2013年本所_刘海岗

1、Investigation on Soft X-ray Coherent Diffractive ImagingByLiu HaigangA Disserion Submitted toThe University of ChiAcademy of ScienIn partial fulfillment of the requirementFor the degree ofDoctor of Nuclear Technology and ApplicationsShanghai Institute of Appd Physics,ChiAcademy of ScienApril, 2013软

2、X 射线相干衍射成像软 X 射线相干衍射成像软 X 射线相干衍射成像摘要摘要相干衍射成像(CDI)方法是近年来发展起来的一种新颖的无透镜显微成像技术，在材料、生物、医学等领域的二维和三维成像中具有重要的应用。自从 1999 年被用 X射线实验证实以来，该方法在同步辐射、电子显微、X 射线电子激光和桌面软 X 射线激光等领域都得到了快速发展。在 CDI 方法中只需测量非周期样品的远场相干衍射花样，在满足过采样条件下采用位相恢复算法迭代重构就 到样品空间结构信息。CDI 的成像分辨率不受光学硬件系统的限制,理论上仅受限于 X 光波长及最大衍射角信号。目前 CDI已实现了纳米级的空间分辨率,并有望实

3、现原子级的终极分辨率。传统的平面波 CDI 成像技术要求样品为孤立的且尺寸小于入射光斑，该条件限制了成像视场；而且平面波 CDI 重构算法还有收敛慢、停滞、重建结果不唯一等缺陷。为了解决上述问题，Rodenburg 和 Faulkner 提出一种名为 ptychographic CDI（缩写为 PCDI）或者扫描 CDI 的新型成像方法，该方法理论上可以对垂直光轴的二维方向任意大小的样品成像，它采用一个局域照明探针移动扫描透射样品，相邻扫描位置间有部分，在扫描移动的同时一系列扫描位置对应的衍射花样，然后利用这一系列衍射花样来进行重建成像。该方法已在可见光和 X 射线波段得到了实验验证。2008

4、 年，P. Thibault 等人提出了一种新的 PCDI 算法并进行了实验验证。该算法也称为平行关联迭代引擎(pPIE)，它采用一组扫描相干衍射实验数据就可以同时重建出样品透射函数和入射光波。后来，Maiden 和 Rodenburg拓展关联迭代引擎（E）亦能同时重构出样品透射函数和探针入射函数，但具有比 pPIE 收敛更快和重建质量更好的特点。Guizar-Sicairos 和 Fienup 还提出了一种叫做非线性优化方法的 PCDI 算法，该方法可以在迭代过程中对扫描位置误差进行改良修正。到目前为止，平面波 CDI 和扫描 CDI 在材料和生物科学的中均已取得了极大的成功。本基于扫描透射

5、软X 射线谱学显微镜（STXM软X 射线相干衍射成像技术，希望把现有 30nm分辨率提高到 10nm 以内。通过对单次和扫描 CDI 的果：，取得了以下几方面的创新性成1.系统地了真实实验中存在的各种对单次和扫描 CDI 影响规律。结果表明，对于单次 CDI，重建过程中同时使用误差递减和混合输入输出位相恢复算法能得到更好的重建图像；如果样品尺寸大于入射光斑，重建过程中物空间的约束限制条件由光斑大小决定时，选择合适的入射光斑才能重建出更好的图像。对于扫描 CDI，由于真实I软 X 射线相干衍射成像入射光斑边界不易确定，重建算法中初始猜测光斑的尺寸可以由真实光斑最大光强值的 1%对应的边界确定。对

6、样品扫描时，光斑位置数目多于 77 且扫描度优于 70%可以获得更高质量的重建图像。实验中选用平滑的振幅和具有一定曲率位相的入射光斑可以更快、更好的重建样品图像。2.在 X 射线相干衍射成像实验中经常采用中心挡板来延长 CCD 的时间以提高对高频信号的率，但是中心挡板会造成低频信号丢失，从而导致图像重建过程不稳定甚至重建失败。采用关联迭代引擎算法系统地了扫描相干衍射成像中中心挡板导致的低频信号丢失对重建图像质量的影响。结果表明，扫描相干衍射成像对中心挡板的承受能力远大于平面波单次相干衍射成像，选择小尺寸入射探针和较高度（70%）可进一步降低中心丢失信号对扫描相干衍射成像的影响。另外，光斑扫描位

