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文档简介
中国东部陆海相互作用中的元素地球化学特征及高分辨率 沉积记录初探 摘要 长江和黄河每年向中国东部边缘海输送包括污染物在内大量物质,东亚沙 尘也是向太平洋输送各种物质的重要途径;中国东部边缘海的济州岛西南泥质 区,闽浙沿岸泥质区,南黄海泥质区,北黄海泥质区和渤海泥质区等是进入海洋 的细颗粒物质的沉积中心。 本论文首先阐述了胶体絮凝机制,将其应用海洋中细颗粒泥质区的成因探 讨。中国边缘海的泥质区都是处在物理化学条件( 例温度和盐度等) 经常发生规律 性变化的上升流区,物理化学条件的变化致使水体中的胶体组分发生絮凝沉降, 从而形成海底的细颗粒泥质沉积。 利用i c p - a e s 对渤海和北黄海11 8 个表层沉积物和渤海湾柱状样b 18 的 0 - 4 0 c m 的5 7 个样品的主量元素含量进行了测试,用i c p m s 测试上述样品微量 ( 包括稀土元素) 元素的含量,同时利用激光粒度仪测试上述样品的粒度组成。 对渤海湾东西分布的三根沉积物柱状样a 4 3 5 ,b 1 8 和b 1 7 8 进行了2 1 0 p b 测年。 通过分析渤海和北黄海1 1 8 个表层沉积物的有毒元素含量分布,发现渤海的 有毒元素主要来源于河流的输入,大连工业区是北黄海西部的重要污染源。有毒 元素的分布反映了沉积物从海岸到近海的输送趋势。因为溶解元素明显受颗粒物 的吸附和絮凝沉淀作用影响,而颗粒物在咸水和淡水界面具有明显的絮凝沉积 作用,所以黄河口地区具有高的有毒元素含量。通过对有毒元素的富集系数,以 及和f e 含量相关性的研究,表明和其它有毒元素相比,人为源对a s 和s b 的贡献 比例可能更大。p c a 的研究结果表明自然源仍然是测试元素的主要来源,渤海湾 是渤海四个亚分区中污染最严重。将渤海和北黄海西部表层沉积物的有毒元素含 量和中国、美国海洋沉积物质量标准进行了比较,并且利用地累积指数n l g e o 和 h a k a n s o n 评价方法对渤海和北黄海西部的表层沉积物样品进行了生态环境风险 评价。a s 和c d 具有相对高的e r s 值,表明a s 和c d 是导致研究区域具有较高的生态 风险的两个主要元素。渤海湾,黄河口和辽东湾的西南部可能均处在中等生态风 险中。北黄海西部大连附近海域受大连工业区排污的影响,有毒元素污染相对严 重,其中a s 的污染最严重,此区总体处于中中高等的生态风险。北黄海中部泥 质区的有毒元素具有较高的含量,具有中等生态风险。 结合渤海和北黄海西部表层样主量元素的分布,柱状样b 1 8 的0 - 4 0 c m 的主量 元素组成和三根柱状样的2 1 0 p b n 年结果,对百年尺度黄河入海物质的“源 到“汇” 问题进行了研究。结果表明:c a o t i o :和c a 0 a 1 :0 。是黄河入海物质在渤海扩散范 围的有效指标,c a 0 t i 0 。= 6 和c a 0 a 1 。0 :i - 0 3 可以作为黄河入海物质在渤海扩散范 围的边界值。黄河入海物质由于受絮凝沉积作用影响,在河口区形成两个细沉积 中心;河口区的物质再悬浮,在潮流的作用下向渤海湾输送;且黄河入海物质在 冬季风的作用下向东输送,细颗粒物质可以转过山东半岛东端,进入南黄海。 c a 0 t i o :矛d c a 0 a 1 :0 。的值表明,黄河物质对北黄海中部泥质区的贡献较小。从三 根柱子的2 1 0 p 6 n 年结果证实,黄河物质沿渤海湾南岸向西部的输送和向北北东方 向的输送强度强于向西北方向输送。b 1 8 为黄河和滦河物质混合的产物。b 1 8 的粒 度、c a o t i o :矛d c i a 大约从1 9 7 6 年( 2 1 0 p b 年龄) 发生明显变化,表明黄河向渤海湾 输入的物质从1 9 7 6 年以来明显减少,是由于黄河1 9 7 6 年人工改道和入海泥沙的减 少,以及渤海盐度场和环流结构改变共同作用造成的。 对渤海和北黄海西部表层样沉积物的r e e 研究表明:渤海和北黄海西部表 层沉积物er e e ,h r e e 和l r e e 和沉积物的粘土含量( ) 正相关。辽东浅滩、 辽东湾西侧长兴岛附近、渤海海峡,滦河口,和烟台东北侧附近海区的el r e e eh r e e ,l a y b 和l a s m 值基本均相对高于其它海域,e u e u 基本上大于1 ,证 明这些地区附近海域的沉积物可能部分来源于陆上太古代岩石。c e c e + 在大连南 侧,曹妃甸,烟台附近以及北黄海中部泥质区均 1 ,说明这些海区可能处于相对 强的氧化环境。 青岛气溶胶的元素f e ,t i ,m n ,vn i ,c u ,p b ,z n 和c d 均呈现季节变化的特 点:夏季最低,冬季最高。s 季节变化比较特别,夏季含量高于春季和秋季。沙 尘事件期间,f e ,t i ,m n ,v ,n i 和c u 含量明显增加,达到全年最高值。p b ,z n ,c d , s 虽然在沙尘事件期间也明显增加,但低于冬季平均值。对各元素的富集系数 ( e f ) 进行了分析,结合主成分分析和聚类分析的结果,可以看出,t i 和m n 可能主要来源于土壤;v 也可能来源于土壤,船排放物可能是v 的一个较小的 来源。沙尘期间,c u 主要来源于土壤,但在非沙尘期间,人为源对n i 和c u 具 有较高的贡献。