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基于mie散射理论的消光系数等效计算方法
由于大气中溶胶的消光系数反映了消光特性,因此可以进一步探讨穿过率和能见度等环境质量的问题。过去对消光系数的计算,仅仅对同种颗粒,实际上大气气溶胶总是由很多不同成分的颗粒组成,这样,如何计算实际情况下多种颗粒的大气气溶胶的消光系数,成为一个必须考虑的问题。本文从Mie散射理论出发,在过去对同种颗粒消光系数计算的基础上,建立平均方法和容积占比等效折射率方法去计算消光系数,并应用到具体的实例中,从而发展过去的大气气溶胶消光研究理论,也为研究实际大气气溶胶的光学特性和环境质量提供依据。1计算消光系数的方法1.1多种成分的大气气溶胶的消光系数计算大气气溶胶的粒径一般是不一致的,即为多分散的。如果所有颗粒成分相同,文献给出其消光系数的理论值如下:这里,N为颗粒数浓度;D为颗粒的直径;m为折射率;λ为光的波长;Qext(m,D,λ)为消光效率因子;f(D)为该系统的粒径分布(PSD),由式(1)可见,这实质是一种平均的方法。事实上实际的大气气溶胶不可能仅由一种成分的颗粒组成,这样式(1)并不能较准确地计算由许多不同成分(折射率不同)颗粒混合(这里指外混)的气溶胶的消光系数。为此,我们在式(1)的基础上加以发展,给出多种成分的大气气溶胶的消光系数计算公式。由多种成分颗粒混合而成的大气气溶胶,每种成分的颗粒有自身的分布、且按不同的组分混合。设第种颗粒的颗粒数浓度为Ni、折射率为mi、消光效率因子为Qext(mi,D,λ)、自身的分布为fi(D)、在D~D+D内的颗粒数浓度为dNi,若所有颗粒的总粒数浓度为N,则第i部分所占的比分为:pi=Ni/N。于是,多种成分颗粒的气溶胶的消光系数为:上式中,消光效率因子Qext(mi,D,λ)由下式给出:这里,x=πD/λ是粒径参数,an和bn称为Mie系数,其由较为复杂的关系给出。关于颗粒Mie系数的计算仍是一个热门的话题,我们利用递推关系,由matlab设计的计算程序能在多种情况下对Mie系数进行比较精确的计算。公式(2)是我们在过去已有的同种成分的气溶胶消光系数计算的基础上导出的,因此,事实上该式也可作为不同成分颗粒混合的大气气溶胶消光系数理论值的计算方法。1.2计算不同成分颗粒的含量和复合比,保证大气碳在很多情况下,也经常采用等效折射率方法去反映混合颗粒系统的光学特性。过去主要依据各种折射率的颗粒所占分额来估算等效折射率,这对理论计算及实用都十分不利。这里,我们引用一个准确的确定方法,按各种折射率颗粒的容积所占分额来确定等效折射率,即:以此为基础,进一步利用该等效折射率去计算消光系数。此时,把该气溶胶看成由折射率为m$的同种颗粒组成,而其总的分布为:于是,得到不同成分颗粒混合的气溶胶的消光系数为:为了从理论上说明该方法的可靠性,我们以两种成分的颗粒混合为例对比该法的结果与理论值。其粒径分布设为许多学者经常采用的对数正态分布,即:这里,Dg为粒数中值粒径;σg为几何标准偏差,反映了分布的宽度,σg越大,分布越宽,当σg=1.0,则为单分散。我们列举了反映不同方面且具代表性的三种情况,这三种情况从无吸收、强吸收、宽分布、窄分布等方面反映了不同的折射率、分布宽度、中值粒径及混合比。分别按式(2)和式(6)计算了这三种情况下、两种成分颗粒混合的系统的消光系数随波长的变化如图1所示。其中,情况(a)是m1=1.33(无吸收)、Dg1=0.8μm、σg1=1.32(宽分布)和m2=1.5-0.1i(强吸收)、Dg2=1.8μm、σg2=1.08(窄分布)的两种颗粒系统按0.25、0.75的比例混合;(b)是m1=1.40、Dg1=0.5μm、σg1=1.10和m2=1.6-0.1i、Dg2=1.0μm、σg2=1.35的两种颗粒系统按0.75、0.25的比例混合;(c)是m1=1.33-0.1i、Dg1=0.4μm、σg1=1.38和m2=1.80、Dg2=1.2μm、σg2=1.30的两种颗粒系统按0.5、0.5的比例混合。由图1可见,在不同情况下混合的大气气溶胶,对不同的波长,我们的等效方法(即式(6))与理论值(式(2))是基本吻合的,虽然存在一定误差,但在容许范围内。