收集效率-paper行动步骤

HighexternalquantumefficiencyandhighluminescenceratelaserSamplesonAuHeight202nmLifetime0.9822nsSq24Sq56Height198nmLifetime1.5776nsSq37Height575nmLifetime0.61141nsSq39Height130nmLifetime0.97331nsSq59Height670nmLifetime0.9828nsSq28height：192nmLifetime：0.7408nsHeight165nmLifetime0.52873nsSq2Sq6height：223nmLifetime：0.81402nsSq57height：345nmLifetime：0.9177nsSq27height：235nmLifetime：1.9652nsSq45height：205nmLifetime：0.74157nsSq63height：193nmLifetime：0.60278ns问题：实验上测到的效率，为什么有的样品大于10%（高效率），有的不足5%（低效率），是什么原因导致这种情况？模拟上的结果是否可以说明实验上正方形规则样品的变化规律？实验上测得的效率值（收集量和入射量的比例）为什么呈“勾勾”形状变化？典型样品的发光效率是怎么样的？实验上测得的Au和SiO2效率值相差几倍的原因是什么？检查效率和体积的数据测量/处理是否完全准确。具体模拟计算每个高效的样品，分析它的发光模式，搞清楚它为什么能有高效率。搞清楚实验上测到的效率的物理意义，可能受哪些因素影响，再分别对Au和SiO2，分析体积对这些因素的影响，由于形貌各异，需要样品分类后再去看，可以简化我们的分析。分类讨论时，先从物理上思考，再去画图（包括实验和模拟得到）看是否和预计的一样，以及和实验上是否符合。如果相同，思考之前的分析是否严谨完备（即相符是否巧合），然后再做一些验证实验来确认这一点；如果不同，思考为什么不符合，是否想错了或者其他因素在影响？通过第三步，确认影响效率的主要因素，给出准确的物理解释，再对比Au和SiO2，分析它们本质上的异同，解释为什么收集效率不一样。步骤：对实验样品分类整理，看高度对效率的变化规律的影响？因为之前的模拟可以看出，除非面积很小（<1um），否则效率和面积的关系不大，先着重考虑高度和效率的关系。Au2效率和高度实验上最像接近正方形的样品（AFM分类）：测到的效率值和高度的关系。高度：670nm实验数据点太少，难以判断是否都是按照曲线变化？实验上右侧有一个点趋势不符合，发现它的高度有670nm，是不是高度很大时，激发了光学模式，与我们计算的等离激元模式的情况差别比较大？问题：如果实验上确实按照曲线变化，再确认这些样品都是回音壁plasmonicmode，那模拟的结果可以作为一个证据，说明方形规则样品的效率变化规律。但还需要确认其他因素是否有影响。这个样品无明显异常。Sq46Sq39Sq29Sq40Sq59Sq59Sq40Sq46Sq39Sq29正方形样品在体积-寿命图中的位置面积大不一定效率高，高度非常大时效率越高。高度越大，对泵浦光的吸收越多，效率越高？高度越大，越有可能是光学模式，损耗少，耦合到spp越少，效率越高？猜想：对高度特别大的样品分析实验上测得大于10%称为高效率实验上测得低于5%称为低效率想办法确认是哪一种情况？或者有其他原因？高度小于300nm长方形的样品(AFM分类)：实验测得效率与高度的关系对于长方形的样品，在一定高度范围内，有随着高度增大效率先变大再变小的趋势。从点的分布看，Sq24特别大的效率，或许是本身行貌特殊（有一个斜面）造成的，其他样品没有。这个图是否准确？Sq24Sq8Sq50Sq65Sq2Sq28Sq56Sq41Sq44类回音壁类回音壁高度可能影响到效率值的原因？泵浦吸收；Purcellfactor；耦合到spp比例；出来的光分布需要考虑高度分别对每个因素的影响：从模拟的结果和吸收模型去思考PlasmonicmodeFPmodeQrad小且斜面导致SPP散射收集效率最高FPmodeQrad小但大量能量耦合到SPP较为典型的回音壁mode，Qrad很大，导致metalloss很大，因而效率很低介于Fpmode和回音壁mode之间六组plasmonicmode用不同颜色的框分成了四类斜面Sq24高度小于300nm长方形的样品(AFM分类)：Purcellfactor与高度的关系Purcellfactor越大，发光速率越快，内量子效率越高，效率也就愈大。这个规律和上页效率-高度图的走势是一致的。估算的内量子效率下限高度小于300nm长方形的样品(AFM分类)：出来的光分布与高度的关系标准正方形的plasmonic回音壁模式，也能看到有先升高再降低的趋势，和实验上长方形样品的结果不匹配。若计算长方形，最好plasmoicmode算一条组，相邻高Q的photonicmode算一条组，这样可以对比两者的不同。需要考虑计算长方形的模型？可以算一条线看看情况。高度小于300nm长方形的样品(AFM分类)：Spp耦合比例与高度的关系标准回音壁的计算结果因为是标准正方形的plasmonic回音壁模式，和长方形样品不匹配，看不出明显的规律。高度小于300nm长方形的样品(AFM分类)：吸收过程与高度的关系长方形样品的发光照片和光谱Sq2Sq8Sq24Sq28Sq415.099798.1042811.15221neff实验上测得的效率值（收集量和入射量的比例）为什么呈“勾勾”形状变化？实验上测得的效率值（收集量和入射量的比例）为什么呈下图的规律变化？为什么我们要去看这个规律？因为我们想去理解它背后的物理原因，然后解释它。得到这个图，实验数据测量上有没有误差？实验数据处理上（做平均等操作）有没有问题？实验测量上：

