青岛市区土壤天然放射性核素的外照射水平估算研究

1、姚德等：青岛市区土壤天然放射性核素的外照射水平估算研究 981青岛市区土壤天然放射性核素的外照射水平估算研究姚 德1，2，曲丽梅1，6 *，夏 宁3，丛丕福4，王臣立51. 中国科学院海洋研究所，山东 青岛 266071；2. 山东理工大学地质资源与环境工程学院，山东 淄博 266049；3. 青岛海洋地质研究所，山东 青岛 266071；4. 国家海洋环境监测中心，辽宁 大连 116023；5. 中国科学院遥感应用研究所，北京 100101；6. 中国科学院研究生院，北京 100049摘要：城市的辐射环境质量对于人居和发展规划有重要意义。利用伽玛能谱仪对青岛市区内的天然放射性核素进行了大规模

2、高密度的现场测量，采用Beck公式计算了离地面1 m高处的空气吸收剂量率，进而计算了外照射年有效剂量、外照射指数和等效镭浓度，对研究区的外照射水平进行了系统的评价。与和其他国家全国比较，虽然该区的空气吸收剂量率较高，但是其他衡量天然放射性核素外照射水平的指标均在容许范围之内。因此该区属于外照射水平的安全区域，人居环境不受影响。关键词：天然放射性核素；年有效剂量；外照射指数；等效镭浓度中图分类号：X123 文献标识码：A 文章编号：1672-2175（2006）05-0979-04天然离子辐射是世界人口所受到的集体剂量的最大的部分。天然辐射在人类集体剂量辐射中占80%1。环境中的天然辐射源包括宇

3、宙射线辐射和陆地辐射，宇宙射线辐射一般随着高度和磁纬的增加而增加2。陆地辐射则随区域呈现出较大的变化，其辐射源主要是由衰变型放射性核素（40K，232Th，238U和226Ra）和非衰变型天然核素所构成。陆地辐射与区域的地质，降雨和排水等其他人类活动和习惯等均有关系3，但是本底辐射水平则是由岩石和土壤中的放射性元素所决定的，例如40K，232Th，238U和226Ra4。UNSCEAR l982年报告5中指出，地球辐射主要产生于地壳表面的岩石、土壤中的天然放射性核素。地层中的天然放射性，也主要是由U、Th和K等一系列核素所决定的，它们在地球各个区域的浓度，决定了该地区的天然辐射剂量的大小，而且

4、反映了该地区的地质背景。天然放射性核素虽然在地壳中的含量不多，但其分布极其广泛，几乎遍地皆是，各种岩石土壤，江河湖海以及矿物中都有，只是含量多寡而已。其分布规律与岩石的岩性、矿物成分、成岩环境和地下水活动有关。构成地壳的各种岩石中，约有95%的火成岩，5%的沉积岩，其中所含有的核素浓度因基岩成分不同，其差异也十分明显。由于绝大部分238U，226Ra，40K存在于火成岩里，即火成岩中含有的放射性核素的比活度较沉积岩中的高，而火成岩中的酸性岩（如花岗岩）中的放射性比活度最高。但是各个区域的放射性核素水平又不能完全依据地质岩性和土壤类型来确定，因此对天然放射性同位素进行测量，确定不同岩石类型的放射

5、性水平，并对其所发射的放射线的危险性进行评估，具有重要意义4。国内外这些工作开展很多6-12，但大规模高密度对一个地区进行采样，然后综合利用各种指数分析评估的研究较少。作为中国北部滨海发达城市之一的青岛,属于新华夏系巨型构造的第二隆起带，燕山期岩浆活动频繁，形成规模巨大的侵入岩体，因此钾长花岗岩和二长花岗岩为其主体岩类。从理论上讲，以这两种岩性为主的青岛研究区内土壤及其在母岩基础上次生的土壤中的放射性核素的放射性水平应该较高。因此本论文通过大量测量研究区内的天然放射性核素（40K，232Th，238U）的含量，并计算多种衡量天然放射性核素外照射水平的指数，对青岛市区土壤天然放射性核素的外照射水

