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微纳结构中光子的相干操控与应用 专业：光学 学位申请人：李俊韬 指导教师：周建英教授 摘要 随着社会发展，人们对通信的速度、容量、质量需求不断提高，但目前光电 网络中信息的传输和交换，光子能量的高速与高效转换等都受较低的光电转换效 率和较高的制造成本制约，在这种实际需求下，以相干理论为基础的结合光学微 纳结构的一系列精确操控光子的研究应运而生。 要实现光子的精密操控，首先必须制备合适的微纳结构。目前，对于微纳结 构，特别是光子晶体的制备，大部分仍停留在完整的光子晶体结构上。但实际上， 具有缺陷的光子晶体才具有更高的利用价值与功能。对光场的操控可分为在时间 和空间上的操控。在时间上的操控主要是指利用线性光子光子晶体中的缺陷和非 线性光子晶体将光场减速或静止，减慢光的速度可应用于光延迟器，脉冲整形， 光开关等方面，以及增强光与物质相互作用。在光子的空间操控领域，理论和实 验都已证明，利用光子晶体带隙改变光子态密度分布的特性，可使用光子晶体控 制原子自发辐射的分布。论文对以上方面都做了较深入的研究： 1 利用激光的相干性，提出了在多光束激光空间相干干涉技术中加入各光 束相位的调节，得到各种不同功能的带缺陷的光子晶体结构。在实验上实现了一 次曝光制作一维和二维光子晶体波导缺陷的全息光刻技术，在理论上模拟了带缺 陷的三维光子晶体的制备，并在此基础上探讨了制备大面积小周期的带缺陷光子 晶体的技术。 v 摘要 2 系统研究了线性硅平板光子晶体波导中实现慢光的方案：在二维光子晶 体波导中，通过调节靠近波导的前两列孔洞的位置来改变光子晶体波导的线性色 散曲线，实现了光在波导中减速和低色散传播。利用该方法，本论文实验上已制 作了光传播速度为o 0 2 c m i 0 3 c ，带宽超过l o n m 的低色散波导样品。同时还研究 了减小波导传输损耗的方法和利用慢光制作高效光脉冲整形器的可能性。 3 在使用共振吸收布拉格周期结构静止超短激光脉冲的理论基础上，提出 了利用静止光脉冲增强光的非线性转换效率的理论，并以零速超短脉冲增强受激 拉曼散射为例子展示了该理论。本论文提出的一维双共振布拉格周期结构可将该 过程中光子频率转换效率提高到8 5 ，远高于一般体材料中的拉曼抽运效率。同 时，提出了共振吸收布拉格反射镜具有体材料不具备的极好的滤波特性，可用于 脉冲压缩和整形。 4 在实验上观测到了光子晶体一阶带隙和高阶带隙对掺杂在其中的稀土原 子空间发光特性的调制作用。利用光子晶体中态密度的概念和散射理论解释了该 作用的原理。 关键词：光子晶体，缺陷，相干，慢光。 c o h e r e n t p h o t o n i cc o n t r o l i nm i c r o - a n d n a n o s t r u c t u r e m a j o r ：o p t i c s s u p e r v i s o r ：p r o f e s s o rj i a n y i n gz h o u a b s t r a c t t h ed e m a n d i n go fv e l o c i t y , c a p a b i l i t ya n dq u a l i t yi no p t i c sc o m m u n i c a t i o n r e q u i r e san e wl e v e lo fa l l o p t i c a lf i l e dc o n t r 0 1 m e a n w h i l e ，t h ee f f i c i e n tp h o t o n i c e n e r g yc o n v e r s i o na r el i m i t e db yt h el o wp h o t o n i c t o - e l e c t r o n i cc o n v e r s i o na n dh i g h c o s t h e n c ec o n t r o l l i n gt h ep h o t o n i ca c c u r a t e l yb a s i n go nt h ec o h e r e n tc o n t r o la n d m i c r o a n dn a n o - s t r u c t u r ei sv e r yi m p o r t a n t m a n ya p p l i c a t i o n so fc o n t r o l l i n gt h en a n o p h o t o n i cr e q u i r ea c c u r a t ei n t r o d u c t i o n o fd e f e c t si n t ot h ep h o t o n i cc r y s t a l s i tc a nb ea c h i e v e db o t hi nt e m p o r a la n ds p a t i a l f i e l d i nt h et e m p o r a lf i e l d ，s l o wa n