固体界面传热的分子动力学模拟

固体界面传热的分子动力学模拟东南大学硕士学位论文姓名：刘亚东申请学位级别：硕士专业：机械工程；机械设计及理论指导教师：陈云飞；陈敏华20110414摘要研究生：刘亚东指导教师：陈云飞，陈敏华东南大学机械工程学院摘要随着纳米技术、微电子技术的飞速发展，器件的尺寸进入了微/纳米尺度。微/纳器件形成微/纳机电系统（VIIIMS）的同时，也带来微/纳器件界面传热问题。微/纳结构间的热量输运过程与宏观尺度有很大差别，呈现出微几何尺度和微时间尺度效应。目前为止，还没有一个模型能够完全考虑界面声子传输的各种影响因素，理论仍不能完全解释实验数据和实验现象，界面传热的物理机理也不明晰。本论文通过建立分子动力学模型，结合声子理论对纳米尺度下的界面热传导现象给予了分析和解释。采用非平衡态分子动力学方法模拟了固体异质薄膜材料添加过渡层后的热传导过程，研究了在不同温度、薄膜厚度、过渡层厚度等条件下薄膜导热系数及界面热阻的变化特性。结果表明，由于非弹性散射机制的影响，过渡层有效地降低了界面热阻，更有利于能量在界面处的传输；添加不同属性的过渡层，异质薄膜材料的导热系数均随温度的升高而增大，等效界面热阻随温度的升高而减小：随着膜厚的增加，异质薄膜导热系数明显增大，而等效热阻基本不变，并没有表现出尺寸效应。通过建立非对称界面接触模型，利用分子动力学方法研究了接触界面的接触面积和接触角对界面热传导的影响，同时讨论了系统的整流效应。结果表明，材料一侧截面A大小固定时，在另一侧截面B增大到与A相近的过程中，界面热阻急剧下降；继续增大截面积B,热阻趋向于一个固定值，系统的界面热阻取决于界面连接处的最小截面积。截面的不对称一定程度限制了声子的传输，但这种限制并没有表现出方向性。旌加正反向热流，界面热阻或导热系数没有明显的差别，即不存在整流效应；不同接触角将影响系统的热传导性能，但界面热阻随温度变化的基本趋势一致，均随温度的升高而逐渐减小。当接触角增大时，界面热阻会有所下降。.建立了单壁碳纳米管（SWCNT）与金刚石基体接触的分子动力学模型，模拟了SWC-'NT/金刚石复合材料的界面热传导，在不同SWCNT长度下，得到了SWCNT/金刚石系统导热系数以及SWCNT导热系数。结果表明。无论系统还是SWCNT的导热系数都随着SWCNT长度（系统长度）的增加而增大，并近似呈线性关系；当SWCNT足够长时，系统稳定后SWCNT会发生一定程度的弯曲，声子弹道输运比重降低，扩散输运渐渐占据主导作用，采用倒数拟合的方法求得系统在300K下的导热系数为505W/inK。进一步研究了SWCNT/金刚石复合材料的整流效应，结果表明，随着SWCNT长度的增加，SWCNT逐渐表现出明显的整流现象：正向热流时SWCNT导热系数大于反向热流时的结果,而整个系统并没有表现出明显的整流效应。关键词：界面热阻，分子动力学，弹性散射，整流效应Abst阳ctMolecularDynamicSimulationofThermalTransportByLiuYa—dongacrossorcSolid..SolidaafretnI——ertacesMin—huaSupervisedbyProf.CHENYun—fci，AssociateProf.CHENMechanicalEngineeringDepartment，SoutheastUniversityAbstractVIv'henthesizeofmicroelectronicdevicesdownintotherangeofmicro/nanometerscales，thethermalpropertiesofthedevicesarequitedifferentfromtheirbulkcounterparts.ThetransportacrossMiero—electromeehaniealSystemsthermalhaveintroducedtheproblemsofthcrrnalsolid—solidinterfaces.Sofar,noneofthecurrenttheoreticalmodelscouldfullycaptureallthetransportmechanismsattheinterfaces,andnoexacttheorysetoncouldpreciselyexplaintheexperimentaldata.Accuratemoleculardynamicmodelsweretransportup,andinterracialthermaltheory.toinvestigatetheanproblemswerediscussedandanalyzedindetailbasedphononNonequilibriummolecularthermaltransportacrossadynamics(NEMD)approachw懿developedonsolid.solidinterfacebetweentwodifferentmaterialswithinterlayerarounditl1他effectsofsystemsizeandtheinterlayermaterial’SpropertiesresistanceweretheinterfacethermalanconsideredtWOinourmodel.11地NEN皿simulationsdepressestheshowedthattheadditionofinterlayerbetweenhighlydissimilarlatticesinterfacethermalresistanceeffectively.Meanwhile,theeffectivethermalconductivityisenhancedwiththeincreasingsystemtemperature.Moreover,thedependstronglyoninterfacethermalresistanceafterincludinganinterlayerdoesnotthesimulationsystemsize.theThermaltransportprobleminasymmetricalcontactmodelw豁systematicallyinvestigatedusingNEMD.啊他resultssuggestedthatthecontactthermalresistancestronglydependsatomisticscalefeaturesoftheareaoncontactgeometry.Thethermalresistancesa陀insensitivetothelargerpart,whileincreasingthesmallareawillseriouslyreducetheirthermalresistances.Moreover,differentconnectionanglesasawillgreatlyinfluencethethermaltransportproperties,buttheconsistenttendencyisthatinterfacethermalresistancedecreasesuniformlywithincreasingtemperature.SWCNT/击amondarmchaircompositematerialw笛simulatedbyNEMD,theinterfacialthermaltransportproblemofwhichisofgreatpracticalimportance.Thermalconductivitiesof(5,5)lengthsandtheSWCNT^A,itlldifferentcorrespondingcompositesystemattemperaturesimulated.Simulationresultsdemonstra把dthattheyincreaselinearlywiththelengthofthenanotubo.Moreinteresting,theSWCNTwillbend谢也theincreasinglength.Forallinfinite300Kwerelengthboronnanombe,thethermalconductivityofthecompositesystemcanreachashighas505W/InK.Further,thethereexistsnorectificationeffectofthesystemwasdiscussed.neresultsshowedthatobviousrectificationphenomenonfortheSWCNT/diamond.Keywords:Interfacethermalresistance,Moleculardynamicssimulation,Elasticandinelasticscattering,rectification第一章绪论第一章绪论1・1界面传热问题的提出物体与物体相互接触时，接触界面存在两种状态：界面两侧物质的原子（分子）之间不存在相互渗透、界面两侧物质的原子（分子）之间存在相互渗透（形成新的界面材料）。由于界面两侧物体间或者物体与新形成的界面材料间有不同的热导，热流在通过界面时将受到限制而形成界面热阻（TCR，亦称边界热阻），此时在界面处产生温度差。图1・1和1-2给出了无原子渗透和原子渗透两种情况下的温度分布图。界面atomlayeratomlayer图1・1接触界面热阻的产生（无原予渗透）图1-2接触界面热阻的产生（原子渗透）界面传热问题在人类日常生活、科研和工业生产中被广泛关注，尤其在航空航天、制冷、核电工业、微电子、纳米科技等领域。控制航天器内部构件以及仪器间的导热状况，是航天器热控的基本环节之一，而导热状况的控制是以分析和控制导热途径的热阻为出发点的。界面热阻在航天器中普遍存在，如仪器和支架构件之间、构件与蒙皮之间、构件与构件之间、蒙皮各分段之间，等等。在不确定的极端环境中，界面热阻影响热设计的可靠性和航天器运行的可靠性。随着空问技术的发展，航天器内热源越来越大，热流密度越来越高，界面热阻的影响愈加突出【11。在一些需要冷却及均温的科学装置或超导仪器中，要求高效的冷却系统或绝热系统，目前最常用的方式是采用固体材料作为热桥来传热。然而固体材料与器件的接触界面热阻会影响系统整体的传热能力，增加制冷系统的能耗，如何减少界面热阻的研究成为热点问题，相反，在各种绝热结构与绝热材料的研究中，如何增大表面间的界面热阻是研究的目的。在制冷机直接冷却超导磁体系统中，界面热阻的大小将影响冷却效率的高低和超导磁体系统的稳定性，减小和控制界面热阻也是制冷机直接冷却超导磁体的关键问题【2.31。界面传热问题同样制约着人们普遍使用的计算机的发展。计算机中央处理器（CPU）的晶体管一般设计在具有良好导热性能的绝缘基片上，其产生的热量需经界面传输到芯东雨大学硕士学位论文片夕卜壳。1971年Intel生产的芯片仅有2300个晶体管，但是Intel单芯片内置晶体管数量2008年已超越20亿。与此对应的是芯片功率与功率密度的急剧增加，CPU芯片的功率约36个月翻一翻【4’51。随着计算机芯片特征尺寸的减小，工作频率的不断提高，通过芯片的热流密度急剧增大，芯片过热问题越来越突出，所以其热设计成为制约CPU主频提高的瓶颈。无论是芯片内部的晶体管与基片的传热，还是芯片外壳与外界的传热，其根本问题可归结为界面传热问题。随着纳米技术、微电子技术的飞速发展，器件的尺寸进入了微/纳米尺度。铷纳器件形成微/纳机械系统（MEMS）的同时，也带来彻纳器件界面传热问题。微/纳结构间的热量输运过程与宏观尺度有很大差别，呈现出微几何尺度和微时间尺度效应16-81。界面传热涉及固体、液体和气体三个不同形态之间的传热，本论文主要讨论固体与固体间的界面传热问题。1.2课题来源课题结合工程实际问题，建立了相应的分子动力学模型，采用分子动力学方法统计出材料的宏观行为特征，结合声子理论对纳米尺度下的界面热传导现象给予了分析和解释。课题来源：国家自然科学基金资助。