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文档简介

姓名姓名男19851学位每年工作时间(月电话x传真个工作 主依名称联系电话单位名 smon亚类说明20141—201612中文 英文 measurement;biochemicalsensor;opticalfibersensor(限400字):目前表面等离子体 中针对该问题,本项目提出基于金纳米壳粒子(GoldNonos 传感技术方案。GNSs具有比金纳米粒子(GoldNanoparticles,GNPs)更为独特和更为丰,文富的SPR特性,其SPR吸收峰具有良好的可控性。通过改变GNSs的组成形态,能制作出具有不 波长的SPR传感器结合波分复用技术以及光纤易于集成的特点可实现对目标,、量的准分布式测试。本项目拟在系统研究GNSs组成形态对其 摘上,以化学还原、自组装等方法 ,结合光纤传感、波分复用、生化检测分析、要(限3000Characters):Inordertoimprovethemultiplemeasurementperformanceof smonresonance(SPR)sensors,aquasi-distributedsensingschemebasedonthegoldnanos s(GNSs)isproposedinthisproject.Comparedtothegoldnanoparticles(GNPs),theGNSsownmorespecialandmoreexcellentsurface resonanceproperties.TheresonancepeakofGNSscanbeeasilytunedinthevisibleandnearinfra-redregion.SPRsensorswithdifferentresonancewavelengthscanbeimplementedbychangingthestructureoftheGNSs.Basedonthewavelengthdivisionmultiplexingtechnology,theGNSsbasedopticalfiberSPRsensorcancarryoutquasi-distributedmeasurementstotargetparameters.Inthisproject,basedonsystematicstudiesontheeffectmechanismbetweenthestructureandtheresonancepeakofGNSs,wewillpreparedGNSswithhighperformancebyself-assemblyandreductionmethodfirstly.Then,integratedwiththeopticalfibersensor,wavelengthdivisionmultiplexing,biochemicaldetectionand ysis,nanophotonicsandsensor ,abundanttheoryandexperimentresearchonquasi-英SPRbiochemicalsensingsystemwillbecarriedout.Theproposedquasi-distributedsensingsystemhasadvantagesofhighsensitivity,highresolution,large文measurementrange,smallsizeandeasytointegratedandwillbeappliedinmanyfieldssuchasenvironmentalmonitoring,clinicaldiagnosis,drugdiscovery,food摘safetyinspectionandso要项目组主要参与者(姓1男242男9mGNSs83男984女生9SPR传感探5飞男生9GNSs6789生61122 ,、、、 、、、 1"项目基本信息"中的"资助类别";4、对于正文中出现的各类图形、图表、、化学分子式等请先转换成JPG格式,再粘贴到(一)立项依据与研究内容(4000-8000字表面等离子体是一种物理光学现象,其产生基于两个主要物理概念,即消逝波和表面等离二者将发生,入射光被吸收,使反射光能量急剧下降,在反射光谱上表现为出现较为明显的凹陷,即吸收峰,此时对应的入射光波长称为波长,对应的入射角称为角。波长与角对附着于金属表面介质的折射率敏感,当入射角(或波长)固定时,波长(或角)随介1学信息转化成折射率的变化,则可以通过检测分析SPR波长(或角)的变化实现生化参量的传对基于波长调制(入射角固定)的SPR传感器来说,可通过调控其波长的位置,使不同SPR传感器的波长不同,再结合波分复用技术就可实现对目标参量的准分布式测试。