ds t o p p e dl i g h t ，w h i c hb yt h el i n e a re f f e c ti nt h e d e f e c tp h o t o n i cc r y s t a l sa n dn o n l i n e a re f f e c ti np h o t o n i cc r y s t a l s ，i sa ni m p o r t a n tt o p i c s l o wl i g h tc a nb ee x p l o i t e df o rab r o a dr a n g eo fa p p l i c a t i o n s ，s u c ha so p t i c a ld e l a y l i n e s ，p u l s es h a p e r , b u f f e r sa n de n h a n c e dl i g h t m a t t e ri n t e r a c t i o n i nt h es p a t i a lf i e l d ， t h ea n g u l a rd i s t r i b u t i o no fl u m i n e s c e n c ec a nb es t r o n g l ym o d u l a t e db yt h ed e n s i t yo f s t a t e da n dt h eb a n dg a po ft h ep h o t o n i cc r y s t a l s b a s e do nt h ea b o v ep r o m o t i o n ，t h e f o l l o w i n gw o r k sw e r ed o n e ： 1 b a s e do nt h ec o h e r e n te f f e c t ，ao n e - s t e pi n t r o d u c t i o no ff u n c t i o n a ld e f e c t si n t oa p h o t o n i cc r y s t a l w a sd e m o n s t r a t e d b yu s i n g am u l t i b e a m p h a s e c o n t r o l l e d i x h o l o g r a p h i cl i t h o g r a p h y l i n e - d e f e c t si no n ed i m e n s i o n a lb r a g gs t r u c t u r ea n dt w o d i m e n s i o n a lp h o t o n i cc r y s t a l sw a v e g u i d ew e r ef a b r i c a t e di ne x p e r i m e n t i n t r i n s i c d e f e c t i n t r o d u c t i o ni n t oat h r e ed i m e n s i o n a lp h o m n i cc r y s t a l sw e r ep r o p o s e di n s i m u l a t i o n w ea l s ow o r k e do nt h et e c h n i q u ea b o u tf a b r i c a t i n gt h ep h o t o n i cc r y s t a l s w i t hl a r g ea r e aa n ds m a l lp e r i o d 2 as y s t e m a t i cp r o c e d u r et oa c h i e v es l o wl i g h tp r o p a g a t i o ni nt w od i m e n s i o n a l p h o t o n i cc r y s t a lw a v e g u i d e si sp r e s e n t e d b yc h a n g i n gt h ep o s i t i o no ft h ef i r s tt w o r o w so fh o l e so ft h ew a v e g u i d e s ，s l o wl i g h t 、 ，i t hg r o u pv e l o c i t yo f0 0 2 c - - 0 0 3 ca n d l o wd i s p e r s i o no v e i 1 0n mw a sa c h i e v e d w ea l s or e p o r t e do nf a b r i c a t i o n t h e s i l i c a e m b e d d e ds i l i c o np h o t o n i cc r y s t a lw a v e g u i d e st or e d u c et h el o s sa n dd i s c u s s