（光学专业论文）介质阻挡放电中微放电通道等离子体参量研究.pdf

摘要 摘要 利用特殊设计的水电极介质阻挡放电装置，通过先升高电压使气体击穿然后逐渐 降低电压的方法( 清洗放电) ，分别在空气、氩气放电中获得了稳定的单个微放电通道。 采用电学及光谱方法，研究了微放电通道中等离子体参量的变化及其空间分布。 在空气中，通过“清洗放电 ，在气压高于0 2 5 a t m 时，可以得到单个稳定的丝状 放电。而气压低于0 2 5 a t m 时，放电经历类辉光模式、丝放电模式，但最终只能得到弥 散放电。 利用对电流积分的方法，计算了不同p d 值条件下空气放电中单个微放电通道的输 运电量。结果发现，单个微放电通道的输运电量与气压关系不大，但随放电间距的增大 而增大。 采用光谱方法，研究了单个微放电通道中等离子体参量的空间分布。实验发现，光 谱强度在放电通道的两端最强，而中间最弱，分布基本对称。利用在空气单通道放电中 得到的氮分子振动光谱，计算了振动温度在放电通道内的分布情况，结果发现振动温度 在放电通道的两侧最低而中心最高。利用在氩气单通道放电中得到的光谱，根据 6 9 6 5 4 n m 谱线的s t a r k 展宽，计算了电子密度在放电通道内的分布，结果发现，电子 密度在放电通道的两端最高，而中间略小。 本工作对于介质阻挡放电模型的建立提供了必要的实验数据，另外对于弄清介质阻 挡放电的放电发展过程也很有意义。 关键词介质阻挡放电微放电振动温度电子密度 a b s t r a c t a b s t r a c t as t a b l em i c r o d i s c h a r g ec h a n n e li so b t a i n e dr e s p e c t i v e l yi na i rd i s c h a r g ea n da r g o n d i s c h a r g e ，b yu s i n gas p e c i a l l yd e s i g n e dd i e l e c t r i cb a r r i e rd i s c h a r g e ( d b d ) s y s t e mw i t ht w o w a t e re l e c t r o d e s ac l e a n i n gd i s c h a r g em e t h o di su s e d ，w h i c hi sp e r f o r m e db yi n c r e a s i n gt h e a p p l i e dv o l t a g ef i r s tu n t i lt h eg a si sb r e a k d o w na n dt h e nd e c r e a s i n gt h ea p p l i e dv o l t a g e t h e v a r i a t i o n sa n dt h es p a t i a ld i s t r i b u t i o n so ft h ep l a s m ap a r a m e t e r si nt h ec h a n n e la r es t u d i e db y u s i n ge l e c t r i c a la n ds p e c t r a lm e t h o d s i na i r , b y c l e a n i n gd i s c h a r g e m e t h o d ，t h ef i l a m e n t a r yd i s c h a r g ew i t has i n g l es t a b l e f i l a m e n tc a nb eo b s e r v e dw h e nt h eg a sp r e s s u r epi sm o r et h a n0 2 5 a r m ，w h i l et h ed i s c h a r g e u n d e r g o e st h es e q u e n c eo fg l o w - l i k e d i s c h a r g et of i l a m e n t a r yd i s c h a r g ea n df i n a l l yt od i f f u s e d i s c h a r g e ，w h e np i sl o w e rt h a n0 2 5 a r m t h et r a n s p o r t e dc h a r g e so fam o n o - f i l a m e n t a r yf o rd i v e r s ep dv a l v ea r ec a l c u l a t e db y c u r r e n ti n t e g r a lm e t h o d r e s u l t ss h o wt h a tt h et r a n s p o r t e dc h a r g eh a sl i t t l er e l a t i o n s h i pw i t h t h eg a sp r e s s