全年的s ,p b ,z n 和c d 主要来源于人为源,即使在沙尘期问, 人为源仍然是s ,p b ,z n 和c d 的主要来源。自然源贡献了全年测试元素的大约 6 0 ,人为源可能贡献了3 0 左右。 利用x 射线荧光光谱( x r f ) 元素分析仪和热电离质谱仪( t i m s ) 就东海近 岸泥质区s 5 孔百年尺度( 2 1 0 p b 定年) p b 和p b 稳定同位素组成的高分辨沉积记 录进行了研究。结果显示闽浙沿岸泥质区的p b 含量背景值为3 2 “gg ,2 0 6 p b 2 0 7 p b 的背景值为1 1 9 5 。s 5 铅通量从1 9 世纪8 0 年代开始迅速升高,1 9 9 9 年达到最高, 之后迅速降低到2 0 0 2 年的3 1m gc m 之y r 1 。2 0 6 p b 2 0 7 p b 从1 8 6 0 年到2 0 世纪6 0 年代基本稳定,平均值为1 1 9 5 ;之后逐渐降低,1 9 8 0 年后降低幅度尤为明显, 2 0 0 0 年达到最小值1 1 6 5 ;2 0 0 0 - 2 0 0 2 年,2 0 6 p b 2 0 t p b 升高,2 0 0 2 年达到1 1 8 5 。 s 5 铅通量和铅稳定同位素组成的变化反映了中国经济的发展,特别是含铅汽油 的使用和禁用。特大洪水可能会导致更多的人为源p b 进入闽浙沿岸泥质区。由 于经济发展时期不同,中国的含铅汽油的禁用大约比欧美国家晚大约2 0 年,中 国环境中p b 的历史纪录明显不同于欧美国家。 本论文受国家9 7 3 项目“中国典型河口海岸带陆海相互作用及其环境效应 ( 2 0 0 2 c b 4 2 4 0 0 ) 第4 课题:黄河三角洲海岸蚀积转换机制和趋势预测” ( 2 0 0 2 c b 4 2 4 0 4 ) ,“中国东部陆架边缘海海洋物理环境演变及其环境效应 ( 2 0 0 5 c b 4 2 2 3 0 0 ) 第4 课题:颗粒物源一汇效应与沉积记录对海洋物理环境演变 的响应( 2 0 0 5 c b 4 2 2 3 0 4 ) ”和国家海洋局“9 0 8 ”专项:“c j 0 2 区块海底底质调 查与研究( 9 0 8 - - c j 0 2 ) 联合资助。 p r eiii l lin a r ys t u d yo nt h ec h a r a c t e rso feie m e n t ai 一一 g e o c h e m is t r ya n a1 1ig hr e s oiu tio ns e dii l l e n t a r yr e c o r dln t h ep r o c e s so fia n d s e ain t e r a c tio nint h ee a s tc hin a a b s t r a c t y a n g t z er i v e ra n dy e l l o wr i v e rt r a n s p o r tn u m e r o u sm a t e r i a l s ,i n c l u d i n gal o to f p o l l u t a n t ,t ot h em a r g i n a ls e a so fc h i n a , a n dt h ed u s ts t o r mo ft h ee a s tc h i n ai sa n i m p o r t a n tp a s s a g e ,d e l i v e r i n gt h em a t e r i a l st ot h ep a c i f i c t h em u da r e a si nt h e s o u t h w e s to ft h ec h e j ui s l a n d ,t h es o u t hy e l l o ws e a , t h eb o h a is e a , a n da l o n gt h e f u j i a n z h e j i a n gc o a s ta r et h es e d i m e n t a r yc e n t e ro f t h ef i n em a t t e r f i r s t l y , t h em e c h a n i s mo ft h ec o l l o i d a lf l o c c u l a t i o ni sd e s c r i b e da n di n t r o d u c e dt o d i s c u s st h ef o r m a t i o no ff i n em u da r e a si no c e a ni nm yd i s s e r t a t i o n t h em u da r e a si n t h em a r g i n a ls e a so fc h i n aa r ea l lf o r m e di nt h eu p w e l l i n ga r e a sw h e r et h ec o n d i t i o n o ft h ep h y s i c a lc h e m i s t r y ( t e m p e r a t u r ea n ds a l i n i t ya n ds oo n ) c h