e d t h ep o s s i b i l i t yt of a b r i c a t et h ee f f i c i e n ta l l o p t i c a lr e g e n e r a t i o nb yu s i n gt h es l o wl i g h t w a v e g u i d e 3 b a s e do nt h ew o r ko fs t o p p i n gl i g h tb yt h er e s o n a n t l ya b s o r b i n gb r a g gr e f l e c t o r , e f f i c i e n tn o n l i n e a ro p t i c a lf r e q u e n c yc o n v e r s i o nb yt h es t o p p e ds h o r tl i g h tp u l s e si na d o u b l yr e s o n a n t l yb r a g gr e f l e c t o rw a sp r o p o s e d n u m e r i c a ls i m u l a t i o n ss h o w e dt h a t t h ec o n v e r s i o ni n t h es t i m u l a t e dr a m a ns c a t t e r i n gc a nr e a c h8 5 w ea l s o d e m o n s t r a t e dt h er e s o n a n t l ya b s o r b i n gb r a g gr e f l e c t o rc a nb eu s e da sap u l s es h a p e r 4 a n g u l a rd i s t r i b u t i o no fp h o t o l u m i n e s c e n c eo ft r i v a l e n tr a r ee a r t hi o n se m b e d d e d i n s i d e t h et h r e ed i m e n s i o n a l o p a l a n di n v e r s e o p a lp h o t o n i cc r y s t a l s w a s e x p e r i m e n t a l l ys h o w nt ob es t r o n g l ym o d u l a t e df o rt h ee m i s s i o nf r e q u e n c i e sn e a rt h e f i r s ta n dh i g h e rp h o t o n i cb a n dg a p n u m e r i c a ls i m u l a t i o nb yt h ef r a c t i o n a ld e s i t yo f p o t i c a ls t a t e sa n dd i f f u s es c a t t e r i n gw a ss h o w nt o b ei n a g r e e m e n tw i t ht h e e x p e r i m e n t a l k e y w o r d s ：p h o t o n i cc r y s t a l ，d e f e c t ，c o h e r e n t ，s l o wl i g h t 论文原创性声明内容 本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指 导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引 用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或 撰写过的作品成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集 体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的 法律结果由本人承担。 学位论文作者签名： 鸯侬格 日期：z 砷年月妒日 学位论文使用授权声明 本人完全了解中山大学有关保留、使用学位论文的规定， 即：学校有权保留学位论文并向国家主管部门或其指定机构 送交论文的电子版和纸质版，有权将学位论文用于非赢利目 的的少量复制并允许论文进入学校图书馆、院系资料室被查 阅，有权将学位论文的内容编入有关数据库进行检索，可以 采用复印、缩印或其他方法保存学位论文。 l l i 学位论文作者签名： 鹰彳垒概、 日期：z 四年月多e l 导师签名 周建节 日期：2 四年6 月8 - e l 知识产权保护声明 本人郑重声明：我所提交答辩的学位论文，是本人在导 师指导下完成的成果，该成果属于中山大学物理科学与工程 技术学院，受国家知识产权法保护。在学期间与毕业后以任 何形式公开发表论文或申请专利，均须由导师作为通讯联系 人，未经导师的书面许可，本人不得以任何方式，以任何其 它单位做全部和局部署名公布学位论文成果。