7、置误差在度较高时将超过中心挡板成为扫描相干衍射成像最主要的影响。3.系统了 STXM 聚焦光束信息对扫描 CDI 质量的影响。STXM 的聚焦光束由带有中心挡板的波带片和级选光阑所产生，与通常的 CDI 装置的入射光束显著不同。发现，最高质量的重建图像对应的光斑位置不在聚焦光束的焦点处，而是离焦点一定距离处。波带片中心挡板的大小会影响聚焦光束通量，也会改变聚焦光束的光强分布，选择合适的入射光斑位置可以消除波带片中心挡板的影响，获得更好的扫描 CDI 重建质量。4.在同步辐射光源扫描透射软 X 谱学显微线站（BL08U）加装 CCD 探测器开展单次 CDI 和扫描 CDI 实验并取得了一定的进展

8、。：软 X 射线，相干衍射成像，相位恢复算法，低频丢失信号, 空间分辨率IIAbstractAbstractThe coherent diffractive imaging (CDI) method is a new anderful microscopy techniquefor imaging materials and biological specimens in both two and three dimens. Since itsdemonstration in 1999, this method has been advancing raly through the use o

9、f synchrotronradiation, electrons, X-ray free electron lasers, high-harmonic generation and table-top softX-ray lasers. In CDI, the diffraction pattern of a noncrystalline specimen is measuredhe farfield, and its phase is then directly retrieved to obtain an image using iterative algorithms incombin

10、ation with the oversampling method. The resolution of CDI is not limited by opticalelements, but limited by X-ray wave-length and theum diffraction angle signals. Atpresent, the CDI resolution has reached nanometer range and may reach atomic resolution intheory.smallerhe classic CDI method with plan

11、e-wave illumination, an isolated sample with its sizen the beam diameter is required. In addition, limiionch as slow convergence,stagnation and the nonuniqueness of the solution exist in the classic CDI. Todisadvantages, ptychographic CDI (PCDI), also called scanning CDI, was proe theseed byRodenbur

12、g and Faulkner, and then demonstrated experimentally with visible light and X-rays. Inprinciple, this method allows samples of unlimited lateral extent to be imaged by scanning alocalized illuminating probe wave front across the transmissive sample and recording themultiple diffraction patterns at a

13、 set of partly overlapilluminated regions. In 2008, a newPCDI method comprising difference-map algorithm was developed and demonstrated by P.Thibault et al. This method, also known as the parallel Ptychographic Iterative Engine (pPIE), isable to retrieve the complex illuminating wave field and the s

14、ample transmisfunctionsimultaneously using the same experimental dataset. Subsequently, the extended PIE (E)algorithm was proed by Maiden and Rodenburg to converge faster and obtain better imagesfor both the object and proben pPIE. Guizar-Sicairos and Fienup proed another PCDIalgorithm, a nonlinear

15、optimization approach, in which the scanningitions cso be refinedduring the iterative procedure. Heretofore, both plane-wave CDI (pwCDI) and ptychographicCDIe achieved great sucses in the study of material science and biology. Weeworked on soft X-ray coherent diffractive imaging based on scanning tr

16、ansmissoft X-raymicroscopy setup, and hope to improve the resolution of current 30 nm to 10nm. Through theIII软 X 射线相干衍射成像systematic study on single and scanninI, the main contributions are summarized as follows:1.The influence of all kinds octors in real experimental condition on the single and scan

17、ningCDIe been studied systematically. We foundt a high quality image can bereconstructed by using both the error reduction (ER) and hybrid input-output (HIO) phaseretrieval algorithms. If the sample size is largern the incident probe, a better image can bereconstructed by choosing a suitable inciden

18、t probe size when the support in real space islimited by the probe size. For scannindetermined by the boundary of 1% ofI, the guessed initial probe size inE can beumensity of the simulated incident probewhen the real incident beam size is difficult to determine exactly. A better image can bereconstr

19、ucted by choosing the number of scanning pos as moren 77 and a scanningly reconstructed byoverlap ratio as largern 70%. A better quality image can be rachoosing the incident probe with smoomplitude and curvature phase in real experiment.2.A beamstop is commonly used in coherent diffractive imaging (

20、CDI) experiments to collectmore high-angle diffraction signals. But it causes the low-frequency signals missed, whichcan make CDI reconstruction unstable or even fail. In this work, a systematic simulationinvestigation of the effects of the missing low-frequency signals on the quality ofreconstructe

21、d images of ptychographic CDI (PCDI) is performed by the ptychographiciterative engine algorithm. We foundt the robustness of PCDI to the beamstop is muchhighernt of the plane-wave CDI, and a smaller incident probe or a larger probeoverlap ratio (70%) can further decrease the negative influence of m

22、issing low-freqencysignals on the reconstruction image. The probe scanningition error will be the maindegrading factor of PCDI instead of the beamstophe higher overlap cases, and need to becorrected in experiments by using high precimotors or adopting theition refinementalgorithms. Our results provi