1.3国内外研究现状1941年前苏联物理学家Kapitaz首次用实验方法测的4HeH与铜的界面热导，提出界面热阻问题，此后界面传热问题的研究得到了广泛的展开，无论是界面热阻（热导）的宏观、微观理论研究，还是实验研究都取得了巨大的研究成果。随着计算机的发展，界面热阻（热导）的计算机模拟和仿真成为了研究界面传热问题的重要手段。经典传热学中，能量通过固体界面传输时有三种方式：热传导、对流、辐射。由于固体界面接触为点接触，其微观结构如图1・3所示。存在于界面间隙中的气体（或真空）的热导率（导热系数）远小于两侧固体的热导率，大部分热量经固体接触部分以热传导的方式传输，对流与辐射对界面传热的贡献通常可以忽略。影响界面热阻大小主要取决于接触界面表面形态、界面接触情况(滑动、介质等)、接触点不同材料的传热和物理特性、界面处载荷分布情况，以及界面处温度条件等【9】界面传热的问题涉及材料、机械、几何以及传热等多门学科，借助于多学科理论和实验，很多理论模型和方法相继被提出。2第一章绪论Zo-：rQ二qF妙——(1.1)图1.3固体界面传热的微观形态【10】1・3・1单点接触热阻理论模型当两个真实表面受压接触时，由于表面不可能绝对光滑，接触发生在凸起处，这些凸起受压发生弹性或塑性变形形成无数个微小的单点(面)接触。每一个微小的接触面处都会形成界面热阻，这些单点接触热阻的总和就是两表面的实际界面热阻。基于单点接触分析热阻，数学计算中可以将小接触面简化抽象为圆形、椭圆形、矩形以及规则的多边形等。假设单个凸点与理想光滑平面接触，Copper等人提出了典型的半球接触模型‘111:墨2盏缈=(1—a/b)1j(1.2)式子母为单点的接触热阻；口为接触点的接触半径；9为接触热阻因子，是接触点的接触半径与曲率半径之比a/b的函数，9的表达式随a/b的不同而变化；以为导热系数。假设接触点数为IV,则总的接触热阻为：R=A鲫(1.3)为了近似描述点接触处的热流通过情况，1966年1—4_ikic和Rohesnow最早将热流通道简化为最简单的圆柱通道【121;Gibson1131、Yovannovich[14】之后从通道的尺寸特征、形状特征展开了进一步的讨论和总结。1.3.2接触热阻的微观模型单点接触热阻理论模型是基于傅里叶定律建立的，但是在接近于原子或分子尺度下，声子的边界散射影响加大，热载流子(电子和声子)弛豫时间很短，特别是极低的温度下，温度与载流子的运动具有相关性，计算出的热阻(热导)与傅里叶定律的预算值偏差较大，必须从微观角度重新考虑界面传热问题。3东南大学硕士学位论文研究微观界面传热问题的理论主要有声学失配模型(AcousticMismatchMode1,AMM)和散射失配模型(DiffuseMismatchMode1,DMM)I1引。声学失配模型Kha1atnikov及Mazo与Onsage1"分别与1952和1955年独立提出了界面热阻的A—MM理论模型1151,A—MM模型中将界面看成理想光滑平面，并假设声子是连续介质中的平面波，声子在界面处发生镜面反射。在极低温度下，声子波长远大于界面的粗糙度和界面缺陷的尺寸，这种情况下入.MM的假设是合理的。Heart—flow,J图1—4热流通过界面的物理示意图对于图1.3所示两个接触物体，通过界面的净热流密度和界面热阻分别为：%o=gl川一92卅（1・4）%。：姓：坚（1.5）q喇q嘲单位时间、单位面积内物体1通过界面传输到物体2的能量为：・r12■一ql-,2何）={:£,—j・IVl（国，互，[）ha峋^aq啼：（目，J,缈）sin（秒），cos（O）do,dO（1.6）oJe—n瑚其中，歹为声子模式；V,为物体1的声子态密度；国为声子频率；0为声子入射角；人为约化普朗克常数，％为最大声子频率，根据德拜理论hcad=乞岛，毛为波尔兹曼常数；c1・，为物体l声子模式为j时的声子速度；q?：（□，，，缈）为透射系数。声子态密度数为：V（国，T，J）=p（国，歹？厂（国，T）（1.7）其中，/（co，T）=1/[exp（ha）/kbT）—1]Bose—Einstein分布系数；声子态密度go（a），/）=国2/（2石2c；）。