6、平进行了评估，研究结果可以为青岛的城市发展规划和奥运项目提供参考。1 测量内容与方法根据青岛市150000的地形图选择所测量的陆域160 km2范围内，选取两条剖面（尽可能包括所有的岩性、岩相、主要构造带）进行测定。根据剖面测试结果，网格点的布设为200 m×200 m。根据地表放射性核素浓度测量的中国地质矿产行业标准DZ/T02051999地面能谱测量技术规程，采用步行方式和手持GPS定位和FD-3022微机四道伽玛能谱仪测量区内天然放射性核素40K，232Th，238U在地表的含量，其测点位置尽可能选择周边5 m内无建筑物的平坦地点。每次读数的测量时间选定120 s，每点读数3次

7、。对调查中使用的仪器设备，按要求进行计量检定和校准的检查，保证所有使用的仪器设备均在检定的有效使用期内，GPS和FD-3022微机四道伽玛能谱仪分别由中国剂量科学研究院和国防科工委放射性计量一级站检定。仪器的三性检查（一致性检查，短期稳定性检查和长期稳定性检查）结果良好，仪器各道读数误差较小，铀含量、钍含量和钾含量的标准偏差分别是0.5630、1.0158、0.1279，均在允许偏差范围内，可用于实地测量。2 辐射的外照射评价指标评价环境中辐射水平的指标可以通过空气吸收剂量率，年有效剂量，外照射指数和等效镭浓度。空气吸收剂量率是一定时间间隔内吸收剂量的增量，其单位是戈瑞/时（秒），Gy/h（s

8、）。在没有受到人工放射性核素污染的地区,地表空气吸收剂量率主要是由天然放射性核素238U、232Th 系列和40K等产生的。其测定可采用高气压电离室或剂量率仪直接测定，也可以利用就地能谱测量数据计算求得。本文采用Beck公式法12通过地面的能谱测量数据来计算地表1 m高处的空气吸收剂量率，即通过钾、铀、钍放射性核素的放射性比活度来估算吸收剂量率。采用Beck公式法估算吸收剂量率时,必须满足以下基本假设: 天然放射性元素在土壤中分布均匀,构成无限大平面的均匀辐射场; 铀和镭处于放射性平衡状态。陆地地表上1 m高处的伽马空气吸收剂量率( Dr) 可用公式（1）进行计算：Dr = kK×A

9、K+ kU×AU+kTh×ATh （1）式中, D为离地表1m 高处空气的 辐射吸收剂量率，nGy/h; kK、kU 、kTh分别为钾、铀、钍的换算系数, AK、AU 、ATh分别为钾、铀、钍的放射性比活度（Bq/kg）, kK、kU 、kTh取值分别为0.043、0.427、0.66213。年有效剂量（Daed，annual effective dose 单位为mSv）是评价放射性核素 辐射外照射的一个重要指标，可用公式（2）进行计算14:Daed = D（nGy/h）×8760×a1×a2×10-6 （2）式中，a1(0.2)是居

10、民在室外的平均居留因子；a2 (0.7 Sv/Gy)是大气中吸收剂量转换成年有效剂量的换算系数。年有效剂量率的计算结果列于表1。外照射指数(I)是指建筑材料产品中的放射性核素镭、钍、钾的比活度对居民所造成的外照射程度,以此来评价居民所受到的外照射风险程度。可用公式4 (3)计算居民环境中的放射性核素镭-226、钍-232、钾-40的比活度。I=CRa/370+CTh/259+CK/4810 （3）式中: I外照射指数； CRa镭-226的放射性核素比活度，Bq·kg-1(贝可/千克)；CTh钍-232的放射性核素比活度，Bq·kg-1(贝可/千克)；CK 钾-40的放射性核

11、素比活度，Bq·kg-1(贝可/千克)。等效镭浓度是目前广泛应用于评价含有放射性核素K，Th，U的材料的危险指数，其依据是370 Bq·kg-1的226Ra或259 Bq·kg-1的232Th或4810 Bq·kg-1的40K可以产生同样的辐射剂量率15。因为土壤中的放射性核素40K，232Th，238U和226Ra分布的非均衡性,因此一般将材料中的镭-226、钍-232、钾-40的放射性核素比活度换算成等效镭浓度作为衡量辐射暴露的指标。其换算关系采用下式:Raeq= CRa +1.43 CTh +0.07CK （4）式中Raeq代表等效镭浓度，其他字母