除上述三种情况外,我们还验算了很多其它情况的混合,结果与上述类似,所以一般情况下,可以用之描述不同成分颗粒混合系统的消光特性。这里需要说明的是,与饶瑞中、M.Eberta的推论一致,我们的大量计算也表明:即一般用等效折射率去反映消光特性是较为可靠的,但如果用之反映散射特性,就可能会有很大误差。2气溶胶消光系数mi计算为德国d-m式(2)为我们准确地求消光系数提供了一个理论根据,事实上可以看出,得出该式并不十分困难,但难的是对实际大气气溶胶的应用,因为实际大气气溶胶可能有十几、甚至几十种成分,要完全得到每种成分颗粒的折射率及分布确实困难。但最近2年来的先进测试手段和报道,使我们把该式应用于实际成为可能,比如,现在越来越多的研究已经能将复杂的大气气溶胶分成主要的几种组分,每种组分内颗粒成分相近,用X射线能谱(EDX)分析其成分,可确定折射率;而用场发射扫描电镜(FES-EM)或粒子尺寸分析仪可确定其粒径分布,这样我们可简化式(2)和式(6),按这些组分来计算消光系数。假设大气气溶胶被分成G个组分,粒径被分成H个有限大小的区间(按实际测量的粒度分隔),这样,式(2)可改写成:这里,为粒径区间Dj~Dj+1的平均值,ΔNj为第i组分的颗粒在该区间的颗粒数浓度。而式(6)可改写成这里,ΔNj为所有颗粒在粒径区间Dj~Dj+1的颗粒数浓度。现在应用式(8)和式(9)对实际的气溶胶进行计算,应用对象是德国Taunus山脉地区的两测试点——典型的洁净的农村和污染的城市的大气环境。其实验数据来自于KleinerFeldberg测量的结果,测量是在晴朗的白天某时段进行的。在这些地区,气溶胶被分成若干组分:碳与硫酸盐混合粒子(carbon/sulfates)、生物粒子(biolog.)、烟尘粒子(soot)、残留可燃碳粒子(Crest)、硅酸铝粒子(Si/Ai)、硅粒子(silica)、海盐粒子(seasalt)、硫酸钙粒子(calciumsulfates)、硫酸氨粒子(ammoniumsulfates)、金属氧化物粒子(MexOy)及其它(other)。测量仪给出这两种环境的所有颗粒的总粒度分布如图2所示,其在各粒度区间的不同组分的粒数相对百分数如图3、4所示(在该两测试点有些成分没有)。在用式(8)计算时,每个组分的折射率mi(λ=550nm)由Horvath、Sokolik和Toon给出,即msoot=1.5-0.47i、mbiological=1.4、mmetaloxides=2.5-0.05i、mcarbon/sulfatemixedparticles=1.5-0.05i、mallothergroups=1.53。每种组分的fi(D)可由图2和图3、图2和图4分别计算得出。在由式(9)计算时,我们首先需要求等效折射率m%。由式(4),我们求得农村和城市大气环境的等效折射率分别为:m%=1.60-0.005i和m%=1.64-0.086i,而总分布已知(见图2)。这样,用两种方法求得的两种环境下气溶胶消光系数如表1所示,表1中也给出了Bundke等对两部分气溶胶颗粒实际测量的结果(λ=550nm)。由表1可见,我们用两种方法计算的消光系数与实际测量结果的相对误差不超过5%,这表明我们的方法具有较好的可靠性和可行性。污染城市的消光系数是洁净农村的2倍多,这主要是由于城市的颗粒数浓度较大所致,当然,大气气溶胶的消光系数也与粒度、折射率及各种成分所占分额有关。消光系数的计算为我们分析大气环境质量提供了有力的支撑,因为它是影响大气能见度的最主要因素,由能见度公式:V=-lnε/kext(ε是视觉阈值),可进一步计算大气能见度。需要说明的是,消光系数也受湿度的影响,在以上测量中是较干燥的大气气溶胶,而我们的计算也未考虑该因素,Chamaillard曾经做了消光系数的测量值随湿度影响的实验研究,得出了一些经验调节因子,在计算时如果湿度较大,也可以此调节。3气溶胶消光系数的测量(1)建立了多种成分颗粒的大气气溶胶消光系数的均值及等效折射率
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