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吴羽：g a a s 量子阱及其体材料中电子自旋弛豫研究 摘要 自旋电子学是一门新兴的学科，利用电子自旋自由度制造的器件，与传统 的半导体器件相比，有着非易失性、数据处理速度快、能量消耗低和集成密度 高等优点，从而给现有的电子业带来革命性的变化。未来的自旋电子器件是要 利用半导体及其量子阱结构材料中的电子自旋自由度的偏振态作为信息载体和 逻辑位，实现量子计算。因而，首先要解决的基本问题是如何实现半导体中电子 自旋的极化或注入。其次，要了解电子自旋极化的寿命，本文以g a a s 量子阱 及体材料为研究对象，从理论和实验两个角度分析了室温下电子白旋极化弛豫 过程及其机理，主要成果概述如下： ( 1 ) 运用电子自旋依赖的飞秒抽运探测技术研究了室温下g a a s a 1 g a a s 多量子阱中电子自旋极化弛豫与动量弛豫及载流子浓度的关系。在实验中观察 到自旋弛豫时间随浓度的增加而增加的变化趋势。依据载流子浓度对动量散射 的非线性作用理论，得出自旋弛豫时间随动量弛豫时间的变化规律，在d p 机 制的框架内很好地拟合并解释了实验结果。这是首次定量的分析了g a a s 量子 阱中的电子自旋极化弛豫与动量弛豫及载流子浓度的关系，对认识和应用量子 阱中电子自旋的注入和弛豫特性具有重要参考价值。 ( 2 ) 首次在实验上测量了室温下中心反演对称性缺失的g a a s 体材料在不 同载流子浓度下的自旋弛豫时间k 。实验测得l 随载流子浓度的增加而减 少，通过拟合实验数据得出t o cn 1 2 ，这种情况与上述g a a s 量子阱的情况不 。 同，但与体材料中依据d p 自旋弛豫机理导出的关系相符。这一结果说明，材 料结构的改变，载流子浓度对电子动量弛豫的影响情况亦不同。在体材料三维 条件下，屏蔽效应随载流子浓度增加而增强，动量弛豫时间增长导致t 减小。 ( 3 ) 进一步研究了g a a s 体材料自旋弛豫时间对电子过超能量的依赖关系。 实验观测到自旋弛豫时间随电子过超能量的增加而减少。另外，实验还观测到 瞬态透射谱出现“反饱和吸收”的现象，这是带隙重整化效应引起的。自旋弛 中山大学硕士学位论文 豫时间对电子过超能量依赖关系的研究为基于自旋弛豫光开关器件的研制提供 了参考，也提供了一种获得最佳的自旋特性的依据。 总之，本论文阐述的自旋偏振弛豫的理论和实验研究，对了解影响自旋寿 命的因素，探索延长自旋寿命以及控制自旋极化态的途径，以及对自旋电子器 件的研发提供了很有价值的研究资料。 关键词：自旋弛豫，动量弛豫，抽运探测，自旋轨道耦合 吴羽：6 a a s 量子阱及其体材料中电子自旋弛豫研究 s t u d i e so nt h ee l e c t r o ns p i nr e l a x a t i o no fg a a s q u a n t u m w e l l sa n db u l k a u t h o r ： m a j o r ： w uy u o p t i c s s u p e r v i s o r ：p r o f l i nw e i z h u a b s t r a c t s p i n - b a s e d e l e c t r o n i c su t i l i z e st h ep r e v i o u s l yu n e x p l o i t e ds p i n d e g r e eo f 丘e e d o mi ns e m i c o n d u c t o rf o r , p o t e n t i a l l y , i m p r o v e dn o n v o l a t i l em e m o r i e s ，l o w p o w e re l e c t r o n i c s ，h i 曲s p e e da n a l o g ，d i g i t a ls y s t e m sa n dq u a n t u mc o m p u t i n g f o r t h e s ea p p l i c a t i o n s ，t h e r ea r et w ok e ya s p e c t s ，o n ei st h a tt h es p i np o l a r i z e dc a r r i e r s c a l lb ei n j e c t e di n t ot h es e m i c o n d u c t o r , t h eo t h e ri st h a tt h es p i nd e p o l a r i z a t i o n so r r e l a x a t i o nl i f e t i m e sa r el o n gf o rs p i nd e v i c eo p e r a t i o n o u rw o r kf o c u so ng a a sb u l k a n dq u a n t u mw e l l s t h em o s ti m p o r t