a n g e s r e g u l a r l y , w h i c hl e a d st ot h ef l o c c u l a t i o na n ds i n ko ft h ec o l l o i d a ls o l i d m a j o re l e m e n t so f118s u r f a c es e d i m e n ts a m p l e si nt h eb o h a is e aa n dt h ew e s to f t h en o r t hy e l l o ws e aa n d5 7s e d i m e n ts a m p l e so fs e d i m e n tc o r eb 18i nt h eb o h a i b a yw e r ea n a l y z e db yt h ei c p a e s ,m i n o re l e m e n t s ,i n c l u d i n gr e e ,o fa l ls e d i m e n t s a m p l e sa b o v ew e r ed e t e r m i n e db yt h ei c p - m s ,a n dt h ec o m p o s i t i o n so f - t h eg r a i n s i z eo fa l ls a m p l e sw e r ea n a l y z e db yt h el a s e rp a r t i c l es i z ea n a l y z e r t h r e es e d i m e n t c o r e so fb 17 8 ,b 18 ,a n da 4 3 5f r o me a s tt ow e s ti nt h eb o h a ib a yw e r ed a t e db yt h e m e t h o do f2 1 0 p b t h ed i s t r i b u t i o n so ft h et o x i ce l e m e n t ss h o w e dt h a tc l e a ra n t h r o p o g e n i ci n p u t so f t o x i ce l e m e n t sm a i n l yf r o mt h er i v e r st ot h eb o h a is e a , a n dt h ed a l i a ni n d u s t r i a l r e g i o nw a st h ei m p o r t a n ts o u r c eo ft h et o x i ce l e m e n t si nt h ew e s to ft h en o r t hy e l l o w s e a t h er e s u l t si n d i c a t e dt h ep o t e n t i a lp a t h w a y so ft r a c em e t a l sv i at h et r a n s p o r to f s e d i m e n tf r o mt h ec o a s tt ot h eb o h a is e aa n dt h ew e s to ft h en o r t hy e l l o ws e a t h e h i g hc o n c e n t r a t i o n so ft o x i ce l e m e n t sn e a rt h ey e l l o wr i v e rd e l t aw e r ec a u s e db yt h e p r o c e s s e so fa d s o r p t i o na n dc o a g u l a t i o no fd i s s o l v e d 仃a c em e t a l sw i t hp a r t i c u l a t e sa s w e l la sa g g r e g a t i o no fp a r t i c u l a t e sb e t w e e nf r e s h w a t e ra n dm a r i n ew a t e rz o n e s t h e r e s u l t so fe f sa n dt h ec o r r e l a t i o nw i t l lt h ef ei n d i c a t e dt h a ta sa n ds bm a yb ed e r i v e d m o r ef r o mt h ea n t h r o p o g e n i cs o u r c e s ,a n de r so fa sa n dc di n d i c a t e dt h a tt h e ym a y l e a dt oh e a v i e re c o l o g i c a lr i s k si nt h es t u d i e dr e g i o n t h er e s u l t so fp c ai n d i c a t e dt h e m o s to ft h ee l e m e n t sa n a l y z e dm