23、deive guidelines for the usage of beamstops inptychographic CDI experiments.The influence of focal beam information of STXM on the reconstructed image quality of CDI is studied systematically. The focal beam of STXM is formed by the Fresnel zone plate3.(FZP) wicentral beamstop and order sortingrture

24、 (OSA), which is different from theIVAbstractincident beam of general CDI setup. The study results showt theition to reconstructbest image is nothe focus but theition far away the focus. The central beamstop inFZP will affect the beam flux and also change theensity distribution of focal beam, whosei

25、nfluence can be eliminated by choosing suitableition of incident probe, and a higherquality image can be reconstructed.4. The single and scanning CDIdetector, and some good resultse been performed at BL08U in SSRF by adding a CCDe been obtained.KEY WORDS：Soft X-ray, Coherent Diffractive Imaging, Pha

26、se Retrieval Algorithm,Missing Low Frequency Signal, Spatial Resolution.V软 X 射线相干衍射成像VI目录目录摘 要I目 录VII图目录IX表目录XI1绪论11.1相干衍射成像概述11.1.1相干衍射成像原理及方法21.1.2非晶相的发展历史31.1.3相干衍射成像数据处理41.2相干衍射成像现状和发展趋势61.2.1相干衍射成像数据处理61.2.2同步辐射光源发展 CDI 的优势和现状11发展趋势131.2.31.3本文内容和意义142相干衍射成像位相恢复算法172.1相干衍射成像所需条件172.1.1入射光束172.1

27、.2相干性182.1.3变换192.1.4过采样条件212.1.5样品准备232.2位相恢复算法242.2.1 单次位相恢复算法242.2.2关联位相恢复算法252.3小结283单次和扫描相干衍射成像模拟29VII软 X 射线相干衍射成像3.13.23.3纳米聚焦相干衍射成像30扫描相干衍射成像35小结404低频丢失信号对相干衍射成像的影响414.14.24.34.4低频丢失信号对单次相干衍射成像影响41低频丢失信号对扫描相干衍射成像影响47. 55小结575波带片聚焦的扫描相干衍射成像595.15.25.35.4满足条件60聚焦光束61数值模拟结果和分析62小结706基于 STXM 的相干衍

28、射成像实验716.16.26.3实验原理71实验方法72相干性分析746.3.1 时间相干性746.3.2 空间相干性776.4相干衍射成像实验786.4.1单次平面波相干衍射成像786.4.2单次聚焦相干衍射成像826.4.3平面波扫描相干衍射成像836.5实验总结和展望847总结与展望85参考文献87附录 199致 谢101VIII图目录图目录图相干衍射成像原理图2X 射线相干衍射成像实验装置图4生物样品成像是 CDI 应用中重要的一块7图图图1.4 布CDI 可以重建出纳米晶体的三维形态和应变结构8扫描衍射显微镜可以重构出扩展样品的图像9重建的 X 射线图像表明没有脉冲造成的破坏10世界

29、同步辐射光源的大致分布图11先进的第三代同步辐射光源12空间相干性原理图18时间相干性原理图19光束传输示意图20采样定理示意图22过度取样法示意图。23单次位相恢复算法流程图24图图图图图图图图图图2.7关联迭代算法26图图纳米聚焦 X 射线装置示意图30重建样品图像和重建误差31噪声对重建图像的影响33入射光斑尺寸对重建图像质量的影响34算法中初始猜测光斑尺寸对重建振幅(标注 1)和位相(标注 2)图像和误差的影响. 36图图图图3.6 光斑扫描数和度对重建物体图像和误差的影响。38图图3.7 入射光斑振幅和位相分布对重建物体图像和误差的影响39单次平面波相干衍射成像装置示意图42平面波相

30、干衍射成像时，挡板对重建图像误差和误差影响43图图图4.3 单次探针限制 pwCDI 时挡板大重建图像误差和图像的影响454.4 扫描相干衍射成像装置示意图47图IX软 X 射线相干衍射成像4.5 扫描相干衍射情况下，探针无移动偏差且度为 70%时挡板和探针大图重建图像的影响50图4.6 PCDI 中探针无移动偏差时，重建图像质量为挡板大小和探针度的函数. 52探针移动偏差（SD）和探针尺寸为 rprobe=33 fpsPCDI 重建图像误差的影响54图度及挡板大图时，PCDI 和探针限制的 pwCDI 重建图像结果的对比. 565.1 扫描透射软 X 射线显微镜装置示意图，子图为光探针对样品