a n tr e s u l t sa r eg i v e na sf o l l o w s ： ( 1 ) t h ed e p e n d e n c eo f t h es p i nr e l a x a t i o nt i m eo nt h ec a r r i e rd e n s i t yi n g a a s a 1 g a a sm q w si si n v e s t i g a t e db ys p i nd e p e n d e n tf e m t o s e c o n dp u m p - p r o b e t e c h n o l o g ya t r o o mt e m p e r a t u r e t h es p i nr e l a x a t i o nt i m ei so b s e r v e dt oi n c r e a s e w i t hi n c r e a s i n gc a r r i e rd e n s i t ya n di sg o o dc o n s i s t e n tw i t ht h es i m u l a t i o nm a d ei n t h ec o n t e x to fd pm e c h a n i s mt h r o u g ht h ec a r r i e rd e n s i t yd e p e n d e n c eo fm o m e n t u m s c a t t e r i n g a n dt h ec o n n e c t i o nb e t w e e ns p i nr e l a x a t i o nt i m ea n dm o m e n t u m r e l a x a t i o nt i m e ( 2 ) f o rt h ef i r s tt i m e ，t h er e l a t i o n s h i pb e t w e e ns p i nr e l a x a t i o nt i m ea n d c a r r i e r i l l 中山大学硕士学位论文 d e n s i t yi nb u l kg a a sa tr o o mt e m p e r a t u r ei si n v e s t i g a t e db ye x p e r i m e n t s ，i ti sf o u n d t h a tt h es p i nr e l a x a t i o nt i m ed e c r e a s e sw i t ht h ec a r r i e rd e n s i t i e sa s s 旷1 2 ， p r e d i c t e db ys p i nr e l a x a t i o nd pm e c h a n i s m ( 3 ) t h ee l e c t r o n e x c e s se n e r g yd e p e n d e n c eo fs p i nr e l a x a t i o nt i m ei s i n v e s t i g a t e di nb u l kg a a s t h ee x p e r i m e n t a lr e s u l ts h o wt h a tt h es p i nr e l a x a t i o n t i m ed e c r e a s e sw h e nt h ee x c e s se n e r g yi n c r e a s e s t h i sr e s u l ti se x p l a i n e db yd p m e c h a n i s m i na d d i t i o n ，t h ee x p e r i m e n t a lc u r v e ss h o wt h e “a n t i a b s o r p t i o n s a t u r a t i o n ”i n d u c e db yt h eb a n ds h r i n k a g e t h es t u d yo nt h en e x u sb e t w e e ns p i n r e l a x a t i o nt i m ea n de l e c t r o nc x c e s se n e r g yp r o v i d ei n f o r m a t i o no ft h eo p t i c a l n o n l i n e a r i t i e sa n dt h eo p t i m a ls p i nc h a r a c t e r i s t i co f t h em a t e r i a l s i nc o n c l u s i o n ，t h et h e o r e t i c a la n de x p e r i m e n t a lw o r k so ng a a sm q w sa n d b u l