u r e ，w h i l ei n c r e a s e sw i t ht h ew i d t ho ft h eg a sg a p t h es p a t i a ld i s t r i b u t i o no ft h ep l a s m ap a r a m e t e r si nas i n g l em i c r o - d i s c h a r g ec h a n n e li s i n v e s t i g a t e db ys p e c t r a lm e t h o d s i ti sf o u n dt h a tt h ei n t e n s i t yo ft h es p e c t r u mi ss t r o n g e s ta t t h et w oe n d so ft h ec h a n n e l ，w h i l ew e a k e s ti n t h em i d d l e ，d i s t r i b u t i n gs y m m e t r i c a l l y t h e s p a t i a ld i s t r i b u t i o no ft h ev i b r a t i o n a lt e m p e r a t u r ei sc a l c u l a t e db yu s i n gt h en 2s p e c t r u mi n t h ea i rd i s c h a r g ec h a n n e l i ti sf o u n dt h a tt h ev i b r a t i o n a lt e m p e r a t u r ei sl o w e s ta tt h et w oe n d o ft h ec h a n n e l ，w h i l eh i g h e s ti nt h em i d d l e i na d d i t i o n ，t h es p a t i a ld i s t r i b u t i o no ft h e e l e c t r o n i cd e n s i t yi nt h ed i s c h a r g ec h a n n e li sa l s oi n v e s t i g a t e db yt h es t a r kb r o a d e n i n go f 6 9 6 5 4 n mi na r g o ns p e c t r u m r e s u l t ss h o wt h a tt h ee l e c t r o n i cd e n s i t yi sh i g h e s ta tt h ee n d so f t h ed i s c h a r g ec h a n n e l ，w h i l es l i g h t l yl o w e ri nt h em i d d l e t h i sw o r kp r o v i d e sn e c e s s a r yd a t af o re s t a b l i s h i n gt h em o d e lo ft h ed i e l e c t r i cb a r r i e r d i s c h a r g es y s t e m ，a n di so fg r e a ti m p o r t a n c et ou n d e r s t a n dt h ed i s c h a r g ep r o c e s so f d b d i i a b s t r a c t k e yw o r d sd i e l e c t r i cb a r r i e rd i s c h a r g e ；m i c r o d i s c h a r g e ；v i b r a t i o n a lt e m p r e a t u r e ；e l e c t r o n d e n s i t y i i i 河北大学 学位论文独创性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行的研究工作及取得 的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他 人已经发表或撰写的研究成果，也不包含为获得河北大学或其他教育机构的学位或证书 所使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确 的说明并表示了致谢。 作者签名：当五绰一嗍型乙月上日 学位论文使用授权声明 本人完全了解河北大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留并向国 家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。学校可以公布 论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。 