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文档简介
第七章
相平衡
§7.1§7.2§7.3§7.4§7.57相平衡:7
两相接触时,相间将发生物质和能量的交换,直至相的性质如温度、压力、组成等不变化,达到此状态即处于相平衡。
汽液平衡、液液平衡、汽固平衡、液固平衡、固固平衡等。
汽液平衡、液液平衡、汽固平衡、液固平衡、固固平衡等。7.1相平衡的判据7任何实际过程都可归纳在三种过程之内:▲自发过程▲非自发过程或人为过程▲可逆过程●自发过程的体系是在走向平衡●非自发过程则是由外力使体系达到不平衡状态7
若在一体系中进行一个小的过程,体系与环境之间交换的热量为在恒温条件下:7
在恒温恒压条件下,封闭体系中一切能自发进行的过程,都将引起体系自由焓值的减少,直至自由焓不再减少为止,这就是在该条件下自由焓值达到最低值,即体系的平衡状态。将恒温恒压的条件代入得:7相平衡封闭体系是等温等压的封闭体系相平衡时有:——相平衡的判据敞开体系封闭体系在恒温恒压下两相达到平衡时:7——以化学位表示的相平衡判据——以逸度表示的相平衡判据7.3汽液平衡的计算7根据以逸度表示的相平衡判据7.3.1活度系数法汽相:液相:平衡时对已知物质的体系:以Lewis-Randall定则为基准的标准态777.3.2状态方程法汽相:液相:平衡时
计算时选择一个既适合汽相又适合液相的状态方程求补充:低压汽液平衡计算7
对非极性或弱极性溶液,在温度接近或高于高沸点组分正常沸点时,“低压”是指低于几个大气压。低压下可做如下简化:——低压下非理想溶液的汽液平衡关系式7如果平衡的液相是理想溶液,则:——完全理想系汽液平衡关系式所以:
汽相可视为理想气体,液相可视为理想溶液的平衡体系——完全理想系对于二元体系:5工程上常见的气液平衡问题:(1)已知:体系的压力与液相组成xi;
求:泡点温度T与气相组成yi。(2)已知:体系的压力与气相组成yi;
求:露点温度T与液相组成xi
。(3)已知:体系的温度T与液相组成xi;
求:泡点压力与气相组成yi。(4)已知:体系的温度T与气相组成yi;
求:露点压力与液相组成xi
。5液相气相泡点线露点线气相液相泡点线露点线5液相气相泡点线露点线气相液相泡点线露点线5对多元气液平衡:气液平衡比(Ki)、相对挥发度(αij)。
气液平衡比(Ki):在气液平衡体系中,组分i在气相中摩尔分率对在液相中的摩尔分率的比值。
相对挥发度(αij):两组分i,j气液平衡比的比值。5用αij表示的气液平衡组成的关系式:5用αij表示的气液平衡组成的关系式:5多元气液平衡体系计算程序:(1)已知:体系的压力与液相组成xi;
求:泡点温度T与气相组成yi。——完全理想系5
例:二元体系丙酮(1)—乙腈(2)服从拉乌尔定律,使用下表中的蒸气压数据绘制50℃下的p-x1-y1图和53.3kPa下的t-x1-y1图。t℃38.4542.0046.0050.0054.0058.0062.33p1SkPa53.361.170.982.094.4108.2124.9p2SkPa21.224.628.933.839.345.653.3
解:
体系为低压,液相服从拉乌尔定律—理想溶液
完全理想系5t℃38.4542.0046.0050.0054.0058.0062.33p1SkPa53.361.170.982.094.4108.2124.9p2SkPa21.224.628.933.839.345.653.350℃下的p-x1-y1图x10.00.20.40.60.81.0p/kPa33.843.553.162.872.582.0y10.0000.3780.6180.7850.9071.0005x10.00.20.40.60.81.0p/kPa33.843.553.162.872.582.0y10.0000.3780.6180.7850.9071.0005t℃38.4542.0046.0050.0054.0058.0062.33p1SkPa53.361.170.982.094.4108.2124.9p2SkPa21.224.628.933.839.345.653.353.3kPa下的t-x1-y1图5t/℃38.4542.0046.0050.0054.0058.0062.33x11.0000.7860.5810.4050.2540.1230.000y11.0000.9010.7730.6230.4500.2490.0007.7三元水盐体系相图及其应用
无机化合物的分离常借助于溶解度的差异,这就需要掌握水盐体系相图。7.1.1
目前,我国钾肥对外依存度>80%。
我国钾肥严重缺乏,2005年进口KCl883万t、硫酸钾20万t,耗外汇18.7亿美元。7.1.1
目前,国内生产钾肥主要是由钾石盐制取。
钾石盐是NaCl和KCl的混合物,而Na+虽然也是植物的营养元素,但含量偏高时对植物有伤害作用。
怎么将NaCl和KCl的混合物分离呢?