功率计的读数引入误差；Au上样品偏少（30个），得到的规律可能有误差考虑打在样品面积上能量：

和王所检查过整个过程，包括重新演算了部分效率值，验证发现这个过程没有问题做平均的方法：

SamplesonAuHeight202nmLifetime0.9822nsSq24Sq56Height198nmLifetime1.5776nsSq37Height575nmLifetime0.61141nsSq39Height130nmLifetime0.97331nsSq59Height670nmLifetime0.9828nsSq28height：192nmLifetime：0.7408nsHeight165nmLifetime0.52873nsSq2Sq6height：223nmLifetime：0.81402nsSq57height：345nmLifetime：0.9177nsSq27height：235nmLifetime：1.9652nsSq45height：205nmLifetime：0.74157nsSq63height：193nmLifetime：0.60278nsAu上测有效率的样品的Vphy-HeightHeight165nmLifetime0.52873ns效率：0.1038Sq2Sq39Height130nmLifetime0.97331nsSq65效率：0.1013Sq8Sq50Height202nmLifetime0.9822nsSq24效率：0.2102Height:135nmLifetime:0.795ns效率：0.0426Height:138nmLifetime:1.6707ns效率：0.04354Height:120nmLifetime:1.5948ns效率：0.03325Sq6Height223nmLifetime0.81402ns效率：0.11734Sq29Sq28Height165nmLifetime0.66315ns效率：0.02622Height192nmLifetime0.7408ns效率：0.10228Au上测有效率的样品的Vphy-HeightSq45Height:205nmLifetime:1.5948ns效率：0.11695Sq5Sq27Height:247nmLifetime:0.52946ns效率：0.04713Height:235nmLifetime:1.9652ns效率：0.11095Sq64Height:148nmLifetime:1.01334ns效率：0.09794Sq58Height:160nmLifetime:1.08965ns效率：0.05685Sq66Sq61Sq56Height:184nmLifetime:5.2181ns效率：0.06212Height:189nmLifetime:1.0609ns效率：0.00511Height:198nmLifetime:1.5776ns效率：0.14544Au上测有效率的样品的Vphy-HeightSq41Sq46Height:196nmLifetime:2.2467ns效率：0.0418Height:189nmLifetime:1.3116ns效率：0.03009Sq44Sq63Height:195nmLifetime:2.0547ns效率：0.03677Height:193nmLifetime:0.60278ns效率：0.12602Sq42Sq48Height:230nmLifetime:0.73392ns效率：0.11054Height:243nmLifetime:1.8582ns效率：0.07558Sq40Height:280nmLifetime:0.41124ns效率：0.02453Sq43Sq38Height:350nmLifetime:0.74285ns效率：0.0619Height:373nmLifetime:0.8888ns效率：0.07588根据昨晚的讨论，我重新整理了自己的思路，把完成这个项目我需要做的步骤整理如下：首先检查王所现在计算的实验上的效率值是否有误（已经check）辅助华洲建模（最高效率的sample），包括完美和不完美，带loss和不带loss四个模型；检查用comsol计算的方法是否无误;建立sq2和sq39的model并计算（已完成）把这个样品所有的数据挑出来，汇总（还差测自发辐射时的实验图）把内外量子效率，Qrad

