相干反斯托克斯拉曼光谱cars课件

相干反斯托克斯拉曼光谱法

(CARS)

姚波善相干反斯托克斯拉曼光谱法

(CARS)姚波善目录概述测量原理测试装置（典型的CARS测温系统）CARS的优点实验应用2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS2目录概述2022/11/2相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS2自发拉曼散射光的强度很弱，给测量带来了许多困难。实验研究发现，随着激光功率的提高，由强激光电场诱导的二次以上的高阶极化现象越来越显著。产生了一些新的拉曼散射现象：受激拉曼散射、受激拉曼增益散射与逆拉曼散射、相干斯托克斯拉曼散射与反斯托克斯拉曼散射、拉曼诱导克尔效应等。这些新的拉曼散射现象的共同特点是信号强度大，比自发拉曼散射光的强度提高109量级。用相干拉曼散射进行光谱测量，发现了一些用自发拉曼散射无法发现的光谱信息。2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS3概述自发拉曼散射光的强度很弱，给测量带来了许多困难。2022/1Maker和Terhune首先在1965年发现相干反斯托克斯效应（CARS)，使CARS技术应用于高分辨分子振动光谱和温度、浓度测试的研究。气相CARS研究的一个应用是对于燃烧体系中温度和浓度的测量。2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS4概述Maker和Terhune首先在1965年发现相干反斯托克斯CARS原理CARS是一种特殊的四波混频效应。特点：三束入射光波中，两束入射光的差频与待测介质的拉曼跃迁能级间隔产生共振，从而使三次非线性电极化率得到共振增强，并产生第四束向高频方向移动的相干波信号，频移值正好等于介质拉曼光谱频移值。2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS5CARS原理CARS是一种特殊的四波混频效应。2022/112022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS6CARS原理两束强单色激光：，：固定频率

