光学参量振荡的研究进展

光学参量振荡的研究进展

1扩宽光学材料光学参量仪作为一种振幅适应性强、相位高的激光光源，在许多科学领域发挥着越来越大的应用前景，吸引了许多研究人员的兴趣。但在很长一段时间内,参量激光的发展比较缓慢,无法与其它的可调谐光源相竞争。其中最主要的原因是参量激光对非线性光学材料的要求相当的苛刻,既要有宽广的透射谱、高的损伤阈值、大的有效非线性系数及生长成大体积、高质量的单晶。同时还要具备高功率、高光束质量的激光泵浦源。近年来,激光技术和非线性晶体学得到了飞速发展,随着优质泵浦源和高质量非线性晶体的出现,光学参量振荡器相继实现了从深紫外到远红外的全波段的调谐,已经成为实现宽带可调谐激光的主流。本文基于非线性晶体的相位匹配理论,计算了比较典型晶体(LiNbO3、BBO、KTP、AgGaS2、AgGaSe2、ZnGeP2以及PPLN)调谐曲线,综合评述并详细分析了各类晶体的相位匹配过程,比较了各类光学参量振荡器的相位匹配过程,对光学参量振荡器的初始设计(泵浦源和非线性晶体的选择)具有一定的参考价值。2相位匹配的一般方法设参与非线性频率变换互作用三波的圆频率为ωs、ωi、ωp(ωp>ωs>ωi),对应的波矢分别为Ks、Ki、Kp,我们讨论三波波矢方向相同(共线)时的情况,根据共线条件下的动量守衡公式:npωp=nsωs+niωi(1)其中n为相互作用的三波折射率,下标p为泵浦光,s为信号光,i为闲频光。三波互作用还应满足能量守衡:ωs+ωi=ωp(2)光学参量振荡器的角度相位匹配方式主要有两种:如果频率为ωs的光波与频率为ωi的光波具有相同的偏振方向,此时的相位匹配为Ⅰ类相位匹配,如果频率为ωs的光波与频率为ωi的光波的偏振方向正交,称为Ⅱ类相位匹配。非线性光学晶体在特定的波长上能实现相位匹配,除了保证晶体在该波长上具有较小的吸收外,还应保证在波长上具有较大的双折射,科希的经验公式(Sellmeier方程)可表示为:ni2=Ai+Biλ2-Ci-Diλ2(3)对于单轴晶体i=o、e,此时表示寻常光n0和非寻常光ne的色散,对于双轴晶体i=x、y、z,此时表示主轴折射率nx、ny、nz的色散。这样对于负单轴晶体:Ⅰ类相位匹配方式为:os+oi→ep;Ⅱ类相位匹配方式为:os+ei→ep。对于正单轴晶体:Ⅰ类相位匹配方式为:es+ei→op;Ⅱ类相位匹配方式为:es+oi→ep,下标s、i、p分别表示信号光、闲频光和泵浦光实现相位匹配时的偏振态。单轴晶体还应满足双折射椭球公式:ne(θ)=none(n2osinθ2+n2ecosθ2)1/2(4)式中θ为波矢量K与晶体光轴的夹角。联立方程(1)、(2)、(3)、(4)就可以求出单轴晶体的相位匹配曲线。双轴晶体同样也存在两种相位匹配方式,除了要满足方程(1)、(2)、(3)外,相位匹配计算还要用到菲涅耳方程:sin2θ⋅cos2ϕn-2-nx-2+sin2θ⋅sin2ϕn-2-ny-2+cos2θn-2-nz-2=0(5)式中θ为光在晶体内传输方向与Z轴的夹角,φ为光在晶体内传输方向在X-Y平面内的投影与X轴的夹角,nx、ny、nz为X、Y、Z方向的主轴折射率,可以由Sellmeier方程求出。单轴晶体的相位匹配问题比较容易解决,而对于象KTP这样的双轴晶体,其折射率曲面无旋转对称性,这样在双轴晶体中三波互作用的相位匹配问题就不能简单的解析求解,只能通过计算机数值求解。表1给出了几种典型频率变换晶体的特性及我们计算相位匹配时的Sellmeier方程。2.1波泵浦的linbo3opo调谐曲线LiNbO3作为最早的参振晶体,利用Nd:YAG及其谐波泵浦,可获调谐范围1μm～4μm输出,其参量振荡技术最为成熟,早在1969年就出现了商品化的LiNbO3-OPO产品。