本学位论文属于 1 、保密叫，在翌翌2 年量二月上日解密后适用本授权声明。 2 、不保密口。 ( 请在以上相应方格内打“ ) 作者签名： 导师签名： 日期：上盟年上月j 二日 日期：丝必厶月卫日 第1 章绪论 第1 章绪论 在气体中加入部分能量，就可以使气体原子电离，气体中的原子就处于电离状态。 为了描述气体放电产生的电离介质，1 8 7 9 年克鲁克斯提出了物质第四态川1 3 这个名词。 克鲁克斯把这种状态称为物质的“第四态 以区别于固、液、气三态，物质的第四态指 的就是等离子体状态。等离子体( p l a s m a ) 一词是在2 0 世纪3 0 年代由l a n g m u i r 乜1 引入到 物理文献中去的，用它来表示气体放电中正负电荷相等而呈电中性的区域。 纵观宇宙，9 9 9 的物质处于等离子体状态，但是在地球上却很少有天然等离子体 存在，这主要是因为地球上的低温以及气体的高密度阻碍了等离子体的形成。这就意味 着要研究等离子体的性质就要用实验的方法来产生它。产生等离子体的方法多种多样， 产生的等离子体性质也是各不相同，有高温的有低温的，有高密度的有低密度的，有稳 定的有不不稳定的。冷等离子体是一种非平衡等离子体，它的突出特点是电子温度高达 数万度以上，而其中的中性粒子、离子的平动、转动温度一般却接近于室温，这也是冷 等离子体名称的由来。一方面其中的电子具有足够高的能量使反应物分子激发、离解和 电离，另一方面，整个反应体系又得以保持低温，这样降低了对设备的要求，节约了能 源且实验条件也容易实现，使应用范围更广，具有其他方法无可比拟的优越性，从而在 微电子科学、环境科学、材料科学、化学合成等领域具有越来越广泛的应用。 介质阻挡放电( d b d ：d i e l e c t r i cb a r r i e rd i s c h a r g e ) 是产生泠等离子体的一种简便方法。 介质阻挡放电其主要结构通常包含两个平行放置并在其表面覆盖了电介质的电极，当在 放电电极上施加足够高的交流电压时，电极间的气体即使在很高的气压下也会被击穿而 形成放电，介质阻挡放电是一种典型的非平衡态的交流气体放电。由于介质板的存在它 不象火花放电一样发出“啪、啪 的响声，因此又叫无声放电。 目前，介质阻挡放电有两个方面的研究前沿：一是工业应用领域，主要研究如何 提高能量转换效率，重要课题是如何实现大气压辉光放电棚；另一个研究前沿是d b d 中的斑图动力学3 。在d b d 工业应用当中，几乎所有的反应动力学过程都发生在微放 电通道内。因此需要对d b d 放电特性、微放电通道以及微放电通道之间相互作用的时空 动力学过程进行研究，以提高所需反应产物的产额和转换效率。在斑图动力学方面，d b d 河北大学理学硕士学位论文 mi i , 曼! 詈曼詈曼曼詈! ! ! 曼! ! ! ! 皇! ! ! 詈 作为一个新兴的研究系统而备受关注。斑图( p a t t e r n ) 指的是在空间或时间上具有某种 规律性的非均匀宏观结构，是由系统中微观参量之间以一定的方式相互作用而导致的宏 观量有序分布的状态，是由于体系内部决定的、自发的对称性破缺引起体系本身重新自 组织的结果。在介质阻挡放电系统中斑图的形成是由于微放电通道之间的相互作用而形 成。因此研究微放电通道之间的相互作用以及微放电通道内部的各物理参数对于斑图动 力学来说也很有价值。 每一个微通道就是一个强烈的流光放电击穿过程，带电粒子的输运过程及等离子 体化学反应就发生在这些微放电通道内。因此微放电是d b d 等离子体的基础，通过研究 微放电的性质就可以获得d b d 等离子体的整体特性。而且研究单个放电通道也有独特的 优越之处：因为只有一个放电通道，可准确判断实验条件对单通道的影响；另外研究单 通道放电可以方便的实现光谱的空间分辨，一般情况下，我们测量得到的光谱强度都是 辐射体沿观察方向一定厚度的积分效果，要得到某点确定的光谱强度，必须要进行a b e l 变换，非常复杂，而单通道放电因为放电体积小，只要使用带有光纤探头的光谱仪和透 镜相互配合，就能实现光谱的空间分辨。 根据测量所采用的方法，等离子体测量可以分为主动测量和被动测量。主动测量是 指被测量的等离子体被包括在测量当中，因此在这种测量当中，等离子体本身被扰动， 造成测量误差。另外一种测量是被动测量，是指等离子体不被测量所扰动，例如对等离 子体辐射的测量。等离子体中的激发物种跃迁到低能态时会辐射出光，据此可以获得发 射光谱。而发射光谱携带着大量的信息：一是光谱线的频率，据此可确定等离子体中的 激发物种：二是光谱线的强度及强度分布：三是光谱线的线型。因此对发射光谱进行分 析，可以获得等离子体的大量信息。如根据原子的相对光强获得激发温度t 。根据 d o p p l e r 展宽可以计算出原子或者离子温度呻1 ；根据s t a r k 展宽可以求得电子密度 睁u 】 o 对于单通道微放电来说，研究起来很困难。一是因为其放电体积小，二是因为其放 电寿命短暂，三是很难获得单个稳定的微放电通道。综合上述原因，目前国际上对于单 通道放电的研究还比较少，一般研究都是采用理论模拟的方法，模拟微放电通道内电场、 粒子数等物理量的时空演化。目前对于单通道放电来说实验研究还比较少，因为由于单 第1 章绪论 通道放电的特点，一般要进行研究都需要比较昂贵复杂的仪器。