本人完全意识 到本声明的法律责任由本人承担。 学位论文作者签名： 南经悔， 日期：z 必1 年月铲日 第一章引言 1 1 光学微纳结构的特征与应用 随着社会发展，人们对通信的速度、容量、质量需求不断提高。目前光电网 络中信息的传输和交换大部分仍使用光电光( o p t i c a lt oe l e c t r o n i ct oo p t i c a l ，o e o ) 的交换形式，即首先将光纤中的光信号转换成电信号进行运算处理，脉冲整形等 操作，然后再转换成光信号进行传输；另一方面，实现光子能量的高速与高效转 换，并应用于太阳能电池等方面是我国以及世界经济可持续发展的重大难题中的 关键科学问题之一。但这些过程都受制于相对较慢的电子处理速度，较低的光电 转换效率以及较高的制造成本，不但无法实现真正的高速运转，还会造成很大的 污染。因此，实现光子的精确操控，向全光网络和全光能量转换发展是目前光学 应用的主要方向之一。 可见光和光纤通信使用的近红外光的波长在4 0 0n n l 到1 5 a m 之间，因此如 要操控光子，所需要的器件必须是微纳尺寸的结构。目前使用最广泛的微纳结构 是光子晶体( p h o t o n i cc r y s t a l ，p h c ) 。光子晶体是由折射率周期性变化的材料排 列而成的人工晶体，其最重要的特性是存在频率与周期性排列对应的，限制光场 传输的光子带隙( p h o t o n i cb a n dg a p ，p b g ) 。光子晶体的概念是1 9 8 7 年由j o h n 1 】 和y a b l o n o v i t c h 2 提出的，经过2 0 多年的发展，光子晶体材料的制备，特性及 其相关光学现象的研究已经成为光物理学的主流研究课题。除了光子晶体，负折 射( n e g a t i v er e f r a c t i o n ) 材料和纳米线波导( n a n o w i r ew a v e g u i d e ) 等微纳结构近 期也得到了广泛应用。本论文的研究主要集中在光子晶体特性方面。 第一苹引言 1 1 1 一维光子晶体 一维( o n ed i m e n s i o n a l ，1 d ) 光子晶体实际上在光子晶体概念提出来之前就已 经被广泛应用【3 】。如传统的使用两种折射率不同的薄膜交替排列形成的布拉格 ( b m g g ) 结构被用于制作高效率的反射镜，增透膜等器件。但这种一维的结构 只能在一维方向上形成严格的光子带隙。另一种类型的一维光子晶体是布拉格光 纤光栅( f i b e r b r a g g g r a t i n g ，f b g ) 。即光纤纤芯的折射率呈现布拉格周期性变化。 与布拉格反射镜不同，该结构中折射率的变化非常小( a n 05 ) ，因此需要数 千个周期才可以形成光子带隙，且形成的光子带隙非常窄( 从 o5r i m ) 。利用 其窄带光子带隙，布拉格光纤光栅被应用于光纤通信中的色散补偿，窄带滤光， 光纤激光器以及非线性慢光孤子传输等方面【4 】。以上光子晶体结构的材料部是工 作在非吸收区域，因此也可以称为被动型光子晶体结构。 近年来，人们创造了一种新型的一维光子晶体结构。即在一维非吸收的周期 结构中周期性的掺入共振二能级原子层，并且二能级原子层的排列满足布拉格排 列，即周期结构的晶格常数为半波长的整数倍，这样的结构称为一维兆振吸收布 拉格反射镜( r e s o n a n t l ya b s o r b i n gb r a g gr e f l e c t o r ，r a b r ) 5 - 7 】( 如图l1 ) 。 特别的，当共振吸收布拉格反射镜中非吸收周期结构予以忽略时，该结构被称为 共振光子晶体( r e s o n a n t p h o t o n i cc r y s t a l s ，r p c ) 【8 - 9 】。这类光子晶体也称作主 动型光子晶体。与普通的非吸收材料制作的被动型光子晶体对比，这种结构同样 存在着光子带隙。人们通过研究结构中的自感应透明现象( s e l f i i n d u c e d t r a n s p a r e n c y ，s i t ) ，发现在理论上使用合适的超短激光脉冲入射时，在该结构中 能产生完全静止的光 1 0 1 1 】。 l l l 围1l 共振吸收布拉格反射镜示意图。其中灰色和黑色线条分别表示低折射 率介质和高折射率介质，并且是线性非色敞的，白色线条代表极薄的二能级 原子层。 hfeetif，一 t 光学镦纳结构的特征与应用 1 1 2 二维光子晶体 典型的二维( t w od i m e n s i o n a l ，2 d ) 光子晶体是在背景折射率材料中周期性排 列另一种折射率的圆柱组成的。图1 2 显示了使用最多的两种二维光于晶体结构。 理论上只要两种材料的折射率差足够大，二维光子晶体结构在垂直于圆柱的平面 一般都可以形成二维空间的全光子带隙( c o m p l e t ep h o t o n i cb a n dg a p , c p b g ) ( 如 图1 3 ) ，即某一个频率的光在二维任意方向都会受到光子带隙的布拉格反射作用 而不能向前传输。 ( a )( b ) 图12 扫描电镜( s c a n n i n ge l e c t r o a m i c r o s c o p e s e m ) 观测的( a ) 硅( s i l i c o n ) 薄片上空气孔洞形成二维三角格子光子晶体【1 2 和( b ) 空气中砷化镓( g a a s ) 柱状结构形成的二维正方格子光子晶体 13 。 由于二维光子晶体不能限制光在平行于圆柱的第三维方向的传输，导致了二 维光子晶体结构两个显著的特点。首先是光的传输特性严格依赖于光的偏振态。 一般我们将光的偏振态分成t e 模( t r a a s v e r s ee l e c t r i c ，t e ) 和t m 模( t r a n s v e r s e m a g n e t i c ，t m ) ，它们分别表示电场和磁场位于二维光子晶体平面的偏振态。由于 在电介质界面的边界条件不同，造成了两种偏振态下二维光子晶体能带图( b a n d d i a g r a m ) 的显著差异( 如图13 ) 。一般柬说，柱状结构中t m 偏振的光子带隙 更宽孔洞结构中t e 偏振的光子带隙更宽。 其次，对于普遍使用的二维光予晶体薄膜结构，光在平行于圆柱的方向的传 输主要由结构材料( 如硅片) 与材料上下物质( 如空气或二氧化硅) 之问的全反 第一章引言 射限制。如图1 4 所示能带图中两个白点中k z 较大的点在纵向k 的分量( k x ，k v ) 较小，满足硅片与空气或二氧化硅表面之间的全反射条件，因此该点的波矢能在 硅片中沿z 方向传播- 而k ：较小的点在纵向k 的分量( k 。，k v ) 大，不满足全反 射条件- 将不能传输。因此一般在能带图中定义光线( 1 i g l l t l i n e ) ( 如图1 4 能带 图的斜线) ，在光线的左端和右端分别表示不能传输和可以传输的光模式。 0 6 0 - 5 0 4 g o3 0 2 0 1 0 0 ；老 爹耄 汝 菊 = 嚣 o 5 0 。4 3 o 2 器 蕙过星 少 爻、 圈 ( a ) ( b ) 图1 3 使用平面波展开法( p l a n e w a v ee x p a n s i o nm e t h o d ) 【1 4 】计算的t e 模 ( 虚线) 和t m 模( 实线) 在( a ) 硅( 舻3 4 ) 薄片中由空气( n _ 1 ) 孔洞形 成的二维三角格子光子晶体和( b ) 二氧化硅( n = 1 4 6 ) 材料中由硅( n = 3 4 ) 柱状结构形成的二维正方格子光子晶体中的能带图。右上角的插图显示了两 种光子晶体结构的简约布里渊区( b r i l l o u i nz o n e ，b z ) ，灰色区域为全光带隙。 ：皇 lk 警。 图1 4 光子晶体波导能带图以及光波矢传输的示意图【1 5 】，z 为光传播方向。 在半导体器件中，二维光子晶体的应用主要集中于在光子带隙中引入缺陷从 而起到局域光场的作用，以下章节将会对此作详细讨论。二维光子晶体的另一个 主要应用则是研究无缺陷结构中光予带隙附近的光场的传输特性导致的负折射 【1 6 ，白聚焦 1 7 和超棱镜【1 8 】等效应。 霎誓鬻 一墨z善 光学微纳结构韵特征与应用 11 3 三维光子晶体 只有特殊结构和足够高的折射率差才能形成具有三维( t l e ed i m e n s i o n a l ，3 d ) 全光带隙的三维光子晶体，即某一频率的光不能在结构中的所有方向传播。目前 研究较多的三维光子晶体结构包括面心立方( f a c e c e n t e r e dc u b i c , f c c ) 结构和木 堆积( w o o d p i l e ) 结构，理论和实验都己经验证了当折射率差足够时，这两种结 构都可以形成全光带隙 1 9 ，2 0 1 ( 如图l5 ) 。其中木堆积结构需要的折射率差更 低，而且具有金刚石对称性的木堆积结构有虽宽的全光带隙 2 1 ，因此木堆积结 构是目前制各三维光子晶体的趋势。 【a ) 医：等笔誊： - t 忡榭 哺棚d s 窿22 器： 斑，一吁_ - 07 1 a m ( c ) 寒 更要 7 千苄芹 乡 |八 ( d ) 图1 5 使用硅制作的三维面心立方结构光子晶体的( a ) 电镜图和( b ) 计算 的能带图 1 9 a 使用砷化镓制作的三维木堆积光子晶体的( a ) 电镜图 2 0 和 ( b ) 计算的能带图 2 2 】。两种结构都存在全光子带隙。 言aso_8； s3il 蔓ozuou【u 6 第一章引言 但是能同时满足高折射率差( 一般需要大于2 ) 和在工作频率完全透明的材 料并不多，因此目前大部分实际制备的三维光子晶体因折射率差不足够，都无法 形成全光带隙。这些样品只能在特定的方向观测到光子带隙的存在。 由于实验上在三维光子晶体中精确引入各种功能性缺陷还十分困难，因此三 维光子晶体在光通讯方面的应用还没有发展起来。目前三维光子晶体的应用主要 集中在控制荧光的发光方向性。对于无法形成全光带隙的三维光子晶体，除了是 制备全光带隙光子晶体的模板外，也可以用于调制荧光自发辐射的方向性，研究 负折射，超棱镜 2 3 1 等方面。 