怎么分离能得到最大量、纯度最高的KCl呢?
水盐体系相图可以解决这些问题。水盐体系7.1.1水
+盐水+一种盐水+二种盐水+三种盐……………
盐:纯盐(KCl)、复盐(KCl•MgCl2•6H2O
)、盐的水合物(CuSO4•
5H2O)
我们主要介绍简单三元水盐体系相图。7.1.1
由两种具有共同离子的单纯形态的纯盐(AM,BM)与水组成的三元体系,且没有盐水合物或复盐生成的相图称为简单三元水盐体系相图。五元三元三元
7.7.1三元水盐体系相图表示法7.1.1得出自由度f=3-π+2=5-π
f(自由度)=N(独立组分数)-π(相数)+2(T、P)对三元体系,由相律分析
压力对凝聚相体系的影响可忽略,得出自由度f=4-π
π≥1f≤3三维图形(1)
等腰直角三角形表示法
7.1.1
这种相图,以100克溶液中各组分的克数(质量百分数)表示相图中溶液的组成。横坐标表示A盐的质量百分含量,纵坐标表示B盐的质量百分含量,原点相当于纯水。如右图PA盐的百分含量为a,B盐的百分含量为b,水的百分含量为100-(a+b)。(2)
等边三角形表示法7.1.1
体系的组成常以分数或百分数(重量分数、摩尔分数)来表示。
通过等边三角形内任意一点,作三根平行于各边的直线,则在各边上所截线段之和等于此三角形一边之长。
三角形的各顶点代表纯组分,每一边代表二元体系,三角形内各点代表三元体系。(3)
直角坐标表示法7.1.1
这种相图,以100克或1000克(或mol)水为基准,横坐标表示
100克或1000克(或mol)水中A盐的克数(或mol)。纵坐标表示
100克或1000克(或mol)水中B盐的克数(或mol)。
7.1.1
例如
有一溶液的组成是5%NaCl,15%KCl和80%H2O,按直角坐标表示法应为:KCl:NaCl:
坐标的原点相当于纯水,而表示纯组分NaCl和KCl的组成点,则都在无穷远处。以上介绍的三种表示方法,在使用时要根据具体情况加以选择。
NaClKCl
要绘制某体系的相图,首先必须由文献或溶解度手册中查到该体系的溶解度数据,然后选择合适的相图表示方法。
7.7.2相图的绘制7.1.27.1.2温度ºC液相固相重量,%g/100g水NaClKClH2ONaClKCl2526.4523.7521.020.420151050051011.1511.314.518.222.126.473.5571.2569.068.4568.770.571.872.973.636.033.330.429.829.121.213.96.9007.014.516.316.420.625.330.335.8NaClNaClNaClNaCl+KClKClKClKClKClKClNaCl-KCl-H2O三元水盐体系溶解度数据表7.1.2
7.7.3相图上点、线、面的意义
7.1.3
点:顶点A、B、D分别代表纯盐AM、BM、与水(H2O)。
a点表示AM-H2O二元体系中AM盐的溶解度。
b点表示BM-H2O二元体系中BM的溶解度
c点表示AM与BM两种盐的共同饱和点,既与液相呈平衡的固相为AM和BM两种盐。7.1.3
线:曲线ac、bc是由实验数据得出的两条溶解度曲线。bc线表示有AM盐存在下,BM盐的饱和溶解度,既与液相呈平衡的固相BM为盐。ac线表示有BM盐存在下,AM盐的饱和溶解度,既与液相呈平衡的固相为AM盐。7.1.3
面:Aca代表AM盐与其饱和溶液共存的两相区。(或称为AM盐的结晶区)Bcb代表BM盐与其饱和溶液共存的两相区。(或称为BM盐的结晶区)AcB代表AM盐与BM盐都与饱和溶液共存的三相区。(或称为AM盐和BM盐的共结晶区)Dacb代表单一液相的不饱和区
