（光学专业论文）基于光子不可区分度测量单光子超短脉冲的研究.pdf

摘 要 1 摘 要 摘 要 超短激光脉冲自产生以来，在物理、化学、生物等多个领域都发挥了重大作 用。超短脉冲是研究超快过程的主要手段之一，在化学领域，基于超短脉冲激光 的飞秒化学与量子控制化学使得人们开始研究化学反应的精细过程和进一步地 理解物质的微观结构。 超短脉冲激光与纳米显微镜的结合使人们可以研究半导体 的纳米结构的载流子动力学，包括半导体中瞬态电子在高电场中的输运，灼热电 子的驰豫和隧穿以及光与物质的相互作用的动力学。 利用超短光脉冲可以测量大 规模集成电路中任意点的瞬态电压以及观测纳米电子器件中的电荷电压的瞬态 现象，这对于搞清限制高斯电子、光子、与光子器件的高速性能的物理机制提供 了强有力的工具。 在生物学领域利用飞秒激光技术所提供的差异吸收光谱、 泵浦、 探测技术， 人们有能力开始研究光合作用反应中心的传能、 转能与电荷分离过程。 此外，超短脉冲激光在研究 dna 中的能量传递、外科手术等过程中也发挥着不 可替代的作用。在近 20 年间，随着量子信息科学的发展，在量子隐形传态、量 子保密通讯、量子计算等的实现上，超短脉冲也发挥了巨大的作用。 随着超短脉冲应用的需求，超短脉冲制备技术在几十年间也有了巨大的发 展，从开始的皮秒脉冲发展到如今的阿秒脉冲。随之而来的是对超短脉冲的测量 方法的进一步需求。为了准确的测量超短脉冲，人们先后采用了光电采样法、直 接测量法、强度自相关法、自参考光谱位相相干重建法(spider)、频率分辨光 学门法(frog)以及进一步改进的 grenouille 和 miips 方法。这些技术手段 从最初的光电采样法和直接测量法的皮秒范围的测量精度，到现今广泛采用的 spider 和 frog 方法飞秒精度下的测量，在测量精度上有了巨大的发展。然 而无论是 spider 还是 frog 方法，都对被测脉冲的强度有一定的要求，因此 超弱超短脉冲， 尤其是在量子信息领域广泛使用的单光子超短脉冲的测量至今没 有非常好的方法。 本文通过对光子不可区分度的分析， 提出了一种通过测量光子不可区分度间 接测量超短脉冲光的方法， 可以较为准确地得出包括被测脉冲时间长度和脉冲形 状在内的特定形状的被测脉冲的光谱信息。进一步的，我们可以把这种测量扩展 到任意分布的复杂形状脉冲，也能得出较好的结果。 摘 要 2 abstract the ultrashort laser pulses have played a major role in physics, chemistry, biology and other fields, since it has been generated. nowadays, the ultrashort pulse is one of the main means for ultrafast process. in the chemical field, the quantum control chemistry and femtosecond chemistry based on ultrashort pulse laser make people begin to study the fine chemical process and further understand the microscopic structure of matter. nano-microscopy with ultrashort laser pulses makes it possible to study the carrier dynamics in the nano-structure semiconductor, including the electron transport in the semiconductors in high electric field, hot electron relaxation and tunneling, and interaction dynamic of light and matter. with the ultrashort pulse, the transient voltage in large scale integrated circuits can be measured along any point and the transient phenomenon of the charge voltage in the nano-electronic devices can be observed. this provides a powerful tool for figuring out the physical mechanism of the limit of the high-speed performance in the gaussian electronics, photonics, and photonic devices. in the field of biology people have the ability to