km a t e r i a l sa tr o o mt e m p e r a t u r eo f f e ro f t h es p i nr e l a x a t i o na n dt h ed e v e l o p m e n t s o fs p i n t r o n i c s k e y w o r d s ：s p i nr e l a x a t i o n ，m o m e n t u mr e l a x a t i o n ，p u m p p r o b e ，s p i n - o r b i tc o u p l i n g 吴羽：g a a s 量子阱及其体材料中电子自旋弛豫研究 刖吾 电子不仅有质量，有电荷，还有两种不同的自旋状态，即自旋向上的状态和 自旋向下的状态。随着半导体工业兴起的计算机革命将人们控制电荷的能力发挥 的淋漓尽致，用于信息处理的集成电路、高频和大功率器件都是控制半导体中电 子电荷的结果。高容量信息存储器件信息技术领域中另一个重要分支如硬盘 等则是利用了磁性材料中电子的自旋。信息处理与信息存储可以说分别是半导体 与磁性材料到目前为止最为重要的功能之一，但长期以来两者基本上都是独立发 展。近几年来，随着电子器件的进一步小型化与纳米技术的发展，一个跨越半导 体和磁性材料的全新研究领域已兴起，这就是自旋电子学( s p i n t r o n i c s ) 【1 。 1 自旋电子学及其器件应用 再过十年左右，目前基于硅的电子产业将会由于进入原子尺度而达到发展的 极限。自旋电子学，作为一个潜在的替代者，将传统的微电子学和基于自旋的效 应联系起来，迅速脱颖而出，成为- - i 新兴的学科。通过增加传统半导体器件的 自旋自由度或者单独使用自旋自由度都会使电子产品在性能上和表现上有质的 飞跃。由于改变自旋所需的能量仅是使电子移动的所需能量很小一部分，所以与 传统的半导体相比，自旋电子器件所消耗的能量要少的多。它的其他优点有非易 失性( 自旋不会因为外部能量的消失而停止) 、增加数据处理速度、增加集成密 度；它还有一些令人吃惊的能力，如使与、或、异或等逻辑状态在1 秒钟内改变 1 0 亿次；能使电子器件直接用自旋极化光和电压来工作；甚至还能使存储元素 在同一时刻处在两种不同的状态。因此，自旋电子将会逐步取代微电子而成为工 业的主流。 中山大学硕士学位论文 自1 9 8 8 年b a i b i c h 等人【2 峙艮道巨磁阻效应后，国际上就开始了自旋电子器件 的研制。目前研制的自旋电子器件主要是基于铁磁金属，已研制成功的自旋电子 器件包括巨磁电阻( g m r ) 3 ，4 1 、自旋阀( s v ) 【5 1 和磁隧道结( m t j ) 【6 】正在 研制、近期具有商品化产品的自旋电子器件有磁随机访问存储器( m r a m ) 。更 重要的自旋电子器件是自旋晶体管【7 l ，只有研制成功自旋晶体管，才能实现自旋 电流的放大。从发现到商品化快速转化的最新例子就是所谓的巨磁阻( g m r ) 效应。自从1 9 8 8 年观察到这个效应，也就是5 年多的时问，第一个商品化的g m r 硬盘读出磁头就问世了【8 1 。g m r 是在磁性多层膜中观察到的量子力学效应。这种 多层膜是由铁磁层和非磁层交叠而成，其中单层厚度仅为l 一3 n m 铁磁层中有 方向一致的磁矩。当不同铁磁层的磁矩之间彼此平行，载流子自旋相关的散射截 面极小，材料呈现低电阻；当不同铁磁层的磁矩之间彼此反平行，载流子自旋相关 的散射截面极大，材料呈现高电阻。室温下，差别可以从1 0 到9 0 ，故称巨大的 磁致电阻效应，简称巨磁电阻。 自旋阀( s v ) 是对g m r 器件的结构改进。实际器件的主要部分是铁磁非磁 铁磁三层薄膜【9 1 ，其中一个铁磁层磁矩极易反转( 称为自由层或传感层) ，另一个 铁磁层磁矩不易反转( 称为被钉扎层) 。在一个铁磁层上镀一层反铁磁膜( 如 f e m n ，p t m n ，i r m n 等) ，铁磁层磁矩将因为界面交换作用而被钉扎。通过外磁场 方向控制自由层的电子自旋取向与钉扎层相同，实现低阻态，反之，使自由层电 子自旋取向与钉扎层反向平行，实现高阻态。 磁隧道结( m t j ) 结构是对自旋阀( s v ) 结构的改进。将s v 结构中的金属 薄膜夹层替换为绝缘介质薄膜层，如氧化铝。m r j 的控制原理与s v 相同，差别 仅在于m t j 结构中电子传导利用了绝缘介质的隧道贯穿效应，而s v 结构中利 用金属电子传导。m t j 能够获得近5 0 的电阻变化率，所以比s v 更灵敏。隧 道器件的高阻抗使得电流远低于全金属构成的自旋阀器件。自然，节能的优点很 明显。但是，高阻抗有带来噪声增长以及响应时间变长的不良因素。围绕上述问 题，已经展开了材料、物理和器件问题的广泛研究和开发。 另一个市场更大的应用就是计算机内存贮硬件部分。g m r 元件可以支撑随 机存储器( r a m ) 阵列，称为磁性随机存储器( m r a m ) ，其密度和速度接近半 导体存储芯片。而且，m r a m 元件的存储是“非易失性”的，可永久保存信息。 