chapter07反应堆的中毒效应

反应堆的中毒效应本科教学（48小时）2023/2/30哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟135Xe135I衰变衰变裂变吸收46.中毒效应⑴毒物的影响随着反应堆的运行，反应堆中的裂变产物也随之积累。在这些裂变产物中，有些产物对中子的吸收截面较大，并且其份额也较大。这些裂变产物对中子的吸收会导致中子的有效利用系数降低，从而对反应堆反应性造成影响。2023/2/31哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟46.中毒效应2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟2现考虑一个以235U为燃料的均匀热中子反应堆，其有效增殖系数为：Keff＝εηfp·PL作为近似，可以认为裂变毒物只是通过改变热中子利用系数f而影响反应堆的增殖系数Keff，对ε、η、p和PL没有影响。46.中毒效应2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟3设有毒物和无毒物时，反应堆的热中子利用系数为f′和f，显然有：46.中毒效应2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟4若假设有毒物和无毒物时反应堆的有效增殖系数为K′和K，从而有：显然有：Δρ<0。即随着毒物的积累，其往反应堆引入负反应性。46.中毒效应2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟5上式还可改写为：这里定义毒物的毒性为q，其表达式为：可见，裂变毒物的毒性与其浓度（核子数密度）成正比。46.中毒效应2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟6如果慢化剂与结构材料的吸收很弱，即：从而可得：可见裂变毒物所带来的负反应性与其浓度成正比。46.中毒效应2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟7⑵重要的毒物在反应堆中，对反应性较重要的毒物有：135Xe和149Sm。其中：135Xe对中子的吸收截面约在106barn数量级；149Sm对中子的吸收截面约在104barn数量级。47.135Xe中毒⑴135Xe的动力学方程反应堆中的135Xe约有5%是由核裂变直接产生的，其余则是由其它裂变产物衰变产生的。135Sb和135Te的半衰期相对135Xe和135I都较短，并且其消耗途径都只有通过自身衰变减少这一条路径。为了简化问题，可将135Xe的产生和消耗链进行简化。2023/2/38哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟947.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟1047.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟11①135I的动力学方程Ⅰ.135I的产生135I的产生由裂变产生，其数目为：Ⅱ.135I的消耗135I的消耗则主要通过衰变，其数目为：ΔN2＝λI·NI47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟12Ⅲ.动力学方程根据核子数平衡原则，可得135I的动力学方程：47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟13②135Xe的动力学方程Ⅰ.135Xe的产生与消耗的特点从135Xe的变化链可以看出，其产生和消失均有两条路径：产生：裂变直接产生和由135I衰变产生；消失：通过衰变和发生吸收反应消失。47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟14②135Xe的动力学方程Ⅰ.产生率ⅰ)裂变产生由裂变产生的135Xe的数目为：ⅱ)135I衰变产生单位时间内，通过135I衰变产生的135Xe数目为：ΔN2＝λI·NI47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟15Ⅱ.消失率ⅰ)135Xe的衰变在单位时间内，通过衰变消失的135Xe的数目为：ΔN3＝λXe·Nxeⅱ)吸收反应在单位时间内，通过发生吸收反应消失的135Xe的数目为：47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟16Ⅲ.135Xe的动力学方程根据以上的讨论，135Xe的动力学方程可写为：47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟17⑵平衡135Xe浓度由于135I和135Xe的半衰期较大，同时对中子的吸收截面也很大，很快便可达到其平衡浓度（也称为饱和值）。当135I和135Xe达到平衡浓度时有：47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟18上式中的和为平衡时的135I和135Xe的浓度，从而有：求解上式可得：47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟19135Xe的浓度达到平衡时，其往堆芯引入的负反应性为：上式还可改写为以下形式：47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟20从上式可以看出，反应堆的平衡135Xe浓度与运行功率水平是相关的：Φ越大，越大，并且有一极限值，大小为：135Xe对热中子的吸收截面约为2.7×106b，其半衰期约为9.14h，从而可得：47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟21一般当反应堆的运行功率很低、或反应堆内的中子通量密度较低时，平衡135Xe中毒可以忽略不计。当反应堆运行在较高功率水平下（比如Φ达到1014～1015·㎝-2·s-1）时，此时135Xe中毒将达到一个比较可观的数值。47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟22⑶反应堆启动时的135Xe浓度对于一个新堆而言，堆内的135Xe和135I的初始浓度为0，即在t＝0时，有：若反应堆启动后很快就达到满功率，那么可认为在反应堆启动后瞬间，堆内的中子通量密度便达到了稳定值。47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟23从而可求解135Xe和135I的动力学方程，解的形式为