study the process of energy transform, transfer and charge separation in photosynthetic reaction center, since the technology of difference absorption spectrum and the pump / probe has been realized with the femtosecond laser technology. the ultrashort pulsed laser is also playing an irreplaceable role in the study of energy conversion in dna and surgery duration. with the development of quantum information science, ultra-short pulses also played a huge role in the realization of quantum teleportation, quantum communication and the quantum computing in the past 20 years. with the demand for ultrashort pulse applications, the technology of the preparation of ultrashort pulse has been tremendous developed in a few decades and the ultrashort pulse has been developed to the attosecond pulse from picosecond pulse, followed by the further demand for the measurement of ultrashort pulses. in order to accurately measure the pulse, people have adopted the photonelectric sampling, direct measurement method, the intensity autocorrelation, spectral phase interferometry for direct electric-field reconstruction (spider), frequency resolved optical gating method (frog), grating-eliminated no-nonsense observation of ultrafast incident laser light e-fields (grenouille) and miips methods which are further improved. the precision in the measurement has been tremendous improved from picosecond to 摘 要 3 femtosecond with the improvement of the technology which has been changed from photonelectric sampling method and direct measurement to spider and frog measurements which are widely used nowadays. however both in the spider or frog methods, there are certain requirements for the intensity so that how to measure the ultrashort ultraweak pulse, especially single-photon ultrashort pulse which is widely used in the field of quantum information, is still an unsolved problem. based on the analysis of the indistinguishability of photons, we proposed a protocol of measuring the duration of ultra-short single-photon pulse with measuring the indistinguishability of the photons. with this protocol, we can precisely get both the duration time and the shape of a single-photon pulse. further, we can extend to any distribution of this measurement of complex pulse shapes, but also produce better results. 