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文档简介

1、年月广西师范学院学报(自然科学版)第卷第期()文章编号:()磁化预处理作用下光催化降解水中有机染料胡波,黄励,张高科(广西师范学院资源与环境科学学院,广西南宁;武汉理工大学资源与环境工程学院,湖北武汉)摘要:将磁化与光催化结合对酸性红溶液进行降解结果表明,磁化可以提高酸性红溶液对紫外光的吸收;影响光催化过程通过合理实验设计,研究了磁化时间、磁场强度对光催化的影响,讨论了磁化对光催化过程的作用机理,提出磁化对光催化存在协同作用关键词:磁化;光催化;酸性红;中图分类号:文献标识码:半导体光催化法作为水处理高级氧化技术,已越来越受人们所关注其中以型半导体材料,多相光催化作用的研究尤为热门【但是单纯光

2、催化存在光催化效率低问题这也是决定该技术是否适用的一个关键因素为了提高光催化效率,目前,国内外相关领域的学者们对此开展了一系列研究,其途径可总结为两点:一是通过光催化剂的改性、改进,从而提高光催化效率;二是与其它废水处理技术结合,通过相互强化作用达到协同作用来提高废水处理效率后者是该领域研究的一个新的热点课题近年来国内外学者开展了把热催化、微波、超声波、电化学¨等过程或技术结合研究、利用协同作用来提高光催化氧化效率,取得了一定的成绩磁场作为一种物理场,它能够对水的物理化学性质产生一定的影响,如使水的吸光系数在以下和大于的范围有显著增加,溶解氧增加,表面张力下降对水分子及水中的离子状态

3、也产生影响,如磁场能够影响电子自旋的性状、自旋的取向、自旋能量和自旋定向,从而改变系统熵值,影响化学反应进行【卜,进而对光催化反应过程和结果产生影响本文将磁化技术与光催化技术结合起来处理酸性红溶液采用不同磁场强度磁化预处理方式,研究了在通入空气搅拌方式下,用悬浮态作催化剂和高硼紫外灯进行酸生红溶液光催化转化试验初步探讨磁化对光催化过程的影响实验部分主要试剂及主要设备自制(采用离子溶胶凝胶法制得分析为锐钛矿和金红石混合晶型,其中锐钛矿占,金红石占;粒径为);酸性红染料(分析纯);实验用水为去离子水自制永磁箱式磁化器;自制光催化反应器;一型空气搅拌器;紫外可见分光光度计实验方法采用永磁箱式磁化器对

4、一定浓度酸性红溶液进行静态磁场预处理,在此之前将悬浮于溶液中,每次处理溶液为,密闭后置于匀强磁场中,并使其避光,磁场大小可通过改变磁极距离进行调节光催化反应在高硼紫外灯(波长)垂直照射下进行,光源距试样液面收稿日期:基金项目:桂师院青年基金();武汉市青年科技晨光计划()作者简介:胡波(一),男,湖北,蕲春人,讲师,硕士,研究环境催化,光催化广西师范学院学报(自然科学版)第卷采用一型空气搅拌器搅拌并起充氧作用用型离心沉淀器对反应后样品离心沉淀后,分离上清液静置以消除磁效应根据目标物酸性红在处的特征吸收峰,用紫外可见分光光度计对分离后试样进行测定分析方法采用光谱法测定酸性红溶液的浓度,为了更准确

5、说明磁场对光催化过程的影响,本次实验引出磁致吸光度这一概念:相同条件下未磁化液和磁化预处理液光催化后溶液吸光值之差即一式中:磁致吸光度。:未磁化液光催化后溶液吸光值:磁化预处理液光催化后溶液吸光值结果及讨论磁化对溶液吸光度的影响测定在磁场强度下磁化的酸性红溶液与未经磁化的酸性红溶液对波长为处的紫外吸收如图所示由图可知,磁化后酸性红溶液对波长为处的紫外吸收比未经磁化的酸性红溶液要高个百分点,但是它们的吸收峰形基本上还是一样的,这说明磁化过的溶液并没有发生物质结构的改变,其对紫外光的吸收的增加主要是因为磁场作用破坏了溶液中水分子的部分氢键,使水分子缔合物变小而趋于活跃,从而增加了对紫外光的吸收入(

6、商图磁化与未磁化液紫外吸收比较纯水中的水分子大部分通过氢键与其他水分子相连,形成链和网络,在一定温度、压力下达到动态平衡:()。毒()。一;磁场对平衡的微扰,有利于它向右移动相应地增大对紫外光的吸光度在水中有氧存在的情况下,磁场和光子协同作用能产生一定量的,在紫外光幅照下分解生成羟基,从光催化反应的机理来看,光催化是利用产生的活性极高的自由基(主要是自由基)作为反应的氧化剂因此磁化有可能提高光催化反应中的和,从而可提高紫外光催化降解有机物效率磁化对光催化的影响将在的磁场下磁化了的磁化后酸性红溶液和未经磁化的酸性红溶液分别置于自制光催化反应器中同时进行降解,每各取一次样,直到废水完全脱色为止然后