，Qtotal等理论知识先整理出来，以及从我们现有的数据可以作出哪些推测和结果（基本完成）阈值时测出的Q到底物理含义是什么？是否可以和效率计算相联系？（部分完成）得到模拟的结果，和华洲一起进行模式分析，配合理论的推测/pattern等去作出判断，确认是plasmonic还是photonicmode，给出外量子效率；新的sq2和sq39还在处理（基本完成）把之前lifetime（包括Purcelleffect）的相关资料整理出来，主要是解释为什么我们的高效率样品寿命也很短（从Q和Vm的角度去考虑），以及由于我们做的是laser，它的调制速度可以更快（完成中）查阅文献，主要关于spp增强效率方面以及高效LED方面，通过对比别人的器件，强调我们的器件更好（正在调研中..）昨天发现在建model时发现：

用AFM得到的样品的长和宽与共聚焦显微镜测得的面积有一些偏差，因为之前的光学显微镜和共聚焦显微镜测得的长宽差别很小，所以当时我们认为共聚焦的长和宽是准确的，没有用AFM做修正。

于是，和王所讨论后，从AFM里读出长和宽，得到面积，与之前的面积做比较，画出下图。1.15AFM只测了Au2，sample18sio2,sio25_1，然后做出AFM面积和共聚焦测量面积的比例如下。1.2991.43利用SEM的结果来确认哪种测量结果更准确。实验上得出的效率值对数坐标下等间距做平均（不做平滑处理）对数坐标下分6段将低pump和高pump时候的效率一起做平均efficiency:未考虑不同高度的吸收情况，lens收集的能量与被吸收的能量之比。comsol计算得到的收集量与总辐射量的比值(check模拟得到的结果是否完全正确)Au此外计算的SiO2的效率如图可以明显看到，SiO2上collectionpower/allradiation效率是单调增加的（某几个点偏差较大，需要再检查）。具体物理原因还没想明白，不过会一直思考，理解这幅图。还有0.7um的结果还没处理出来。SiO2处理完用插值法计算每个SiO2上的样品的外量子效率。SamplesonAuHeight202nmLifetime0.9822nsSq24Sq56Height198nmLifetime1.5776nsSq37Height575nmLifetime0.61141nsSq39Height130nmLifetime0.97331nsSq59Height670nmLifetime0.9828nsSq28height：192nmLifetime：0.7408nsHeight165nmLifetime0.52873nsSq2Sq6height：223nmLifetime：0.81402nsSq57height：345nmLifetime：0.9177nsSq27height：235nmLifetime：1.9652nsSq45height：205nmLifetime：0.74157nsSq63height：193nmLifetime：0.60278nsAu上测有效率的样品的Vphy-HeightHeight165nmLifetime0.52873ns效率：0.1038Sq2Sq39Height130nmLifetime0.97331nsSq65效率：0.1013Sq8Sq50Height202nmLifetime0.9822nsSq24效率：0.2102Height:135nmLifetime:0.795ns效率：0.0426Height:138nmLifetime:1.6707ns效率：0.04354Height:120nmLifetime:1.5948ns效率：0.03325Sq6Height223nmLifetime0.81402ns效率：0.11734Sq29Sq28Height165nmLifetime0.66315ns效率：0.02622Height192nmLifetime0.7408ns效率：0.10228Au上测有效率的样品的Vphy-HeightSq45Height:205nmLifetime:1.5948ns效率：0.11695Sq5Sq27Height:247nmLifetime:0.52946ns效率：0.04713Height:235nmLifetime:1.9652ns效率：0.11095Sq64Height:148nmLifetime:1.01334ns效率：0.09794Sq58Height:160nmLifetime:1.08965ns效率：0.05685Sq66Sq61Sq56Height:184nmLifetime:5.2181ns效率：0.06212Height:189nmLifetime:1.0609ns效率：0.00511Height:198nmLifetime:1.5776ns效率：0.14544Au上测有效率的样品的Vphy-HeightSq41Sq46Height:196nmLifetime:2.2467ns效率：0.0418Height:189nmLifetime:1.3116ns效率：0.03009Sq44Sq63Height:195nmLifetime:2.0547ns效率：0.03677Height:193nmLifetime:0.60278ns效率：0.12602Sq42Sq48Height:230nmLifetime:0.73392ns效率：0.11054Height:243nmLifetime:1.8582ns效率：0.07558Sq40Height:280nmLifetime:0.41124ns效率：0.02453Sq43Sq38Height:350nmLifetime:0.74285ns效率：0.0619Height:373nmLifetime:0.8888ns效率：0.07588Highestefficiencysamplesq24dataAu2Sample24b24 2022.21251 1.3417 1.36 0.9822 0.475.7