第一章 超短脉冲的测量方法 6 第 1 章 超短脉冲的测量方法 第 1 章 超短脉冲的测量方法 1.1 引言 自 1965 年用被动锁模红宝石激光器获得皮秒级激光脉冲以来，超短脉冲技 术在几十年间有了巨大的发展。70 年代中出现的对撞锁模环形染料激光器，使 激光的脉冲宽度从皮秒量级进入了飞秒量级。自锁模钛宝石激光器在 1991 年出 现后，使得超短脉冲技术的发展出现了新一轮革新。相比之前的红宝石激光器， 钛宝石固体飞秒激光器具有荧光带宽、调谐范围宽、可靠性高、使用方便等诸多 优点。 到了 1993 年钛宝石固体飞秒激光器产生的脉冲宽度进一步降至 13fs， 1994 年降至 8fs，而近年来随着脉冲激光技术的发展，已经可以产生阿秒范围的脉冲 宽度1-3。超短脉冲激光的发展带来了对测量超短脉冲技术的进一步要求，如 何准确的测量超短脉冲的时域和频域特性，成为物理学非常重要的研究内容之 一，为此人们先后采用了光电采样法、直接测量法、强度自相关法、自参考光谱 位相相干重建法(spider)、频率分辨光学门法(frog)以及进一步改进的 grenouille 和 miips 方法。这些测量方法虽然能给出超短脉冲比较详细的时 域特性，但是各自有其局限性，相当一部分方法实现起来比较困难，为了更详细 的说明这些方法的局限性，并且了解超短脉冲测量技术的发展过程，我们接下来 对几种典型的测量方法作简单的介绍。 1.2 光电采样法 光电采样法是将脉冲光经由光电探测器转化为电信号进入数字化波形探测 器中重构脉冲时间分布的一种测量方法。这种测量方法较为直接，所得到的脉冲 强度分布也较为准确， 但是测量精度受到光电探测器的响应时间和数字化波形探 测器性能的限制，只能测量纳秒以上宽度的波段的脉冲，因此无法满足现阶段对 超短脉冲测量的需求。 1.3 直接测量法 直接测量法是通过条纹相机的直接把待测脉冲的波形显示在荧光屏上的测 第一章 超短脉冲的测量方法 7 量方法。 1934 年 wheatston 为了对微秒时间内的火花放电进行研究而构建了世界 上第一架机械条纹相机。在这之后，人们进一步发明了电光条纹相机（变像管） ， 通过电光条纹相机来实现光电转换、成像、选通、扫描及图像增强与后期处理等 过程，从而完成对脉冲的记录。 电光条纹相机和机械条纹相机一样， 都是通过把脉冲在时域上的变化通过空 间记录下来的方式获得脉冲图像，其通常由光电阴极、控制电路和光路、荧光屏 三部分组成。其基本原理如 fig. 1 所示： fig. 1 光电条纹相机的原理图 信号脉冲线通过一个狭缝后经由一系列光路聚焦在光电阴极上， 在光电阴极 上由光信号转化为电信号。由光电阴极产生的电子进入加速电场加速，再通过一 个 x 轴的偏转电场使得不同时间的光脉冲在 x 轴方向上处于不同位置，完成时 域到空域的转换。电子穿越加速电场后照射在荧光屏上重新转化为光信号。最后 经 ccd 对光信号进行处理后，就能在荧光屏上得到在空域上表现出来的待测脉 冲的时间分布曲线。 条纹相机可以直接测量得出脉冲信号的时间分布曲线， 其测量精度较光电采 样法大为提高，但是其时间分辨率仍然只有皮秒量级，对于更短的飞秒甚至阿秒 脉冲无法测量，同时，条纹相机结构复杂价格较贵，也降低了其适用性。 1.4 强度自相关法4 强度自相关（intensity autocorrelation）在上世纪 60 年代就已经出现5,6。 这一方法是使用超短脉冲来测量自身。其原理是：将脉冲分为两束，对其中一束 脉冲施加一个的延迟后与另一束一同入射到非线性晶体上， 发生非线性效应后 第一章 超短脉冲的测量方法 8 出射，通过测量以延迟为函数的出射函数的功率，就会得到自相关曲线即 是( )( ) ()ai t i tdt + = 。其中( )i t是待测光自身的光强，( )a是探测器得到 的随延迟变化的强度。此自相关曲线宽度与初始脉冲宽度和脉冲形状有关，若 事先能够直接或间接地知道待测脉冲的形状， 就能通过自相关曲线精确地得出脉 冲宽度，精度可以达到飞秒量级，但是此测量方法并不能给出有关脉冲形状的细 节信息即使当脉冲形状是非对称的情况下，自相关曲线也往往是对称的。因 此，通过自相关曲线仅仅只能对脉冲做出一个模糊的粗糙的估计，而不能给出准 确的信息。而试图从自相关曲线得到准确的波强的尝试，在数学上等同于只有脉 冲光谱的情况下还原脉冲的相位6，这被称为一维相位回归问题7-9，是一个 无法实现的问题。最后，用自相关方法无法得出原函数的相位项。总的来说，这 一方法存在着对脉冲形状不敏感和测量精度不高等一系列问题。 尽管后来人们采 用了高阶自相关等方法来进行优化10，但是自相关阶数越高实际测量越复杂， 实践中非常难以实现。因此这些高阶自相关方法迄今为止仍然停留在理论上。 1.5 干涉自相关法11,12 在使用强度自相关法进行测量时，当待测光脉冲宽度较窄时，其相位对测量 所得展宽的影响非常明显而无法忽略。