31、的扫描过程。. 59 5.2 波带片聚焦光束光强分布61图图图5.3 当度 OR=70%, 不同入射探针位置对重建图像误差和图像质量的影响64图5.4 不同探针位置和度时重建物体图像和误差65FZP 遮拦比对光强分布和重建图像误差影响67不同条件下，CCD 前挡板对重建物体图像质量和误差的影响69波带片成像光路图72STXM 原理示意图。正比计数器即光电倍增管（PMT）探测器。72图图图图图6.3光源 STXM 线站光学布局示意图74理论计算的 STXM 系统的能量分辨率。76出射狭缝的最大容许宽度77图图6.66.76.81 级衍射和-1 级衍射的光栅能量分辨率曲线。77直径为 2um 小孔

32、的实验数据79小孔衍射信号，log 显示80图图图6.9 数据弥补过程，各为 log 显示80图图CCD 前铜丝做挡板的新方案81针孔选择的入射光斑照射标准靶的衍射信号81聚焦光束照射标准靶的衍射花样8244 不同位置处的衍射花样83图图图X表目录表目录表 1 不同探针尺寸下包含零级和一级衍射斑的中心衍射花样半径的大小46表 2 重建图像的详细信息，其中Nprobe是完全扫描覆盖样品图像需要的光斑个数，n是 RMS 值对应的迭代次数，h 为小时66XI软 X 射线相干衍射成像XII1 绪论1 绪论自从1895年德国著名物理学家发现X射线以来，X射线在成像和结构方面得到了广泛应用。根据晶体的X射

33、线衍射现象，布将X射线用于晶体的原子和分子结构，从而发展出了X射线晶体学方法。经过一个多世纪的发展，虽然X射线晶体学在晶体的原子结构方面起到了非常重要的作用。但是该方法并不适用于具有复杂结构的晶体样品,如、细胞、膜蛋白等非周期性生物样品1。X射线相位衬度成像可以实现高空间分辨率的二维及三维成像2, 3，并且分辨率可达到亚微米量级。但是对于无序纳米材料、量子线和量子点、生物单细胞以及大尺寸复杂蛋白等，如此低的分辨率显然还不能满足要求。X射线荧光全息术尽管可以达到原子尺度的分辨率，然而该方法要求样品是晶体4, 5。波带片聚焦X射线成像6-9由于聚焦元件制造要求技术非常苛刻且非常, 目前最高分辨率很

34、难超过10nm10-12, 并且小于0.5um的限制了成像样品的厚度。此外，传统的X射线吸收显微镜成像的衬度和分辨率较低，这也限制了它的应用范围。可以对非晶体样品微观结构的成像的传统成像方法还有光学显微镜、电子显微镜和原子力显微镜（AFM）等。但是普通光学显微镜的分辨率很难超过 200nm, 如此低分辨率难以满足高分辨率的要求。经过特殊技术处理的其成像分辨率可以达到 50nm13, 但是需要对域可见14。电子显微镜, 包括扫描电子显微镜生物样品进行染色处理, 并且只有染(SEM)、透射电子显微镜(TEM) 以及原子力显微镜(AFM) 尽管可以获取微纳米样品的高分辨率成像图像, 但是扫描电镜和原

35、子力显微镜仅能获取样品的表面形貌信息。虽然透射电镜可以对样品进行三维高空间分辨率成像, 但是由于电子的多级散射和穿透力等限制，透射电镜只能获取厚度小于 500nm 样品的三维结构信息，而对于更厚的样品则需要进行切片处理, 这就破坏了成像样品，从而得不到样品的原位信息。1.1 相干衍射成像概述纳米科学的快速增长促使了一种能够，如具有药物输送重要性的膜蛋白等不能结晶的无机纳米结构和生物大分子的三维内部结构的成像技术。然而已有的各种成像方法均存在一定的不足，在微米尺寸范围的颗粒内部的三维成像方面并不能提供纳米级的分辨能力。由于X射线具有强穿透能力、短波长等特点, 是对微纳米尺寸样品进行无破坏、高分辨

36、成像的理想光源。因此一种全新的X射线成像技术-相干X 射线衍射（Coherent X-ray1软 X 射线相干衍射成像Diffractive Imaging , CDI）成像的出现可以为非晶体样品提供纳米级的分辨能力，这在非晶体显微成像方面具有广阔的应用前景。1.1.1 相干衍射成像原理及方法图 1.1 相干衍射成像原理图如图1.1 所示，相干衍射成像是一种新型衍射成像技术15。它是以完全相干光为光源,通过在样品后一定距离处测量样品的相干衍射花样, 然后采用相位恢复算法对到的相干衍射花样进行相位恢复及图像重构的成像方法。该方法不以透镜等器件为成像元件,克服了透镜的数值孔径和波带片对成像分辨率的