本项目针对目SPR入金纳米壳粒子,将其强局域场增强特性和优异的波长调控特性与光纤易于集成的特性相结合,技术研究,为SPRSPR现象由Wood在1902年首次发现并[6]。1982年,Nylander[7,8]等首先将SPR技术用于化国外对该项技术的研究较为成熟,并且已从走上了商业化道路。在这方面具有代表性的仪器有瑞典BiacoreAB公司生产的系列SPR仪器、TexasInstruments公司生产的SpreetaTM仪器、英国WindsorSciemtific公司推出的WindsorSciemtificIBIS系统、Quantech公司的多通道诊断系统等。BIAcore300010-7RIU,可测量的折射率范围为1.33~1.40,同时,该公司也实现了多样点检测技术。SpreetaTM仪器采用近红外发光二极管作断系统利用镀金的衍射光栅实现了质量控制和多通道诊断。此外,在高通量的检测方面,GWC公司的基于表面等离子成像原理的SPRimagerII系统则实现了对500个点阵的同SPR于医疗健康、环境安全等问题的关注的增加,对SPR电子学在深入研究SPR效应的基础上,在仪器研制方面取得了较大的进步,教授[9]研制的SPR2000是国内最早进入实用阶段的SPR传感器,这标志着我国SPR传感器也实现了初步实用化。此外国内开展此项研究的科研院校还有中国科学技术大学、、吉林大学、浙江大学、为提高SPR传感器的灵敏度及分辨率,基于金属微纳结构(包括颗粒和平面结构)的表面等离子体效应研究,特别是基于单个金属纳米粒子或纳米粒子阵列的局域表面等离子体效应的(Localizedsurfacesmonresonance—LSPR)传感技术是目前SPR传感领域研究和应用的基于光纤结构的光纤SPR传感器[17-19]因具有结构设计简单、体积小、可集成、可靠性好以及可远布式SPR传感技术及表面等离子体成像技术(Surfacesmonresonanceimaging,SPRI)是目前SPR传感器研究领域的另一热点[20-22]。范围、多测量通道以及小巧灵活等优点的(准)分布式SPRSPR端面修饰金属纳米颗粒或加工纳米阵列结构的SPR传感器的研究国内外学者已多有[23-25],并在已的多通道SPR传感器多为基于棱镜耦合或基于薄膜结构的光纤耦合的SPR传感器。基于棱镜测量范围小。如Peng等[26]实现的射率测量范围在1.328-1.345,而曾捷等[27]实现的折射率范围在1.333-1.388,相对于理论上所能达到的折射率测量范围还有很大的差距。原因在于,现有技术和方法对表面等离子体吸收峰的调控能力不足。要实现PR器的准分布式测量,关键前提是要分离测试通道,即要使处于不同传感区域的SPR器波长不同(FBG长要不同一样(邻个PR器波长的间隔)直接决定了传感器的测量范围,而分开后的处于不同波段处的吸收峰的质量(谱峰强度,半宽度等)则决定了其测量精度及分辨率。目前主要通过改变金属膜材料或厚度的方法来调控SPR得的吸收峰谱型质量较差,难以实现大动态范围和高分辨率的同时传感测量。因而寻找一种能大范围且高质量调控SPR传感器吸收峰的方法是SPR准分布布测技术展个切需采用基于米壳粒子(Goldnanoss,GNSs)的LSPR传感技术是解决上述问题的可行方向。米壳粒子,由壳和核两种组分构成,是通过纳米包覆技术形成的核壳粒子[28],其可以表现出比米粒子(GoldNanoparticles,GNPs)及金薄膜更为独特和更为复杂的表面等离子体特性[29,30],其吸收峰的质量更优(更强、更)且更易调节。米壳粒子的表面等离子体厚度以及整个壳层的几何形状等)进行有效调节,其SPR吸收峰的调控范围(可在可见光区及近红外光区调控)远远大于相应的米粒子及金薄膜结构的调控范围。如Huas等人[31]合成了核为AuS了在球形二氧化硅纳米颗粒上形成致密光滑的米壳层,其SPR吸收峰可通过改变核的2200nm成米壳层不仅可以达到有效调节SPR吸收峰的目的,还可以大大节约昂贵的原材料,可说是一种既有效又经济的。米壳粒子所表现出的优异特性为制作高灵敏度、高分辨率、大测量范围和多参数同时测试的准分布式光纤SPR传感系统提供了基础。目前对米壳粒子的组成形态对其SPR吸收峰的调控机制的研究还不够深入和系统,对混合壳层材料及壳层几何形状等因素的研究少见。因而,综合考虑各因素,清晰及系统的描述米壳粒子的组成形态对其SPR吸收峰的调控机制,以设计及制作性能更优的米壳粒子也是一项化传感技术研究。