为了更准确地获得脉冲的形状和展宽信 息，不能再将两束脉冲简单的进行强度叠加，而必须考虑到两束入射光的相互作 用，进行干涉叠加入射，即干涉自相关13-16。干涉自相关法与强度自相关法 一样，都是使用两束强度相等的脉冲入射到倍频晶体上，不同在于干涉自相关法 的仪器在脉冲强度自相关的仪器基础上将两束脉冲光入射到倍频晶体上的方式 由非共线入射改为共线入射，即在入射前实现两束脉冲的干涉叠加。 经过倍频晶体后的倍频光光场为： ( )() 2 2 ,etk et = (1-1) 其中 eff dj l k cn = ()( )(), j sr etetete =+ 其中( ) s et为待测光路，() r et+为参考光路 ( )( )()( )() 22 222 2 2 jj srsr etk eteteet ete =+ 第一章 超短脉冲的测量方法 9 ( )()( )()( )() ( )()( )() 442222 2 33 42cos2 4cos4cos srsrsr srsr etetet etet et k et etet et + = + (1-2) 通过锁相放大器对信号积分并检测，得到： () 2 0 22 0 ( ), 2 ignal n sit dtet ldt + = (1-3) 使用等强度分束镜的情况下，有 sr ii=，此时自相关曲线的中心信号强度和本 底信号强度比为： ( ) ( ) 1 08 ignal ignal s s = (1-4) 所测得条纹间隔是干涉脉冲的一个周期，得到干涉图像后，通过计算干涉自 相关曲线一个半高宽内峰的个数，就可以估算出待测脉冲的展宽。相比强度自相 关法，干涉自相关法可以不需要事先假设脉冲形状，在测得脉冲宽度的精度上也 优于强度自相关法。同时，由于干涉自相关法所测得的本底信号强度和中心信号 强度之比为固定的1:8，因此可以以此为判断依据，检测实际实验图像是否符合 理论预期，从而判断实验仪器运行状态是否理想。但是，干涉自相关法同样无法 给出待测脉冲的相位信息。同时，无论待测脉冲形状是否对称，测量所得的图像 都是左右对称的，因此测量结果与实际脉冲仍然有较大误差。 1.6 频率分辨光门（frog）4,11 上世纪八十年代，y. ishida提出了通过结合使用分光计和自相关器可以对脉 冲的幅度和相位进行同时测量从而给出完整的脉冲图像这一构想。1991 年kane 和trebino提出了频率分辨光门（frog）的概念，之后并指出可以利用数学方 法将由frog法测量的谱图通过恢复运算算法恢复出原脉冲的完整波形和相位 17-19。frog方法的产生是超短脉冲历史上的重要进步，这是第一次人们可以 实时的精确测量超短脉冲的波形、相位和强度。相比之前的自相关等测量方法， frog技术可以测出任意单个超短脉冲的波形或多个超短脉冲的包络， 测量精度 可达到飞秒量级，突破了之前技术精确度只能到达皮秒量级的局限，同时，实验 设备并不复杂。目前frog技术在实验中已从紫外光到红外光的大光谱范围内 对强脉冲（从20kw到1gw）进行过成功测量，可以广泛适用于各种波长和能 量的单脉冲或是多脉冲的测量。 frog法由光路部分和算法部分两部分组成， 光路部分是将待测脉冲经分束 第一章 超短脉冲的测量方法 10 器后形成的两个具有相对时间延迟的脉冲，一束为探测脉冲（probe pulse） ，另 一束为开关脉冲（gate pulse） 。这两束光脉冲以一定的偏振方向和入射角入射到 非线性介质中，产生非线性效应，互相干涉而改变频率，所形成的信号场再成像 于光谱仪，并被记录为以频率和时间为自变量的二维谱图，即frog迹（frog trace） 。算法部分则是利用二位相位恢复算法，从frog trace （frog迹）中恢 复脉冲的振幅和相位分布。 二维相位恢复算法则是利用傅里叶变换和傅里叶反变 换交替迭代，并通过频域限制和时域限制反复修正猜测信号，理论证明此算法最 终向实际待测信号收敛，因此最终的结果就是待测信号。 1.7 光谱相位相干直接电场重构法(spider)11,20 spider21-24方法的基本思想来自于光谱干涉（spectral interferometry） ， 光谱相干就是具有时间延迟的两个光脉冲在到达同一点时会在光谱上产生干 涉条纹25， 这个条纹与空间干涉条纹不同， 在空间上无法直接观察到干涉图像， 而只能在光谱上看到干涉条纹。然而与空间干涉遇到的问题一样，光谱相位的改 变将直接导致条纹形状的改变26-28。 1998年牛津大学的walmsley小组第一次提出了spider方法29,30，本质 上这种方法是光谱相干法的自参考型的特例。 光谱相干法的基本原理是在已知一 脉冲相位的前提下，用此脉冲作为参考脉冲与待测脉冲干涉，通过干涉仪记录下 干涉谱的图像，进而使用takeda在1982年提出的算法31对测量结果进行还原 就可得到待测脉冲的相位信息。然而，在实际操作中还是要借助于如frog法 等方法来测量参考脉冲才能获得参考脉冲的相位，因此，在实际操作中，这个光 谱相干法无法独立给出待测脉冲的相位信息，不具有实践价值。