12、意义同式（3）。3 结果与讨论3.1 土壤中238U，232Th和40K的放射性比活度采用FD-3022微机四道伽玛能谱仪测得土壤中238U，232Th和40K的含量如下页表1（其频率分布见下页图1）。表1同时列出了全国、其他一些国家以及世界的相应放射性核素平均含量。从表1 中可以看出，研究区内土壤中的238U含量低于全国及世界平均值，土壤中232Th含量是全国和世界均值含量的1.1倍和1.5倍, 土壤中40K含量分别是全国和世界均值含量的1.85倍和1.86倍。3.2 辐射吸收剂量率D和年有效剂量通过式（1）将土壤中238U，232Th和40K的放射性比活度转换成辐射吸收剂量率D，经计算得到

13、研究区的D为98.6 nGy·h-1，高于全国（81.5 nGy·h-1）和世界（80 nGy·h-1），约为其1.2倍。为进一步比较研究区与全国和世界的年有效剂量，采用式（2）计算得到本区的年有效剂量值是0.12 mSv，低于世界平均年有效外部剂量限值0.46 mSv 1，因此可以认为本区属于正常辐射水平地区。3.3 外照射指数和等效镭浓度 评估天然辐射还需计算研究区内的外照射指数Hex（external hazard index）和等效镭浓度，利用公式（3）（4）计算得到该区的外照射指数均在0.080.98之间，均值为0.56；等效镭浓度Raeq的变化范围是2

14、8357 Bq·kg-1，均值为197 Bq·kg-1（研究区Hex和Raeq的分布频率见下页图1）。根据国家对建筑材料外照射指数的限制（Hex<1），可以认为该区的土壤和岩石中的天然辐射不会对人体造成伤害，另外区内的平均等效镭浓度Raeq也低于建议最大容许值370 Bq·kg-115，因此可以认为该区属于安全辐射范畴。表1 研究区土壤中放射性核素比活度和空气中的吸收剂量率Table 1 The activity concentrations of soil in study area and dose rate in air国家或地区土壤中放射性核素比活度

15、/(Bq·kg-1)空气中的吸收剂量率/(nGy·h-1)238U232Th40K均值范围均值范围均值范围均值范围埃及1756418296320296503220133美国408-1603541303701007004714118香港592011095162005308011008751120印度2978164141604003876056201100日本336982828831015990532177瑞士4010900254703704010004515120希腊2512402111903601215705630109葡萄牙448655122100840220123084

16、4230西班牙3262503322104702516507640120全国238.57.344954.610.31844584.0n.d.1548 1)81.511.6523世界1 2404058080青岛27.93.3-185.360.16.9-157.21082.6115.8-7834.498.613.4-433.2中值3544518661) “n.d.”为未检出；文中未标注参考文献的其他国家的数据均引自UNSCEAR2000144 结论根据表1中238U，232Th和40K的放射性比活度，对空气中 辐射吸收剂量率、外照射年有效剂量、外照射指数和等效镭浓度分别进行了计算。由表1数据可知，研

17、究区内土壤放射性核素在地面1 m高处产生的辐射吸收剂量率平均值是全国平均值的1.2倍，也高于表中所列出的世界其他国家。由此可见，研究区的辐射吸收剂量率相对比较高。cab ed 图1 频率图（a、b、c分别为土壤中238U，232Th，40K含量的频率分布图；d、e分别为外照射指数和等效镭浓度的频率分布图）Fig. 1 The Distribution of Frequency (a,b, and c represent frequency diagrams of 238U，232Th，40K in soils, respectively;d and e represent frequency