：可调谐，假设调谐

使：介质内某一拉曼散射的频移值（对应拉曼散射始、终能级间的间隔）

与

相互作用，产生相干信号光束

第四束波的空间方向2022/11/2相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS6CARS2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS7CARS原理频率为的泵浦束和频率为的探测束（即由泵浦束频率与拉曼频移之差而成的斯托克斯束）借助几何匹配技术被混频。激光通过三阶非线性极化率同介质相互作用产生频率为的振荡偏振，并发出CARS信号。2022/11/2相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS7CARS气体：三束波按同一方向实现相位匹配作用固体、液体：当两入射光成一定的夹角入射时才可实现相位匹配2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS8CARS原理CARS相位匹配：气体固液气体：三束波按同一方向实现相位匹配作用2022/11/2相干2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS9CARS原理CARS信号强度与谱特征待测的燃烧产物组分特征正是根据CARS谱的特征形状（信号强度随频率的变化）和辐射强度来测量。温度信息来自谱形状的特征分析，因为这些特征反映了不同振动—转动能态内布局的玻尔兹曼分布。浓度信息测量则是基于CARS信号的强度。2022/11/2相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS9CARS2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS10CARS原理CARS信号强度与谱特征如假设气相介质的折射率为1，单色激光源、频率Va的CARS信号强度为：三阶非线性极化率的表达式：其中：c为光速；自由空间介质的介电常数；为光束相交区长度；为光束强度其中：为组分第j阶跃迁谐振极化率的实、虚分量，这些组分的拉曼谐振j正是要被检测；为非谐振电子背景极化率其中：N为待测组分的数密度；为引起j阶跃迁能级间的相对布局差2022/11/2相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS10CAR实验装置原理图2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS111、激光器产生20HZ的脉冲激光，经调解输出的倍频光以45度角入射到分光镜BS1的反射面而被分成两部分：①透射部分进入染料激光器激发斯托克斯束②反射部分作为泵浦束。2、反射部分经BS2再次分束：①反射部分作为CARS的泵浦束；②透射部分则进入吸收腔T1，避免能量过大，致使气体击穿火辐射噪声。实验装置原理图2022/11/2相干反斯托克斯拉曼光谱法CA实验装置原理图2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS123、BS2反射的泵浦束先后经过全反射透镜M1、M2产生一束反射光Vp，与经M3全反射产生的Vs同时到达带中心内孔的环状反射镜AM。Vs直接通过，泵浦束则被AM反射形成环状光束，从而满足相位匹配要求。4、环状泵浦束与同轴对准的斯托克斯束平行到达聚焦透镜L1，并被其聚焦于测点产生CARS信号。5、所有频率的信号又被透镜L2形成平行光到达双色镜DM。这里将90%以上的非信号光反射掉。而CARS信号和剩下的小部分Vp与Vs透过DM。实验装置原理图2022/11/2相干反斯托克斯拉曼光谱法CA实验装置原理图2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS136、之后，光束先经过空间滤波器SF滤去共线的CARS信号，再经过干涉滤光镜F滤掉残存的Vp和Vs。剩下的信号被聚焦于光导纤维OF中。7、接着，信号经透镜L4聚焦到光谱仪SG的入口狭缝上，再被全息光栅色散为所需色CARS光谱。CARS光谱成像于增强型电荷耦合器件（ICCD）的靶面上。光学多通道分析仪采集这些信号后的得到含有温度信息的CARS谱。实验装置原理图2022/11/2相干反斯托克斯拉曼光谱法CA2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS14相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)显微光谱仪2022/11/2相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS14相干反CARS的优点提供较高的信号光强或亮度信号光束具有空间定向性，易于与入射光分离易于消除可能存在着样品荧光辐射背底影响聚焦入射可提供较高的分辨率2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS15CARS的优点提供较高的信号光强或亮度2022/11/2相干实验应用2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS16CARS测温——高温火焰（1730°C)N2分子的Q支CARS光谱(a)实验谱，(b)计算谱注：因氮是供气燃烧的主要组分，且在燃烧过程中保持不变，故为理想的温度指示器。实验应用2022/11/2相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS1THANKSTHANKS实验应用2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS18实验应用2022/11/2相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS1两束不同频率的激光束入射到待测样品中，并且至少其中一束光的频率是可调谐的；上述两束入射光频率之差可以调谐到与样品本身的拉曼跃迁频率发生共振；有关样品光谱学的信息是通过对特定的信息光束获得的，这一信息光束可以是通过样品后的一束入射激光，也可以是通过多波混频作用而产生的新的相干辐射光束2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS19效应概述两束不同频率的激光束入射到待测样品中，并且至少其中一束光的频强单色光作用下，很多待测介质有可能产生荧光辐射，从而形成干扰背底而降低所需要的相干光信噪比，但是荧光辐射频率通常低于入射激光频率；因此，反斯托克斯信号光情况下，可以有效的避免荧光辐射背底的影响。Q分支是转动量子数DeltaJ=0的跃迁光谱2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS20强单色光作用下，很多待测介质有可能产生荧光辐射，从而形成干扰相干反斯托克斯拉曼光谱法

(CARS)

姚波善相干反斯托克斯拉曼光谱法

(CARS)姚波善目录概述测量原理测试装置（典型的CARS测温系统）CARS的优点实验应用2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS22目录概述2022/11/2相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS2自发拉曼散射光的强度很弱，给测量带来了许多困难。实验研究发现，随着激光功率的提高，由强激光电场诱导的二次以上的高阶极化现象越来越显著。产生了一些新的拉曼散射现象：受激拉曼散射、受激拉曼增益散射与逆拉曼散射、相干斯托克斯拉曼散射与反斯托克斯拉曼散射、拉曼诱导克尔效应等。这些新的拉曼散射现象的共同特点是信号强度大，比自发拉曼散射光的强度提高109量级。用相干拉曼散射进行光谱测量，发现了一些用自发拉曼散射无法发现的光谱信息。2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS23概述自发拉曼散射光的强度很弱，给测量带来了许多困难。2022/1Maker和Terhune首先在1965年发现相干反斯托克斯效应（CARS)，使CARS技术应用于高分辨分子振动光谱和温度、浓度测试的研究。气相CARS研究的一个应用是对于燃烧体系中温度和浓度的测量。2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS24概述Maker和Terhune首先在1965年发现相干反斯托克斯CARS原理CARS是一种特殊的四波混频效应。特点：三束入射光波中，两束入射光的差频与待测介质的拉曼跃迁能级间隔产生共振，从而使三次非线性电极化率得到共振增强，并产生第四束向高频方向移动的相干波信号，频移值正好等于介质拉曼光谱频移值。2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS25CARS原理CARS是一种特殊的四波混频效应。2022/112022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS26CARS原理两束强单色激光：，：固定频率