通过系统深入研究米壳粒子组成形态对其SPR吸收峰的调控机制,设计优化米壳粒子结构,制作出具有不同波长的SPR传感器,再结合光纤易于集成的特性,采用波 Y.C.Li,C.C.Chiou,J.D.Luo,etal.Sensitivedetectionofunlabeledoligonucleotidesusingapairedsurfacesmawavesbiosensor.Biosensors&Bioelectronics.2012,35(1):342-348.M.Bao,G.Li,D.M.Jiang,etal.SurfacesmonopticalsensorwithenhancedsensitivityusingtopZnOthinfilm.AppliedPhysicsA:MaterialsScience&Processing.2012,107(2):279-283.H.M.Su,Y.C.Zhong,T.Ming,etal.Extraordinarysurfacesmoncoupledemissionusingcore/sgoldJournalofPhysicalChemistryC.2012,116(16):9259-J.Homola,S.Yee,G.Gauglitz.Surfacesmonresonancesensors:review.SensorsandActuatorsB.1999,54(1-2):3-R.Wood.Onaremarkablecaseofunevendistributionoflightinadiffractiongratingspectrum.PhilosophicalMagazine.1902,4:396-402.C.Nylander,B.Liedberg,T.Lind.Gasdetectionbymeansofsurfacesmonsresonance.SensorsandActuatorsB.1982,B.Liedberg,C.Nylander,I.Lundstrom.Surfacesmonresonanceforgasdetectionandbiosensing.SensorsandActuators.1983,4:299~304.,,等.一种长程表面等离子波折射率检测.中国,200610011362[P].2006.,.基于局域表面等离子体效应的光学生物传感器.化学进展.2010,22(1):194-[12]J.Zhou,S.P.Xu,W.Q.Xu,etal.Insitunucleationandgrowthofsilvernanoparticlesinmembranematerials:acontrollableroughenedSERSsubstratewithhighreproducibility.JournalofRamanSpectroscopy.2009,40:31-37.[13]Y.Song,M.Yan,LMTong,etal.Reducingcrosstalkbetweennanowire-basedhybridsmonicwaveguides,OpticsCommunications.2011,284:480-484.[14]J.J.Mock,R.T.Hill,Y.J.Tsai,etal.Probingdynamicallytunablelocalizedsurfacesmonresonancesoffilm-couplednanoparticlesbyevanescentwaveexcitation.NanoLetters.2012,12(4):1757-1764.[15]P.C.Angelome,H.H.Mezerji,B.Goris,etal.SeedlesssynthesisofsinglecrystallineAunanoparticleswithunusualshapesandtunableLSPRinthencar-IR.ChemistryofMaterials.2012,24(1):1393-1399.[16]K.Lodewijks,W.Roy,G.Borghs,etal.Boostingthefigure-of-meritofLSPR-basedrefractiveindexsensingbyphase-sensitivemeasurements.NanoLetters.2012,12(3):1655-1659.[17]Y.Shevchenko,N.U.Ahamad,A.Ianoul,etal.InsitumonitoringoftheformationofnanoscalepolyelectrolytecoatingsonopticalfibersusingSurfacesmonResonances.OpticsExpress.2010,18(19):20409-20421.[18]Y.C.Lin.Characteristicsofopticalfiberrefractiveindexsensorbasedonsurfacesmonresonance.MicrowaveandOpticalTechnologyLetters.2013,55(3):574-576.