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文档简介
1、 biobr/gc3n4的制备及其可见光催化降解rhb研究 欧阳兵+刘彪+赵玉宝摘要:于常温常压下,将biobr沉积到g-c3n4表面,得到不同质量比的复合物。进行了可见光催化降解rhb的实验,结果表明:biobr与g-c3n4的质量比为12复合物活性最高,同时具有较好的稳定性,其速率常数是纯biobr的2.5倍、纯g-c3n4的20倍。关键词:光催化活性; 半导体复合; 可见光; 降解率; 速率常数:d643.3:a :16749944(2017)100230021 引言当前环境污染严重制约着经济社会的可持续发展,危害人类健康。印染工业排放
2、的大量有机废水中含有很多强毒性染料等有害物质,罗丹明b(rhb)即是三芳甲烷类类染料的典型代表1。传统的有机废水处理方法如吸附法2、膜分离法3以及电化学法4等因工艺复杂、能效低、成本高等未能得以广泛应用。基于半导体的可见光催化,有望解决有机污染物的高效降解问题。石墨相氮化碳(g-c3n4)作为一种常见的不含金属元素的半导体材料,因其廉价、无毒、稳定、带隙适中,已成为可见光催化研究材料的热点之一5。2 实验2.1 光催化剂制备2.1.1 氮化碳的合成称取10 g的三聚氰胺,放入坩埚并加盖,置于程序升温电阻炉,以2.5/min加热至550,然后保温4 h,自然冷却至常温,收集淡黄色的固体粉末即为g
3、-c3n4。2.1.2 氮化碳与溴氧化铋的复合向100 ml的去离子水中,加入0.25 g的g-c3n4及0.405 g的溴化钾,超声处理1 h,得到的悬浮液记为a;0.4 g的五水合硝酸铋加入到50 ml的醋酸溶液中(5%),搅拌30 min,得到的溶液记为b;再将溶液b加入到a中,磁力搅拌1 h,然后离心分离并用去离子水充分洗涤,得到的沉淀物放置干燥箱中70干燥10 h,得到biobr/g-c3n4质量比11的复合物。调整g-c3n4的用量,采用上述过程,可制得不同质量比的复合物。2.2 物性表征xrd测定在xpert pro型的x射线粉末衍射仪上进行,辐射源为cu-ka(激发波长为1.5
4、406 ),工作电压40 kv,工作电流30 ma,扫描步长0.02°。在日立uv-3900上进行紫外可见漫反射光谱(uv-vis drs)测定。2.3 光催化活性评价将100 mg样品加入到100 ml、浓度c0为20 mg/l的rhb溶液中,在无光条件下搅拌30 min使体系达到吸附平衡,取2 ml悬浮液经离心分离,将上层清液1 ml加水稀释5倍,在752b型紫外可见分光光度计上,测其于波长552 nm处的吸光度a0;然后开启18 w 白光led灯辐照反应体系,每隔10 min取样,按上述过程测其吸光度at。求算rhb降解率d的关系式为:d =1-ct/c0=(1-at/a0)&
5、#215;100%。3 结果讨论3.1 xrd分析图1中是该研究样品的xrd图。从中可以看到:纯biobr的衍射峰与标准卡片(jcpds no. 09-0393)一致,表明其结构为四方相;g-c3n4有2个较宽的吸收峰,12.7°的衍射峰可归属为g-c3n4三嗪单元结构的层间堆积,相应于002晶面、位于27.5°的较强峰归属类石墨结构材料的层内堆积;两相复合后,随g-c3n4含量的增加,相应于biobr衍射峰的强度逐渐减弱,同时相应g-c3n4的峰强度逐渐增强,说明biobr/g-c3n4已经成功复合。3.2 uv-vis drs分析紫外可见漫反射光谱分析显示,纯biobr
6、的吸收边约在440 nm,由半导体的禁带宽度eg/ev与吸收截止波长/nm的关系式6eg=1240/,可估算出其eg约为2.81 ev。将其与g-c3n4复合后,吸收边相对于纯biobr发生红移,eg有所减小,且以biobr/g-c3n4质量比为12复合物的eg最小。这一结果表明,复合物对可见光的吸收增强,有利于提高对可见光的利用率。3.3 光催化性能分析先以去离子水做空白,在552 nm的波长下测定浓度为16 mg/l的rhb溶液的吸光度,绘制rhb溶液浓度的标准曲线,结果表明线性良好(图2)。3.4 催化稳定性对复合物biobr/g-c3n4(12)光催化降解rhb的稳定性进行了初步考察。
7、一轮实验完成后,经离心分离后,更换新的rhb溶液,同样条件下再次进行光催化降解实验。经4次回收循环实验,未降解的rhb仅有10%,即该样品可保持初次90%的降解活性,具有较好的稳定性。参考文献:1李家珍.染料染色工业废水m.北京:化学工业出版社,2001.2a. gürses, . doar, m. yalln, et al. the adsorption kinetics of the cationic dye, methylene blue, onto clayj. journal of hazardous materials, 2006, 131(13):217228.3范莉莉
8、, 陆人武, 陈炜鹏. 反渗透技术处理染料废水的试验研究j. 环境科技, 2009(a01):1920.4缪 娟, 符德学. 电化学技术在废水处理中的应用j. 化工时刊, 2005, 19(9):4649.5wang x, blechert s, antonietti m. polymeric graphitic carbon nitride for heterogeneous photocatalysisj. acs catalysis, 2012, 2(8):15961606.6劉昶时. 更精确地利用光谱自然确定禁带宽度j. 光电工程, 2011, 38(4):4853. 绿色科技2017年10期绿色科技的其它文章发展低地板现代有轨
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