0.153（全谱）编号 Height Area volume threshold lifetimeFWHMPurcellfactor

betanm

um^2 λ^3 uW ns nmAu2Sample24AFM图Au2Sample24光谱和L-Lcurve全谱LL第一次测量得到（去年）Au2Sample24光谱第二次测量得到（今年测效率时）无L-Lcurve0.21023efficiency全谱LLBG：303.48Au2Sample24C:\Users\wangsuo\Desktop\threshold\sample18CdSeonAu2\sq24684.4nm—692.4nmBG：303.29693.2nm—701.8nmBG：303.29Peak1Peak2Au2Sample24Au2Sample24光谱Highestefficiencysamplesq2datab2 165

1.69439

0.8151

1.84 0.528730.57

10.60.014

编号 Height Area volume threshold lifetimeFWHMPurcellfactor

betanm

um^2 λ^3 uW ns nmAu2Sample2Sq2Au2Sample2AFM图Au2Sample2698.5nm—702.5nmBG：303.04Beta=0.014（第二次测量）测效率时的光谱Au2Sample2Highestefficiencysamplesq39datab39

130

5.89857

2.2356

0.509

0.973310.4

5.750.04

编号 Height Area volume threshold lifetimeFWHMPurcellfactor

betanm

um^2 λ^3 uW ns nmAu2Sample39Sq39Au2Sample39Au2Sample39第一次的测量的光谱及L-Lcurve待补充Au2Sample39（第二次测量）测效率时的光谱Sq24Sq39Sq2Sq2Sq39Sq24Lasing半高宽激射的Q很大~1500Sq2Sq39QuantumefficiencyandQLaserDiodeEfficienciesInternalQuantumEfficiencytr=Radiativebinationtimetnr=Nonradiativebinationtime电泵换成光泵浦时，分母变为Numberofinjectedphotonsintothegainmediumperunitsecond.LaserDiodeEfficienciesExternalQuantumEfficiency注意：用光子的数量计算，而不是功率的比值。电泵换成光泵浦时，分母变为Numberofinjectedphotonsintothegainmediumperunitsecond.ExtractionEfficiencyLaserDiodeEfficienciesCdSepumpPinreflection过程一：吸收Au/Sio2我们把实验发生的吸收过程简化为左图。要求外量子效率就必须知道有多少泵浦的光子实际被吸收了，这部分光子才能激发电子-空穴对，然后再发生复合过程。泵浦光打在CdSe上时，会发生反射，吸收和透射等情况。为了得到吸收的光子数目，需要知道在CdSe中到底有多少光被吸收。为此需要计算不同厚度的CdSe对泵浦光的吸收情况，从而得到每个样品吸收的光子的量。transmissionabsorption我们可以先假设全部打在表面的光子被吸收；再把吸收的过程考虑进去。TransitionprocessPumpEEvEchvpumpRelaxationEEvEc~100fsFcFvTransitionEEvEcnsrangeFcFvhv如图，在泵浦光子的激发下，价带上的电子跃迁至导带，在价带留下一个空穴。电子/空穴通过和声子或杂质等的散射作用快速弛豫到导带底/价带顶，达到热平衡状态，于是在导带和价带分别形成准费米-狄拉克分布。