37、限制，因而可达到的理论分辨率仅与入射光的波长的有关。此外, X射线相干衍射成像技术并不依靠X射线吸收成像,故不存在降低衬度现象。该方法由Sayre等人首次于1980年提出16，并在1987年第一次观测到孤立样品的X射线衍射花样17，直到1999年等人在实验上首次成功实现了非晶样品的二维衍射成像18，这一结果激发了国际上众多科研工作者把重心转移到相干衍射成像上。相干衍射成像技术是 X 射线晶体学的发展和延伸，两者在成像原理上既有相同点又存在各自的特点。对于晶体来说，其周期性分布对 X 射线衍射具有增强作用，所产生的衍射花样为高强度、离散的布衍射点。由于非晶样品不具有周期性结构，如果采用非相干光入

38、射样品，的衍射信号是模糊的衍射花样，因而没有确定的相位关系。当一束相干21 绪论光，例如相干 X 射线、激光、等入射到非晶体样品上时，探测器所测量的衍射花样是微弱且连续的衍射信号，但是具有确定的相位关系18-67。由近似条件可知，远场处变换68。如果同时的相干衍射光场为紧贴样品后出射光波场的到的衍射花样的强度和相位信息，就可通过逆变换得到物空间样品的图像，这就是相干衍射成像的基本原理。但是在相干衍射成像中，CCD 探测器只能到样品相干衍射信号的强度（或振幅）信息，而不能到相位信息，这就需要在相干衍射成像中恢复丢失的相位信息。1.1.2 非晶相的发展历史相位问题的产生是由于CCD或者其他探测器只

39、能样品相干衍射花样的强度 (振幅)信息，而不能相应的相位信息造成的。只有同时知道衍射花样的振幅和相位信息下，才能通过对衍射花样做逆变换得到物空间内样品的结构图像。对于晶体来说，由于它具有确定的点群和空间群结构，在一定条件下，这对解决晶体的相位问题提供了充足的信息。由于非晶体材料的无序性，它产生的相干衍射花样是低强度、连续的衍射信号，因而缺少足够的已知条件对位相进行求解。相干衍射成像发展的历程也就是位相恢复的过程。过采样理论的提出和发展为恢复非晶样品相干衍射图样丢失的相位提供了理论基础。Sayre根据晶体的布衍射和取样定理69于1952年首次提出，如果能够测量晶体布衍射点之间的强度，或许能够从晶

40、体的衍射花样中直接求解丢失的相位信息70。Sayre在1980年又：单个分离样品的衍射花样是连续的且不受布衍射的限制，因而可以有更高的采样频率，此时可将X射线晶体学方法拓展到非晶体样品领域71。因此，把已取得巨大成功的晶体学方法用于有限的非周期性物体就变得可行，于是创造出具有空间分辨率的无透镜成像方法，也就是现在所说的相干衍射成像方法。从现在的角度看，Sayre早期的工作并不能证明测量远场衍射模式将必然产生足够的信息，以充分确定衍射物体的图像是正确的，主要是因为它没有处理额外测量的独立性问题。然而，有关位相问题的当前独立的和或多或少的理论工作正在电子与可见光范围内进行研究。不同于Sayre，在

41、可见光学领域的Fienup则认为：从一个物体变换的模重建出它的结构图像是可行的，并提出了一些基于电子成像观点的迭代方法72。Bates73, 74进一步了位相恢复问题, 并于1982年根据自相关理论提出：当衍射花样每个方向上的采样频率超过布衍射频率两倍的时候, 具有唯一的相位信息。和同事发现75，当强度测量值的像素个数超过未知图像区域的像素数时，从的数据中重建出样品图像是有可能的。尽管有可能重建，但是这样的结论还依赖于其它约束限制的性质。在相干光照射3软 X 射线相干衍射成像衍射），Bates使用的方法表明，衍射光强与时，除了具有球形位相曲率的光场（即衍射物体间是真正的独一无二的关系76。就如

42、Sayre在1980年所预见的那样，由晶体学到无透镜X射线成像的拓展，就是对测量1.2.a所示。此后数字技术被用来从衍射花物体的远场衍射花样进行简单的处理过样重建恢复物体的图像。这样的成像系统中，没有形成图像的光学元件，因此在理论上可以达到的空间分辨率仅由入射光的波长限制。Sayre还，这样的设计失去了结晶学的一个主要优点 即晶体中的许多分子的光强的相干叠加。因此，照射物体的X射线剂量增加了振幅的数个量级，从而使辐射损伤成为了一个实际制约77。1.1.3 相干衍射成像数据处理图1.2 X 射线相干衍射成像实验装置图其中图 a:平面波 CDI，即一束相干平面X 射线光波垂直照射样品。图 b:CD