m e r b a h i 利用高速c c d 相机拍摄了单一微放电通道的发光过程口羽，对于了解放电通道的击穿过程有很大帮助。 k o z l o v 利用单光子计数装置研究了微放电通道内光强的时空分布n3 1 。但是目前对于单 通道放电的了解还远远不够。 本工作主要对单个放电通道进行了两个方面的研究：利用电学的方法研究了单通 道放电的输运电量，并且估计了放电通道内的电子密度：另外采用光谱法研究了单个微 放电通道内的振动温度、电子密度空间分布。 3 河北大学理学硕士学位论文 第2 章介质阻挡放电中的微放电 2 1 介质阻挡放电结构以及原理 介质阻挡放电是指有绝缘物质插入放电空间的一种气体放电。介质可以覆盖在电极 上也可以在放电空间里。当在电极上施加足够高的交流电压时，电极间的气体就会被击 穿，形成介质阻挡放电。典型的介质阻挡放电结构如图2 1 所示，有平行板和圆柱电极 两种。介质阻挡放电有三种放电模式，在低电压下为弥散放电( d i f f u s e dd i s h c a r g e ) ， 随电压升高转变为丝模式( f i l a m e n t a r ym o d e ) ，继续升高电压转变为类辉光模式 ( g l o w - l i k em o d e ) ，如图2 2 所示。 图2 1 典型介质阻挡放电结构 介质阻挡放电是一种高气压下的非平衡放电n 卜1 5 1 ，这种放电的击穿和其他放电的相 似之处是在外电场的作用下电子获得能量，通过与周围原子或者分子的碰撞，电子把自 身能量能量转移给他们，使他们激发电离产生电子雪崩。当气体间隙上的电压超过击穿 电压时，气体被击穿。可是在介质阻挡放电中由于介质的存在阻碍了电流的自由增长， 因此也阻碍着弧光和火花的形成。介质阻挡流光放电的击穿机理与一般汤森、辉光放电 的有所不同。这是因为在介质阻挡放电中在第一个电子雪崩通过放电间隙过程中出现了 相当数量的空间电荷n 羽，如图2 3 ( a ) 。它们积聚在雪崩头部产生的自感应电场( 又叫本 丝：塞窒星坚垄璧皇妻墼堡璧皇 莲 a c v o 盼g e 一+ ( 8 ) 弥散放电 ( c ) 类辉光放电 图2 , 2 介质阻挡放电的三种放电模式 征电场) 叠加在外电场上，同时对电子产生影响，如图2 3 ( b ) 。这样在向阳极方向即微 豢 河北大学理学硕士学位论文 放电传播的方向引起了新的击穿机理n ”：由于很高的局部本征电场的作用，雪崩中的高 能部分的电子将进一步得到加速，它们的逃逸引起击穿通道向阳极方向传播。这种情况 可能发生在放电间隙的中部，有逃逸电子形成的击穿通道使电子电荷能有比电子迁移更 快的速度向阳极方向传播，一旦这部分空间电荷到达阳极，在那里建立的电场会向阴极 a n o d e z - - - - ：- 夏口 i c a t h o d e ( a ) 叠m o d 4 u c a 竹i o d e ( b ) 图2 3 介质阻挡放电中电子雪崩过程【1 3 】 ( a ) 电子雪崩示意图 ( b ) 空间电荷产生本征电场示意图 方向返回，这样就会有一个更强的电场波向阴极方向传播过来。在传播过程中，原子和 分子得到进一步的电离，并激励起向阴极方向传播的电子波。这样一个导电通道能非常 6 第2 章介质阻挡放电中的微放电 快地通过放电间隙而造成气体的击穿，这种击穿犹如火花放电的流光击穿。在电子通过 通道的过程中，些激发态原子和分子会自发的发射紫外辐射，这些紫外光子可进一步 电离雪崩头和介质问的原子和分子，形成新的雪崩。因此雪崩头的速度超过电子的运动 速度而快速向阳极运动。当气体被击穿、导电通道建立后，空间电荷在放电间隙中输运， 并积累在介质上，形成壁电荷，这时介质表面电荷将建立起电场，其方向与外电场的方 向相反，从而削弱外电场直至低于维持电场，以至于中断了放电电流，此过程非常短暂。 2 2 介质阻挡放电中的微放电 在气压比较高时，气体放电呈现微放电结构，通过放电间隙的电流是由大量快脉冲 的电流细丝组成，电流细丝在时间和空间上是无规则分布。这种电流细丝就叫做微放电 通道。每个微放电丝寿命非常短，电流密度非常大。在介质表面微放电扩散成表面放电， 这些表面放电呈明亮的斑点，如图2 2 ( b ) 所示。 ( b ) 图2 4 介质阻挡放电中单一放点丝的形成示意副1 9 1 ( a )本半周放电产生的壁电荷减小总电场 ( b )前半周放电剩余的壁电荷加强总电场 在介质阻挡放电中，放电丝一般是在空间和时间上随机分布，介质表面积累的电荷 大大降低了这种随机性，因此在适当的条件下也可以自组织形成规律性的结构。一个放 电通道某个半周的放电中产生的壁电荷会堆积在电介质的表面，此时壁电荷产生的电场 河北大学理学硕士学位论文 和外加电场的方向相反，因此在这个区域总的电场会减小，随着放电的进行，壁电荷不 断增多，直到放电熄灭，如图2 4 ( a ) 。但当下一个半周期到来时，由于外加电压反向， 在这个区域上半周剩余的壁电荷会使该处的电场增强，因此放电最有可能仍在该处发 生，这说明某一个放电通道一旦形成则以后下半周的放电还会在该处发生，这样经过多 个半周期的时间积累，视觉上在该处会出现一个稳定的微放电通道，如图2 4 ( b ) 。