7.1.3连线规则和杠杆规则:
假设有两个状态点a和b,表示两个不同的体系。这两种体系可以是单相的,也可以是多相的。设体系a的重量为n个单位。体系b的重量为m个单位。当将两个体系混合后,求所得到的新体系的位置。连线规则定性确定:
新体系C的组成点必然位于a、b连线之间。7.1.3杆杠规则定量确定:7.1.3
从a中分离出b,剩下c的组成点一定位于a、b连线远离b的延长线上分析
在盐类生产中,常应用到蒸发、加水、结晶、加热、冷却等一系列操作。这些操作过程在相图上可以表示其数量关系。a与b混合,新系统c的组成点一定位于a、b的连线上推论7.1.4
7.7.4相变过程分析
现以等温蒸发与结晶过程为例,对相变过程进行分析。水盐溶液汽相相A液相B液相C+固相
设原始溶液是不饱和的,位于图中m1点,
7.1.4
当蒸发时,有水分蒸出,既把初始状态的体
系m1分为纯水和另外一个新状态m2两部分。
由连线规则知,新状态m2的位置一定位于om1连线的延长线上,随着水分的不断蒸发,新的状态点沿着om1连线的延长线向前移动,直到水分蒸干,A和B盐全部变为固态。
m1水蒸汽m2om6连线常被称为蒸发射线7.1.4下面将蒸发过程分为n个阶段进行讨论。(1)m1→m2(单相区)水分蒸发,溶液由不饱和达到饱和状态,无相变,m2是与B盐溶解度曲线的交点,其数量关系由杠杆规则确定。(2)m1→m3(进入B盐结晶区),B盐析出m1水蒸汽m2饱和m1水蒸汽m3过饱和7.1.4
状态点m3
处于液固两相区,固相为B盐,由连线规则知,与固相B平衡的饱和液相应位于Bm3的延长线与B盐溶解度曲线的交点l3
处。
m3状态固液两相的数量比为
m3过饱和饱和溶液固体盐7.1.4(3)m1→m4(m4达到BC连线上),液相变到B、A两种盐的共同饱和点C。m4过饱和饱和溶液固体盐
继续蒸发水分,A盐也开始结晶析出,固相是A与B的混合物。
即当蒸发浓缩至m4时B单独析出量达到最大值。7.1.4(4)m1→m5(进入三相区)
继续蒸发水分、B盐与A盐同时析出,液相点在C点不变。
固相中有A和B两种盐共存,A盐与B盐的数量关系为
m5过饱和共饱和溶液A+B7.1.4(5)m1→m6(m6处于AB连线上)
水分蒸发完,A盐、B盐变为固相。
系统点与相点:
系统点是系统的总组成点,即将各相物质混合在一起得到的总组成点。
相点是系统中某一个相的组成点。固相点)。(如液相点,7.1.4
注意:相图上的点表示的只是组成,即各个组分的相对量(各占的百分数),至于某相或某个组分的重量,要通过计算得到。
在单相区,由于只有一个相,系统点和相点是重合的。在两相区,系统分离成两个相(一个固相,以及与该固相平衡共存的饱和溶液)。因此在两相区,就会有液相点和固相点。如果将这两相的物质混合,得到的总组成点是系统点。到了三相区,系统分离为三个相,对应于一个系统点会有三个相点。我们感兴趣的主要是两相区。
在蒸发结晶过程中,固相点、系统点、液相点始终在一条直线上(三点一线)。
7.1.57.1.5
所谓多温相图就是将三元体系的多个等温相图重叠起来而得到,见图7-19,温度T1>T2>T3,E1、E2、E3分别表示温度T1、T2、T3下的两种盐的共同饱和点。
7.1.5多温相图7.1.5
图7-19中可见,同一组成点m,在不同温度条件下,可能处于不同的相区内。
当T1时,m点处于不饱和的单相区。
当T2时,m点处于饱和溶解度曲线,B盐刚饱和,但尚未析出。
当T3时,m点处于B盐与溶液呈平衡的两相区。B盐析出量:
7.1.6