1 1 4 光子晶体中的缺陷 使用波导和谐振腔来传输和局域光场是实现全光操控的两个基本功能。波导 不但可以像电线传输电信号一样将光信号从一个器件传输到另一个器件，还可以 用于制备耦合器，分支器和干涉仪等全光器件。谐振腔则可以在共振频率处形成 非常尖锐的共振光谱和非常强的共振光强。目前已有很多方法可以分别制作出波 导和共振腔，但可以实现在一个整体器件中同时制作波导和谐振腔的方法并不 多。在光子晶体中引入缺陷来实现以上功能是其中一种行之有效的方法，该方法 需要非常精确的引入缺陷，因为缺陷的位置会极大地影响器件的功能和损耗。另 外光子晶体光纤中产生宽频谱超短脉冲 2 6 1 ，光子晶体中光场的局域和辐射操控 【2 7 】和整体纳米激光器 2 8 】等也需要在光子晶体中精确引入缺陷。因此目前发展 光子晶体技术的关键部分是如何在光子晶体中引入精确功能性缺陷。 自从m e a d e 等人在1 9 9 4 年提出波导和共振腔可以通过移除二维光子晶体中 的一列圆柱和若干个圆柱实现后 2 9 1 ，经过1 0 多年的发展，在二维光子晶体中弓l 入包括波导和谐振腔等各种功能性缺陷的技术已经非常成熟。三维光子晶体能在 全空间对光场进行调制，因此在三维光子晶体中弓l 入功能性缺陷也显得更为重 要。但是这方面的发展仍处于起步阶段，其原因主要有两个，首先要制备全光带 隙的三维光子晶体在技术上仍非常困难；其次是要在三维光子晶体中引入缺陷一 般需要更复杂的工艺。尽管如此，目前已有多种不同方法用于在三维光子晶体中 引入功能性缺陷1 3 0 。在下一节我们会详细各种方法并比较它们的优缺点。 1 2 光学微纳结构的制各 7 1 2 光学微纳结构的制备 目前已经发展了多种技术用于制备光学微纳结构。对于一维结构，传统的镀 膜方法和紫外光刻写技术可用于制备布拉格反射镜和布拉格光纤光栅及其中的 谐振腔，使用分子束外延技术生长的量子阱 3 1 ，3 2 1 可实现一维共振光子晶体结 构。对于高维度结构，目前使用最多的制备技术是电子束刻蚀( e l e c t r o nb e a m e t c h i n g , e - b e a m ) ，激光直写( 1 a s e rd i r e c tw r i t i n g ) ，自组织生长( c o l l o i d a l s e l f - a s s e m b l y ) 和全息光刻( h o l o g r a p h i cl i t h o g r a p h y ) 。其中前两种采用逐点写入 的原理，可以制备任意形状的微纳结构，包括在光子晶体中精确引入各种功能性 缺陷；而后两种则通常需要在制备出特定结构的光子晶体后再通过二次加工的方 法引入缺陷，无法精确控制缺陷的位置。以下我们对高维度光学微纳结构的各项 制备技术进行逐一介绍，对于一维结构的制备技术在此不作详细叙述。 1 2 1 电子束刻蚀 电子束刻蚀技术目前被广泛使用于制作二维光子晶体。本论文使用的二维硅 平板光子晶体波导就是使用该方法制作的，具体制作由英国s ta n d r e w s 大学的 l o f a l o l a i n 博士负责的纳米结构制作平台( e p i x n e tn a n o s t r u c t u r i n gp l a t f o r mf o r p h o t o n i ci n t e g r a t i o n , h t t p ：w w w n a n o p h o t o n i c s e u ) 完成 3 3 1 。其制作步骤包括 3 3 】： ( 1 ) 材料的准备，我们使用的是s o i t e c 公司生产的s o l ( s i l i c o n o n i n s u l a t o r ) 硅晶片，该晶片在2 0 0 0n n l 厚的二氧化硅衬底上覆盖2 2 0n n l 厚的单晶硅；( 2 ) 在s o i 上旋涂电子束光刻胶z e p 5 2 0 a ；( 3 ) 使用z e i s sg e m i n i15 3 0 r a i t h e l p h y 电子刻蚀设备在3 0 k e v 下对电子束光刻胶进行刻蚀，并在超声池中使用 二甲苯进行显影，在电子束光刻胶上形成图案；( 4 ) 使用c h f 3 和s f 6 混合气体 的反应离子束刻蚀( r e a c t i v ei o ne t c h i n g ，r i e ) 将光刻胶上的图案转移到硅片上， 由于需要刻蚀的硅片很薄，因此不需要使用额外掩模版加在硅片上，只需使用较 厚的光刻胶( 3 5 0n m ) 就可以防止光刻胶被反应离子束刻蚀掉；( 5 ) 刻蚀后使用 三氯乙烯将剩余的光刻胶清洗干净。 第一言 该方法采用逐点加工的原理制各样品，优点是制各精度达到2r i m ，可以制备 出任意形状的二维光学微纳结构。但该方法制备二维样品时也有其局限性，由于 一般电子束刻蚀枪只能在几百微米的范围内移动，如果要制作较大面积的样品 时，就需要精确移动样品平台来增加刻蚀的面积，这样就会增大了制作样品的误 差，同时制作大面积样品时需要非常高的成本和很长的时间。随着生产技术的发 展，以上缺点正在被逐渐克服，例如i m e l 公司使用电子束刻蚀的方法已经可以 精密加工出长达5c m 的光子晶体波导。 