随后， j.rothemberg等人提出了用待测脉冲自身通过时间上的延迟或提前来作为参考 光，最终从以相位差为自变量的频谱中还原出相位的方法32，这种方法被称为 自参考光谱相干法。spider法正是在自参考光谱相干法的基础上发展起来的。 spider方法的基本构思在于通过引入光谱剪切相干从而把原本在时域中的 干涉转换到谱域中。其具体思路是把待测脉冲通过分束器分为两束，利用 fabry-prot interferometer（f-p干涉仪）将其中一束脉冲泵浦成接近于单色 光的脉冲，以此脉冲作为参考光，然后与分束后的另一束脉冲进行干涉。 由于参考光是单色的，所以在谱域中看不到干涉条纹，不过在时域是可以 观察到干涉条纹的。但是时域中的这个干涉条纹需要一个响应时间非常短 的光电探测器才能记录下来，而现今的高速光电探测器都不能满足这一要 求。幸运的是，我们发现如果让待测脉冲通过分束器后的其中一束有一个 第一章 超短脉冲的测量方法 11 微小的频移，然后再与另一束脉冲相干，在谱域就获得了可以被观察到的 干涉图像，这一干涉图像用普通的光电探测器就能记录下来，再经过还原 算法就可以得到待测脉冲的位相信息。因此，这一问题就转化为如何在参 考脉冲上产生一个我们所需要的微小频移的问题。1998年walmsley提出并 在实验中验证了一种适用于足够大的频谱范围的通过非线性介质获得频移 的方法33，在实验中，人们将分开的两束光中的参考脉冲进一步分束为两 束相同频率的脉冲，两束脉冲在相位上相差时间，另一束待测脉冲则通过一个 色散介质变成啁啾脉冲，两束脉冲入射到同一非线性晶体中，在非线性晶体中交 汇变为两个高频脉冲出射，出射得到的脉冲频率就有了所需的微小频移。 1.8 frog 与 spider 两种测量技术的比较11 目前，frog和spider测量技术已经成为测量10fs以下脉冲特性的 标准方法。这两种方法的实验装置都不太复杂，相比而言，当脉冲较长的 情况下，由于spider是测量光谱相干的条纹图，此时spider方法需要光谱 仪具有非常高的分辨率。进一步，对于frog方法而言，可以通过frog图 形直接定性地分析脉冲所含啁啾的性质，能够直接获得脉冲的宽度信息， 不足之处在于，frog需要利用三阶非线性效应，对脉冲峰值的功率要求较 高，更主要的是，若要获得准确定量的脉冲啁啾信息，frog需要复杂的迭 代进行计算，因此耗时较长，不利于进行实时监测。相对的spider对脉冲 峰值功率要求不高，可以直接测量从激光振荡级中输出的光脉冲，更重要 的是spider重构脉冲相位的反演算法相对简单，可以在电脑上非常迅速的 执行，即使对于复杂的波形，其解析速度仅仅受分光仪的限制，适用于进行实时 监测脉冲的相位。但是，frog的算法得出的波谱有着比起spider算法更好的 连贯性。最后，这两种方法虽然都被用来测量短于10飞秒的超短脉冲，但在这 种情况下frog方法依赖于光谱仪具有在宽谱带下的精度，而spider只需要 精确的波长校正，相对来说这一要求更容易实现。2000年eut的ursula keller 研究组对frog方法和spider方法的测量精度进行了比较。他们分别用 spider和frog两种测量方法对同一脉冲源进行反复测量， 并将测量结果与瞬 间实时干涉测量结果相比较，得出统计误差分布。从实验结果来看，在误差统计 方面spider方法的表现优于frog方法；同时考虑所测得图像的边带位置， spider方法测得结果相比frog法更接近于实测曲线；另外，进行时域重构后 所得脉冲的稳定性，spider也优于frog。 因此总体来说， 虽然spider和frog 方法都有较高的测量精度，但是spider在精度方面更胜一筹。 第一章 超短脉冲的测量方法 12 1.9 小结 虽然至今为止发展出了大量的超短脉冲的测量手段， 但是光电采样法和直接 测量法只能测量皮秒量级甚至更长的脉冲， 而后续建立在自相关基础上的frog 和spider以及后续发展的grenouille以及miips方法都要求测量光为强 光，无法在单光子量级上进行试验。因此，测量皮秒以下量级的弱信号，特别是 超短单光子信号，在实验上非常困难。因此，在后面的第4章中，我们会提出一 种全新的对超短脉冲的测量方法，这一方法可以对超短单光子脉冲进行有效测 量。 第 2 章 超短脉冲的应用 13 第 2 章 超短脉冲的应用 第 2 章 超短脉冲的应用 2.1 超短脉冲在经典领域的应用34-42 自从超短激光脉冲产生以来人们就使用其作为光源， 以此为基础建立了时间 分辨荧光光谱、时间分辨拉曼光谱、交叉相位调制技术、飞秒条纹相机、扫描探 针显微镜、光导探针等多种分辨/探测光谱技术。以这些超快信息技术为基础， 超短脉冲的出现大大提高了人们对超快领域的探索能力。 以超短激光脉冲为基础的超快探测技术， 其时间分辨率由超短脉冲的展宽所 决定。因此，超短脉冲宽度的进一步降低直接影响着时间分辨率的提高，而时间 分辨率的提高则直接扩展了人们理解和研究物理现象的手段和能力， 从而开辟出 新的研究领域。信息超快领域的发展使得人们可以着手研究凝聚体系中自由基、 溶剂化电子、激发几何结构异化、光电离、光解、能量的辐射与非辐射转移等， 这些与信息的产生、传递、存储、太阳能的转换与存储、肿瘤的形成和消失、衰 老过程、药理过程、材料的辐射损伤与改性、同位素的富集与分离以及环境污染 的治理等等均密切相关43。