激光原理与技术：第八章 非线性光学

激光技术-第四讲非线性耦合波方程非线性极化第八章非线性光学光参量振荡光学倍频由于激光能够达到非常高的能量密度，使得介质产生非线性极化，实现了光学倍频、和频、光参量振荡、光学相位共轭等。在此基础上产生新波长的相干光源，极大的丰富了激光光谱。红宝石激光器的倍频，1961，P.A.Franken等第一节非线性极化8.1.1非线性极化微观：处于外加电场中的原子，正电荷中心和负电荷中心在外场的方向上产生位移，形成一个电偶极矩。宏观：由大量原子组成的介质，在外场的作用下产生宏观电偶极矩，这种现象称为介质的极化。外加电场很小时，极化是线性的，极化强度矢量表示为线性极化率张量，二阶张量二阶张量和矢量的点乘定义为宏观电偶极矩的方向和外加电场不一定一致。在晶体中，由于晶格在空间有序排列，正电荷中心和负电荷中心不一定在电场方向上移动。由于晶体的对称性，二阶张量的9个分量并不是完全独立的。当外加电场很强时，会有二阶或更高阶的非线性极化二阶非线性极化率张量，三阶张量三阶非线性极化率张量，四阶张量(2)的值一般比(1)小很多（若干个数量级），(3)的值比(2)也小很多。在很强外场下，非线性项才可能有显著值。二阶非线性极化用于产生光学倍频、差频与和频；三阶非线性极化产生光学相位共轭。假设两束激光同时存在，它们的电场分别为电偶极矩为上式中的平方项展开后包含和频项1+2和差频项1-2，只有一束激光时包含倍频项21，因此，宏观电偶极矩中包含了和频、差频和倍频项，从而产生和频、差频以及倍频激光。8.1.2二阶非线性极化率张量的性质张量共有27个分量，但并非完全独立，满足如下性质（1）固有对称性在极化强度矢量的表示式中，极化率张量与光场的次序无关物理意义：求和次序的交换，不产生新的物理现象。（2）Kleinman对称性Kleinman证明：如果物质的非线性极化完全由电子位形变化所引起，而与分子、离子或者核的运动无关，并且参与相互作用的光场频率都位于晶体的同一透明波段，光场的吸收损耗及色散都可以完全忽略时，极化率张量的脚标可以任意交换而其值不变。这样27个分量中最多有10个是独立的。（3）空间结构对称性对张量的影响根据晶体所属晶系和点群不同，晶体具有确定的对称性时二阶极化张量的独立非零元素进一步减少。具有球对称中心的晶体二阶极化张量为零。证明如下：具有球对称性的晶体不具有二阶非线性效应。实验证明，晶体的对称性越差，二阶非线性效应越大。同理可证明，具有球对称性的晶体才有三阶非线性效应。所以，用于倍频、差频、和频和光参量振荡的晶体都是非对称性很大的晶体，用于相位共轭的晶体都是球对称性材料。8.1.3倍频极化张量在倍频情况下，设1=2，输出3=21，倍频电偶极矩的x分量可写为由于非线性张量的对称性，上式可简化为写成矩阵形式为简化下标，作如下约定倍频极化率张量重记为在倍频情况下引入新的张量-倍频极化张量（或倍频极化系数矩阵）第二节耦合波方程组在非线性极化过程中，入射光会有部分能量耦合到新的频率成分上，新频率成分的光能量会得到增强；当新频率光能量增加到一定值时，又会将其能量耦合到原来的光频成分中。8.2.1非线性波动方程Maxwell方程组考虑二阶非线性极化代入Maxwell方程，得到对Maxwell方程第一式两边取旋度利用得到上式右边是方程的源，表示方程左边电场分量中，有对应于非线性宏观电偶极矩的频率成分。在倍频、差频、和频过程中，不同频率之间的能量转换正是通过这一项实现的。相对介电系数张量(1)张量可对角化8.2.2耦合波方程组取笛卡尔坐标系设非线性介质中有三个单色平面波，均沿z方向传播，电场矢量只有x和y分量，（8.2-5）式简化为(1)张量可对角化i，j，k取x或y如果电场分量为Ei和Ej的波的频率分别为1和2，则电场分量为Ek波的频率必须包含和频或差频项1±2。有效的和频或差频必须满足动量匹配（或称为相位匹配），当和频满足动量匹配时，差频就不可能满足动量匹配，差频过程就可以忽略，反之亦然。（爱因斯坦求和约定）仅考虑其中的和频项，参与非线性相互作用的三个波为cc表示第一项的复共轭。由于波之间的能量耦合，所以所有的电场分量随z坐标变化，且均为z的慢变化函数，满足旁轴近似表示在光场的一个波长的传播距离内，由于波之间的能量耦合引起的振幅的变化很小。由此进一步得到（忽略差频项）取，考虑到k1+k2不一定等于k3，因为在晶体中光波的折射率与光波的频率和偏振方向有关，。上式表示频率为1和2的光波与频率为3=1+2的光波的耦合过程。同样的方法，可得到频率为1和3=1+2