根据德拜理论，声子态密度为:M(缈，互，jf)=国2/{2n"2吃[exp(ha)/kbT°)—l]},i=l,2(1.8)其中，i=—1和2分别代表物体1和物体2;根据声子失配模型假设，物体传输系数口1啼2徊,，，缈)、％_・1(p,,，缈)均与入射波长无关，且q_2(□,jf,8)=%—I(□,.,,缈)，简化为4啼2(9,,)=%呻1(p,—,)?由于能量传输系数同入射角有关，这里定义积分传输系数r—F1—2=Iq..2(p,j)sinOcosOdO(1.9)4第一章绪论其中4。为入射临界角。由此可以的得出热流密度表达式以及界面热阻表达式【16】%。.一=等等等君△r(1.10)%°—=I言等等1。守散射失配模型mm在高温区域，声子波长随着温度的升高而减小，当晶体中占主导地位的声子的波长减小到与界面粗糙度相当时，AMM的理想界面假设不再成立，此时必须考虑界面粗糙度对声子界面散射的影响。Swartz于1989年提出散射失配模型(DMM),认为声子在界面处发生散射而不是镜面反射，并且一个声子进入材料1或材料2的几率正比于这种材料中该种声子对应的态密度，同时受细致平衡原理的制约，而同该声子从哪里来无关，即与入射角无关。由此我们得出％.，2（。，j，国）+吃卅（O,j,国）=1。可以简化为q—2（缈）+%卅（缈）=1此时由式（1-6）细化得到界面的净热流密度（1.12）%。删=南P手《庐害器一巧手乞庐毒鹊一）由式（1.12）可以进一步得到n?3，式中积分变量z=J1缈/毛r,%=血n（吼1,%2）,%1、％2分别为物体1和2的德拜频率。%。㈤=丽高糖精碉％2代入声子态密度，有相应地，通过界面的热流密度P卜医而而i历碉y-o.m-4,。—4’％:扣卜医韵%0删=高2争4（彳rqm—霹哿％—.）%0=。丽/T萨k:q-2q呻：】一1矿。一5’（1.16）在AT趋近于O的极限情况下，可得到界面热阻（1.17）如上所述AMM是一个适用于低温的模型，而DMM在高温时能更好的预测界面热阻，在中间温度段，二者均不能给出理想的预测结果。原因在于AMM忽略了声子在界面的散射，DMM假设声子在界面完全散射,而事实上无论在极低或极高的温度下，界面处都同时存在声子的反射和散射现象。5东南大学硕士学位论文（3）其他模型一些额外的传输机制，如声子非弹性散射，没有在DMM模型中得到体现，用DMM预测的界面热阻会明显偏离实验所测的数值，因此，DMM模型需要得到进一步的完善。Snyderll7J充分考虑弹性散射对界面传热的影响，提出了PRL模型(PhoneRadiationLimit)oPRL模型预测了界面处声子完全弹性散射时界面热导的极限值。Prashcr和Phelan［博J提出了SMAMM模型(Scattering.MediatedAcousticMismatchModel),类比声子和辐射传输，文章建立一个衰减波方程来描述声子的传输过程，同时将声子散射引进方程来修正AMM在低温以及DMM在高温时对界面传热的预测。Hopkins等【1川在DMM基础上提出了JFDMM模型(Jointfrequencydiffusemismatchmode1)oJFDMM考虑到声子在界面处会形成联合振动模式(Jointvibrationalmodes),其同时受制于界面两侧的声子振动模式。由于界面两边物质具有的不同色散关系，构造一个结合的色散关系近似表达界面处真实的色散关系。JFDMM考虑了声子非弹性反射对界面传热的影响，拓展了DMM预测界面热阻所适用的材料以及温度的范围。Hopk缸120J等随后又提出了IPRL模型(Inelasticphononradiationlimit),假设材料(刚性材料)一侧界面的声子都能穿过界面透射到另一种材料(相对刚度小的材料）的一侧，界面热阻（或热导）仅取决于所选取的刚性材料。文献120］不仅讨论了弹性散射与非弹性散射对界面传热的贡献比例，同时也分析了上述几种模型的区别与联系，如图1・5所示。P一世■出嘲C—8n呻呐n鞠削81・一培rFd幽拙一叼nmt啊憎mi皇Eb/忙IlmibOltsltc毒曲抽悖崎p删MisUc—目—姗F呻tllelil砒icp|哪8Wlnl州uton:蜘一鞠怔拍nu孵I研磺I。