通过这些基于超短脉冲的技术发展，人们在物质微 观领域的认知水平获得了巨大的飞跃，带动了物理、化学、生物、信息技术等学 科的研究进入了微观超快领域，从而开创了如飞秒化学、量子控制化学、半导体 相干光谱、高强度科学与技术等全新的研究领域。 在化学领域， 由于超短脉冲激光技术的出现和在信息超快获取领域的广泛应 用，人们有能力研究化学反应基本规律的精细过程，以此为基础衍生出了飞秒化 学与量子控制化学。例如，可以利用飞秒激光探测技术研究化合物光解时过渡态 动力学的实时过程、波包的运动、团簇的多光子电力动力学、表面的吸附、脱附 或解离的动态过程以及分子内的传能等过程， 也可以基于此研究溶液中的电子传 递过程、碰撞传能过程以及溶质分子的光解动力学等过程43。同时，飞秒激光 还为通过利用特定波长、偏振、波形等信息的脉冲控制化学反应精细过程提供了 可能。例如紫外单分子光解、激光相干相位控制双原子分子的电离解离通道、飞 秒脉冲控制 2 ixeixei+的反应过程等43。 将飞秒脉冲作为扫描源应用在电子显微镜上就得到了可以获得纳米级4维 图像(随时间变化的三维图像)的超快电子显微镜。利用这种超快电子显微镜我们 可以观察到分子间反应和微观反应的实时精细过程或是一些超快的瞬态过程， 例 如以此研究半导体中瞬态电子在高电场中的输运、 电子的驰豫和隧穿的载流子动 第 2 章 超短脉冲的应用 14 力学过程等。1999年zewail因为其利用超快飞秒电子显微镜对化学反应中的过 渡态的开创性研究获得了当年的化学诺贝尔奖。 展示了超短脉冲在这一领域的巨 大价值。 超短脉冲技术所带来的差异吸收光谱和探测技术在生物学方面也有巨大的 应用空间，例如可以用来研究光合作用中反应中心的传能、转能与电荷分离等过 程，从而理解光合作用这一过程中光子和受体、载体的传递、泵浦这一复杂的物 理过程。 为人工提高光合作用效率以及在仿生学中借鉴光合作用的高效率特性从 而提高现行太阳能的利用率而提供理论支持。 此外， 超短脉冲激光也在研究dna 中的能量传递、外科手术等过程中发挥着不可替代的作用。 超短脉冲产生以来，随着技术的发展而产生的啁啾放大技术(cpa)44,45使 得人们可以将激光的强度极大提高， 其产生的超短超强激光可以模拟并产生各类 极端环境以此为基础产生了强场物理学这一新的物理学分支领域， 在这一领域内 光与物质的相互作用展现出非线性效应和相对论效应的具体表现， 出现了许多新 的效应和现象，如光子电离、隧道电离、高次谐波、长距离非线性传输、相对论 聚焦、自通道效应等。以此又衍生出了许多新的技术，例如高精度测距技术、 xuv光谱学技术、超高分辨率的精细刻蚀加工，利用超强激光产生超高温、超 高压、超高密度的等离子体模拟恒星天体的条件，用超强场对带电粒子加速以及 惯性约束聚变的快速点火等等。 在经典信息领域，超短脉冲同样发挥着重大作用，在很长一段时间内，信息 传输是通过电磁波完成的，而单位时间内传输的信息量正比于电磁波的频率，光 波的频率是一般通讯使用波段的电磁波频率的 2 10倍。同时，光子只与自身或者 不可区分的光子干涉，因此两束脉冲之间不会互相干扰，从而具有了空间上的并 行处理能力。现阶段光通讯的信息处理速度已经从gb/s开始提高到tb/s，通过 对半导体材料中的载流子动力学等的研究，从而开发出响应速度更高的调制器、 光开关和光探测器来进一步提高光通讯速率与容量已经成为超快领域的热门研 究课题43。 2.2 超短脉冲在量子信息领域中的应用46,47 量子信息自从产生以来，超短脉冲激光也发挥了巨大作用。量子信息学是将 量子力学的基本原理48-50运用到信息理论和计算机科学所产生的一门崭新学 科。 其实现手段是将量子态进行编码成为量子比特并进一步对其实现存储、 变换、 传输和读取等操作。量子信息主要由量子通讯和量子计算两部分组成51。量子 通讯与经典通信传输相比，两者的信息单元都是比特，不同在于，在量子通信中 第 2 章 超短脉冲的应用 15 其单元是量子比特， 而在经典通信中信息的单位是经典比特。 经典比特只有 “0” 和 “1” 两个状态， 而量子比特则可以处于二维希尔伯特空间中任意态01nm+。 故此，我们可以说，经典比特只是量子比特处在基态下的一种特例。由于量子比 特可以以0和1的任意叠加态携带信息，量子通信可以比经典通讯传送更为丰 富的信息。另一方面，量子纠缠的这一特性，使得在量子通讯中可以完成诸如量 子隐形传态52,53、量子密集编码54-56、绝对安全的量子密钥传输57-59等经 典领域中所不能完成的信息处理任务。而在量子计算领域，1994年shor基于量 子相干叠加性提出了量子并行算法，并证明可以用来实现大数因子分解60，从 而轻易攻破目前广泛使用的rsa公开密码体乃至整个基于大数定律基础的经典 密码学体系61。 近年来， 量子信息在理论上和实验技术上都取得了极大的发展， 特别是在量子密码方向已经实现初步的商用化62-64， 这为量子信息产业注入了 新的动力。