但是 在实际上放电时一般会出现许多放电丝，在同一个半周内多次放电。这是因为，在一个 半周期中放电在某处击穿则该处的电场变弱，下一个放电应当在电场较大的区域发生， 可见外加电压的作用是趋于形成更多的放电丝，但壁电荷的作用使电场变弱，趋于减少 放电丝。高电压低频率倾向将微放电均匀分布在介质表面上，而低电压高频率的状况则 倾向将旧的放电再次点燃。 8 第3 章空气介质阻挡放电中单个微放电通道的放电特性 第3 章空气介质阻挡放电中单个微放电通道的放电特性 介质阻挡放电在大气压或高于大气压条件下，间隙内的气体放电由许多在时间上和 空间上随机分布的微放电构成，这些微放电的持续时间很短，一般为纳秒量级。由于介质 上壁电荷的作用，可以在某一个位置反复放电，肉眼看来，就形成了一个稳定的放电通道， 一般称为放电丝。每一个微通道就是一个强烈的流光放电击穿过程，带电粒子的输运过 程及等离子体化学反应就发生在这些微放电通道内。因此微放电是d b d 等离子体的基础， 可以通过研究微放电的性质来研究d b d 等离子体的整体特性。 3 1 实验装置 在介质阻挡放电中，放电丝一般是在空间和时间上随机分布，介质表面积累的电荷 大大降低了这种随机性，因此在适当的条件下也可以得到单个稳定的微放电通道。要获 得稳定的单通道可以采用一些形状特殊的电极，例如k o z l o v 利用半球电极n 钉，m e r b a h i 利用针状电极n 勃，得到了单个的微放电通道，如图3 1 所示。但是这两种情况都不是一 般的平行板介质阻挡放电。一般情况下，采用正对面积比较小的电极容易获得稳定的单 个放电丝。但是对于平板电极一般要采用“清洗放电 啪1 的办法才能获得单个放电丝。 “清洗放电 方法就是首先增加电压，击穿之后出现大量放电丝，然后逐渐降低电压， 放电丝的数目逐渐减少，直至得到单个放电丝。为了让放电丝更加稳定，采用三边密封 的边界，使放电间隙内气体更加稳定，另外也可以起到缩小电极面积的作用。 本文中采用的实验装置如图3 2 所示。长度为8 0 姗、直径为4 7 咖的有机玻璃管中 装满水，两端用厚度为1 5 姗的平板玻璃封住，平板玻璃兼作电介质层。与高压电源h 、r 两极相接的环形电极分别浸入水中，构成介质阻挡放电电路。放电间隙中插入三边封闭 的边界，电源的电压峰值调节范围为0 3 0k v ，频率为6 0k h z 。放电气体为空气。高压 探头( t e k t r o n i xp 6 0 1 5 a ，1 0 0 0 x ) 用来测外加电压，电容c = 5 6 0 0 p f ，电阻5 0 欧姆。放电 发出的光信号由一个光电倍增管( r c a 7 2 6 5 ) 来探测。以上三个信号均由数字示波器 ( t d s 3 0 5 4 ，5 0 0m h z ) 来采集并存储。放电斑图通过数码相机( t e k t r o n i xt d s3 0 5 4 b ) 来记录。把气体放电发出的光经焦距为l o c m 透镜会聚后，由光纤导入光谱仪( 型号： a c t o ns p - 2 7 5 8 ，c c d ：1 3 4 0 x 4 0 0p i x e l s ) ，用计算机控制采集。 9 璺j i 銮：翌兰2 圭兰竺鎏兰 本 微放电 图3 l 单丝放电装置 睡l i 微放电 图3 2 实验装置图 3 2 不同气压下的放电通道 在低气压与高气压条件下。采用“清洗放电”的办法，最终都可以得到只有一个放电 脉冲的放电形式。在高气压条件下( 大于0 2 5 a t m ) ，晟终可咀得到单个的明亮的放电 丝，在低气压下( 小于0 2 5 a t m ) ，逐渐降低电压，最终得到弥散放电，但是只是电极 上部分放电如图33 所示。 耋! 茎耋量窑量誊兰整皇圭兰尘垡塞皇堡望篁鎏皇塑苎 k 盈 麓圈 图3 3 不同气压下通过清洗放电办法获得的单脉冲放电照片 在气压大于0 2 5 a t r a 后。升高电压，气体被击穿后，出现大量杂乱的放电丝，随 着电压降低，放电丝的数目逐渐减少，直到得到单个稳定的放电丝，继续降低电压放电 丝的直径稍微变大。在气压低于0 2 5 a t m 时，气体被击穿后，出现大量的放电丝，或者 是类辉光放电。随着电压降低类辉光放电转变为丝放电，放电丝开始融合，放电丝的数 目减少，随电压继续降低，出现另一种模式放电通道，这种放电面积很大，在电流曲 线中只包含一个放电脉冲，我们称之为弥教放电。因此在低气压下。随着电压变化，出 现了三种放电模式，我们研究了0 1 a t m 下的放电模式的转化。 在0 1 a t m 下，升高电压，气体被击穿。在击穿时几乎整个电极面积上都放电，用 肉眼观察放电几乎均匀我们称之为类辉光放电，之所以称为类辉光是因为从放电外 观看与辉光类似，但是其放电电流却包含大量的脉冲。继续升高电压，整个电极上的发 光变亮，从肉眼看更加均匀。如果击穿之后降低电压，明亮的放电丝规则分布在整个电 极内，继续降低电压，放电丝亮度变暗，直径变大，但是仍然能够规则分布于整个电极 内，继续降低电压放电丝融合，在电极上留下一个或两个太的放电部分，此时只有一 个放电脉冲，放电转化顺序如图34 所示。在0 1 a t m 气压下，随着电压的变化出现了 三种放电模式击穿后随电压升高为貌似均匀的类辉光模式击穿以后，在降低电压的过 程中出现了自组织的丝放电模式。