[19]H.Nguyen,F.Sidiroglou,S.F.Collins,etal.Periodicarrayofnanoholesongold-coatedopticalfiberend-facesforsurfacesmonresonanceliquidrefractiveindexsensing.Proc.ofSPIE.2012,8351: 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sfortriple-bandssurfacesmonresonance.TheJournalofPhysicalChemistryC.2012,116:11734-11740.[31]J.W.Haus,H.S.Zhou,S.Takami,etal.Enhancedopticalpropertiesofmetal-coatednanoparticles.JournalofAppliedPhysics.1993,73:1043-1048.[32]R.D.Averitt,D.Sarkar,N.J.Halas.smonresonanceshiftsofAu-coatedAu2Snanos s:Insight nanoparticlegrowth.PhysicalReviewLetters,1997,78(22):4217-4220.[33]T.P.Joseph,B.Jackson,N.J.Halas,etal.Preparetionandcharacterizationofgold scoatedwithself-以表面等离子激元的原始产生机理为基础,结合实体米粒子对表面等离子体的增强效应,分析米壳粒子表面等离子体效应的物理机理;建立米壳粒子用于折射率测量的理覆盖密度及厚度、不同核大小、不同壳对核的相对厚度以及不同壳层几何形状等)的米壳粒子分析现有米壳粒子的制作合成方法(如非电镀沉积法、表面反应法、表面诱导沉积法及自组装法等)的不同及优缺点,确定易于研究目标实现且适用于光纤材料的米壳粒子的制作基于前述研究内容,设计和研制具有不同波长的紧凑、灵巧型的基于米壳粒子的光纤拓扑结构等,设计实现多参量、多通道及大测量范围的基于米壳粒子的准分布式光纤SPR生化分布式全光调控结构的光纤SPR传感系统,具体研究目标如下:核的大小、壳对核的相对厚度以及整个壳层的形状等)有密切关系,清晰完善及系统的描述米壳粒子的组成形态对其表面等离子体吸收峰的调控机理对设计和制作最优的适于生化参量高分出优异的用于光纤材料的米壳粒子是本项目后续研究内容及研究目标得以实现和完成不光滑的壳层表面等。要完美的米壳粒子,使之表面致密、光滑、均匀且厚度可调,关键些性能指标与实验所用光源、系统结构组成、米壳粒子的组成形态以及样品流通池的设计等因素有密切关系,而且各因间相互制约,比如测量范围与测试通道数之间,在光源谱宽一定的前本项目的总体研究方案框架图如图2所示。首先通过理论分析建立基于米壳粒子的表面等离子体传感模型,并对其进行计算机仿真模拟,根据建立的理论模型及计算机仿真模拟结果探纳米壳粒子的组成形态对其表面等离子体吸收峰的影响及调控机制,设计出最优的用于光纤材料的米壳粒子;同时通过探索完善的米壳粒子的制作及合成工艺,以前述的理论结果为指导,出基于米壳粒子的光纤SPR生化传感探头并进行实验测试,并以来对理标、高稳定性的准分布式光纤SPR生化检测系统。2研究方案框架图的前提下,建立基于米壳粒子同光波相互作用的微模型、数值计算模型,对米壳粒子的表面等离子体传感模型的数值模拟仿真方面开展了一定的研究,如图3所示,这为本部分研究内容的执行提供了良好的基础。在基于米壳粒子的SPR传感模型建立及计算机仿真实现后,即可通过对该理论模型相应参数的变化来研究米壳粒子的组成形态(核材料、壳层的覆盖密度、壳的厚度、核的大小、壳对核的相对厚度以及整个壳层的形状等)对其表面等离子体吸收峰的影硅球等。考虑制作的米壳粒子将要用于光纤材料,本项目中主要研究在二氧化硅基体颗粒上制备米壳层的方法和工艺。对于米壳粒子,要通过核基体颗粒的表面修饰技术使金颗粒稳定(PEI)分子,化学结构式为:(-CHCHNH-)n。分子中的N原子可结合H形成质子化产物 2)在核颗粒表面的驻扎。金单质颗粒()采用柠檬酸钠还原法(也称作Frens法获得。采用Frens法获得的由于其表面吸附柠檬酸根而显负电性,从而可以很好的吸附于PEI分图4有机表面修饰法米壳层的流程光纤的一端沉积一层反射膜,作为反射镜,将紧靠此端一段距离(约5mm)的光纤包层剥去,并在透射式(也称作传输式)光纤SPR探头是将光纤中间一段部分包层剥去,再在纤芯上沉积一层分布式传感系统设计做基础,本项目将制作基于此两种不同结构的传感探头,如图5所示。 清洁基底表面。将去除包层的光纤基底置于一定体积比的浓度为96%H2SO430%米壳粒子膜的形成。用乙醇步骤2)中处理好的光纤表面4-5次,以去除表面多成米壳粒子膜,随后取出并用去离子水表面。图6光纤表面组 在米壳粒子组装在光纤表面后,针对不同的生化参量测试,还需在其表面修饰相应的敏感膜。敏感膜修饰部分工作将与大连理工大学精细化工国家联合开展研究。大连理工大学精细化工国家在敏感膜修饰方面有着良好的研究基础且与本课题组有着长期良好的合作述研究内容实现的基础上,通过改变米壳粒子的组成形态,设计具有不同波长的传感探头相串联,则可形成准分布式测量系统,系统结构示意图如图7所示。