43、I，即由波带片聚焦形成的具有一定位相曲率的相干光照射样品，一个级选光阑去掉不需要的衍射级次光波，一个中心挡板挡住通过级选光阑的非衍射光波。图 c：布CDI，即纳米晶体被照射，到的布衍射光斑的详细结构被用来重建晶体的形状和内部应变分布等信息。图 d：扫描衍射显微术，即有限光探针扫描样品并对应位置的衍射图案。有限的光探针也可以由聚焦光学元件形成，如波带片。图1.2给出了基本的CDI装置示意图78，包括CDI的原始概念（图1.2a），即一束高相干性的X射线光束照射一个孤立的物体，物体所产生的远场衍射图案。现实中，一个孤立物体的衍射是非常弱的，因此有必要加装光束挡板阻挡中心直透光对探测器的破坏，从41

44、 绪论而方便在探测器的动态范围内正确测量物体的衍射信号。Gerchberg和Saxton首次提出了迭代的算法79，这种算法最初在电子显微镜领域重建图像。对于CDI情况，通过迭代算法寻找位相与测量衍射花样及有关物体的先验信息是一致的。物体的物理范围是最常用的信息，这就是算法中实空间内已知的“约束条件”。Finup于1978年在Gerchberg和Saxton79工作的基础上提出了两种新的迭代算法72, 80，并采用实验成功地进行了验证。当前用的最多的位相恢复算法有：混合输入-输出算法(Hybrid Input-output, 简记为HIO)80, 差异（Different Map,简记为DM)算

45、法37, 81, 引导混合输入-输出算法(Guided Hybrid Input-output,简记为GHIO)82，收缩包算法(Shrink-Wrap)83, 84等。其中HIO算法、以此为基础发展而来的收缩包算法和引导混合输入输出算法是最为常用的恢复相位信息的方法。或许在这个领域最有趣的创新是收缩包算法84，实空间物体的有限约束限制在重建过程中被自动估算，该方法被证明有着巨大的应用领域。Quiney85和Marchesini86一直以来都把该方法视为当前教育的，并且还提供这些方法与数学。算法中假定的紧贴物体后的出射光波场和探测器面上的衍射场之间满足变换关系，这个假设只有在入射光束具有极好的

46、相干性前提条件下才能很好地满足。Williams等人87，即使与完美空间的相干性有很小的偏差都会影响对数据的可靠性分析，这可能是导致Sayre最初的提议和第一次X射线实验证明CDI长时间延迟的主要原因，采用现代的同步辐射装置，上述所要求的相干性变得非常可行。而且，Whitehead等人88已经成功地修改这里所的算法并考虑到部分空间相干性的影响，从而为更大通量和更可靠的成像提供了依据。传统的 CDI 成像技术要求样品为孤立的且尺寸小于入射光斑, 该条件限制了成像视场；而且平面波 CDI 重构算法还有收敛慢、停滞、重建结果不唯一等缺陷。为了解决上述问题，Rodenburg 和 Faulkner 提

47、出一种名为 ptychographic CDI（缩写为 PCDI）或者扫描CDI的新型CDI 方法89, 90，该方法理论上可以对垂直光轴的二维方向任意大小的样品成像，它采用一个局域照明探针移动扫描透射样品，相邻扫描位置间有部分，在扫描移动的同时一系列扫描位置对应的衍射花样，然后利用这一系列衍射花样来进行重建成像。该方法已在可见光91和 X 射线43波段得到了实验验证。2008 年，P. Thibault 等人提出了一种新的 PCDI 算法并进行了实验验证44。该算法也称为平行关联迭代引擎(pPIE)，它采用一组扫描相干衍射实验数据就可以同时重建出样品透射函数和入射光波。后来，Maiden 和

48、 Rodenburg拓展关联迭代引擎（E）亦能同时重构出样品透射函数和探针入射函数，但具有比 pPIE 收敛更快和重建质量更好的特点92。Guizar-Sicairos 和5软 X 射线相干衍射成像Fienup 还提出了一种叫做非线性优化方法的 PCDI 算法，该方法可以在迭代过程中对扫描位置误差进行改良修正93。1.2 相干衍射成像现状和发展趋势经过多年的发展，相干衍射成像方法已在材料、生物、医学等领域的二维和三维成像中具有重要的应用。随着不同种类位相恢复算法的发展和实验条件的不同，CDI 出现了多种形式，有着不同的分类。1.2.1 相干衍射成像数据处理根据当前CDI发展状况，分为以下几类加