：47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟24从而，其往反应堆引入的反应性为：

47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟2547.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟26⑷停堆后的135Xe中毒为了方便讨论，可认为停堆后，堆芯内的中子通量密度立即变为0，裂变反应立即停止。从停堆开始计时，则初始条件为：47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟27停堆后，135I与135Xe的动力学方程变为：根据初值条件，可以求得上面方程的解：47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟28如果反应堆在停堆前较长一段时间内处于稳定运行工况，那么在停堆时135I与135Xe的浓度为：47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟29从而停堆后，135Xe向堆芯引入的负反应性随时间的变化为：由此可见，在停堆后，堆芯135Xe的浓度将首先达到一个最大值，然后再逐渐减小。47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟30这是因为一方面，在停堆后：135Xe通过135I的衰变产生，然后通过自身的衰变消失；由于135Xe的半衰期要比135I的半衰期长，因而其在停堆后首先会增加；与之对应的，堆芯的剩余反应性首先减小。47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟31另一方面，在停堆后：135I无法继续产生，但是却在逐渐消耗；因此135Xe浓度不会无限制的增长下去，其在达到一个最大值后，将会逐渐减少；从而堆芯的剩余反应性也将在达到一个最小值后逐渐增加。47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟3247.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟33从上图可以看出，在停堆后，由于135Xe中毒往堆芯引入的负反应性的最大值，是与停堆前的功率水平相关的：功率水平越高，则能达到的负反应性越大；反之则越小。47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟34⑸碘坑及其影响①碘坑发生的条件停堆后：135Xe的浓度显示增加到一个最大值，然后逐渐减小；剩余反应性随时间的变化刚好相反，首先减小到一个最低值，然后逐渐增大。这种现象称为碘坑。47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟35当反应堆停堆后，135Xe的浓度的变化为：如果要想不发生碘坑现象，那么只要保证停堆后，135Xe的浓度不增加即可，即：47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟36根据前面的结果可得：上式整理可得：

47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟37从而只要保证：便可以保证在任何时刻都有：47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟38整理可得：从而只要停堆时的堆芯中子通量密度满足上述条件时，便不会发生碘坑现象。亦即，如果要发生碘坑现象，就必须有：47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟3947.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟40②碘坑的影响——强迫停堆时间当反应堆停堆后，堆芯内的135Xe浓度会出现一个极大值。其可能使反应堆的剩余反应性在一段时间内小于0。这意味着在这段时间内，即使将堆内的所有的控制毒物全部移出堆外，反应堆也无法达到临界。这段时间称为强迫停堆时间。47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟4147.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟42③碘坑最大值时间如果认为在反应堆停堆后，中子通量密度立即将为0，那么在停堆后，135Xe随时间的变化规律为：对上式求导，并使其为0，即：47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟43上式中的tmax便是停堆后达到最大135Xe浓度时间tmax，可求得其大小为

：或者也可以写为：47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟44⑹功率变化过程中的135Xe中毒①功率降低时

为了方便讨论，现在记：当135Xe的浓度达到平衡时，显然有：ΔNXe＝ΔNd－ΔNΦ＝047.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟45135Xe135I衰变衰变裂变吸收2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟46当反应堆的功率P降低（P1→P2）时：中子通量Φ降低；由于ΔNΦ与Φ密切相关，从而立即减小；而与ΔNd对Φ并不敏感，此时有：ΔNd(P1)>ΔNΦ(P2)；从而ΔNXe>0，即135Xe的浓度会先增加；经过一段时间，功率降低导致的135I的产生率降低的效应逐渐体现出来，使得ΔNd逐渐减小，降低到和ΔNΦ相匹配的水平：ΔNd(P2)＝ΔNΦ(P2)。47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟47③功率提升时当反应堆的功率P提升（P1→P2）时：中子通量Φ增加；由于ΔNΦ与Φ密切相关，从而立即增加；由于ΔNd对Φ并不敏感，此时有：ΔNd(P1)<ΔNΦ(P2)；从而ΔNXe<0，即135Xe的浓度会先降低；经过一段时间，功率提升导致的135I的产生率增加的效应逐渐体现出来，使得ΔNd逐渐增加，提高到和ΔNΦ相匹配的水平：ΔNd(P2)＝ΔNΦ(P2)。47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟4847.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟49⑺135Xe振荡①135Xe振荡Ⅰ.正的阶跃如果引入正的反应性，那么有：中子通量密度Φ增加；135Xe通过吸收反应的消耗率增加；135Xe通过135I衰变的产生率还维持在较低的水平上；135Xe的浓度减小；47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟50对热中子的吸收减弱，即f（热中子有效利用系数）上升；从而Keff增加，亦即ρ增加；Φ进一步增加。47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟51Ⅱ.负的阶跃如果引入负的反应性，那么有：中子通量密度Φ减小；135Xe通过吸收反应的消耗率减少；135Xe通过135I衰变的产生率还维持在较高的水平上；135Xe的浓度增加；47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟52对热中子的吸收加强，即f（热中子利用系数）降低；从而Keff减小，亦即ρ减小；Φ进一步减少。47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟53但上述过程并不会一直持续下去。原因有：135I的产生率在经过一段时间后，也将调整到相应的水平上；由于中子通量密度形成了梯度，因此会导致中子有通量密度高的地方流向低的地方。以上的分析综合起来的结果就是