指标,这些性能指标与系统所用光源、系统结构组成、米壳粒子的组成形态、波长的调控指标之间还存在着相互制约的关系(见“2.3拟解决的关键科学问题”第(3)部分叙述源、优化系统结构、设计制作最优组成形态的米壳粒子以及系统的理论分析与实验测试等研制出灵巧紧凑、易于集成的具有高灵敏度、大测量范围及高稳定性的准分布式光纤SPR生化传感(1)米壳粒子优异的光学特性,使其SPR吸收峰能在可见光及红外光区进行调控,这为实现基于波分复用技术的准分布式传感测试提供了前提。通过改变米壳粒子的组成形态,制作对米壳粒子SPR传感特性的理论模拟及仿真方面,本项目采用的有限时域差分(FDTD)是目前电磁场计算领域的一种常用方法,完全能胜任米壳粒子的电磁场特性的数值计纳米壳粒子的电磁场特性,这使得研究米壳粒子的组成形态对其SPR吸收峰的调控机理变的简在米壳粒子的制作合成及光纤SPR传感探头的制作方面。本项目采用的表面有机修饰法、自组装法、化学还原法等技术均已比较成熟,方法本身具有的可行性是显然的。存在的问题是能否出符合要求的表面致密、光滑、均匀且厚度可调的米壳层,该问题则可以通过本项目首次提出将米壳粒子的强局域场增强特性、SPR吸收峰大范围可调特性与光纤易开展米壳粒子的表面等离子体理论的基础研究,以表面等离子激元的原始产生机理为基础,结合实体米粒子对表面等离子体的增强效应,分析米壳粒子表面研究米壳粒子的组成形态(核材料、壳层的覆盖密度、壳的厚度、核的大小、壳对核的相对厚度以及整个壳层的几何形状等)对其表面等离子体吸收峰的影响机理,掌握20151201512制作及合成米壳粒子,并对其进行性能测试,同时反过来以果为依据进一步改进SPR总结研究成果,,撰写研究,结题SCI、EI检索 传感器的研究并取得了众多的成果。在光纤SPRLSPR研了多项国家基础研究及科研企业委托项目,期间SCI、EI检索多篇,申请国家发明专利 国家自然科学基金项目:全光纤外差型SPR传感器技术(No. 2010.01-2012.12,经费:22万元,已结题,:荆振国。研究(No.20100041110028),2011.01-2013.12,正在进行,:于。 径,包括利用国家、国家和部门开放等研究基地的计划与情况工程共向本学科投入建设经费4000余万元,用于建设和改善科研条件。课题组所在“先进面等离子体技术和光纤传感技术研究的。本中用于支持开展本研究项目的主要仪12ANDO21EMITECH32425562MOIsi720,72Anritsu,82OceanOptics91Tuilaser,11Fi,81Tek4STANFORDRESEARCHSYSTEM1ModelWS-400B(Laurell1HANS1HANSLaserCO2-1HANSLaserYLF-2DruckDPI610,GE1HartScientific精细化工国家和三束材料表面改性教育部的条件完成。项目申请人所在的课起止时间:20131月-2016年12月 起止时间:20111月-201312月 (限500字)和相 无XinleiZhou,QingxuYu*.Wide-rangediscementsensorbasedonfiber-opticFabry–Perotinterferometerforsubnanometermeasurement.IEEESensorsJournal.11(7),pp:1602-1606,2011.XinleiZhou,LizhuLi,andQingxuYu*.FiberBragggrating-basedquasi-distributedtemperaturesensorfordown-holemonitoring.SensorLetters.10(7),pp:1486-1490,2012.XinleiZhou,QingxuYu*andWeiPeng.Simultaneousmeasurementofdown-holepressureandQingxuYu*,XinleiZhou.Pressuresensorbasedonthefiber-opticextrinsicFabry-Perotinterferometer.PhotonicSensors.1(1),pp:72-83,2011.WenhuaWang,QingxuYu*,FangLi,XinleiZhou,XinshengJiang.Temperatureinsensitivepressuresensorbasedonall-fused-silicaextrinsicFabry-Pérotopticalfiberinterferometer.IEEESensorsJournal.12(7),pp:2425-2429,2012.XinleiZhou,WeiPengandQingx

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