同时量子信息学发展也反过来极大的丰富了量子力学的发展，特别是 随着人们对量子比特控制能力的加强， 以前关于量子力学基础性争论的一些理想 实验48,50,65现在可以用实验来验证了66-68。 量子纠缠是不同量子系统之间的一种非局域性关联，是量子系统独有的特 性，也是量子力学区别于经典力学的本质特征48,50，反映了一个系统中子系统 之间的相关性与不可区分性。 现在考虑两个子系统 1 c和 2 c组成一个复合系统，我们可以将其所在的希尔 伯特空间表示为： 12 cc hhh=。根据schmidt分解定理，该空间的任一个纯态 12 c c 都可以表示成这样的形式： 1212 i c ccc i p ii= (2-1) 其中 1 c i和 2 c i 分别是 1 c h和 2 c h空间中的一组正交归一基矢， 满足 11 ij cc i j= 和 22 ij cc i j=。 i p为约化密度矩阵 1 c 和 2 c 非零的本征值且1 i i p = 。其中 1 c 、 2 c 为对两体密度矩阵 12 c c 中的 2 c 、 1 c体系求迹后的约化密度矩阵 () 2 1 121 ()c ci c cc i trp ii= (2-2) () 1 2 122 ()c ci c cc i trp ii= (2-3) i p的个数称为schmidt数，也就是分解式 1212 i c ccc i p ii=右边的项数。 如果量子态 12 c c 的schmidt数大于1，那么它就是一个纠缠态，否则这个量子 第 2 章 超短脉冲的应用 16 态就可以分解为直积形式： 1212 c ccc = (2-4) 因此可以这样定义， 系统中的某个纯态如果不能写成各个子系统中纯态的直 积形式， 那么这个态就是一个纠缠态。 对于多体系复合系统和多自由度体系而言， 如果复合体系的某个量子态不能表示成各个子系统中量子态的直积形式， 则此态 是纠缠态。 而对于两子系统混态情况，如果这个复合系统的混态是纠缠态，当且仅当它 不能表示成以下的混态可分离形式 1212 ii c cicc i p = (2-5) 在量子力学基础研究中， 纠缠态是研究量子非局域性和bell不等式问题69 的基础。而在量子信息中，纠缠态被广泛应用于量子计算70,71、量子密码通讯 57,72,73、 密集编码48-50和量子隐形传态52,53等的研究。 在量子计算领域中， 要实现量子计算首先就要实现两比特逻辑门通常是受控非门（cnot） ，构 造这种逻辑门的过程事实上就是对两量子比特进行纠缠制备的过程。 利用量子纠 缠还可以进行量子纠错编码74,75，构造出高效的量子计算机70,71，也可以利 用量子纠缠降低采用分布式计算的量子通讯复杂度76-79。而在量子通信中，甚 至在某种意义上可以将量子通信考虑为异地纠缠态的建立、操纵和测量的过程。 因而，如何产生和制备纠缠态则成为研究这些问题的关键所在。 自八十年代中期以来，自发参量下转换技术成为制备纠缠态的有效途径，在 参量下转换过程中， 一高频激光经由非线性晶体以一定概率产生能量和时间纠缠 的低频光子对。1987年rochester大学的hong、ou和mandel首次在实验上利用参 量下转换产生的双光子纠缠态实现了双光子纠缠的四阶干涉实验80。1988年 mayland大学的y. h. shin和c. o. aelley利用参量下转换产生的双光子纠缠对完 成了对bell不等式的检验，结果符合量子力学的预言，bell不等式被违背81。从 此， 双光子纠缠的实验和理论研究得到不断深入， 它的基本理论研究也逐渐成熟， 这些实验帮助我们对于量子力学基本问题的理解起到非常重要的作用。 利用自发参量下转换产生的空间、时间、能量和偏振纠缠的双光子态82， 作为纠缠源可以用于验证bell不等式和研究量子非局域性实验69， 同时纠缠光 子对所具有的典型的反相关效应，可以被用于测量微小厚度介质，以及研究偏振 模色散效应；利用双光子对的空间关联特性可以干涉成像，实现图像传输。纠缠 光子对在量子信息领域研究中可以用来实现epr量子密码方案，而单光子不可 克隆原理则保证了量子密码的绝对安全性； 将纠缠光子对用于密集编码可以提高 通信量，从理论上可以实现通过仅对一个粒子的操作就传送2比特的信息等等， 这些都是经典通信中所无法实现的。 第 2 章 超短脉冲的应用 17 双光子纠缠态产生器按照其泵浦光的不同， 通常分为连续光泵浦和超短脉冲 泵浦的参量下转换。两者之间的主要区别在于泵浦光的相干长度不同，相对而言 连续激光作为泵浦源其相干性较脉冲激光好， 连续激光泵浦产生的双光子纠缠对 在时间上是随机的，因此双光子纠缠对是概率性产生的，而超短脉冲经非线性晶 体产生的双光子对由脉冲时间决定， 也就是只有当脉冲经过晶体时才可能产生双 光子对。另一方面，从以往的实验表现来说，用连续激光泵浦所获得纠缠源一般 有较好的光谱性质， 而脉冲激光泵浦所获得的纠缠源则通常有更好的时间同步特 性，并且多光子产生效率更高。因此脉冲泵浦被广泛应用于制备具有良好时间关 联特性的光子源，比如已实现的三光子态，四光子态、六光子态等的制备中采用 的都是脉冲泵浦。实验上首次用超短脉冲产生的双光子纠缠对是1997年， innsbruck的研究小组利用超短飞秒激光实现量子隐形传态实验。