图1为Nd:YAG及谐波泵浦的LiNbO3OPO角度调谐曲线,从图中可以看出,无论采用那种匹配方式,基波泵浦比谐波泵浦具有较宽的调谐范围,谐波泵浦时,调谐曲线有一段间隙,Ⅱ类相位匹配时间隙较大,对于基波泵浦,Ⅰ类匹配对应较小调谐角,就可以获得从近红外-中红外较宽的调谐范围,相比之下,Ⅰ类匹配是常被采用的方式。另外,由于LiNbO3的温度带宽较大,可以实现在非临界相位匹配情况下,利用温度调谐也可以得到各种波长的参量光输出,但要获得更宽的调谐范围,晶体的温度就要升高到500℃以上,这样高的温度容易造成晶体的无光热损伤,所以有时也应适当选择一定的匹配角,关于这一点和LiNbO3的温度调谐在文献中有更为详细的论述。2.2不同相位匹配的激光泵浦会饮料调谐结果BBO晶体具有损伤阈值高,双折射大,折射率受温度影响小等优点,利用Nd:YAG谐波泵浦,可获得较宽的调谐波段,是获得紫外-可见-近红外的良好晶体。与其它角度调谐晶体(KTP、LiNbO3等)相比,这种晶体最大的缺点是易潮解,必须密封使用。计算所得的角度调谐曲线如图2所示,对于相同的调谐范围,Ⅰ类相位匹配比Ⅱ类相位匹配BBO晶体需要调整的角度范围小,从计算所得的调谐曲线上看,比较适合利用0.355μm和0.266μm激光泵浦,Ⅰ类相位匹配在0.355μm时可以获得0.415～2.5μm的连续可调谐参量输出,0.266μm激光泵浦可以获得0.3～2.5μm的连续可调谐参量输出,0.532μm激光泵浦可以获得0.94～1.22μm的连续可调谐参量输出,超过1.22μm调谐曲线的斜率很小,此时输出参量激光的线宽会变得很宽,所以这种泵浦方式一般不被采用,即使是利用0.532μm泵浦,也常常采用Ⅱ类相位匹配的方式。如果想获得更短波长的调谐输出,可以利用Nd:YAG五次谐波0.213激光泵浦,只是Ⅱ类相位匹配时,调谐曲线不是连续的。2.3相位匹配方式KTP晶体具有非线性系数较大,物化性能稳定,不易潮解,生长技术较成熟,可匹配的泵浦波长较多等优点,可获得可见-中红外波段,它号称频率变换的“全能冠军”材料,首先是由法国国家科学研究中心于1971年生长出来的。对于KTP晶体,有效非线性系数在Ⅱ类相位匹配时大于Ⅰ类相位匹配,所以常采用Ⅱ类相位匹配(如图3),对于1.064μm激光泵浦的KTPOPO参量光的调谐范围较大,调谐曲线被简并点分为两部分,简并点的位置为θ=48.5°、λ=2.13μm,简并点左部分的调谐范围大于右部分,左部分的波长随调谐角度的变化远大于右部分的,因此左边参量光可调谐的谱线宽度应该大于右边的。一般如果想获得近红外波段或3μm附近输出,常采用这种泵浦方式。对于0.532μm激光泵浦的KTPOPO,参量光的调谐范围也较大,但是调谐曲线中有个小的波长间隙,存在的位置在1.0μm～1.1μm附近,采用这种泵浦方式可获得可见到近红外波段参量光输出。0.355μm激光泵浦的KTPOPO,调谐曲线中有个较大的波长间隙,存在的位置在0.4μm～1.9μm之间,参量光的调谐范围较小,一般这种泵浦方式不被采用。2.4zeenp2晶体结构检测这几种晶体透射谱区宽,非线性系数大,但损伤阈值较低,不易获得高功率输出,而且可匹配的泵浦波长较长,从目前已有的泵浦源来看,主要集中在1.57μm或2μmKTPOPO、2.05μmHo:YAG激光器、2.75μmCr,Er:YSGG激光器。其能量转换效率也多受到晶体的光学质量和晶体大小的限制,从而得不到广泛的应用,目前,缺少高性能的泵浦源是该类OPO发展的一大障碍。在这些晶体中ZnGeP2是被认为是最有前途和最具有吸引力的晶体,与其它的红外非线性频率变换晶体相比有特殊的优点,其限制因素是它的光学吸收性和导致有效非线性系数下降的不大理想的取向角,它的生产效率低和生长周期较长也是需要改善的。