吴羽：g a a s 量子阱及其体材料中电子自旋弛豫研究 此外，由于m r a m 具有抗辐射性好、体积小、高集成度和低成本等优点，使其 不仅可广泛用于军事目的的航天航空中，而且在数码照相、移动电话以及多媒体 信息处理等民用中能迅速普及。目前，世界发达国家及高新技术产业界都十分重 视这项新技术，并投入巨资加快产品的商业化。据i n f i n e o n 公司报告，该公司于 2 0 0 4 年使2 5 6 m bm r a m 芯片商品化。 巨磁阻、自旋阀和磁隧道结等自旋电子器件的研制成功和应用，显示出了自 旋电子器件的巨大应用潜力，促使人们研制半导体自旋电子器件，特别是自旋晶 体管。自旋晶体管的研制成功，将促进量子计算机和量子信息处理的发展。自旋 电子业的发展前景十分光明，正如美国加州大学圣巴巴拉分校自旋电子学和量子 计算中心主任d a v i dda w s c h a l o m 所指出的，“最有意思的东西可能正是我们没 有预见到的”。 2 半导体白旋电子学研究进展 上述器件均是基于铁磁金属发展的自旋电子器件然而，基于铁磁金属难于 发展具有放大功能的自旋晶体管【”，也难于实现自旋器件的集成制造和与传统微 电子器件的一体化集成制造所以，目前国际上自旋电子学的研究重点集中在半。 l 导体自旋电子学，希望利用半导体中电子和空穴的自旋自由度实现自旋电子器件 与传统电子器件的集成制造然而，由于半导体中的电子和空穴的自旋取向是各 向同性的，因而，首先要解决的基本问题是如何实现半导体中电子自旋的极化或 注入。其次，要解决如何使电子自旋极化( 偏振) 能够保持一定长的时间。如制造 自旋偏振全光开关需要自旋有快的弛豫，从而得到快的开关速度。而量子计算要 求自旋有较长的寿命，以满足基于电子自旋极化的信息存储和算数、逻辑处理要 求。半导体中电子自旋的注入和弛豫这两个问题正是本论文研究的主要内容。 目前发展的自旋注入方法主要有圆偏振光激发【1 0 】、电注入法1 1 1 。前者主要 应用在自旋特性的实验研究中，而后者主要在未来的半导体自旋电子器件开发中 具有应用价值。此外，人们还在从材料方面努力，使半导体中导带电子的自旋分 裂，如目前正在探索的稀磁半导体材料 1 2 。在自旋弛豫时间的探测方面，最初由 于实验手段的限制，只能用光致荧光方法测量电子的自旋弛豫。虽然光致荧光方 中山大学硕士学位论文 法在测量电子的自旋弛豫时间方面取得了一定的成绩，但是这种实验方法也存在 一些缺点。由于光致荧光对温度的依赖性很高，它在常温下的荧光效率很低，只 有在温度很低时荧光效应才明显，因此这就限制我们只能在低温下测量电子的自 旋弛豫时间；而对于室温这一更具实际意义的情况则显得无能为力。时间分辨的 抽运探测测量技术正好克服了光致荧光法测量电子自旋弛豫的种种不足。要实现 半导体自旋电子器件制造，除了解决上述电子自旋极化或注入的基本问题外，还 需要解决电子自旋的存储、输运、控制和检测等问题。这些问题正是目前半导体 自旋电子学的研究热点。美国加州大学圣巴巴拉分校的d a v i dda w s c h a l o m 教授 的研究小组在上述问题研究中作出了许多开创性的研究工作。本实验小组在半导 体及量子阱中电子自旋偏振与相干弛豫动力学实验研究及新的实验探测方法及 其理论方面展开了研究工作，也取得了重要的研究成果1 3 - 1 ”。 3 电子自旋弛豫机制 电子的自旋弛豫时间包括纵向弛豫时间和横向弛豫时间。纵向弛豫时间又叫 自旋态寿命，用t 。表示，指的是自旋态由各向异性变为各向同性的时问过程。 横向弛豫时间是退相干时间，也叫退相时间，所谓相干态是指在初始时刻系统中 所有电子的状态( 例如，自旋或轨道) 是一致的，随时间的变化，各电子的状态 将保持一致的变化，即同步，这时的电子态称为相干态。由于电子一电子互作用， 相干态只能维持一定时间，称为退相时间，用t ：表示。纵向弛豫时间和横向弛 豫时间是有联系的，这是因为纵向弛豫包括布居的变化以及系统能量的相对变 化。在i v 族半导体中室温下的主导机制是电子自旋在由闪锌矿材料导致的有 效磁场中进动。这一有效磁场跟载流子的动量有关当电子从一个动量态散射到 另一个动量态盼时候，有效磁场也随着波动。纵向驰豫时间和横向弛豫时问跟随 机磁场的横向磁场和纵向磁场分量有关： 正。0 2 ( 日1 2 ) f ， ( 1 ) 巧1 ( h 2 2 + h 2 ) t 。 ( 2 ) 其中日l ，日，分别表示随机磁场的横向分量和纵向分量。f 远小于外加磁场或者 吴羽：g a a s 量子阱及其体材料中电子自旋弛豫研究 随机磁场进动时间。实验上测量电子的横向弛豫时间需要施加一个外加磁场，利 用法拉第效应来测量横向弛豫时间。本论文在实验和理论工作中所研究的是电子 的自旋退极化过程，主要以电子的纵向弛豫时间为重点。 制造实际的自旋电子器件，最大的障碍有两个：将自旋极化电子( 或空穴) 注入半导体的方法和如何检测它们。用圆偏振光激发半导体注入自旋偏振载流 子，可以有很高的注入效率( 最高达1 0 0 ) ，而且可以实现超短脉冲对电子自 旋的各种操纵 18 1 。自旋弛豫时间的探测已经从最初的稳态荧光探测1 9 1 ，发展至 时间分辨荧光探测 2 0 1 】和基于自旋偏振的瞬态透射或反射抽运探测技术2 3 1 。 