岫嘶cK矾暗|日hill?削枷■——『？a憎一一ciI咖hK——咖圳图1.5几种模型不同程度的考虑了弹性散射与非弹性散射对界面传热的贡献例.（DMM、PRL仅考虑弹性散射，对应的JFDMM、IPRL考虑了单纯的非弹性散射的影响，PRL、［ERL分别是这两种情O况下参与传热的声子数的极限预测模型.）1.3.3接触热阻的宏观研究接触热阻宏观理论研究包括表面形貌描述与形变假设两个基本问题。表面形貌的研究主要是对接触表面粗糙度参数进行统计分析，得出影响接触热阻的形貌参数的一般规律；形变假设对接触点的形变量进行研究，从而用不同的形变模型进行压力计算【2”。目前的表面形貌模型主要有以下几个网:

G.W(Greenwood.Williamson)模型，即经典弹性接触模型：(2)BGT(Bush,(2)BGT(Bush,Gibson,Thomas)模型，基于各相同性表面的模型;(3)BGK(Bush,Gibson,Keogh(3)BGK(Bush,Gibson,Keogh)模型，基于各相异性表面的模型:ASPERSM，表面粗糙度模拟模型。6第一章绪论目前关于形变模型主要有田」：(1)Bush,R.D.Gibson等提出的粗糙表面的弹性接触模型;Sridhar,M.M.Yovanovich等提出的弹塑接触模型;(3)Nayak等提出的主要适用于塑性粗糙表面静接触问题的粗糙表面随机过程模型。表面形貌模型与形变模型是相关联的，对于一定的形貌模型其形貌描述参数必须要在形变模型中体现出来，同时，一定的形变模型在计算形变大小时也必须以其形貌模型提供的参自Kapitaz第一次用实验测出界面热导以来，实验一直被作为研究界面传热的最重要的手段这一。1974年Kawashima等人团J测量了不同的金属在液态氮中形成的界面热阻值;Warm一冽利用弹簧压紧两个铝合金薄片，将其浸湿在液氮中从而测量出了界面热阻；Swartz[bJ在1989年对测量界面热阻的方法以及实验装置做了详细的阐述，同时提出了测量热阻的稳态法，即使用恒定的热量建立接触界面的温差，用傅里叶法则获得界面热阻。.近年来，随着科学技术的发展，各种测量手段不断成熟，界面传热实验得到广泛的展开，极大的促进了界面传热理论的进步。文献125J研究了超导薄膜与基体间的界面传热问题，研究发现不同材料的界面传热取决于基体的特性和界面条件，界面热阻的存在限制了热流的输运能力：Stoner和Madsl26]用皮秒激光瞬态热反射法测量了50K至300K的温度下金属与电解质问的界面热导。实验发现，对于存在大失配的固体界面，测量的热导值远大于晶格动力学所计算的值，有些甚至超过了PILL模型预测的极限值。Stevens等人口7」利用11限(TransientThermoreflectance)测量了不同样品的界面热阻。实验将Cr、AI、Au以及Pt等金属样品分别制备在四种不同的基地上形成各种界面，结果表明不同界面的界面热导的值差别可达到3数量级(0・70x108—2.3x108W/®l2K)。Lyeo和Davidt猫」利用TDTR(Irime.DomainThermaorefletance)测量了具有低德拜温度的材料(Pb或Bi)与具有高德拜温度的材料间的界面热导，实验发现这些复合材料的热导率都限制在一个较窄的区域内，提出了

非弹性散射能够在高温下帮助热量在界面传输，并进一步提高热导。Hopkins等人冽同样利用阿己研究了声子散射对CrS灿舢203,PtA1203，以及PtAIN等界面传热的影响，并与DMM计算结果进行了比较，认为当系统温度达到或超过两种物质中较低的德拜温度后，声子非弹性散射进一步增加了界面热导，从而使实验值超过了DMM理论计算值。其局限性在于组成界面的两种物质中必须有一种是典型金属。1・3・4界面热阻的计算机模拟界面传热是一个涉及到物理、机械、材料等多学科多尺度（微观和宏观）的问题，单纯利用理论和实验来研究界面传热具有局限性，计算机模拟作为一种有效地科研工具被成功应用到界面传热的研究中。