：发生扰动后，堆芯内某个局部区域的135Xe的浓度可能会先升高（或降低），在升高到一定程度后，然后降低（或升高）；中子通量密度、功率密度的变化则和其相反。从而在反应堆内形成了一个135Xe浓度、中子通量密度和功率密度的空间振荡。简称为135Xe振荡。

47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟5447.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟55②135Xe振荡发生的条件一般来说，135Xe振荡只有在一定的条件下才会发生。只有当以下两个条件同时满足的时候

：堆芯的尺寸超过30倍徙动长度；堆芯的热中子通量密度大于1013·㎝-2·s-1。135Xe振荡才成为一个值得认真考虑的问题。135Xe振荡的周期一般约为15～30h。

47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟56③135Xe振荡的危害135Xe振荡会造成以下危害：135Xe振荡使得堆芯内的功率密度发生振荡，有可能使得堆芯局部温度过高，超过设计限值。135Xe振荡会使堆芯的温度分布产生交替的变化，从而加剧材料的温度应力的变化，使得材料过早损坏。47.135Xe中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟57④135Xe振荡的监测在135Xe振荡过程中，堆芯的局部的135Xe浓度会发生变化，但是整个堆芯的135Xe的变化不大。135Xe振荡对Keff和总的反应性的影响是不显著的。所以很难从总的反应性测量中来发现135Xe振荡。只有从局部的功率密度和中子通量密度的变化中才能发现135Xe振荡。48.149Sm中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟58⑴149Sm的动力学方程①149Sm的性质149Sm对反应堆的影响仅次于135Xe。其对0.0253eV的中子的吸收截面为40800b。149Sm具有以下特点：149Sm的产生只有通过其它元素衰变产生一条路径；149Sm的消耗只有通过发生吸收反应一条路径；149Sm的半衰期T1/2>2×1015a，其可视为是稳定的。48.149Sm中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟5948.149Sm中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟60②简化处理为了简化计算，需要对149Sm的衰变链进行简化：149Nd的裂变产额为0.0113，半衰期为2h，相对149Pm的半衰期（54h）较短。可以忽略149Nd的中间作用，认为149Pm是在裂变时直接产生的。从而可得：ωPm＝ωNd＝0.011348.149Sm中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟61③149Pm的动力学方程Ⅰ.产生项：149Pm的产生是通过裂变直接产生，具体表达式为：Ⅱ.消耗项：149Pm的消耗则主要是通过β-衰变，变为149Sm：ΔN2＝λPm·NPm48.149Sm中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟62Ⅲ.动力学方程从而149Pm的动力学方程为：48.149Sm中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟63④149Sm的动力学方程Ⅰ.产生项149Sm的产生是通过149Pm衰变产生的。其产生率的具体表达式为：ΔN1＝λPm·NPmⅡ.消耗项149Sm的半衰期T1/2>2×1015a，可以认为其是稳定的。从而149Sm的消耗项的表达式为：48.149Sm中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟64Ⅲ.149Sm的动力学方程从而149Sm的动力学方程为：48.149Sm中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟65⑵方程的求解与分析

①平衡149Sm中毒当反应堆达到稳定时，有：48.149Sm中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟66从而可得：149Sm所具有的毒性为：48.149Sm中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟67②反应堆启动时的149Sm浓度虽然平衡时的149Sm的浓度与反应堆内中子通量密度水平没有关系。但是达到149Sm平衡所需的时间与Φ的水平是密切相关的。对于149Sm而言，其达到平衡149Sm中毒的时间较长，一般需要几百个小时以上。48.149Sm中毒2023/2/3哈尔滨工程大学核科学与技术学院李伟