二氧化钛及其复合材料负载贵金属催化剂的制备及生物质酚类加氢性能研究_第1页
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文档简介

1、二氧化钛及其复合材料负载贵金属催化剂的制备及生物质酚类加氢性能研究生物质作为可再生能源和清洁能源的主要来源之一, 有着解决能源危机和环境污染问题的巨大潜力。生物质酚类液相加氢需要的反应条件较为温和, 从而更能节约能源, 因此受到广泛的关注。但是在实际应用和研究中有一些亟待解决的问题, 比如使用有机溶剂作为反应溶剂会破坏环境引起污染; 溶剂对生物质酚类加氢的影响的机理不清楚; 液相环境下催化剂的活性和稳定性差等诸多问题。因此本论文针对以上问题, 首先采用了实验和理论计算相结合的方法, 深入研究了不同类型的溶剂对生物质酚类的影响机理。其次 , 设计并成功制备了内嵌二氧化硅纳米粒子的空心球二氧化钛负

2、载钌催化剂 , 其能有效提高反应的质量传输、活性位点的数量以及对催化剂酸碱度的控制。 本论文为更进一步的绿色、有效的利用生物质资源提供了有益的实践探索和理论支持。主要工作内容如下: （ 1）使用实验和理论计算相结合的方法, 证明了溶剂在催化剂活性位点的吸附会影响反应底物的吸附从而影响活性。像极性非质子溶剂（丁内酯,N,N- 二甲基甲酰胺和乙腈）和非极性溶剂（ 1,4- 环己二醇和四氯化碳）紧紧的吸附在钯原子的表面, 阻止了反应底物吸附在活性位点上, 进而抑制了整体的催化加氢活性。相反 , 弱吸附的极性质子溶剂水和正己烷不会完全阻挡反应底物在活性位点的吸附 , 因此对苯酚、对甲酚和愈创木酚的加氢

3、都表现较高催化活性。溶剂也会 通过影响中间产物的吸附进而影响选择性。另外 , 水在生物质酚类的加氢中均表现出较好的催化活性, 这主要归因于水分子在活性位上的弱吸附, 因此对于生物质酚类催化转化, 水作为反应溶剂是最适合的。 ( 2) 制备了一种内嵌二氧化硅纳米粒子的空心球二氧化钛负载钌的催化剂( Ru-TiO<sub>2</sub>-eSiO<sub>2</sub> ) , 用于愈创木酚的水相加氢。结果表明该催化剂比制备的其他催化剂具有更好的催化活性和稳定性。相关的表征证明其独特的结构是决定催化活性的主要原因, 该结构利于质量传输并且提供了更多的反应活性位。催化剂的酸度能有效的提

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