a yb ed e r i v e df r o mt h en a t u r a ls o u r c e s ,a n dt h eb o h a i b a ym a y b et h eh e a v i e s tp o l l u t e da r e a sa m o n gt h ef o u rp a r t so ft h eb o h a is e a t h e r e m a yb ec o n s i d e r a b l ee c o l o g i c a lr i s ki nt h em o s to ft h eb o h a ib a y ,t h ey e l l o wr i v e r m o u t ha n dt h es o u t h w e s to ft h el i a o d o n gb a y i nt h ew e s to ft h en o r t hy e l l o ws e a , t h ep o l l u t i o no ft o x i ce l e m e n t s ,e s p e c i a l l ya s ,n e a rd a l i a nm a yb em u c hh e a v i e r ,a n d t h es e aa r e an e a rd a l i a nm a yb ei nm o d e r a t eo rc o n s i d e r a b l e e c o l o g i c a lr i s k , i n f l u e n c e db yt h ed a l i a ni n d u s t r i a la r e ar e g i o n t h ed i s t r i b u t i o n so ft h em a j o re l e m e n t si nt h eb o h a is e aa n dt h ew e s to ft h en o r t h y e l l o ws e a , t h ec o m p o s i t i o n so ft h em a j o re l e m e n t so ft h es e d i m e n tc o r eb18 ( o 。4 0 c m ) ,a n dt h e2 1 0 p bd a t i n gr e s u l t so ft h r e es e d i m e n tc o r e sw e r eu s e dt os t u d yt h e t r a n s p o r tp r o c e s so ft h ey e l l o wr i v e rm a t e r i a li n t ot h es e a t h er e s u l t si n d i c a t e dt h a t c a o t i 0 2a n dc a o a 1 2 0 3w e r et h ee f f e c t i v ei n d i c a t o r so ft h ed i f f u s i n gr a n g eo ft h e y e l l o wr i v e rm a t e r i a l si nt ot h es e a , a n dc a o t i 0 2 = 6a n dc a o a 1 2 0 3 = 0 3w e r et h e b o u n d a r yv a l u e so ft h ed i f f u s i n gr a n g eo ft h ey e l l o wr i v e rm a t e r i a li nt ot h es e a t h e r ew e r et w oc e n t e r so ft h ef i n es e d i m e n t sn e a rt h ey e l l o wr i v e rd e l t a , i n f l u e n c e d b yt h e f l o c c u l a t i o np r o c e s s t h es e d i m e n t sn e a rt h ey e l l o wr i v e rm o u t hw e r e r e s u s p e n d e d ,a n dt r a n s p o r t e dt ot h eb o h a ib a yb yt h et i d a lc u r r e n t i m p a c t e db yt h e 谢n di nw i n t e r ,t h es e d i m e n t sn e a rt h ey e l l o wr i v e rd e l t aw e r et r a n s p o r t e dt ot h ee a s t , a n dt h ef i n em a t e r i a l sc o u l de n t e rt h es o u t hy e l l o ws e at h r o u g ht h et i po ft h e s h a n d o n gp e n i n s u l a t h ey e l l o wr i v e r sc o n t r i b u t