通过计算机模拟获得模拟结果甚至可以与实验相比拟，利于进一步加深对界面传热问题的理解，同时，计算机模拟提供了一条由系统微观来探索物质宏观特性的捷径，模拟得到某些极限条件下或实验无法得到的相关数据。当器件的特征尺寸达到或小于器件中声子的平均自由程时，一些宏观情况下不可能发生的现象严重影响了基于宏观经验的唯象模型在微观领域的实用性，包括声子的弹道输运、量子限制等，有必要从微观的能量传输本质着手，借助计算机模拟方法来了解材料微结构的能量和动量输送机制。计算机模拟涉及到分子动力学模拟（Mo18u1at7东南大学硕士学位论文dynamics,MD）dynamics,MD）、晶格动力学（Latticedynamics,LD）、蒙特卡洛模拟（MonteCarlo,MC）以及波尔兹曼传输方程（Boltzmannequation,BTE）。Callawayl30】首先根据BTE提出体态半导体材料热导率计算公式，Hollandl3l】在此基础上加以修正，获得了与实验值较吻合的体态热导率计算方程。随后Chcn[32】从波尔兹曼方程（BE）中推导出了弹道输运方程（BDE）简化了界面接触情况，并从微观尺度到宏观尺度求出薄膜热导。Maris[33】采用晶格动力学方法建立YLD模型来计算界面热阻，改进了前人模型中对于声子色散关系德拜近似的假设，而采用真实的色散关系。Koscviehl刈进一步提出了考虑声子在界面处发生非弹性散射的模型，该模型更接近真实情况，但是该模型推理复杂，还存在很多未知参数需要确定才能用来计算真实物质组成界面的热导。MD模拟作为一种“计算机实验”，已经成为目前研究微尺度传热特征的主要方法之一135J，在微尺度实验费用高或难以进行时,MD模拟可能是有重要价值的方法[36]oME）模型中并不需要具体考虑声子在界面的散射机理，而只需要考虑构成界面两侧原子的运动状态和位置，通过一定的作用势作用，经过一定时间演进，统计出界面处的热导性质。同时通过对原子初始位置的调整，可以研究界面处晶格失配及界面掺杂和渗透对热导的影响。最后，由于MD模型中声子是间接考虑的，所以它能更加真实的模拟声子在界面的传输，特别是声子发生的非弹性散射°Maruyama和Kimura［了7】最早采用MD方法研究了固液界面的热阻，认为固.液界面热阻相当于5-20nm液体层的热阻，且强烈依赖于液体对固体的润湿能力°Maiti等【33】首次使用非平衡态分子动力学（NEMD）对硅的晶界热阻进行了探讨，给出YMD模拟的详细描述。Twu和H0139】采用NEMD算法模拟了异质材料薄膜的界面热阻，模拟结果表明界面粗糙系数对热导率及界面热阻影响很大。Matsumoto和Wakabayashit40］等采用NEMD详细讨论了由不同的质量比、势阱常数比以及晶格常数比组成的异质薄膜材料的界面热阻。I舢ndaD，和Mcgaugheyl41J用MD模拟了硅.锗界面热导，并通过LD方法计算了界面热阻。结果表明，在模拟温度小于500K时，LD能与MD很好的吻合，但在更高温度时，非弹性散射起主导作用，进一步降低了界面热阻，从而偏离YLD计算结果。综上所述，为了研究界面传热问题，很多理论、解析、计算机模拟模型被相继提出，目前为止，还没有一个模型能够完全考虑界面声子传输的各种影响因素，理论仍不能完全解释实验数据和实验现象，界面传热的物理机理也不明晰。本论文通过建立分子动力学模型，结合声子理论对纳米尺度下的界面热传导现象给予分析和解释具有重要的实际意义。1.4本论文主要研究内容1、采用非平衡态分子动力学方法模拟固体异质薄膜材料添加过渡层后的热传导过程，研究在不同温度、薄膜厚度、过渡层厚度等条件下薄膜导热系数及界面热阻的变化特性。2、 通过建立非对称界面接触模型，利用分子动力学方法研究接触界面的接触面积和接触角对界面热传导的影响，同时讨论系统的整流效应。3、 建立SWCNT与金刚石基体接触的分子动力学模型，模拟SWCNT/金刚石复合材料的界面热传导，在不同SWCNT长度下SWCNT/金刚石系统导热系数以及SWCNT导热系数。