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Fe-N-C类材料纳米仿氧化酶的制备及催化性能研究纳米酶具有许多超越天然酶的优势,有着重要的研究价值和广阔的应用前景,成为近年来催化领域备受关注的研究方向。纳米仿氧化酶是一类非常重要的纳米酶。然而,目前仅有以Pt为主的贵金属材料和少数其他材料被用于纳米仿氧化酶的制备。当前,非Pt类材料用于纳米仿氧化酶制备的研究已成为研究热点之一。另一方面,Fe-N-C类材料是近年来研究发现的一类具有出色的氧还原反应(ORR)催化性能的Pt替代材料。在本工作中,我们调研了纳米酶这一前沿学科的研究进展,深入思考了纳米仿氧化酶的关键科学问题,发现纳米仿氧化酶与ORR催化剂之间可能存在的内在联系,在此基础上,围绕Fe-N-C类纳米材料的仿酶性能及应用展开研究,并提出了发展非Pt类纳米仿氧化酶材料的一般性策略,取得了如下创新性研究成果:(1)多孔Fe-N-C类纳米颗粒簇的仿氧化酶研究我们将普鲁士蓝前体在600℃进行隔氧热处理后,得到一种Fe-N-C类纳米颗粒簇。经测试,该材料具有优异的纳米仿氧化酶性能,能够在酸性溶液中有效地催化3,3’,5,5’-四甲基联苯胺(TMB)氧化,同时具备纳米仿过氧化氢酶的功能。进而,我们使用Fe-N-C类纳米仿氧化酶制备了一种膜式纳米酶反应器,并对其催化能力进行了测试,发现其具有较好的应用潜力。(2)双电解池用于纳米仿氧化酶的模拟和研究我们在分析天然氧化酶催化机制的基础上,设计了一种使用盐桥连接的双电解池装置,实现了催化底物氧化的位点和催化氧气还原的位点的空间分离,发展了一种研究仿氧化酶材料催化性能的新型装置。研究发现,TMB氧化对催化材料表面位点不敏感,进而提出了以TMB为底物的纳米仿氧化酶材料只需要表面存在氧还原位点即可实现仿氧化酶性能的重要结论。这一结论指出氧还原催化剂材料和导电材料结合就有望制备出纳米仿氧化酶。(3)Fe-N-C@SiO2纳米复合材料的仿氧化酶研究我们将沸石结构的Fe-N-C类材料包覆在介孔SiO2纳米球表面,形成厚度约10nm的Fe-N-C层,制备了一种Fe-N-C@SiO2结构的纳米酶。测试结果表明该纳米酶在酸性和碱性环境中都具有优异的仿氧化酶性能,实现了纳米仿氧化酶材料在常用载体上的复合,这有助于促进其在实际体系中的应用。(4)Fe-N-C类纳米仿氧化酶用于多巴胺的选择性电化学检测我们按照工作(1)中的方法,将热处理温度降至550℃,得到了一种活性位点含量更高的Fe-N-C类纳米仿氧化酶,并将其修饰在玻碳电极表面,发现该修饰电极在使用线性扫描伏安法(LSV)和差分脉冲伏安法(DPV)时均能够有效地降低尿酸(UA)和抗坏血酸(AA)的电化学氧化响应,而不影响多巴胺(DA)的电化学氧化反应,并能够将三者的氧化峰有效分开,从而可以实现对DA的选择性电化学分析。在含有较高浓度的UA(100μM)和AA(100μM)的DA混合溶液中使用LSV检测DA,分段的浓度线性范围可以分别达到5～10

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