的光波与频率为2的光波的耦合过程。以及频率为2

和3=1+2

的光波与频率为1的光波的耦合过程。称为相位匹配，相位匹配条件下根据光强的定义，上式对z求导，并应用（8.2-15）式，得到上式称为Manley-Rowe关系，此关系式表示相互作用过程中能量守恒，适用于任何三波相互作用，包括差频和参量放大与振荡。参考：晶体物理学基础，陈纲，科学出版社，2007红宝石激光器的倍频，1961，P.A.Franken等第三节光学倍频8.3.1倍频耦合波方程及其解光学倍频是三波相互作用的一种特殊情况，即两个入射波的频率相等1=2=，实际上只有一束入射光。将这两束激光的频率重记为1=，2=2，耦合波方程简化为光学倍频也称为二次谐波产生（SHG），是指频率为的单色光入射到非线性介质后产生2光波。目前通过倍频已实现紫外到红外的激光倍频，倍频效率达到70%以上。三波耦合倍频其中要实现相位匹配，基频波和倍频波的折射率要相等。假设产生很小的倍频光，基频光的幅度基本上不发生变化代入耦合方程得到采用有效倍频极化系数代替上式中的求和运算单轴晶体有效倍频极化系数的计算用矩阵表示

为参与相互作用的三光波的偏振方向的单位矢量参考：晶体物理学基础，陈纲，科学出版社，2007在长为L的倍频晶体中，求解（8.3-4）式得到光强为从上式可知（1）倍频效率正比于基频光强，因此基频光能量密度越高，倍频效率越高。所以为了提高倍频效率，通常将基频光聚焦。（2）倍频效率正比于有效倍频极化系数的平方deff2，所以需选用非线性系数大的晶体。倍频效率为（3）在相位匹配k=0的情况下，倍频效率最高。由于k=(4/λ)(n2-n1)，所以要实现相位匹配，基频光折射率要等于倍频光折射率。两光波等相位面具有相同的速度，在此条件下倍频光波得到同步叠加，干涉增强。但由于色散，一般情况下基频光折射率和倍频光折射率并不相等。需要利用晶体的折射率面，使不同偏振方向的光的折射率相等。（4）倍频效率与晶体的长度有关。在相位不匹配k≠0情况下，倍频效率是晶体长度的周期函数。定义Lc为在L=Lc时，倍频光达到极大。L>Lc后，倍频光逐渐减小，表示倍频光向基频光转变，所以晶体的长度等于Lc即可。在相互作用过程中，两个光子湮灭，产生一个光子，产生的光子能量和动量等于两个湮灭光子的能量和动量之和三波相互作用中的相位匹配和光频率之间的关系实际上表示光子能量和动量守恒8.3.2高效率下光学倍频耦合波方程解当转换效率很高时，基频光也要发生很大的变化。因为只有在相位匹配的条件下，才能得到很高的转换效率，因此这里假设假设基频光和倍频光都沿主轴偏振，根据Kleinman对称性，耦合波方程为：第一式表示差频过程，即倍频和基频的差频将倍频光转换回基频光的过程；第二式表示和频过程，即基频光转换成倍频光过程。（8.3-10）式可以进一步简化为：设耦合波方程为上式左边为实数，因此方程右边也应取实数，所以耦合波方程为能量守恒方程为代入（8.3-14）第二式解为倍频波的光强为根据能量守恒进一步得到基频波的光强定义特征长度在L=L0长度内，大约有60%基频光转化成倍频光能量；倍频晶体的长度为2L0时，倍频效率可达90%。目前Nd:YAG、Nd:YVO4、Nd:YLF激光的倍频技术已经十分成熟，主要倍频晶体包括KDP、KTP、LBO、CLBO、LiNbO3等，商用倍频激光器已经很普遍。不仅二次倍频，而且三次倍频（二倍频+和频）激光器也日趋成熟。第四节光参量振荡原理（简介）光参量放大的原理是一束频率较低的弱激光和一束频率较高的泵浦激光入射到非线性介质时，经过波之间的相互作用，弱激光得到放大，同时产生另一频率的激光，称为空闲光。产生空闲光的原因是光子能量守恒。在光学参量放大的基础上，如果把非线性介质放在光学谐振腔内，则可以构成光学参量振荡器（OpitcalParameterOscillator-OPO）。和激光器一样，光学参量振荡器不需要输入信号光就可以输出相干光，所不同的是，参量振荡器同时还输出空闲光。另一个重要特点是光学振荡器具有很宽的连续调谐范围。光参量放大器光参量振荡器和纵模振荡条件通过连续调节晶体的角度或温度使不同频率的信号光和空闲光满足（8.3-21）式，从而