分离钾石盐的办法有多种,浸取法就是其中之一。浸取法分离钾石盐就是根据氯化钾和氯化钠在水中的溶解度不同,通过改变温度、分步结晶。
7.1.6简单三元水盐体系相图的应用
自然界中有一种含钾的矿物叫做钾石盐,其主要成分为KCl和NaCl,这两种盐都是很有用的工业原料,而KCl又是很好的农用肥料。因此把它们分离开来得到较纯的KCl和NaCl是很有意义的。
7.1.6
图7-22为20℃和80℃两个温度的直角等腰三角形相图。
钾石盐大约含70%NaCl,30%KCl。
先加水若干于一定数量的原料中,并加热到80℃。
随着水分的加入,新的体系点应沿着FO连线向O点方向移动。
原料钾石盐的组成点位于图中的F点。
为使产品的产率最大,加水量应控制在新系统组成点达到FO与b2A的交点d1
为止。7.1.6
此时KCl完全溶解。NaCl溶解一部分,d1点是在80℃时KCl完全溶解得到NaCl结晶量最大的极限点。80℃过滤出NaCl,得到母液b2
,将其冷却到20℃,此时系统组成点则处于KCl结晶区,
其对应的液相组成点应位于Bb2的延长线与20℃溶解度曲线的交点e
处。
7.1.6
然后将母液e加热到80℃去溶解新的一批原料到eF与b2A的交点d
处,
重复前述各过程,按b2edb2这个三角形进行,即可将原料钾石盐不断的分离成KCl和NaCl产品。
20℃过滤出KCl作为产品,过滤NaCl,
得母液b2。
7.1.6由此我们即可得到分离钾石盐的原则流程。
母液e母液循环补充水加热溶解800C冷却到200C过滤过滤d母液b2NaClAKClB钾石盐F7.1.6
下面根据这一原则来确定每步产率。取1000kg钾石盐为计算基准。
利用杆杠规则,在相图上量出各有关线段的长度计算之。
(1)图解法
第一次加水量:
未溶解的NaCl量:7.1.6未溶解的NaCl量:7.1.680℃母液:冷却到20℃,析出的KCl量7.1.6剩余母液:
其组成由相图中读得18.7%NaCl、12.8%KCl、68.5%H2O。
利用杆杠规则计算比较简单,但需要直接从相图上量取相应线段的长度,尺寸不易测准确,造成计算误差。
同样可以计算以后每个循环的数量关系。7.1.6
首先列出总的物料平衡式,然后分别列出各组分物料平衡式,再解出各个未知数。以1000kg钾石盐为计算基准。
(2)
待定系数法(物料平衡法)
第一步:设加水量为Xkg,母液b2量为Ykg,未溶的NaClZkg,则总的物料平衡为:7.1.6分别列出各个组分物料平衡式:NaCl:KCl:H2O:
三个方程联立求解三个未知数,得:
X=852kg,
Y=1385kg,Z=467kg7.1.6
第二步:设母液e的量为Xkg,KCl析出量为Ykg
NaCl:KCl:H2O:7.1.6必须指出,运用相图所作的计算是理论上的,即(1)假定各相之间完全处于平衡;(2)相的分离(过滤)是理想的,即母液中不含晶体,而结晶中不带一点母液。(3)不考虑实际操作上由于洗涤,滴漏,挥发等造成的损失。
这种理想的情况在实际生产中是根本达不到的。因此,根据相图计算出的产率是相同条件下的最大产率,实际产率肯定比它小。但是这种计算对于指导生产和改进工艺过程具有很大的指导作用,为比较实际过程树立了标准。7.1.6
要将A、B两盐的固体混合物分成两种纯盐,可以利用两种不同的温度t1、t2。见图7-20所示,a1b1c1为t1温度下的溶解度曲线;a2b2c2为t2温度下的溶解度曲线。盐类混合物的分级结晶7.1.6将b1液蒸发至m,分出A盐而得b1液,
先将A、B两盐的混合物F在t1温度下加水至e,7.1.6
在b2液中重新加入原料F至L,加水至n,在t1温度下又析出A盐而得b1,