18、diagrams of external hazard index and the radium equivalent activity, respectively)但是对于该区的由天然外照射所产生的年有效剂量、外照射指数和等效镭浓度分别进行计算，外照射的年有效剂量为0.12 mSv，低于世界平均年有效外部剂量限值0.46 mSv；外照射指数Hex均值为0.56，低于国家对建筑材料外照射指数的限制（Hex<1）标准；等效镭浓度Raeq均值为197 Bq·kg-1也低于建议最大容许值370 Bq·kg-1，因此该区天然外照射不会对人居环境产生影响，属于安全的天然外照射水

19、平。参考文献：1 UNSCEAR. United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation, Exposure from natural sources of radiation, United Nations, New York, 19932 WANG Zuoyuan. Natural radiation environment in ChinaJ. International Congress Series, 2002, 1225: 39-46.3 JIBIRI N N. Assessment of he

20、alth risk levels associated with terrestrial gamma radioation dose rates in NigeriaJ. Environment Internationnal. 2001, 27: 21-26.4 ARAFA W. Specific activity and hazards of granite samples collected from the Eastern Desert of EgyptJ. Journal of Environmental Radioactivity, 2004, 75: 315-327.5 UNSCE

21、AR (United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation). Sources, Effects and Risk of Ionizing Radiation M. New York: United Nations, 1982.6 MALANCE A, GAIDOLFI L, PESSINA V, et al. Distribution of 226Ra,232Th, and 40K in soils of Rio Grande do Norte, BrazilJ. Journal of Environm

22、ent and Radioactivity, 1996, 30: 55-67.7 ALY ABDO A A, HASSAN M H, HUWAIT M R A. Radioactivity assessment of fabricated phosphogypsum mixturesR. Fourth Radiation Physics Conference, 15-19 November, 1999. Alexandria, Egypt, 1999: 632-640. 8 SINGH S, RANI A, MAHAJAN R K. 226Ra, 232Th and 40K analysis

23、in soil samples from some areas of Punjab and Himachal Pradesh, India using gamma ray spectrometryJ. Radiation Measurements, 2005, 39: 431-439.9 胡恭任, 于瑞莲. 泉州市环境放射性水平调查J. 重庆环境科学，2002, 24(2): 65-68.HU Gongren, YU Ruilian. Investigation and study of environmental natural radiation in QuanzhouJ. Chongqi

24、ng Environmental Science, 2002, 24(2): 65-68.10 王卫星, 杨亚新, 王雷明, 等. 广东下庄铀矿田土壤的天然放射性研究J. 中国环境科学, 2005, 25(1): 120-123.WANG Weixing, YANG Yaxin, WANG Leiming, et al. Studies on natural radioactivity of soil in Xiazhuang uranium ore fieldJ. Guangdong. China Environmental Science, 2005, 25(1): 120-123.11

25、王南萍, 裴少英, 黄英, 等. 环境能谱测量方法研究及应用J. 辐射防护, 2005, 25(6): 347-355.WANG Nanping, PEI Shaoying, HUANG Ying, et al. Research on and Applications of Methods for Gamma-ray Spectrometry in Environment MonitoringJ. Radiation Protection, 2005, 25(6): 347-355.12 BECK H L, DECOMPO J, GOGOLAK G. In-situ Ge(Li) and N

26、aI（Tl）gamma-ray spectrometryJ. USAEC, 1972, HASL-258.13 UNSCEAR (United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation). Effects and risks of ionizing radiationsM. New York: United Nations, 1988.14 UNSCEAR (United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation). Eff

27、ects and risks of ionizing radiationsM. New York: United Nations, 2000.15 BERETKA J, MATHEW P J. Natural radioactivity of Australian building material, industrial wastes and by productsJ. Health Physics, 1985, 48: 87-95.Natural terrestrial external exposure level of nuclides in soils in Qingdao area

28、YAO De1, 2, QU Limei1, 6 *, XIA Ning3, CONG Pifu4, WANG Chenli51. Institute of Oceanology, Chinese Academy of Sciences, Qingdao 266071, China; 2. College of Georesource and Environment Engineering, Shandong University of Technology, Zibo 255049, China;3. Qingdao Institute of Marine Geology, CGS, Qingdao 266071, China;4. National Marine Environment Monitoring Center, Dalian 116023, China; 5. Institute of Remote Sensing Applications, Chinese Academy of Scie