i o nt ot h ec e n t e ro ft h en o r t h y e l l o ws e am a yb es m a l l ,i n d i c a t e db yt h ec a o t i 0 2a n dc a o a 1 2 0 3 t h e2 1 0 p b d a t i n gr e s u l t so ft h r e es e d i m e n tc o r e si n d i c a t e dt h a tt h em a t e r i a l sf r o mt h ey e l l o w r i v e rw e r et r a n s p o r t e dm o r et on o r t h - 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1 ) a n df l u x e s ( a v e r a g e ,3 0 。2m gc m 。2y r 1 ) w e r e r e l a t i v e l yc o n s t a n tf r o mw 18 6 0t om i d 一19 8 0 s ,a n dt h e yi n c r e a s e dr a p i d l yf r o mt h e m i d 一1 9 8 0 st o1 9 9 9 ,p e a k i n gi n1 9 9 9a t6 5m gg - 1f o rt h ec o n c e n t r a t i o na n d6 1m g c r n y r 1f o rt h ef l u xb e f o r ed e c r e a s i n gs h a r p l yt o3 6m gg 。1 a n d31m gc m 。2y r , r e s p e c t i v e l y ,i n2 0 0 2 2 0 6 p b 2 0 7 p bw a sc o n s t a n tf r o mw 18 6 0t om i d 19 6 0 s ( a v e r a g e , 1 1 9 5 ) a n dd e c r e a s e df r o mt h em i d - 1 9 6 0 st o1 1 6 5i n2 0 0 0b e f o r er i s i n gt o1 1 8 5i n 2 0 0 2 t h ev a r i a t i o n so fp bf l u xa n ds t a b l ep bi s o t o p i cc o m p o s i t i o ni nt h es t u d ya r e a r e f l e c t e dt h ei m p a c t so ft h ee c o n o m i cd e v e l o p m e n t ,i np a r t i c u l a rt h el e a d e dg a s o l i n e u s a g ei nc h i n a t h e s e v e r ef l o o do ft h ey a n g t z er i v e rc o u l dc o n t r i b u t em o r e a n t h r o p o g e n i cp bt ot h e c o a s t a le c s d u et ot h ed i f f e r e n tt i m eo fe c o n o m i c d e v e l o p m e n t ,e s p e c i a l l ya b o u t2 0y e a r sl a go ft h ep h a s i n g o u to fl e a d e dg a s o l i n ei n c h i n a , t h eh i s t o r i c a lr e c o r d so fp bi nt h ee n v i r o n m e n to fc h i n aw e r eo b v i o u s l y d i f f e r e n tf r o mt h o s eo fm o s te u r o p e a nc o u n t r i e sa n dt h eu n i t e ds t a t e s t h i sw o r ki ss u p p o r t e db yn a t i o n a lb a s i cr e s e a r c hp r o g r a mo fc h i n a ( 9 7 3 ) ( n o s 2 0 0 2 c b 4 2 2 3 0 4a n d2 0 0 5 c b 4 2 2 3 0 4 ) ,a n db yt h es t a t eo c e a n i ca d m i n i s t r a t i o no f c h i n a ( 9 0 8 ) 独创声明 本人声明所呈交的学位论文是本人进行的研究工作及取得的研究成果。据我 所知,除了文中特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含其他人已经发表或 撰写过的研究成果,也不包含未获得( 注;塑逡直墓他 盂蔓缱别直明的:奎栏更窒2 或其他教育机构的学位或证书使用过的材料。