在t2温度下析出B盐,得b2液,
因此循环沿b1mb2lnb1的封闭曲线进行。
7.1.67.1.6盐类混合物的分级结晶
另一种分级结晶的方案是A、B两盐混合物F在b1至b2过程中加入,见图7-21所示。
b2液在t1温度下蒸发至k,析出A盐而得b1液,
7.1.6如此循环沿b2kb1pgb2进行。
在t2温度下加入F至p,加水至g析出B盐而得b2,7.1.6
以上两种方案中,究竟哪一种为好须视循环效率而定,即循环中加入和蒸发的水量小,而析出的A、B盐量多,即表示循环的效率为佳(第二方案更好些)。
7.2复杂的三元水盐
体系相图
两种盐由于条件不同(如温度的变化),有可能是生成水合物,也可能是生成复盐,这样一来,相图就变得复杂了。
7.2.1生成水合物的三元体系7.2.1
如果在三元水盐体系中,有一种盐能生成一种水合物析出。见下图,就是这类体系相图。
c'
E代表C盐的溶解度曲线7.2.1
由补图3可见,与溶解度曲线b'E呈平衡的固相不是无水B盐。而是它的水合物B'盐。B'的组成点位于BA连线上,其具体位置根据水合物B’中结晶水含量标出。
图中b'点代表B'盐在水中溶解度c'点代表C盐在水中溶解度E点代表B'盐和C盐两盐共饱点b'
E代表B'盐的溶解度曲线
如果将组成为m1点的不饱和溶液等温蒸发,则系统点将沿着Am1连线向前移动,当系统点达到m2点时(位于b'
E连线上),B'盐(不是B盐)开始饱和,
7.2.1面积Ab'
Ec'代表不饱和区,B'
Eb'代表B'盐结晶区,
CEc'代表C盐结晶区,
B'
EC代表B'盐和C盐共结晶区,
BCB'代表B盐、B'盐、C盐三种干盐共存区,没有游离水存在,只有结晶水。根据杆杠规则:此时
7.2.1B'盐析出一部分,此时与固相B'盐呈平衡的液相组成点的位置,在B'
m'
2的延长线与b'
E线的交点
l处。
当继续蒸发系统点到达m'
2点时,
继续蒸发,当系统点到达m3点时,C盐开始饱和,液相组成点位于两盐共饱点E处。在固相n中:
7.2.1
当系统蒸发到m'
3时,B'和C盐同时结晶出来,固相组成点位于Em'
3连线与B'
E的交点n处。
当系统蒸发到m4点时,游离水蒸干,只有B'和C盐。7.2.1再蒸发,B'盐脱去结晶水为B盐,蒸发到m5时B'完全脱水为B盐。
7.2.1
补图4是更复杂的生成水合物的相图。同一种盐在指定温度下可以水合物形式结晶出来,也可以无水形式结晶出来。这时出现三条溶解度曲线,各与一种盐呈平衡。7.2.1图中b'是B'盐的溶解度
c'是C盐的溶解度
E'代表B和B'两盐共饱点
E代表B和C两盐共饱点B'是B盐水合物的组成点
b'
E'代表B'盐的溶解度曲线E'
E代表B盐的溶解度曲线
Ec'代表C盐的溶解度曲线
面积Ab'E'Ec'代表不饱和区
B'b'E'代表B'盐结晶区
BEE'代表B盐结晶区
CEc'代表C盐结晶区
BEC代表B,C两种盐结晶区
BE'
B'代表B,B'两种盐结晶区
7.2.1下面讨论在这种相图上的等温蒸发过程。
设一组成为m1的不饱和原始溶液,当蒸发到达b'E'线上的m2点时,B'盐开始饱和。
继续蒸发时,B'盐析出,液相组成点沿b'E'线向E'移动,当系统组成点到达B'E'线上的m3点时,B盐开始饱和,液相到达两盐共饱和点E',
继续蒸发,液相组成点位于E'点保持不变。固相B'盐逐渐减少,B盐逐渐增加。换言之,这时是水合物在液相存在条件下的脱水。
7.2.1当系统点到达BE连线上的m5时,液相点到达E点,此时C盐饱和,当系统点达到BE'连线上的m4点时,B'盐完全消失,体系又进入两相区(液相与固相B)。继续蒸发时,B盐不断析出,液相由E'向E点移动,