该方法的制各过程决定了它另一个显著缺点，即较难加工三维结构。但通过 对该技术进行改良，目前已经发展了一些基于电子束刻蚀方法的制备三维微纳结 构的技术。如在刻蚀硅片时通过周期性调节垂直于基底的纵向刻蚀量可以制备出 特定结构的三维光子晶体，并可以在其中引入平行于基底的面缺陷 3 4 】和垂直于 基底的线缺陷。另一种更有效的方法是层层堆积法( 1 a y e rb y l a y e r ) ( 如图l6 ( a ) ) ， 这种方法是将使用电子束刻蚀制备的二维结构进行堆积，形成木堆积三维光子晶 体结构，使用该方法制备的术堆积结构存在全光带隙 2 0 1 ( 如图1 5 ( c ) ( d ) ) 。 该方法还可以通过改变某一层的二维结构而任意引入功能性缺陷 2 0 ，3 5 1 ( 如图 16 ( b ) ) 。 使用这些方法制各三维微纳结构的最大优点是直接在硅或其他高折射率材 料中制备，较容易构成全光带隙。其缺点是只能制各特定的几种光子晶体结构， 而且前者只能引入有限的两种缺陷类型，后者制各难度高需时长，只能在纵向 制各几层结构，导致其光学性质较差。 自嚣醪峙嚣舻 铆削口“”c = = ；j 醪熘一 萌二醪鬻 一一卫一一 l ：= = = = ：= = = = = = = = = ：= = = = = ! 臻；i ；詈兰i 三； i 审嵋胥曩_ ：= ：= = = i 强；i i i 噩噩i l = = = = = = = = = ：= _ 。4 1 _ ( a )( b ) 图1 6 ( a ) 使用层层堆积法制备三维术堆积光子晶体结构的示意图【2 2 j 。( b ) 使用该方法制蔷的三维光子晶体中的直角转弯波导 2 0 】。 2 光学徽纳镕构的制备 1 2 2 激光直写技术 激光直写技术的制作过程是通过高倍数物镜将超短脉冲激光聚焦到材料内 部，通过双光子聚合( t w o - p h o t o np o l y m e r i z a t i o n ，t p p ) 作用，在焦点最大光强 处的光刻胶材料会感受到激光作用而聚合，从而完成焦点处的刻蚀。使用该方法 在光刻胶三维空间内逐点曝光，最后形成所需的三维结构。由于采用遂点加工的 原理，这种方法适合于制各任意形状的三维微纳结构 3 6 ，3 7 1 ( 如图1 7 ) 。但是 该方法与电子束刻蚀技术一样，存在制各时间长，成本高，可制各面积小等缺点。 同时由于采用的材料是折射率较低的光刻胶，因此如要实现全光带隙还需要使用 化学汽相沉积( c h e m i c a lv a p o rd e p o s i t i o n ，c v d ) 等方法进一步将硅等高折射率 材料填入结构中再去除原有光刻胶，形成反演( i n v e r s e ) 结构 3 8 ，3 9 1 。 a ) 匿 甾回 母冗 n 筋 一 ：i j # 4 鲤 图l7 ( a ) 使用激光直写技术制备的光刻胶s u b 材料的三维斜孔结构( s l a a t e d p o r e ) 光子晶体口6 】。( b ) 将激光直写技术制各的术堆积三维光予品体反演 得到硅三维结构以及( c ) 该结构理论上形成的全光带隙和实验透射谱图 3 8 】。 口 。一 ， 时 1 0第一章引言 1 2 3 自组织生长技术 自组织生长技术是利用悬浮在液体中的胶体微小球会因相互作用力自动排 列成面心立方结构的原理制作而成的，这种光子晶体又称为蛋白石( o p a l ) 光子 晶体。本论文使用的三维光子晶体样品就是俄罗斯莫斯科大学y m id t r e d r a k o v 院士小组采用垂直沉积自组织方法制备的蛋白石光子晶体薄膜，制备过程如下。 平均直径为4 1 0i 吼的聚苯乙烯微小球以二硫化钾为初始剂，用不含乳化剂 的感光聚合而成。小球平均直径的标准误差小于5 。所得的小球被离心机分离， 再用超声降解法重新分散在蒸馏水中。接下来将玻璃薄片彻底清洁，再浸入约1 v 0 1 的小球水悬浮液中，用垂直沉积法生长聚苯乙烯的胶质晶体薄膜，薄膜生 长的温度为5 0o c 。样品被静置直到薄膜生长完成。最后胶质薄膜模板在1 1 0o c 下 退火l o 分钟以增强其物理稳定性 3 9 ，4 0 。 制备出来的蛋白石光子晶体结构如图1 8 ( a ) 所示。在此基础上目前大部分 研究都使用了反演技术 1 9 ，4 1 4 4 ，即将合适的材料掺杂在蛋白石光子晶体中， 然后将原有的组成光子晶体的小球除去，形成与之前结构折射率对比相反的反演 蛋白石光子晶体结构【4 5 】。实现反演结构通常有两种方法，第一种是使用渗透方 法，该方法将高折射率物质渗透到蛋白石光子晶体的空隙缝隙中( 如图1 8 ( b ) ) ， 另一种方法是使用化学气相沉积法将高折射率物质沉积在微小球的表面( 如图 1 5 ( a ) ) 。反演蛋白石结构比普通的结构更适合于进行研究，这是因为理论计算 已经证明，在 1 1 l 】方向具有相同射率差的反演结构具有更宽的带隙 4 6 ，4 7 乃至 全光带隙【1 9 】，从而对其中的发光物质也具有更强的调制作用。 我们制备的反演蛋白石结构以蛋白石光子晶体薄膜作为模板通过渗透技术 进行制备，首先平均直径为4 2 0n m 的聚苯乙烯微小球制备成光子晶体薄膜，然 后用特制液体浸润模板的空隙，以形成反蛋白结构的骨架。