这一成果引起 众多研究小组的兴趣， 这之后用超短脉冲实现量子隐形传态在实验和理论上都取 得较大进展。 在实验研究方面， 一方面研究超短脉冲纠缠光子对的特性以获得高亮度和高 干涉可见度的纠缠光源。2002年，g. d. giuseppe等利用ii型参量下转换，利用 hong-ou-mandel干涉仪研究双光子态干涉可见度与晶体厚度之间的关系83。 w. o. grice等从光谱的可分辨性分析光谱对纠缠干涉的影响。 而m. atature等提 出了利用超短脉冲的不可区分度讨论干涉实验。1999年，d. branning等将分两 次产生的偏振纠缠光子对通过一块ii型非线性晶体进行叠加84， 消除了ii型下 转换中光子色散对纠缠的影响，得到了在时间上不可分辨的两偏振纠缠光子对， 提高了干涉可见度的同时排除了晶体厚度对实验的影响。而yoon-ho kim等则 在实验中用两块i型参量下转换晶体成功产生偏振纠缠态， 以这作为偏振纠缠源 通过参量上转换完成了对四个bell基态的测量并在实验中实现了量子隐形传态。 另一方面，超短脉冲纠缠光子对还被用来实现量子隐形传态和纠缠交换实 验。1999年，v. sergienko等提出用0.1mm ii型bbo晶体参量下转换可以实现 量子密钥分配。d. bouwmeester等在实验上利用两对脉冲纠缠光子对成功制备了 三光子纠缠态（ghz态） ，进一步的，中国科大教授潘建伟证明了ghz态的量 子非局域性， 之后在实验中首次成功的实现了复合系统的隐形传态以及四光子纠 缠和六光子纠缠的操纵等进一步的进展。 第 3 章 单光子窄带脉冲的制备 18 第 3 章 单光子窄带脉冲的制备 第 3 章 单光子窄带脉冲的制备 3.1 引言85 19实际末20世纪初，物理学界上空被笼罩了“两朵乌云” 。 “第一朵乌 云出现在光的波动理论上”，“第二朵乌云出现在关于能量均分的麦克斯 韦-玻尔兹曼理论上” ，为了解决随着乌云而来的黑体辐射中的“紫外灾难” ， 在1900年，普朗克提出量子假说，认为“各种频率的电磁波只能像微粒似的以 一定的最小份额的能量发射，它的能量正比于电磁波的频率” 。受普朗克的启发， 在1905年爱因斯坦通过光量子的假说解释了光电效应的实验结果，从理论上开 始解决困扰物理学界的两朵乌云。 从此关于光的量子性的研究随着时间的推移不 断深入。时至今日，我们已经可以制备最小份额能量的光单光子，并且开始 将其运用到应用领域中，产生了巨大的实用价值。单光子态在量子计算、量子保 密通讯、 量子隐形传态、 基础量子光学的实验研究等方面有非常诱人的应用前景。 因此，对单光子的产生测量的研究也就有了非常重要的科学意义。 所谓单光子就是一个n=1的fock态。目前有多种方案可以制备单光子态， 如直接将激光衰减至单光子水平86、量子点87,88、单荧光分子89、n维色 心90、腔qed及自发参量下转换等。 3.2 腔 qed 制备单光子态91 3.2.1 腔 qed 的基本概念 1946年e. m. purcell发现了purcell效应92，以此为开端，人们建立了 jaynes-cunmings model（jcm）来描述两能级原子与单模量子化光学腔的相互作 用，发现了能级的坍缩与复苏效应（collapse and revival）93，发现了原子辐射 中的antibunching effect和sub-poissonian number distribution94,95、单原子的真 空rabi劈裂 96以及jcm模型中的非线性效应97等，在这些基础上逐渐发展 出了完整的腔电动力学（qed）体系。 从本质上说，腔就是一个封闭或半封闭的共振系统，而腔电动力学（qed） 就是研究被包裹在腔中的物质与腔（光学或微波）模场的相互作用的体系。将被 俘获的原子置于高品质因数的腔内可以减少原子与腔模场的耦合体系与外界环 境耦合而产生的消相干98,99，从而避免原先的纠缠被破坏，因此原子与腔模场 第 3 章 单光子窄带脉冲的制备 19 体系可以在动力学特征时间尺度内保持良好的相干性。由于原子-腔模体系和外 界的残存耦合可以作为微扰来处理，因此在qed体系中，可以从基本原理出发 对消相干效应直接进行严格的理论分析和计算，并与实验结果进行比对，与实验 结果的一致符合进一步证明了qed模型的有效性。由于腔qed具有良好的量 子相干特性，现今在量子通讯以及量子计算领域，腔qed成为理想的实验载体 之一。 3.2.2 两种腔 qed 体系 腔qed可以根据频率范围的不同分为两大类：微波腔100以及光学腔 101。典型微波腔的结构如fig. 2所示。 fig. 2 微波腔结构简图102 如图所示， 由原子热束中发射出的原子束被一束双倍频的紫外波段的染料激 光激发，通过单步转换由基态激发到里德堡态。激发后的原子束再经过与腔模的 相互作用，进入电离场实现对里德堡原子态的选择探测。 由于被激发到里德堡态的原子与辐射场的耦合十分强烈， 比较容易实现强耦 合103， 同时里德堡态原子具有较长的衰变寿命104,105， 这一激发跃迁所对应 的波长在毫米量级内，低频模的腔与原子的相互作用时间很长，因此现阶段微波 腔是用于观测