在控制自旋弛豫时间方面，人们通过掺杂2 4 1 、增加量子约束【2 3 】、外加电场引入 附加自旋分裂【2 5 】、外加磁场固化自旋偏振f 2 6 】以及利用自旋弛豫时间的各向异性 改变晶轴取向 2 7 】等方法实现了自旋弛豫时间的人工控制。 当然，上述关于自旋的技术成就都要建立在自旋弛豫机制的理论研究之上。 对半导体体材料( 如g a a s ) 中自旋弛豫过程的研究主要始于上世纪7 0 年代。 i i i v 族半导体材料中的自旋弛豫已经进行过深入的研究，人们确立了几种不同 的弛豫机制，主要有d y a k o n o v p e r e l ( d p ) 2 7 - - 2 9 机制、e l l i o t t y a f e t ( e y ) 【3 0 3 1 】机制和b i r - a r o n o v - p i k u s ( b a p ) t 3 2 1 机制，见图1 。由于自旋弛豫时间对物质 参数有不同的依赖关系，人们往往通过自旋弛豫时间与电子束缚能2 ”、阱宽2 2 1 、 ” 温度3 “、迁移率3 5 1 等参数的关系来判断是哪种机制在自旋弛豫过程中起主导 作用。 图1 半导体中电子自旋弛豫机制。a 、b 、c 分别表示d p 、e y 和b a p 机制。 中山大学硕士学位论文 d p 机制：源于中心反演不对称系统的自旋一轨道相互作用，它使得导带的 自旋分裂。这一分裂等效于存在一个与波矢相关的有效磁场，驱使自旋围绕它进 动。而载流子与载流子、声子、杂质等的散射作用导致波矢的随机化，从而导致 有效磁场的随机化，则总体的白旋极化就会随之衰减，即产生自旋极化弛豫。因 此电子自旋弛豫时间f ，与动量弛豫时间f 。成反比，称为“运动性减慢”。当散射 事件发生的越频繁( 动量弛豫时间越短) ，这种“运动性减慢”作用越强，自旋 弛豫时间越长。l m u n o z 根据d p 机制推出量子阱中电子的自旋弛豫时间【3 4 ： 专= 埤e 咖 gh f 2 。 一 其中1 2 = 坊_ 3 怛。) “2 ( 2 m ) 引2 ，m + 是有效质量，y 是分裂系数。e l 。是量子阱中第 一电子束缚态能量，e 。是带隙能量。d p 机制在高温( t 5 0 k ) 和非中心对称的 i i i v 族闪锌矿材料( 如g a a s 体材料和量子阱) 或n 一型半导体中起主导作用。 e y 机制：e l l i o t t y a f e t 机制是基于自旋轨道耦合，使具有相反自旋量子数 的波函数彼此耦合，具有确定自旋方向和不确定动量的自旋本征态不再存在。这 样，动量散射过程能直接导致自旋的翻转散射。 由于自旋轨道耦合相互作用，导带中电子的哈密顿量出现一个由自旋轨道耦 合相互作用引入的相互作用能日宇7 2 。埘2 c 2 一尹l s ，其中m 。是电子的有效质 量，以， 为载流子的散射势，l 、s 分别表示轨道角动量和自旋角动量。根据波 恩近似，电子从膏散射到靠的几率为 3 6 1 ： m 础矿( k ，+ i 志；掣i k ，千) 。 ( 4 ) 显然，在散射过程中，随着波矢的改变，自旋也有同样的反转几率。 a t s u s h it a c k e u c h i 等人在忽略了能量的依赖关系以后计算出量子阱中e y 弛 豫机制决定的自旋弛豫时间为2 2 ： 古= 鼠者n 等 2 警毒。 6 吴羽：g a a s 量子阱及其体材料中电子自旋弛豫研究 其中为自旋分裂能量( 对于g a a s ，a = 0 3 4 e v ) 。e y 机制主要作用在窄带隙 半导体材料中。 d p 机制和e y 机制最大的区别在于它们对动量弛豫时间t 。有相反的依赖关 系。增强散射强度会使e y 机制更有效，而d p 机制的作用将减弱。事实上，在 e y 过程中碰撞散射会使自旋翻转，碰撞越剧烈，自旋翻转几率越大。而d p 机 制中碰撞通过波矢方向的变化来改变电子的有效磁场，从而间接改变自旋进动的 方向。 b a p 机制：在电子一空穴交换散射中发现。空穴动量散射较强，它引起电 子的自旋翻转散射。即空穴自旋以有效磁场作用于电子自旋，使得电子进动，当 空穴动量弛豫速率大于有效磁场的进动速率时，即当电子自旋还没有进动完一个 周期前空穴动量就改变，则交换散射作用使得电子自旋翻转，那么电子自旋弛豫 又回到“运动性减慢”的d p 模式。对空穴简并情况，自旋弛豫速率有如下形式 【2 3 】： l b a p = 三尘墨。，。 t s t ov b f 1 9 “口 。 其中。是交换分裂参数，功一：蔷茜，：两h 2 ， h v b2 m e a b ，一为激子基态交换分裂能。坼是空穴浓度， ( 6 ) b a p 机制主要在大量空穴存在时起主导作用，对n 型半导体，由于大量电 子的存在使得电子空穴快速复合，b a p 作用就被阻碍了，因此b a p 机制主要作 用于低温以及p 型半导体。 4 电子自旋弛豫研究动态 在上述三种电子自旋弛豫理论的基础上人们对电子的自旋弛豫机制进行了 深入研究，并且取得了显著的进展。电子的自旋退偏振的一个重要内容就是纵向 弛豫时间。