7、用分光分度计测定各个样品的透光率以分析在同一时间内,有无磁场时酸性红的降解率并制出降解曲线如图所示从图上可以看出,磁化酸性红溶液降解曲线随降解时间增加接近未经磁化液的降解曲线但整个过程伴随有一定的涨落这一现象与磁化水的记忆效应相似由此看来磁场在光催化反应中通过磁场自身对水结构的影响使溶液中水合离子的平()衡产生微扰从而生成一些有利于降解的自由基,如氢氧自由基图磁化与未磁化液光催化降解比较第期胡波,黄励,张高科:磁化预处理作用下光催化降解水中有机染料()和超氧阴离子自由基(一)在此之后随着磁场效应的减弱,溶液中氢键平衡向缔合度增大方移动,即向原来的平衡位置恢复,紫外吸光度恢复原值,及酸性红的量的

8、减少,催化反应也逐渐慢下来,其吸光值也渐渐与未磁化废水的靠近磁化时间对光催化的影响将在的磁场下分别磁化了、的酸性红溶液与未磁化的毒酸性红溶液做四组对比光降解实验如图所示凹瞄晒姒锄由图以看出,磁化时间对光催化反应后吸光值的影响在个百分点左右其中磁化十磁化十磁化十磁化磁化、的酸性红溶液光催化反应变化趋图不同磁化时间对光催化降解影响势相近,在光催化后才开始变小,磁化的酸性红溶液在光催化氧化后其磁致吸光度开始变小,这一结果与实验结果有些相似经实验证明纯水经的磁化后对紫外光的吸收即达到饱和磁场强度对磁场效应的影响将分别在、的磁场下磁化了的废水与未磁化的酸性红溶液做三组对比光降解实验如图所示从图来看,在、

9、磁场下磁化的酸性红溶液其磁致吸光度变化趋势相同,在光催右化降解后变小,磁场强度越大,磁致吸光度也旺越大;在磁场强度下磁化的酸性红溶液司其磁致吸光度在后又迅速增大而在纯水经磁化后对紫外光的吸收实验中,发现,在该范围场强内,随着处理磁场强度的增大,纯水对紫外光的吸收也随之增大【分析图知道酸性红溶液在啪叭呲嘲;刍嗽眦。磁场下磁化后只是增加了溶液中水分子对蚴紫外光的吸收,溶液中酸性红并没有发生改图不同磁场强度对光催化降解影响变说明酸性红溶液在磁场下磁化光催化反应后磁致吸光度的迅速增加不只由增加紫外光吸收引起的,更主要是由于该强度磁化效应与光催化过程产生协同作用根据磁动力学的原理,可能是该强度磁场改变了

10、光催化反应中自由基的自旋形态,减小了自由基的复合速度,从而增大了自由基的浓度,加快了酸性红的氧化使磁致吸光度增加结论经初步实验发现,磁化过的酸性红溶液对波长为的紫外光的吸收比未经磁化过的酸性红溶液要高个百分点,磁化对酸性红溶液光催化降解过程应有一定的促进作用,磁化时间越接近饱和磁化时间,磁化效应越明显、持续时间越长、对光催化过程的促进作用越稳定酸性红溶液在磁场下饱和磁化后与光催化过程产生协同作用,说明磁场不是简单地直接以能量方式影响光催化反应过程参考文献:,()广西师范学院学报(自然科学版)第卷,():王有乐,张庆芳,马炜光催化剂改性技术的研究进展环境科学与技术,():段启伟,达志坚,郝小明,

11、等九届全国催化学术会议论文集北京:海潮出版社,李旦振,郑宜,付贤智微波一光催化耦合效应及其机理研究物理化学学报,():付贤智,旦振提高多相光催化过程效率的新途径福州大学学报(自科版),():安太成,何春,朱锡海,顾浩飞,卫国,熊亚三维电极电助光催化降解直接湖蓝水溶液的研究,催化学报,():,():郭银松磁化处理对水体的复氧速率及生物效应影响的研究重庆环境科学,():,():蒋秉植磁场对某些化学反应的影响化学通报,():程华磁场影响化学反应化学通报,():胡波,张高科,聂静,等悬浆体系光催化降解酸性红动力学分析安全与环境学报,():徐光宪,王祥云物质结构(第二版)北京:高等教育出版社,施其宏,于

12、洋,高菲饮用水与矿化水溶液的磁光协同技术研究水处理技术,():,(,;,):。,:;责任编辑:黄天放 磁化预处理作用下光催化降解水中有机染料作者:作者单位:刊名:英文刊名:年,卷(期:被引用次数:胡波, 黄励, 张高科, HU Bo, HUANG Li, ZHANG Gao-ke胡波,黄励,HU Bo,HUANG Li(广西师范学院,资源与环境科学学院,广西,南宁,530001, 张高科,ZHANG Gao-ke(武汉理工大学,资源与环境工程学院,湖北,武汉,430070广西师范学院学报(自然科学版)JOURNAL OF GUANGXI TEACHERS EDUCATION UNIVERSIT

13、Y(NATURAL SCIENCE EDITION2005,22(23次参考文献(15条1. Hoffmann MR;MartinST;ChoiW Environmental application of semiconductalysis外文期刊 1995(12. OLLIS D F Contaminant degradation in Water 1985(063. 王有乐;张庆芳;马炜 光催化剂TiO2改性技术的研究进展期刊论文-环境科学与技术 2002(014. 段启伟;达志坚;郝小明 九届全国催化学术会议论文集 19985. 李旦振;郑宜;付贤智 微波-光催化耦合效应及其机理研究期刊

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