49、以介绍。第一类叫做正向散射CDI，符合Sayre最初版本，即一束相干光照射样品，沿入射光束的轴向观察衍射图案，这既可以是平面波形式18（如图1.2a）或者曲面波形式29（如图1.2b）。重建唯一解存在的条件是紧贴样品后的出射光波场在空间范围内有限，因此在平面波入射时要求样品必须是完全孤立的。在现实中，强的非衍射光需要一个光束挡板（或者强衰减片，当前还未实现）阻挡以避免它对探测器破坏。光束挡板因而阻挡了一定固定角内的低频衍射信号的测量。然而，正如晶体学中的那样，最基本的实验条件是极其简单的。Nugent等人94，现代X射线光学产生微小聚焦光束的能力使人相信，对于分子大小的物体而言，它们所产生的光

50、束具有明显的位相曲率。这种光束将在探测器平面上形成衍射花样，这个花样唯一地定义位相为一常数，并且完全无意义补偿76(如图 1.2b)。Williams等人29实验验证了CDI的应用方法的优势存在于迭代技术收敛过程中的可靠性和连续性95。然而，形成具有曲率的入射光波也会导致一些实验方面的复杂性。和其同事第一次验证了三维图像的重建23，Chapman等人96】把这种方法拓展到更大范围内应用，促使完全的断层X光成像成功重建。在Chapman等人的工作中，迭代方法可以应用于衍射数据的三维重建过程。聚焦光束的使用也被用来提高对样品的入射，已采用折射透镜49和X射线系统33对简单物体的成像取得了非常高的空

51、间分辨有率。一个非常重要的额外创新被Abbey等人证明42，即有限的扩展光束可以被用来定义样品后出射光波的有限范围。在这个装置中，CDI并不仅限于有限的物体，因此它消除了相干衍射成像中一个重要的限制条件。等人26的第一个实例和另外的其它的实例21, 22（如图1.3）中可知，正向散射由61 绪论方法中另一个创新是对生物样品高分辨成像的潜力。加利福尼亚先进光源（ALS）中已经对比了重建图像与来自STXM的另一幅图像37, 97。后续的工作已经验证了的冷冻碳水化合物样品的成像，这暗示着在现有应用的基础上把扫描X射线荧光显微术（和其他成像模式）和高分辨CDI结合在一起成为可能30。正向散射CDI也被

52、用到8keVX射线成像38和一系列其他的生物目标。的图 1.3 生物样品成像是CDI 应用中重要的一块酵母细胞的光学软X 射线成像。重建的复数波中用亮度表示振幅，彩色表示位相。箭头表示免疫金颗粒的位置。和其它形式的X射线显微镜一样，辐射损伤可能限制成像分辨率，特别对于生物样品。对非生物样品来说，这些顾虑可以稍微减少些。Barty和同事50获得了陶瓷纳米的三维高分辨图像，表明该图像和非相干小角X射线散射方法获得其结构简化的统计信息一致， Abbey等人98也获得了集成电路中包埋结构的图像。伴随着激光驱动的高频可调谐光源99持续改进，其它形式的X射线光源也正在出现。它们的主要目标是在X射线“水窗”

53、区域实现可观的发射，这是因为在水窗区域碳元素和氧元素有着不同的吸收特性97，生物样品会展现它的自然的对比度。正向散射CDI已经证明了这些光源58和它们的拓展，即允许同时利用高次谐波以增加可用的辐射剂量100。第二类为布CDI101，它包含照射小晶体和通过分析布点的结构解出有关晶体形状和内部结构的信息，包括其应变特性（如图1.2c）。虽然CDI于晶体学应用于非周期样品的拓展，但是CDI一个最主要的应用是对纳米晶体的。7软 X 射线相干衍射成像一个无限晶体的衍射花样是倒易晶格和分子量变换的产物。简单的分析告诉我们，不同于无限倒易晶格的衍射场，有限晶体的衍射场是和晶体形状变换的卷积所得到的衍射花样类

54、似于晶体衍射的花样，但是在布衍射点位置处光强有一定的分布。Robinson和同事27认为这个信息在纳米晶体颗粒方面的重要性，并，从晶体产生的点形状推断出纳米晶体的详细的形状是可行的。图 1.4 布CDI 可以重建出纳米晶体的三维形态和应变结构图中显示了金纳米晶体的形态和纳米晶体内应变场产生的位相漂移分布。通过衍射条件可知，晶体有轻微的倾斜会导致衍射峰的快速移动28，这将很简单地得到的布点分布的三维测量，并因此获得纳米晶体的三维形态的信息。同样，简单的傅立叶分析告诉，周期样品的简单的形态信息会产生一个中心对称的布峰分布。然而有人，峰位很少能显示期望的对称性，这意味着形状函数一定是复数形式。因此，