再蒸发,液相点将在E点保持不变,同时析出B,C两盐,直到系统点到达m6时蒸干。三元体系中的两种盐也可能以复盐的形式析出来。
7.2.2生成复盐的三元体系7.2.2补图5中D点是复盐的组成点bE1代表B盐的溶解度曲线
CE2代表C盐的溶解度曲线
E1E2代表D盐的溶解度曲线
E1点代表B盐和D盐共饱点
E2点代表C盐和D盐共饱点
对于这类相图可以这样来理解,将纯水点A和复盐组成点D相连成AD线,就把原体系分为两个简单的三元体系,各有其自己的共饱点。7.2.2
当不饱和溶液蒸发时,视其原始组成不同,可能先析出B盐,或先析出C盐,也可能先析出D盐,以后的过程则照一般规律进行。7.2.2
如果原始溶液组成点位于AD连线上,蒸发结晶时,液相位于AD连线与E1E2的交点F处不变,直至蒸干为止。
在这个相图上,共饱点E1和E2的性质是相似的。而不是结束于E1或E2,F点即相当于该温度时复盐的溶解度。7.2.2
也有另外一种生成复盐的三元相图,两个共饱点都位于AD连线的一侧。补图6就是这种类型的相图,此时水点与复盐组成点的连线AD不与复盐的溶解度曲线相交。
这个相图的点线面的意义与补图5相同。下面讨论蒸发结晶过程
(1)当不饱和溶液蒸发时,如果蒸发射线与B盐的溶解度曲线相交,则过程与前述情况相同,液相的最终点在共饱点E7.2.2(2)如果原始溶液位于ACD三角形内,如m1点蒸发时分下述几个过程,溶液蒸发到C盐溶解度曲线上的m2点时,C盐饱和,然后C盐结晶;
当系统点到达CE’连线上的m3点时,液相组成达到E’点,C和D盐同时饱和。7.2.2
此后直到蒸干为止,液相皆维持在E’点不变。但应注意系统点到达m3点后,再蒸发时D盐在增加,而C盐则不断地减少,即是C盐转变为D盐的过程。
若蒸干之前,C盐尚未溶解完,最后固相是C盐与D盐的混合物。7.2.2
如果原始溶液位于ABD三角形内,如n1点,
蒸发过程的前几个阶段是一样的,即先蒸发到C盐饱和(n1n2),C盐结晶而液相移动到E’(n2n3),
液相保持在E’点不变,C盐转变为复盐D(n3n4),当体系点达到DE’连线上的n4时,结晶出的C盐已全部转变为D盐;
再蒸发时,系统进入D盐结晶区,而液相则由E’沿E’E往E的方向移动,当系统点达到DE线上的n5时,液相达到E点,此时除D盐外,B盐也饱和;
再蒸发时,液相保持在E点不变,B和D两种盐同时结晶,直到蒸干为止。
7.2.2
相称点与非相称点
在补图6上有两类共饱点E和E’。E点是稳定的,对它进行蒸发时,液相组成始终不变动直到蒸干为止。而E’点是不稳定的,在一定条件下蒸发时,液相要向E移动。我们把E点称为相称点或稳定点;而把E’点称为非相称点或不稳定点。
7.2.2在相图上判断相称点和非相称点
简单的方法是三角形法。即当共饱点位于与之成平衡的两种盐和H2O构成的三角形之内时,该点即为相称点。位于三角形之外时即为非相称点。
7.2.2
而与E’呈平衡的是C盐和D盐,它们与H2O形成的三角形为ΔACD,E'点位于三角形之外,故为非相称点。
补图6上的E点,与其呈平衡的固相为B盐和D盐,它们与H2O构成的三角形为ΔABD,E点位于三角形之内,固为相称点;7.2.2
该法则可用来判断饱和液相组成点的移动方向。补图7所示为水与B盐和C盐组成的三元相图,B盐与C又生成一种复盐D。
7.2.3向量法则7.2.3
以液相E为例,当蒸发时,D盐和C盐析出,也有水分蒸发,现在我们
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