和弥散放电模式，这与r o t h 。得到的在大气压下的转 化顺序相同。在放电模式转换的过程当中，放电电流也有明显的变化，如图3 5 所示。 鎏i j 查兰矍兰堡圭兰堡竺塞 随电压降低，电流逐渐减小，脉冲数目也逐渐减少，放电时刻越来越晚。类辉光模式出 从击穿电压开始升高 从击穿电压开始降低 圈3 4 放电模式的转化顺序图，气压ol a t m 升高电压，气体击穿，放电为类辉光模式继续升 高电压仍为类辉光，从击穿电压开始降低，依次经历丝放电模式和弥散放电模式 现在外加电压的下降沿，自组织的丝模式出现在外加的电压的零点附近，而弥散放电出 现在外加电压的上升沿。放电时刻的变化，反应了介质上壁电荷数量的变化。从类辉光 第3 章空气介质阻挡放电中单个微放电通道的放电特性 模式经历丝模式到达弥散放电模式的过程中，放电越来越晚，说明介质上的壁电荷越来 越少，这同时也说明了壁电荷对于放电丝的自组织有重要作用。 t 虐 图3 。5 不同放电模式的电流曲线，气压o 1 a t m 。2 为击穿时情况，1 为击穿后升高电压。3 、 4 、5 为击穿后逐渐降低电压。1 、2 为类辉光模式，3 、4 为丝模式，5 为弥散放电模式 枷m 图3 6 ( a ) 三种放电模式归一之后的光谱，气压o 1 a t m 1 3 o 8 6 2 o t n o o o o 3e，誊c卫呈 河北大学理学硕士学位论文 3 9 0 63 9 1 23 9 1 8 丸，n m 图3 6 ( b ) 三种放电模式的氮分子离子谱线( 3 9 1 4 n m ) ，气压0 1 a t i n 另外在放电模式转化过程中，放电光谱也有变化。在0 1 a t m 空气中，放电光谱主 要为氦分子第二正带的振动谱线，另外还有氮分子离子激发态的谱线( 3 9 1 4 n m ) 。氮分 子离子激发态的谱线强度间接反应了电子中高能量电子的数目，而氮分子第二正带的振 动谱线( 3 3 7 1 n m ) 强度反应了较低能量电子的数目，因此i 觚。i 。，。比值也在某些方面 反应了放电空间内电场强弱汹3 。将三种不同放电模式的光谱按3 3 7 1 n m 的谱线强度归一 之后，氮分子第二正带的谱线几乎重合，如图3 6 ( a ) 所示。但是氮分子离子谱线 ( 3 9 1 4 r i m ) 的相对强度略有差别，类辉光模式的相对强度最低约0 1 1 左右，弥散放电 的相对强度最大约0 2 5 ，丝放电模式的相对强度约o 1 3 ，如图3 6 ( b ) 所示。在不同 的放电模式下，氮分子离子谱线的相对强度是不同的，见表3 1 。可见不同的放电模式， 放电空间的内部电场也不相同。在由弥散放电过渡到类辉光模式的过程中，外加电压升 高，但是介质上积累的壁电荷也增加，在放电空间内形成的静电场反而减小了。这也就 可以解释，为什么气体不在外加电压较低的弥散模式下击穿，而是在需要更高外加电压 的类辉光模式下击穿。 3 3 单个微放电通道电荷传输特性 从等离子体化学的角度考虑，介质阻挡放电空间发生的等离子化学反应的效率是由 1 4 n毋，icgc 第3 章空气介质阻挡放电中单个微放电通道的放电特性 表3 1 不同放电模式对应的i 。i 。比值 ，船。加，涮加比值1 3 9 , , i 。放电模式 2 1 6 14 4 60 2 0 6 3 9 弥散模式 2 8 3 87 9 50 2 8 0 1 3 5 9 2 47 8 90 1 3 3 1 9 丝模式 1 4 6 6 02 0 1 00 1 3 7 1 1 2 0 6 8 02 4 5 4o 11 8 6 7 类辉光 2 8 2 5 03 3 0 20 1 1 6 8 8 3 4 3 2 04 0 1 9o 1 1 7 1 微放电通道的电荷传输量决定的。因此研究不同条件下的d b d 放电空间的电荷传输特性， 对于深入理解放电原理和优化d b d 反应器的设计，提高运行效率具有重要的意义。随介 质材料的性质，电极结构、气体类型和电源特性的不同，d b d 放电空间表现出不同的电 荷传输特性。本节通过改变气隙间距、气体压强来研究本实验装置中的电荷传输特性。 3 3 1 介质阻挡放电中输运电量的计算方法 由于电极间电介质的存在，介质阻挡放电的工作电压一定是交变的。因此其放电过 程可以等效为电容器的充放电过程，等效电路如图3 7 所示。在放电电路和地电位之间 串接一个测试电容，就可以测量放电中传输的电荷量。合适的选取测试电容，使测量电 容远大于放电电路的总电容，则可以认为测量电容的引入对放电不产生影响。如果把测 量电容两端的电压和外加电压加在示波器的x y 轴上就可以得到一条闭和曲线，测量电 容两端的电压正比于测量电容上的电荷量，所以得到的闭合曲线就是电荷一电压的李萨 如图形。由于在放电过程中气体上的电压几乎不变，所以得到的闭合曲线是一个平行四 边形，如图3 7 所示。每次放电中传输的电荷量q = ( u 。一乩：) c o 。另外如果将测量电 容换成一个电阻，就可以测量放电中的电流。把放电电流对时间积分也可以得到放电中 输运的电荷量，如图3 8 所示。另外从放电电流以及拍摄的放电照片还可以得到放电的 电流密度。 河北大学理学硕士学位论文 、u o 。