1 9 8 0 年，a l f a n o 2 0 1 首次应用条纹照相机研究发光圆偏振度随时间的 、一、 一p = 日 口 中山大学硕士学位论文 变化，在发光圆偏振度等于电子自旋偏振度假设下，获取白旋偏振弛豫动力学。 实验测得g a a s 体材料在载流子浓度为7 x 1 0 ”c m - 3 时电子的白旋弛豫时间是 8 8 + 3 4 p s 。但是光致荧光法本身具有一定的局限性，如常温下荧光效率低，只能 在低温下展开实验，对于更具有实际应用价值的常温情况无法用光致荧光法研究 电子的自旋弛豫；只能研究发光材料；由于光致荧光法是通过测量光的圆偏振度 来间接测量电子的自旋偏振情况，所以这就存在一个测量方法的准确性问题。 十年后，人们利用跟自旋相关的抽运探测测量技术和利用改良后的条纹相机 采用时间分辨光致荧光法可以直接测量自旋弛豫过程，并且把对自旋动力学的研 究从体材料扩展到量子约束结构上，包括量子阱2 2 i 、量子线1 3 7 】和量子盘【2 l 】等。 1 9 9 0 年日本小组a t s u s h it a c h e u c h i 等人3 8 1 第一次利用跟自旋相关的光学非线性 性质来直接观测g a a s a 1 g a a s 量子阱中激子的皮秒弛豫。这是人们第一次利用 抽运探测技术来研究电子的白旋弛豫情况。室温下测得g 叫j 一f o ，。g a 。a s 多量 子阱中的电子自旋弛豫时间是3 2 p s 。后来他们利用瞬态饱和吸收技术测量了不 同阱宽下无掺杂g a a s a 1 g a a s 多量子阱材料和l n g a a s i n p 多量子阱材料中电子 的自旋弛豫时间。实验发现g a a s a 1 g a a s 多量子阱中电子的自旋弛豫时间t 。跟 束缚能e 。有关，并且有k “e l ，22 ，这与根据d p 机制推导出的理论关系式： t 。o c e ，2 相近，因此说明室温下g a a s a 1 g a a s 多量子阱中电子自旋的主导弛豫 机制是d p 机制。实验还测得带隙是g a a s a 1 g a a s 量子阱的一半的i n g a a s i n p 量子阱中电子的自旋弛豫时间是5 p s ，并且电子的自旋弛豫时间随电子束缚能e 。 的变化而变化，且有k “e 1 ，1o 。而根据e y 机制有t 。o c 日厂1o ，这说明在窄带 隙材料i n g a a s i n p 中占主导地位的是e y 弛豫机制。 hg o t o h l 3 9 】等人在室温下利用g a a s a 1 g a a s 量子阱研究了电子一空穴相 互作用对电子自旋弛豫时间的影响。实验发现电子的自旋弛豫时间随电子和空穴 的间距的变化而变化，其中我们可以通过调整施加在量子阱上的电场来改变电子 和空穴的间距。随着电子和空穴间距的增加，电子的自旋弛豫时间也随之延长。 我们知道在室温下量子阱中电子的自旋弛豫主要是由d p 效应引起的，并且d p 机制认为电子的自旋弛豫是由于电子动量的随机化导致的，且只有电子散射跟自 吴羽：g a a s 量子阱及其体材料中电子自旋弛豫研究 旋弛豫有关，因此d p 机制认为电子的自旋弛豫不会受到周围空穴的影响，也就 是说d p 机制是电子和空穴间距无关的。因此在这种情况下除了d p 机制，还有 另外一种跟电子一空穴交换相互作用有关的机制对电子的自旋弛豫起作用。b a p 机制基于电子一空穴交换相互作用，主要解释的是自由电子和空穴的自旋弛豫问 题。b a p 机制认为自由电子和空穴的自旋弛豫时间跟交换能的平方成反比，而 交换能是跟电子和空穴波函数的重叠积分成正比。显然电子和空穴间距减少导致 交换能的增加从而导致电子的自旋弛豫时间缩减。 r s b r i t t o n 等人2 3 1 研究了室温下无掺杂g a a s a i g a a s 多量子阱中电子的自 旋弛豫时间跟阱宽e l 。( 即束缚能) 的关系。对于较大阱宽，由声子作用下的动量 散射导致的d p 机制，使得电子的自旋弛豫速率趋向于跟本征材料一样；对较窄 的阱宽，电子的自旋弛豫速率强烈依赖于e l 。，这也跟d p 机制预计的一样。但 是对于不同材料的样品，电子的自旋弛豫速率具有一定的变化，这是由于样品内 界面结构的不同引起的。 p i lh u ns o n g 和k w k i m 4 0 根据e y 、d p 、b a p 机制以温度和掺杂浓度 作为参量，理论上计算了n 型以及p 一型g a a s 、g a s b 、i n a s 、i n s b 等体材料的导 带电子自旋弛豫时间，并比较了各弛豫机制在不同条件下的作用。发现当上述四 种材料为n 型掺杂，受主浓度为n a = 5 1 0 13 c m ，施主浓度 b 在1 0 “1 0 2 0 c m - 3 之间变化时，d p 机制主要作用于低温至高温，而在较低的温度下e y 机制占 主导地位。当上述四种材料为p 一型掺杂，施主浓度n d = 5 1 0 ”c m ，受主浓度 a 在1 0 h 1 0 2 0 c m - 3 之间变化时，b a p 机制主要作用于低温和高受主浓度下， d p 机制主要作用于高温和低受主浓度下。 p m u r z y n 等人h 1 1 采用抽运探测技术测量了温度为3 0 0 k 时本征和简并n 一型 i n a $ 和h a s b 的自旋寿命。