用来渗透胶质模板的 溶液由四乙基氧化硅烷( t e t r a e t h o x y s i l a n e ( 6m 1 ) ) ，乙醇( e t h a n o l ( 4m 1 ) ) ，硝酸镁水 溶液( 3m 1 ) 和浓缩盐酸( 1m 1 ) 混合而成，所得混合物用试剂测量使镁和硅的分子比 率为2 ：1 。把胶质模板垂直浸入反应混合物中，其下边缘在溶液表面之下1 2m m ， 使溶液通过毛细作用渗入模板的空隙内。将浸润完毕的模板在空气中放置2 4 小 i2 光学做纳鲒拇制稀 时，使四乙基氧化硅烷水解。然后再把样品以1 。c r a i n 的速率加热至5 0 0 。c ， 再退火1 0 小时以除去聚苯乙烯模板，这样得到镁橄榄石材料的反演蛋白石结构 光子晶体。通过使用其他材料也可以得到不同折射章差的反演结构。 ( a )( b ) 图18 ( a ) 电镜图和理论模拟的蛋白石光子晶体的四个晶面：a ) ( 1 1 i ) 外 表面，b ) ( 1 i i ) 内表面，c ) ( 1 1 0 ) 面，d ) ( 1 0 0 ) 面 4 8 1 。( b ) 采用渗透式 反演技术得到的反演结构 4 4 】。 对比其他方法制各的三维微纳结构，目前自组织生长的三维蛋白石光子晶体 具有最好的光学特性，因此在其他三维微纳结构的制备技术仍停留在改善技术工 艺的时候，该技术制各的样品已被用于控制荧光的发光方向性等多种光学测量和 应用。该方法具有制作面积大( 几个平方厘米) ，成本低的优点。同时通过改变 微小球的大小可以非常容易地制各出各种不同晶格常数的光子晶体。该技术也有 其固有的缺点，首先在制备过程中，会不可避免地引入随机缺陷，从而降低了样 品的质量【4 9 ：其次不同于前两种技术，该技术不能制各任意形状的微纳结构， 它只能制各出具有面心立方结构的无功能性缺陷的光子晶体。 为了在蛋白石光子晶体中引入功能性缺陷，目前主要使用两种二次加工的方 法。第一种方法是先加工一片蛋白石光子晶体模板，然后通过电子束刻蚀【5 0 】， 光刻【5 l 】或填充物质【5 2 等方法在模板表面加入缺陷，然后再在模板上再继续生 长蛋白石结构，直至将缺陷包围在蛋白石结构内部。另一种更有效的方法则是在 制备好的蛋白石结构中通过激光直写技术写入需要的歃陷，然后使用反演技术填 充高折射率物质，制各出全光带隙光子晶体中的功能性缺陷 5 3 】( 如图i 9 ) 。文 献 5 3 n 时还测量了用该技术制各的面缺陷和波导的良好光学特性，证明了该技 第一章引言 术的可行性。但该技术也存在缺点，首先该技术需要较繁锁的加工工艺，其次由 于激光直写技术分辨率的限制导致该技术不能像前两种技术一样精确地控制缺 陷的大小和位置。 j 一 1 0g w 允m 2 ) 限制了该方法的应用。而使用量子 相干操控 8 9 1 ，通过研究一维共振吸收布拉格反射镜 5 9 】中的自感应透明现象 9 0 9 2 ，人们发现了大量移动的稳定带隙亮孤子 6 】和暗孤子【7 】。特别的，当光 强合适时，该结构能将超短激光脉冲演化为速度极慢乃至静止的孤子 1 0 11 1 。 慢光课题之所以受到广泛的关注，是因为减速的光场能增强光与物质的相互 作用时间，从而可用于增强非线性转换效率，制备高效的脉冲整形器等方面；另 外光场的减速可将光信号局域在某空间一段时间，因此可以用于实现全光开关， 全光缓冲器，运用到量子光学运算和光学存储等多个方面 7 8 】。其中文献【9 3 使 用本论文中设计的慢光波导观测了慢光对硅的三倍频产生的绿光的增强作用。本 论文对慢光的应用作了详细的讨论，研究了使用慢光增强非线性转化效率 9 4 ， 9 5 和实现全光整形器的可能性。 另一方面，对光场时间上的操控还包括对脉冲的压缩整形。超短激光脉冲可 通过激光锁模技术【9 6 】或非线性脉冲压缩 9 7 】的方法获得。自感应透明就是其中 一种利用非线性效应进行脉冲压缩的方法 9 0 ，9 1 】。体材料中通过自感应透明进 行脉冲压缩的方法是将脉冲压缩成稳定的2 石面积孤子。例如，一个3 巧面积的激 光脉冲会通过自感应透明过程演变成2 乃面积的脉冲，从而达到脉冲压缩的效果 l g 第一章引言 【9 0 - 9 2 。我们发现共振光子晶体结构具有极好的滤波特性，可用于脉冲压缩和整 形。本论文作了相关论述 9 8 1 。 1 3 2 在空间上对光子的相干操控 目前在空间上对光场的相干操控应用主要是使用蛋白石结构或者反演蛋白 石结构的三维光子晶体控制荧光的发光方向性。光场在光子晶体中不同方向不同 波长的传播强度可以使用光子态密度( d e n s i t yo f o p t i c a ls t a t e s ，d o s ) 来表示，它 表示光子在单位频率内存在的几率。在全光带隙中的光频率，由于受到光子带隙 全空间的反射，不能存在于光子晶体内，因此光子态密度为零。对应的，掺杂在 其中的的荧光物质的自发辐射在各个方向会被完全禁止【l ，2 】。而在实验上，由 于折射率对比对不够【9 9 或结构不够完整 4 9 1 等，一般只可以观测到对应某些方 向的光子带隙。因此该结构只能在某些方向对荧光的自发辐射发光进行增强或减 弱。 目前已经有大量关