55、晶体内应变产生的位相信息允许布CDI在倒易晶格矢量的方向上可以得到纳米晶体内应变信息的极高分辨率的三维图像（图1.4）102。用于形成衍射花样的衍射具有有趣的特点，如同衍射进程中非周期性的衬底不可见，所以待测物体不需要是完全孤立。 因晶体交界面的影响。布CDI的一个长期目标是通过结而，人们可以使用这种方法合几个布点信息对应变张量成像，也许完全结合许多布点，可以获得整个晶体的28。原子分辨率的图像。有关这个应用领域的概述已被Robinson和Harder第三类被称作“扫描CDI”。成像的相位问题很多年前就已知道，且在电子成像领域81 绪论得到完全地处理。ptychography是一种于20世纪6

56、0年代用于解决透射电子显微镜中相位问题的成像方法103。其基本是通过一个探针光束（如聚焦或光阑光束）扫描整个扩展的样品（图1.2d），同时相应光斑位置处产生的二维衍射花样。对于光束二维扫的数据集。该数据集可分离成探针与样品的Wigner函数103，描情况，其结果是一个如同实验证明的那样104，入射探针的信息允许直接恢复出样品的位相衍射场。基于上述思想，已开发出迭代算法，可以减轻计算负担89，现在已经实验证明43。这种方法把无透镜成像工作拓展到扩展样品领域44（如图1.5）。进一步的拓展也提出，其中允许探针光束分布可以重建的中间迭代步骤被引入44，这可以进一步改善所重建图像的分辨率。图 1.5

57、扫描衍射显微镜可以重构出扩展样品的图像A和B分别为波带片样品透射函数的振幅和位相分布。入射光探针函数的振幅和位相也可以同时重建。扫描CDI方法中大量的冗余数据可以产生扩展物体的可靠的和定量的图像。这也允许扫描CDI解释部分相干103，使无透镜成像应用于同步光源。一些有趣的和潜在的有价值的生物成像结果现在开始出现45。辐射损伤是限制无透镜成像分辨率的一个重要，利用X射线电子激光105对分子尺度的结像被认为是解决辐射损伤问题的一个可行方案。该成像方法包括X射线激光脉冲对单分子流照射和衍射的X射线的观察。虽然脉冲强到足以引起分子崩解，但是在分子经历了显著的结构性变化之前整个衍射进程是足够短且完全可行

58、的。尽管这种方法在概念上很简单，但是大量的问题仍然存在。这些开放性问题与获得足够的数据，在衍射进程完成前分子是否将以及把所有不同的随机的分子取向产生的衍射数据集续的单个数据集有关。9软 X 射线相干衍射成像图 1.6 重建的X 射线图像表明没有脉冲造成的破坏其中图a是未被FEL光束照射前的SEM图像；b为重建样品的振幅图像（线性显示）；c为重建样品的复数图像；d为被FEL光束照射后的测试样品的SEM图像。迄今为止取得的进展令人鼓舞。从连续分布的衍射花样重建电子分布最根本的问题已经彻底地被验证。此外，标准的晶体学方法，如多波长反常色散和重原子置换，在使用X射线电子激光方面仍就作为潜在的工具。Ch

59、apman等人52，使用德国汉堡的FLASH自由电子激光已经实验证明，在分子之前重建样品的结构是可行的（如图1.6）。CDI被电子激光器的照射后样品的图像106，这些用于产生从取得的结果与动态代码的运动是一致的。一个四分五裂生物分子的核运动已被数值，并已可预期，在小于5fs（文献107, 108）短的时间尺度上上述运动是可以忽略的。然而，电子损害可能发生在比这个时间尺度更短的时间内，且这种损害的影响正在被人。识别不同方向上的低信噪比衍射花样是另一个似乎也不合适。然而，最近Fung等人109建议使用复杂的性的问题，且单粒子电子衍射方法统计的提案提供了一个方向，例如，通过激光方法准直分子或许是可行

60、的110。当前在利用电子激光脉冲的方式对生物分子成像方面存在的问题正被国际界有序地解决，并有充分的理由预计这一努力将会成功。经过近十五年的发展，相干衍射成像技术已经发展为多个方向并在众多领域中得到了广泛的应用。其中包括多色光 CDI111和部分相干光 CDI88，以及单次成像进行三维重建101 绪论的 CDI 方法112。根据相干衍射成像采用的光源不同,发展了以下几个主要方向: 一、以第三代同步辐射光源的 CDI 成像技术18-24, 26-29, 33-51, 60, 88, 94, 102, 111-118是当前应用最为广泛、技CDI 成像技术; 二、以 X 射线电子激光为光源的 CDI