之后，导带上的电子再发生跃迁回到价带填充空穴，同时放出光子。过程二：发光过程二：发光吸收泵浦光子后，激发价带电子跃迁到导带，再通过与空穴复合发光（辐射复合），或者通过非辐射复合把能量转化为其他形式。发出的光子并不能全部从CdSe出来，相当一部分会在结构中耗散掉，最终进入到自由空间里的光与被吸收的泵浦光的比例就是我们想要的外量子效率。EEvEc过程二：发光参考文献：<lasers>SiegmanEjNjEiEk如左图，被泵浦到激发态（Ej）的电子会向低能级跃迁，包括辐射跃迁（）和非辐射跃迁（）。是激发态Ej上载流子寿命，Nj是激发态Ej上的载流子数目。在没有外界作用时，上能级的载流子数目会以指数形式衰减。实验上测量荧光寿命时，对辐射跃迁（），发光的强度实验上测量得到的是上能级载流子的寿命。EjNjEiEk过程二：发光实验上测得是上能级载流子寿命，那么（非辐射）（辐射）辐射非辐射实验上，在sio2上我们测量了大块CdSe的寿命，近似可以看作bulkCdSe的上能级寿命。于是，对Au上的nano-squareCdSe样品，由于存在Purcelleffect影响，跃迁速率会得到增强，TransitionrateinacavityTransitionrateinfreespace所以Au上的CdSe块状样品，有其中F是辐射速率的增强比例。（问题：非辐射复合速率是否也会增强？？）先假设非辐射过程不增强，1.若bulk材料辐射速率远大于非辐射速率（1/τrad>>1/τnon-rad）过程二：发光2.若bulk材料辐射速率与非辐射速率相当代入当增强因子F>>1时(实验上可以明显观察到速率增强几倍)，（估计的内量子效率下限）效率最高的样品sq24:过程二：发光过程三：光出来的过程CdSeAuAirLossinAusppsppRadiationintoair过程三：发光后的过程过程三：光出来的过程如图，简单来说，产生的光子有三个途径可以走：辐射到空气以SPP形式出来（最终也损耗在Au中）损耗在Au中而外量子效率要求的，产生的光子中有多少光可以辐射出来。为此，lossradiationηe是extractionefficiency，表示有多大比例的光辐射到空气中。分别用带loss和不带loss的结构，得到Qtotal和Qradiation，于是由实验上的Purcelleffect实验上测得的Purcellfactor实验上：测量SiO2上大块CdSe的寿命PE是上能级载流子跃迁速率的增强，并不是辐射发光速率增强。LargeCdSebeltonSiO2Average：5.6ns去掉这个偏差过大的点实验上测得的Purcellfactor实验上测得的lifetime阈值时的Q每个都用Q大的那个值，画出曲线，做平均Sq24阈值时候对应的Q物理意义是什么？整理线宽，阈值，速率方程之间的关系阈值时Qth的测量方法：如下图，在阈值附近（光谱冒尖），利用光谱求出这个尖峰的半高宽△λth。阈值时Qth被给出（λ0是中心波长700nm）：△λth对一个激光腔，首先腔决定了哪些模式能够稳定存在于腔内，形成驻波。在无增益时，腔的损耗主要包括辐射损耗和吸收损耗。由于存在损耗，光的强度I(t)随时间衰减CavitymodecavityWhereτisthelifetimeofphoton,describingtherateofdecay.UsingFouriertransform,wecangetaLorentzianshapeinfrequencyspectrum,whichgivestheFWHM:Thus,Qisgivenby线宽越窄，整个腔的Q越大，腔内光子寿命τp越大。实际上不同模式的损耗是不同的，因此展宽△w也不相同。Spontaneousemissionspectrum当外界加泵浦时，载流子被泵到上能级，然后在很短时间（~100fs）内发生带内弛豫，再通过跃迁回到下能级。若发生了自发辐射跃迁，产生的光子会直接耦合到腔外的模式或者进入到不同的腔模中（取决于跃迁速率），而进入腔模的光子会被腔吸收（αabs）从而损耗在腔内或者从腔内辐射出去（αrad）。耦合到腔模后，由于腔内态密度(腔模附近