与我 一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示 谢意。 学位论文作者签名砌魏迥一删腑础夕日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定,有权保留并 向图家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘,允许论文被查阅和借阅。本人 授权学校可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用 影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。同时授权中国科学技术信息 研究所将本学位论文收录到中国学位论文全文数据库,并通过网络向社会公 众提供信息服务。( 保密的学位论文在解密后适用本授权书) 学位论文作者签名: 酃参毡 导师签字: 签字曰期:d 髟年7 月,口日 签字同期:矿矿年少月,d 日 中国东部陆海相互作用中的元素地球化学特征及高分辨率沉积记录初探 1 刖吾 1 1 研究的目的和意义 河流参与了陆地和海洋之间的生物地球化学循环n 3 ,是连接陆地和海洋的 重要纽带,也是陆源物质向海洋输送的重要通道乜训。目前,大河入海泥沙通量 的研究是世晁海洋地质学的重要研究课题之一。国际地圈生物圈研究计划( i g b p ) 中的海岸带陆一海交互作用计划( l o i c z ) 也以此为重要研究内容畸1 。大河入海泥 沙在多种物理海洋过程( 海流和波浪等) 以及物理化学过程( 絮凝作用等) 的共 同作用下,搬运,输送,最终沉积在海底。这个大河入海泥沙的“源( s o u r c e ) ” 到“汇( s i n k ) 过程是国际m a r g i n s 计划四大研究内容之一。除河流外,沙尘 也是陆源物质向海输送的主要通道之一阳1 。沙尘在东亚、北非和北美等多个地 区存在,沙尘深刻地影响着全球气候、空气质量、近海和大洋营养盐的富集以及 生物地球化学过程哺 1 2 1 。国际地圈生物圈研究计划( i g b p ) 中的上层海洋低层 大气研究( s o l a s ) 以此为重要的研究内容。 中国的长江和黄河是世界闻名的两大河流。长江长度约6 3 0 0 k m ,是亚洲最 长的河流;现水量为9 2 0k m 3 y r ,位居世界第五位;历史泥沙输送量为 4 8 0 m t y r n 3 1 。黄河的泥沙含量曾高居世界第二位,高达1 0 8 亿吨年n 钔,约占全 世界河流入海泥沙通量的6 。然而,自上世纪7 0 年代以来,特别是1 9 8 5 年以 来,在自然( 降水等) 和人为因素( 水库,灌溉和水土保持等) 的共同作用下,黄 河入海泥沙已明显减少,2 0 0 0 - 2 0 0 5 年的平均入海泥沙量仅为1 5 亿吨左右h 1 副。 中国有黄土高原,以及多个沙漠,在东亚季风大背景下,3 6 月份,冷空气活动 异常频繁,加之在冷空气到来的同时有温带气旋在内蒙古到东北地区一带强烈发 展,导致风力显著增大,盛行强劲的西北风。在西北向的东亚季风驱动下,亚洲 沙尘可传输到北太平洋广大区域哺1 1 1 6 - 2 0 甚至可影响到北美的西海岸,春季亚洲 沙尘对北美极地烟雾的形成有重要影响阻1 。 有毒元素污染一直是国际环境地球化学研究的重点,环境中过高的有毒元素 含量将对生态环境造成严重的破坏,同时对人类的身体健康有重要的影响幢,伴 随着人类文明的进步,生产力的逐渐提高,生产工具由金属工具代替了石器工具, 同时,人类活动向自然界排放有毒元素的方式也变的多样化,排放总量也有增高 趋势陇朋3 ,特别是工业革命以来,人类向自然界中排放的重金属总量急剧增加, 1 中国东部陆海相互作用中的元素地球化学特征及高分辨率沉积记录初探 对全球的生态环境造成了越来越大的压力“2 ”1 。 人类活动向自然界中释放的有毒元素通过河流、大气以及排污口等输入海 洋,过高地有毒元素含量对海洋生态环境造成了严重破坏1 ,通过食物链1 ,以 及生物富集作用啪。,对人类的身体健康也造成了严重威胁。细颗粒物质对重金属 具有吸附作用,水体中颗粒态重金属的含量会高于水体中溶解态重金属的含量。 细颗粒物质最终沉降到海底,成为海洋沉积物,故海洋沉积物是人类活动释放到 环境中重金属的一个重要归宿,海洋沉积物中的重金属含量直接影响着底栖生态 群落的健康“7 啪1 。此外,海洋沉积物会在波浪、海流等作用下再悬浮,进入水体: 同时,海洋沉积物吸附的重金属会在一定条件下( 例如p h 值的变化等) 向水体 中释放,因此,沉积物中过高的重金属含量将会对水体造成二次污染,延长水体 交换时间。海洋沉积物沉降到海底以后,交换自净能力远远不如水体,因此,海 洋沉积物中重金属的污染和水体污染相比,更难修复,对海洋生态环境的危害时 间更长1 。 h - - 一_ _ _ 。 旺;兰 图1 环境中污染物和生态系统相互作用简要示意图。1 中国改革开放以来,经济迅猛发展的同时,三废“废水、废气、废渣”的 排放量也不可避免的急剧增加。“8 1 ,给中国生态环境( 陆地和海洋) 带来了越来 越大的压力1 。 最近几年,类似于洞庭湖蓝藻,边缘海的赤潮,以及渤海生态系统衰竭等 许多的环境恶
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