：可调谐，假设调谐

使：介质内某一拉曼散射的频移值（对应拉曼散射始、终能级间的间隔）

与

相互作用，产生相干信号光束

第四束波的空间方向2022/11/2相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS6CARS2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS27CARS原理频率为的泵浦束和频率为的探测束（即由泵浦束频率与拉曼频移之差而成的斯托克斯束）借助几何匹配技术被混频。激光通过三阶非线性极化率同介质相互作用产生频率为的振荡偏振，并发出CARS信号。2022/11/2相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS7CARS气体：三束波按同一方向实现相位匹配作用固体、液体：当两入射光成一定的夹角入射时才可实现相位匹配2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS28CARS原理CARS相位匹配：气体固液气体：三束波按同一方向实现相位匹配作用2022/11/2相干2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS29CARS原理CARS信号强度与谱特征待测的燃烧产物组分特征正是根据CARS谱的特征形状（信号强度随频率的变化）和辐射强度来测量。温度信息来自谱形状的特征分析，因为这些特征反映了不同振动—转动能态内布局的玻尔兹曼分布。浓度信息测量则是基于CARS信号的强度。2022/11/2相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS9CARS2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS30CARS原理CARS信号强度与谱特征如假设气相介质的折射率为1，单色激光源、频率Va的CARS信号强度为：三阶非线性极化率的表达式：其中：c为光速；自由空间介质的介电常数；为光束相交区长度；为光束强度其中：为组分第j阶跃迁谐振极化率的实、虚分量，这些组分的拉曼谐振j正是要被检测；为非谐振电子背景极化率其中：N为待测组分的数密度；为引起j阶跃迁能级间的相对布局差2022/11/2相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS10CAR实验装置原理图2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS311、激光器产生20HZ的脉冲激光，经调解输出的倍频光以45度角入射到分光镜BS1的反射面而被分成两部分：①透射部分进入染料激光器激发斯托克斯束②反射部分作为泵浦束。2、反射部分经BS2再次分束：①反射部分作为CARS的泵浦束；②透射部分则进入吸收腔T1，避免能量过大，致使气体击穿火辐射噪声。实验装置原理图2022/11/2相干反斯托克斯拉曼光谱法CA实验装置原理图2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS323、BS2反射的泵浦束先后经过全反射透镜M1、M2产生一束反射光Vp，与经M3全反射产生的Vs同时到达带中心内孔的环状反射镜AM。Vs直接通过，泵浦束则被AM反射形成环状光束，从而满足相位匹配要求。4、环状泵浦束与同轴对准的斯托克斯束平行到达聚焦透镜L1，并被其聚焦于测点产生CARS信号。5、所有频率的信号又被透镜L2形成平行光到达双色镜DM。这里将90%以上的非信号光反射掉。而CARS信号和剩下的小部分Vp与Vs透过DM。实验装置原理图2022/11/2相干反斯托克斯拉曼光谱法CA实验装置原理图2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS336、之后，光束先经过空间滤波器SF滤去共线的CARS信号，再经过干涉滤光镜F滤掉残存的Vp和Vs。剩下的信号被聚焦于光导纤维OF中。7、接着，信号经透镜L4聚焦到光谱仪SG的入口狭缝上，再被全息光栅色散为所需色CARS光谱。CARS光谱成像于增强型电荷耦合器件（ICCD）的靶面上。光学多通道分析仪采集这些信号后的得到含有温度信息的CARS谱。实验装置原理图2022/11/2相干反斯托克斯拉曼光谱法CA2022/11/5相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS34相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)显微光谱仪2022/11/2相干反斯托克斯拉曼光谱法CARS14相干反CARS的优点提供较高的信号光强或亮度信号光束具有空间定向性，易于与入射光分离易于消除可能存在着样品荧光辐射背底影响聚焦入射可提供较