测得近简并n i r l a s 自旋寿命( t ，1 6 n s ) ，n i n s b 自 旋寿命( t 。3 0 0 p s ) 。对本征 1 a s ，测得l - 。2 0 p s ，与他人的实验结果相符。 窄带隙半导体材料中的自旋弛豫过程主要有两种：d p 机制和e y 机制。对本征 和微量掺杂样品，根据d p 机制理论实验上t 。，之值分别为：i n a s ( 2 0 p s 2 0 p s ) ， i n s b ( 1 0 p s 1 6 p s ) ，而根据e y 机制理论实验上f y 之值分别为：l n a s ( 5 0 p s 2 0 p s ) ， i n s b ( 3 5 0 p s 1 6 p s ) ，因此d p 机制是i i i v 族材料在室温下( 高于7 7 k ) 的主导机 中山大学硕士学位论文 制。对于高掺杂n i n a s ，d p 机制由于简并情况和电子一电子散射作用而受到抑 制，e y 机制占据主导地位。 t h o m a sfb o g g e s s 等人4 2 1 实验测量了室温下i l n a s 体材料的电子自旋弛豫。 利用偏振亚皮秒抽运探测技术用波长为34 3 p m 的光波测得电子自旋弛豫时间t 。 为1 9 土4 p s ，这与基于d p 机制的自旋进动弛豫理论计算值2 1 p s 符合的很好。 t s o g a w a ”1 等人测量了g a a s a 1 a s 量子线材料中自旋极化的光致荧光的 激子的光谱和它的自旋弛豫时间。实验发现在接近跃迁带边处自旋极化具有最大 值，并且自旋极化随着激子声子能量的变化而变化。对比量子线材料和量子阱材 料的自旋弛豫时间，发现低温( t 5 8 0 k ) 下，在一维结构的材料中电子的自旋弛豫 速率降低了。 m w w u1 4 3 等人研究了n 型g a a s 中d p 弛豫机制对电子自旋退相的影响。 实验表明电子的自旋退相时间会受到温度，杂质搀杂水平，磁场，电子浓度等的 影响。实验表明低温下在有杂质散射的情况下电子自旋退相时间会随着温度的增 加而增加，而这一点跟d p 机制的预言是相反的。实验结果表明当有杂质引入时 电子的自旋退相时间会减少，但是如果进一步增加杂质浓度，电子自旋退相时间 反而会增加。电子自旋退相时间随杂质水平的变化可以这样理解：首先d p 项和 散射项都不能单独产生电子的自旋退相。它t j - - 者必须结合在一起才能产生电子 自旋退相。然而还有一点需要值得注意的，那就是散射也会使得电子在动量空间 重新分布并且趋向于使得电子在动量空间各向同性分布。因而当进一步把杂质浓 度增加一个数量级的时候，由d p 效应引起的各向异性被抑制了，从而使得电子 自旋退相时间增加。此外实验表明在d p 效应被抑制的情况下，电子自旋退相时 间对磁场的依赖性也被抑制了。m w w u 等人的理论预言在有杂质存在的情况 下电子的自旋退相时间会随着温度的增加而增加，但是这一点正好跟以往的只是 简单处理d p 效应得到的结果相反。 本论文选择在自旋电子学中应用得最多的g a a s 量子阱和体材料中影响电子 自旋弛豫过程的载流子浓度和电子过超能量这两个因素作为研究对象，进一步研 究自旋弛豫机理，了解这些因素的作用规律等这些过去尚未在实验上和理论上检 测和分析的问题，为相关的应用和器件设计提供新的资料。 吴羽：g a a s 量子阱及其体材料中电子白旋弛豫研究 5 本论文的主要成果和结构安排 本论文采用飞秒激光抽运探测技术，以g a a s a 1 g a a s 多量子阱和g a a s 体 材料为研究对象，从实验和理论两个方面研究了电子自旋弛豫的特性，取得了如 下具有创新性的研究成果： ( 1 ) 运用自旋偏振依赖的抽运探测技术研究了室温下g a a s a 1 g a a s 多量子 阱中电子自旋弛豫与动量弛豫及载流子浓度的关系。在实验中观察到自旋弛豫时 间随浓度的增加而增加的变化趋势。基于d p 机制描绘的自旋弛豫时间对动量弛 豫时间的反比关系，通过载流子浓度对动量散射的非线性作用理论，详细导出自 旋弛豫时间随载流子浓度的变化规律，在d p 机制的框架内很好的拟合并解释了 实验结果。这一工作首次分析了量子阱中的电子自旋弛豫过程与动量弛豫及载流 子浓度的定量关系，对认识和应用量子阱中电子自旋的注入和弛豫特性具有重要 参考价值。这部分内容发表于物理学报。 ( 2 ) 第一次在实验上测量了室温下g a a s 体材料在不同载流子浓度下的自 旋弛豫时间。实验发现其自旋弛豫速率随载流子浓度的增加而增加，与上一章 g a a s 量子阱的情况相反，反映了在体材料三维情况下，随载流子浓度的增加， 屏蔽效应增强，动量弛豫变慢，由d p 机制可知，电子自旋弛豫加快。由这一机 制导出的自旋弛豫时间与载流子浓度的变化规律t o cn 1 佗与实验测量的规律相 a 符。 ( 3 ) 进一步研究了g a a s 体材料自旋弛豫时间对电子过超能量的依赖关系。 实验结果发现激发光子能量影响着动量散射过程，自旋弛豫时间随过超能量的变 化会出现减小的趋势，这在d p 机制的框架内得到解释。