- ：( 二 1 u n i7。 么! 二二 、 u 0 2 图3 7 介质阻挡放电等效电路及电压电荷李萨如图形1 2 2 1 u 图3 8 串联电阻法测得的单脉冲放电电流，电流对时间积分结果就是输运电荷 3 3 2 空气中不同p d 值条件下电荷传输特性 在气隙间距1 5 m m 、2 5 m m 、3 o m m 条件下，改变反应容器内的气压，在0 1 a t m 、 0 4 a t m 下通过在实验回路中串联电容器或者电阻来研究放电的电荷传输特性，气压高于 0 4 a t m 后，很难得到稳定的单个放电丝。采用“清洗放电 的办法在不同气压下得到 了稳定的具有单脉冲的放电模式。在气压较低的情况下，电极放电面积比较大，为弥散 放电，与高气压的单放电通道有明显区别。随着气压升高，放电通道直径变小。 首先在放电回路中串联一个5 6 0 0 p f 的电容器，分别测量外加电压和电容器两端的 电压，加在示波器两端，可以得到放电的李萨如图形，如图3 9 所示。因为放电中只有 一个微放电通道，放电时间非常短( 几十n s ) ，而且输运电荷很少( 十n c ) ，所以李萨如 1 6 节iluilf土 - _ - - ：g 穹： 仉 们 0 o o o o o o o ，i 第3 章空气介质阻挡放电中单个微放电通道的放电特性 菩 。 ， - 洲哪- 1 叫u1 u o uz 哪洲 u ，v 图3 9 串联测试电容后，电荷电压李萨如图形，气压0 2 5 a r m 、间距1 5 m m 图形并没有出现通常放电中出现的平行四边形，而是近似一个椭圆。在这种情形下，通 过李萨如图形计算放电传输电荷量就不太精确，因此我们就采用了另外的办法。在放电 回路中串联一个小电阻( 5 0 欧姆) ，就可以测得利用放电电流，如图3 1 0 所示。利用 o r i g i n 软件将放电脉冲从整个放电电流中分离出来，计算放电过程中传输的电量。 r 2 q = i i d t t l i 为放电过程中测得的电流强度，t 。、t 。分别为放电开始和结束的时间。采用上述的方 法，计算了1 5 m m 间距不同气压下的输运电量。 饥4 图3 1 0 单丝放电电压电流波形，气压0 4 a t m 、间距1 s m m 河北大学理学硕士学位论文 口1 uu 1 0u z uq z 毒 口0 3 50 4 0 p l a t m 图3 1 l单脉冲放电输运电量和气压的关系，间距1 s m m 从图3 1 l 中可以看出气压低于0 2 5 a t m 范围内，输运电量在l o n c 以上，在气压大 于0 2 5 a t m 时，输运电量突然下降到2 n c ，随着气压增加，输运电量基本不变，此结论 在文献啪1 中也曾经提到。从放电外观来看，低气压下放电面积大，随气压升高，通过清 洗放电得到的放电面积逐渐减小，在气压大于0 2 5 a t m 后，放电缩小为一个圆点，得到 稳定的圆柱形的单个放电通道。从输运电量以及放电外观都可知0 2 5 a r m 是一个分界 点，气压低于0 2 5 a r m 放电为弥散放电，大于0 2 5 a t m 为单丝放电。 在气隙间距2 5 m m 时，输运电量与气压关系与1 5 m m 下相同，弥散放电与丝状放电的 分界气压也是0 2 5 a r m 。但是随着气隙间距增大，单放电通道输运的电量增加。固定气 隙间距，当气压大于0 2 5 a t m 后，单个微放电通道输运电量接近一个恒定量。1 5 咖下 恒定量大约为2 2 n c ，2 5 m m 下恒定量大约为7 9 1 n c ，3 m m 间距下的恒定量约为l o n c 。 可见，当放电模式为丝状放电时，单个微放电通道输运的电荷只和气隙间距有关，随间 距增大输运电量增加，而输运电量和气体压强关系不大。 3 3 3 微放电通道电流密度及电子密度估算 在气隙间距1 5 m m 时，气压大于0 2 5 a t m 后，微放电通道输运电量基本不变2 2 n c ， 放电时间大约为o 0 8 3 u s ，则平均电流为，= 拳= 而2 2 = o 0 2 6 5 a ，根据，= p 谬其中p 第3 章空气介质阻挡放电中单个微放电通道的放电特性 为电子密度，v 是电子漂移速度，s 放电通道面积。测量得放电面积为0 0 7 r a m 2 ，则平均电 流密度为3 8 1 0 5 a m 2 。空气中电子漂移速度约为1 0 7 c m s ，则电子密度约为1 0 1 4 c m 3 ， 随间距增大，电流密度减小，2 6 m m 间距下，电流密度为1 0 , 1 0 m 2 ，3 m m 间距下电流 密度为0 7 1 0 5 a m 。如果电子漂移速度变化不大，则随间距增大，电子密度减小。 3 4 结论 在不同的气压空气中，采用“清洗放电”的办法都可以获得只有一个放电脉冲的放 电形式，但是在低气压下和高气压下的放电模式明显不同。在0 2 5 a t m 气压存在一个分 界点，低于0 2 5 a t m 放电面积大，放电寿命长，传输的电量也多，但是电流密度比较小； 高于0 2 5 a r m 后放电面积缩小，放电寿命也缩短，但是电流密度比较大，而且传输的电 荷基本不随压强变化。从放电外观可以判断，在低气压下属于弥散放电模式，在高气压 下属于丝放电模式。