8第二章固体异质薄膜材料界面热阻的分子动力学模拟第二章固体异质薄膜材料界面热阻的分子动力学模拟2.1刖言宏观传热领域里，固态与固态之间的界面热阻已经被广泛研究，当体系减小到微观状态，由于分子水平下有序性显著，即使对于完美的固一固接触面，同样会产生较小的热阻。当大规模集成电路、超格子等接触界面的尺度接近热载子的波长或者平均自由程时，固.固接触热阻将成为制约这些微尺度器件性能实现的关键因素。实际工程应用中固体接触界面通常是通过不同工艺方法加工得到的，这些加工方法会在界面处引入大量的杂质和缺陷（表面氧化、突起、错位等）。于是在界面两侧形成微米（纳米）厚度薄层，该层称为亚表面层。亚表面层主要以本侧材料构成，同时也包含界面另一侧的扩散原子、界面的微突起、错位、氧化等微结构。界面层; j图2-IA1N和金刚石接触界面微结构观测【42】图2-2亚表面层示意图及简化传统的理论模型不能全面的考虑各种散射机制，从而，理论计算值与实验结果间存在较大差异。分子动力学模拟方法的优势在于并不需要具体的考虑声子在界面的散射机理,而是通过对原子初始位置的调整，研究界面处晶格失配、界面掺杂和渗透对热导的影响，可以综合考虑单一或多种机制的对传热的影响°S・HChoi[4”5】等用NEMD模拟了两种有大质量比以及大势阱常数比的异质薄膜材料的界面热阻，验证了完好匹配的界面间热阻的存在，并结合理论给出了较为准确的预测°Phi1J.Hegedus[46】等用MD研究了异质材料界面的热量传输,在两个Ar薄膜中间引进一超薄夹层形成了两层界面，通过改变夹层物质的厚度、材料属性研究其对整体热导的影响°MingHu[4°7】等采用NEMD研究了单晶硅（Si）与无定型聚乙烯（PE）的界面热导，表明室温下、i.PE界面热阻等效于16nm无定形聚乙烯层的热阻，同时研究了固体刚性以及界面处键能对热阻的影响°R・J・Stevens14列等用NEMD研究了温度以及界面失配对固.固界面边界热导的影响，研究表明温度对于界面热量的传输有很大影响，晶格失配引起的界面缺陷会导致界面热导急剧降低，此外当界面两侧原子相互扩散20个原子平面时，界面传输热量的能力可以提高两个数量级。本章用第三种过渡物质代替亚表面层，采用NEMD来讨论添加过渡层后异质薄膜材料的导热性能随各个参数的变化特性，进一步分析影响导热系数和界面热阻的因素。东南大学硕士学位论文2.2分子动力学方法模拟方法对于微尺度传热领域所研究的很多问题，经典的宏观传热学理论及其唯象的方法往往不能提供直接有效的解决方案。为探求微尺度条件下热现象的规律和内在机制，需要从微观细节着手研究载热粒子的行为，并依据统计力学原理得到系统的性质。所谓分子动力学模拟，是指对原子核和电子所构成的多体系统，用计算机模拟原子核的运动过程，从而得到系统的结构和性质，其中每一原子核被视为在其他所有原子核和电子所提供的经验势场作用下按牛顿定律运动°MD方法的基本原理是：建立一个粒子系统来模拟所研究的微观现象，系统中各粒子之间的相互作用根据量子力学来确定其相互作用势。对于符合经典牛顿力学规律的大量粒子系统，通过粒子动力学方程组的数值求解，决定各粒子在空间的运动状态，然后按照统计物理原理得出该系统相应的宏观物理特性。2.2・1分子动力学模拟的基本步骤(1)确定研究对象分子动力学模拟首先要选取明确的研究对象。对于同一对象，由于研究目的不同，在实际模拟过程中所采用的系综也有差别。在模拟过程中如果体系的能量守恒，则要采用微正则系综；如果粒子数、体积和温度不变，则要采用正则系综：而对于粒子数、压力和温度不变的情况，应该选择等温等压系综；当然对于体系粒子数发生变化的情况，则要选取巨正则系综。确定了研究对象和系综之后，在体系中取一个包含若干分子或离子的微元，通过对其性质研究，来获得所需要的宏观体系的有关性质。分子的初始位置和速度模拟时首先要给定微元中分子的初始位置和初始速度。分子初始位置最好与实际情况相类似，最为常用的分布为简立方晶格分布、面心立方晶格分布、体心立方晶格分布和金刚石晶格分布等。分子的初始速度分布应该尽量接近真实情况，分布一般满足Maxwel1统计速度分布，分布形式M:p(%)=(南)I,2exp[一互1筹1(2.1)这个公式提供了一个质量为朋.的原子f,.温度T