另外，实验还观察到带 隙重整化效应引起的瞬态饱和吸收曲线极性反转的现象。这一研究提供了一种获 得最佳自旋特性的依据，为基于自旋弛豫光开关器件的研制提供了参考。 论文分为四章，第一章给出电子自旋的光学注入和探测原理，第二章研究 g a a s a 1 g a a s 多量子阱中电子自旋弛豫和动量弛豫，第三章研究了g a a s 体材料 电子自旋弛豫与载流子浓度的关系，第四章研究了g a a s 体材料中的电子自旋弛 豫与电子过超能量的关系，最后是本论文的总结。 中山大学硕士学位论文 参考文献 1 w o l fsa ，a w s c h a l o mdd ，b u h r m a nra ，e ta 1 s p i n t r o n i c s ：as p i n b a s e d e l e c t r o n i c sv i s i o nf o rt h ef u t u r e j 】s c i e n c e ，2 0 0 1 ，2 9 4 ：1 4 8 8 1 4 9 5 2 b a i b i c hm n ，b r o t ojm ，f e r ta ，e ta 1 g i a n t m a g n e t o r e s i s t a n c eo f ( 0 0 1 ) f e ( 0 0 1 ) c rm a g n e t i cs u p e r l a t t i c e s 【j 】p h y s r e v l e t t ，1 9 8 8 ，6 1 ：2 4 7 2 3 b a r n a sj ，f u s s a ，c a m l e yr e ，e ta 1 n o v e l m a g n e t o r e s i s t a n c ee f f e c ti nl a y e r e d m a g n e t i cs t r u c t u r e s ：t h e o r ya n de x p e r i m e n t j 】p h y s r e v b ，1 9 9 0 ，4 2 ：8 11 0 4 p r i n zg a m a g n e t o e l e c t r o n i c s j s c i e n c e ，1 9 9 8 ，2 8 2 ：1 6 6 0 - - 1 6 6 3 5 p a r k i nss p ，m a u r i d s p i ne n g i n e e r i n g ：d i r e c t d e t e r m i n a t i o no ft h e r u d e r m a n k i t t e l - k a s u y a y o s i d af a r - f i e l dr a n g ef u n c t i o ni nr u t h e n i u m j 】p h y s r e v b ，1 9 9 1 ，4 4 ：7 1 3 1 7 1 3 4 6 m o o d e r ajs ，k i n d e rli s ar ，w o n gt e r r i l y nm ，e ta 1 l a r g em a g n e t o r e s i s t a n c ea t r o o mt e m p e r a t u r ei nt h i nf i l mt u n n e lj u n c t i o n s j p h y s r e v l e t t ，19 9 4 ，7 4 ： 3 2 7 3 - - 3 2 7 6 7 s a r m asd a s ，f a b i a nj a r o s l a v ，h ux u e d o n ge ta 1 s p i ne l e c t r o n i c sa n ds p i n c o m p u t a t i o n j 】s o l i dst a t ec o l i n nu n i c a t i o n s ，2 0 0 1 ，11 9 ：2 0 7 2 1 5 8 d a u g h t o n jme ta 1 ，a p p l i c a t i o n so f s p i nd e p e n d e n tt r a n s p o r tm a t e r i a l s ，j p h y s d ：a p p l p h y s ，1 9 9 9 3 2 ：1 6 9 1 7 7 9 颜冲等，自旋电子学研究进展，固体电子学研究与进展，2 0 0 5 ，2 5 ：1 - 6 1 0 l a m p e lg e o r g e s n u c l e a rd y n a m i cp o l a r i z a t i o nb yo p t i c a le l e c t r o n i cs a t u r a t i o n a n do p t i c a lp u m p i n gi ns e m i c o n d u c t o r s j p h y s r e v l e t t ，1 9 6 8 ，2 0 ：4 9 1 4 9 3 11 o h n o y