另外根据单个脉冲输运的电量，计算了平均电流密度，并由此估算 了放电通道内的电子密度。根据实验数据总结出空气中微放电特性，见表3 2 。 表3 2 空气中微放电通道放电特性 放电时间几十n s 几百n s 输运电量 1 l o n c 放电通道直径几百u m 电流密度 1 0 5 a m 2 电子密度 1 0 h c m 3 1 9 河北大学理学硕士学位论文 第4 章放电通道内分子振动温度的空间分布 等离子体的性质由其状态参数决定，特别是等离子体的温度，决定等离子体的基本 宏观性质，因此测量等离子体的温度无论对于等离子体物理学的研究还是工业应用的优 化和改进都具有十分重要的意义。等离子体中的温度包括电子温度、离子温度和中性粒 子的温度，对于处在平衡状态的等离子体这些温度都相等，可以用一个温度来代表。在 介质阻挡放电中形成的等离子体是非平衡态等离子体，气体温度( 中性粒子温度) 只有 几百k ，而电子温度高达上万k 。在低气压气体放电中一般是用探针法测量电子温度， 但是在高气压放电中探针法不再适用，电子温度不能直接测量，但是可以通过测量原子 激发态温度或者分子激发态振动温度的办法来表征电子温度乜3 。3 刀。原子或者分子的激发 态温度能够反映出激发态粒子数的分布以及电子运动动能的分布，因此可以通过测量激 发电子态的温度来了解气体的内部化学反应过程。本章就是采用发射光谱法对于空气介 质阻挡放电中氮分子的振动温度进行研究。 4 1 分子振动温度计算方法 理论上，双原子分子带系发射光谱中的谱带强度公式嘲1 ： 1 w = h cv v , v a w nv ， ( 1 ) v ，v 。分别为上下态振动量子数，h 为普朗克常数，c 为光速，a w 为跃迁几率，n ，为 上态分子数。 分子振动能级振动能量为： e ，= 织( 、，+ 丢) 一纹x 。( v ，+ 丢) 2 + 敛y 。( v ，+ 圭) 3 + c 2 ， 对氮分子而言，振动常数致= 2 0 3 5 1 e m 一，q x 。= 1 7 0 8 c m ，第三项及后面的项可忽 略不计。 在局部热平衡条件下，上态分子数分布满足玻耳兹曼分布，即： n ，- n o e - e c t k t , ( 3 ) 由方程式( 1 ) 和( 3 ) 可以得到： 第4 苹放电通道内分子振动温度的空间分布 k 阽c 。音 其中b = i ，v ( v v v a ，v ) ，c 。为常数。从上式看出，l n b 随e 一线性变化，结合方程式， 易知其负斜率即为振动温度的倒数，由此就可得到氮分子的振动温度t v 。 表4 1 计算氮分子( c 3 y i 。) 振动温度所需得跃迁、波长和跃迁几率 4 2 实验装置及实验方法 实验装置如图3 2 所示。在双水电极之间插入三边密封的边界，在开放的一边可以 采集放电的发射光谱。采用“清洗放电”的办法在空气中得到稳定的单个放电通道，然 后通过焦距1 0 c m 透镜将放电丝进行放大，利用带有光纤探头的光谱仪( 3 0 0 线m m 光栅) 就可以采集放电通道上每点的光信号，从而方便的实现了光谱的空间分辨。曝光时间 l s 。为了能够更清晰的进行空间分布测量，在实验中采用了较大的放电间距，间距为 3 0 m m ，在此间距下，只有在0 3 a t m 气压下，获得的单个放电通道稳定性最好，稳定时 间约几十分钟。从采集的光谱当中，选择氮分子第二正带振动谱线中的0 - 3 、1 - 4 、2 5 三条谱线，利用计算机程序计算了放电通道内氮分子的振动温度。 河北大学理学硕士学位论文 i i i 4 3 空气介质阻挡放电发射光谱 0 0o io 20 3o 4o ，5 核间距 ( a ) 氮分子c b 振动能级图【3 0 】 ( b ) 氮分子能级图 图4 i 氮分子能级与c - b 振动能级 m ( b 2 ：) 孵( x 2 ：) 2 ( c 3 i - i 。) 2 ( b 3 1 - 1 9 ) 2 ( x 1 ：) 氮分子能级如图4 i 所示。在本装置中，空气放电的光谱主要是氮分子第二正带 矿2 o 8 6 4 ，ril 第4 章放电通道内分子振动温度的空间分布 系的光谱，即分子振动谱( 3 0 0 r i m 一4 5 0 n m ) ，6 0 0 n m 以后应当是氮分子第二正带系的二级 谱。另外在空气放电中还发现了氮分子离子谱( 3 9 1 4 n m ) 但是没有观察到氮离子谱线， 如图4 2 所示。可见在空气介质阻挡放电中主要发生的反应如下： j 适1 2 0 0 0 蚤 协 c 量8 湘 3 0 04 5 0 ， 6 0 0 7 5 0 刀，撑 ( a ) 空气介质阻挡放电中3 0 0 8 0 0 h m 光谱 3 0 03 5 0 1i 4 0 04 5 0 以，疗，纷 ( b ) 空气介质阻挡放电中3 0 0 4 5 0 h m 氮分子振动谱 图4 2 空气介质阻挡放电光谱 e + n 2 ( x 1 ：) v - o 寸n 2 ( c 3 f i 。) ，_ o + g ( 衄= l1 o e v ) n 2 ( c 3 h 。) ，。o n 2 ( b 3 n g ) ，i o + 枷 ( 2 = 3 3 7 1 n m ) 姗 姗 姗 栅 撇 o j、扫一曲