图4、5、6为理论计算获得的角度调谐曲线,对于AgGaSe2晶体:相同的泵浦波长,Ⅰ类相位匹配比Ⅱ类相位匹配获得的调谐范围宽,Ⅰ类相位匹配比较适合的泵浦波长为2.05μm,调谐角度变化范围适中,而1.57μm泵浦时,调谐角度变化范围较大,单块切割的晶体很难保证在整个调谐范围内获得连续可调谐参量输出,2.75μm泵浦时,调谐角度变化范围太小,调谐过程中很难获得较窄线宽的参量输出。对于AgGaS2晶体:Ⅰ类相位匹配和Ⅱ类相位匹配需调整的角度太小,Ⅱ类相位匹配需调整的角度太大,所以比较适合2.05μm和2.75μm激光泵浦。对于ZnGeP2晶体:Ⅱ类相位匹配获得的调谐范围较窄,一般不被采用。1.57μm泵浦时,无论Ⅰ类相位匹配,还是Ⅱ类相位匹配都不存在简并点,而且获得的调谐范围也较窄。相比之下,比较适合2.05μm和2.75μm激光泵浦。当然,以上所有的讨论都是相对而言的,有一定的局限性,选择的泵浦波长和采用那种匹配方式还要依实际情况和需要而定。3ppln准相位匹配和调谐技术周期性极化相位匹配(即准相位匹配)概念是基于一些非线性晶体具有较大的非线性光学系数但又不能实现相位匹配的基础上提出的。例如我们知道LiNbO3(本征晶体)的最大非线性系数d33(27pm/V)是不能实现相位匹配的,d33的大小为d31(常使用)的7.5倍,因此非线性系数得不到充分利用。而周期性极化铌酸锂(PeriodicallyPoledLiNbO3缩写为PPLN)技术使得在d33能够实现相位匹配,具有高增益、低阈值、高效率、易于实现相位匹配等优点,是当今OPO研究的最大热点。美国的Stanford大学M.M.Fejer小组在PPLN技术方面做了大量的工作,并取得了很大的成就。1994年首次利用PPLN技术实现准相位匹配以来,已实现了脉宽ns、fs和CW-OPO输出,关于PPLN的另一个著名研究机构就是英国的Southampton大学,他们实现了ps的PPLN-OPO运转。周期性极化光参量振荡器满足的准相位匹配条件为:kp-ks-ki-2πm/Λ=0(6)kp、ks、ki代表共线情况下泵浦波、信号波、闲频波的波矢,2πm/Λ为第m阶傅立叶级数分量的光栅矢量,Λ为调制结构的光栅周期。前三项是通常的相位匹配条件,通过适当的角度来调整;最后一项光栅矢量提供一个附加的可调参量,它是完全独立于晶体材料的固有性质,因而能实现最优化的相位匹配。准相位匹配改变了以前双折射相位匹配相互作用的三波中o光和e光同时存在的单一匹配条件,所缺的色散由光栅矢量项来补偿。对于PPLN晶体,选择es+ei→ep的匹配形式,就可利用上非线性极化率中最大的对角线元素d33。在常温下,PPLN可实现非临界相位匹配(匹配角等于90°),走离角等于0°,增益长度等于晶体长度,因而能够实现较长距离的相互作用,有利于OPO低阈值运行。图7为1.064μm和2.05μm泵浦的PPLN调谐曲线。PPLNOPO的调谐是通过改变被反转的畴周期来实现的。而对应同一的畴周期,靠改变晶体温度可以实现微小调谐。这样,为了获得连续可调谐输出,需要在晶片上刻画不同的畴周期,调谐时只需将晶片上不同周期的PPLN横向平移进谐振腔中,再辅以温度调谐就可实现。避免了转角度调谐引起的反射损耗增大、导致效率降低、阈值升高等弊端。另一种获得连续可调谐的方法是将晶体极化成扇形花样,这样在晶片上极化的周期变化是连续的,无须温度调谐,就能够实现调谐的连续性。PPLN技术的最大问题是LiNbO3本身的矫顽场较大,这样实现畴反转的周期电场强度较大(21KV/mm),过高的外加电场意味着晶体的厚度不能过大,因此PPLN晶体的通光孔径限制在0.5mm左右。因而不能满足大能量输出的需要,如果增大通光孔径制作工艺(Ti扩散法)的技术突