(1-0.002545T)(1+0.3Mn2.2Ni0.15)f0.492+1.9（公式4）其中，ΔRTNDT为参考零塑性转变温度增量，单位为℃；T为辐照温度，单位为℃，Mn、Si为化学元素含量，单位为wt.%，f为中子注量，单位为n/cm2(E＞1MeV)。3）、模型准确性评估附图1-4为PMIE-2020的残差随中子注量、辐照温度、化学元素Cu、P、Mn、Ni、Si的变化关系，其中，残差曲线通过最小二乘法计算获得。结果表明，残差曲线几乎处于残差零线处，且无显著的倾向性趋势，表明PMIE-2020预测模型具有很高的准确性，低CuRPV钢辐照脆化可通过辐照注量、辐照温度、Mn、Si含量进行描述。附图1-4基于PMIE-2020的残差随中子注量、中子注量率、辐照温度、化学元素Cu、P、Mn、Ni、Si的变化关系PMIE-2020的标准差为10.81℃，小于RG1.99（Rev.2）、NUREG/CR-6551、ASTME900-02、WR-C5及Eason模型的标准差（图1-5），表明PMIE-2020的准确性略高于当前国际主流预测模型。附图1-5不同预测模型标准差分析附图1-6为PMIE-2020预测值与试验值的分布图。从图可知，PMIE-2020预测值与试验值数据具有较好的一致性，大部分数据点落在45°线附近区域，且分布比较均匀，基本处于PMIE-2020的95%置信区间以内，表明PMIE-2020对RPV钢的辐照脆化趋势预测具有较高的准确性和可靠性。图1-6基于PMIE-2020的预测值与试验值比较4）、模型可靠性评估PMIE-2020的适用于低CuRPV辐照脆化预测评估，在5×1010~1×1012n•cm-2•s-1条件下，根据R分析结果，表明不存在明显的中子注量率效应。图1-7为ΔRTNDT随辐照温度的变化关系，结果表明，较高的辐照温度将导致较小的辐照脆化效应，在275-292℃范围条件内，辐照温度每增加1℃，ΔRTNDT降低0.35℃。辐照脆化与温度负相关。Mn含量从1.2%降低到1.0%后，ΔRTNDT的差值从4.0℃（275℃）降低到3.5℃（292℃），这是由于材料在辐照过程中，随着温度的提高，原子迁移能力加强，间隙原子与空位型缺陷复合湮灭几率增加，导致基体材料中缺陷浓度降低，不宜形成稳定的含Mn复杂缺陷，与辐照脆化物理机制分析一致。图1-7不同Mn和Ni含量条件下辐照脆化随辐照温度的变化关系图1-8为PMIE-2020和国外预测模型及辐照数据的比较，结果表明，PMIE-2020与RPV钢的辐照监督数据符合的较好，特别是在较高中子辐照条件下，考虑到了后期激增的富Mn-Ni-(Si)团簇导致的辐照脆化，能够准确反映RPV钢的辐照脆化趋势。附图1-8PMIE-2020和国外模型计算结果及与辐照数据比较5）、模型适用范围PMIE-2020预测模型的使用范围如附表1-2。附表1-2PMIE-2020预测模型的使用范围序号适用参量符号参量量值范围单位1中子注量（E＞1MeV）f1×1019-10×1019n/cm22中子注量率Φ5×1010-2×1011n/cm2·s3辐照温度T275-292℃4Mn含量Mn0.58-1.83Wt.%5Ni含量Ni0.065-0.973Wt.%6Si含量Si0.133-0.535Wt.%7P含量P0.003-0.02Wt.%8Cu含量Cu≤0.072Wt.%四、标准中涉及专利的情况本标准不涉及专利。五、预期达到的社会效益、对产业发展的作用等情况本标准是在充分消化吸收几十年来国内外RPV辐照脆化研究成果以及预测模型开发实践经验，并充分结合核电厂实际需求基础上提出的，将填补该领域的标准空白，并有望在本标准的基础上向国家层面推荐相应的辐照脆化模型，有力促进RPV结构完整性评估的发展。六、与国际、国外对比情况本标准开发过程中借鉴了如下标准：1）NB/T20154-2012压水堆核电厂反应堆压力容器老化管理指南2）NB/T202