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应用电化学》论文翻译学期：2013英文题目：年级：2010英文题目：Compositegelpolymerelectrolytescontainingcore-shellstructuredSiO2(Li+)particlesforlithium-ionpolymerbatteries中文题目：含核-壳结构化SiO2(Li+)颗粒的复合凝胶文献来源：聚合物电解质锂离子聚合物电池文献来源：ElectrochemistryCommunications17(2012)18-1英文总页数：4中文总页数：9作者：译者：班级：学号：Yoon-SungLee,SeoHeeJu,Jae-HongKim,SeungSikwangXX应用化学100X班20100XXX翻译日期：2013.4.14参考工具：有道词典、谷歌含核-壳结构化SiO2（Li+）颗粒的复合凝胶聚合物电解质锂离子聚合物电池Yoon-SungLee,SeoHeeJu,Jae-HongKim,SeungSikHwang,Jae-ManChoi,Yang-KookSun,HansuKim,BrunoScrosati,Dong-WonKim摘要：本文记述了锂离子聚合物电池的新型复合凝胶聚合物电解质。作为单离子导体的锂离子源，具有均匀的球形形状颗粒的核-壳结构化SiO2（Li+）已被合成，并作为功能性填料在复合凝胶聚合物电解质中使用。我们将核-壳结构的SiO2（Li+）颗粒结合到聚合物中，做成一个对聚合物锂离子电池非常有效的聚合物电解质，在此基础上来展示我们的材料。关键词：核-壳颗粒功能性填料锂离子电池复合聚合物电解质二氧化硅简介由于锂离子电池的高能量密度和长的循环寿命，它已迅速成为占主导地位的用于便携式电子设备，电动汽车和能量存储系统的电源。然而，安全问题仍然阻碍这些电池得到充分利用。因此，寻求更安全和更可靠的电解质系统是紧急的，在这种情况下，聚合物电解质很被看好［1-2］。以聚（环氧乙烷）为基础的固体高分子电解质是最常见的例子，但是，这些电解质被一个在室温下仅仅从10-8到10-5S/cm变化的低离子导电性所影响，因此，一致的研究解决了在环境温度下，具有较高的离子导电性的电解质凝胶聚合物的制备和表征。聚丙烯腈（PAN），聚（偏二氟乙烯）（PVDF）,聚（偏二氟乙烯-共-六氟丙烯）（P乙烯（VdF-HFP））和聚（甲基丙烯酸甲酯）甲基丙烯酸甲酯（PMMA）是制备凝胶电解质最常用的支持聚合物［3］。该陶瓷填料能促进电化学性能，但只能通过不直接带动锂离子运输的过程物理方法实现。通过陶瓷颗粒合理的表面改性，它们也可以作为电荷载流子的来源［10-12］。基于核壳结构游离锂离子在控制最终形态方面有独特的优势，研究拥有该种游离锂离子的无机材料具有重大意义在这项研究中，我们合成了壳内含有锂离子单分散的芯-壳结构的二氧化硅颗粒在。SiO2（Li+）的颗粒被纳入一个P乙烯（VdF-HFP）基体聚合物，然后被一个液体电解质激活，形成复合材料的凝胶聚合物电解质。我们测试了锂离子聚合物电池中这个独特的复合聚合物电解质。这项工作所报告的结果证实了，与传统的电池电解质（例如，纯气相二氧化硅）相比，我们的核壳SiO2复合聚合物的卓越性r1SilicaPLSH£cOCH3^3i-OCH3ochr1SilicaPLSH£cOCH3^3i-OCH3och3Vinyltrimethoxysilano(VTMS)hydimlywiw&condensationSiliicapowderwithvinylgrQyp8ilie卡olyflithium4-styrane&utfoiiatQ)Core-sliallstructured咅iO/LiJSilica-poly(soclium4-styrenesulfonate)Cor&'Sh&llstriKturedSIO^Na4)图1.核-壳结构化Sio2（Li+）颗粒的香豆素的反应过程实验核-壳结构化二氧化硅颗粒的合成图1显示的是核-壳结构化二氧化硅（Li+）颗粒的合成路线。将已烯基三甲氧基硅烷（VTMS）加入到水中搅拌，直到与VTMS完全消失。然后向溶液中加入氨水，在室温下持续反应12小时。反应完成后，产生的沉淀（空心硅）经过离心，再用乙醇洗涤。核-壳二氧化硅（Na+）颗粒由空芯硅粒子、4-苯乙烯自由基酸钠盐和n-甲基吡咯烷酮内的偶氮二异丁腈（NMP）,在60°C下反应72小时合成。聚合后，溶液中沉淀成过量的乙醚。滤出沉淀物并用甲醇或乙醇洗涤几次。核-壳结构化二氧化硅（Na+）的Na+通过伴有Li0HH20[13]的离子交换被取代。复合凝胶聚合物电解质的制备由P（VdFcoHFP）和核-壳结构化二氧化硅（Li+）粉末组成的一种多孔的复合聚合物膜，是由混合P（VdF-co-HFP）,SiO2（Li+）粉末和二丁基邻苯二甲酸酯（DBP）在丙酮下球磨，然后用刮刀铸造成500Mm厚度。膜浸没在甲醇中去除DBP,然后在70C下真空干燥12小时。在制备的复合聚合物膜中SiO2（Li+）粉含量的变化范围为025wt%。自立复合凝胶聚合物电解质膜最后通过将泡膜浸没在LiPF6的碳酸亚乙酯或碳酸二乙酯（体积3:7，电池级，TechnoSemichemCo）足够长的时间（1小时）获得的，以便促进膜与电解质溶液有效地浸透。因此,对离子电导率的老化效应，浸泡后可以忽略不计。电极的制备和电池组件LiCoO2电极是通过涂布一个含有钻酸锂，聚偏氟乙烯和超级-P碳铝箔的NMP浆料制备的。石墨电极，是类似于通过涂覆在铜箔上的中间相碳微球，聚偏氟乙烯和超级-P制成的。锂离子聚合物电池是通过在碳阳极和LiCoO2阴极间夹杂复合凝胶聚合物电解质组装而成的。锂离子聚合物电池的充电和放电循环试验是在带电池循环仪，电压范围为3.0-4.2V之间进行的。

(Dou(Dou何一一一4000 3500 3000 2500 2000 1500 1000 500Wavenumber(cm-1)图2.(a)SEM图像及(b)SiO2粒子的FT-IR光谱

图3.(图3.(a)TEM图像及(b)核-壳结构化SiO2(Li+)颗粒图像slllnoo(a)200180$1601140120100--9-(a)200180$1601140120100--9-Uptake-caIonicconductivityordcconduc±:<.iyG5cnrl)・・・・・・10^*0 5 10 15 20 25SiO2(Li*)content54321■■■■■ooooo」<DqEnut+-I0.0图4.(a)0 5 10 15 20 25SiO2(Li+)conterrtfwt.%)离子电导率及(b)核-壳结构化SiO2(Li+)粉末的函数中,

复合凝胶聚合物电解质的锂离子电池3.52.5但）4.51st3.52.5但）4.51stcycle20thcycle50thcycle100thcycle20 40 60 80 100 120 140 160Specificcapacity(mAhg'1)SiO2SiO2(Ln:5wt.%SfOzQLi1):10wt.%SiOstlLi1):15wt.%SiOa(L0:20wt.%SiOztlLi1):25wt%图5.（a）由含20wt%的SiO2（锂离子）颗粒的复合凝胶聚合物电解质组装的锂离子聚合物电池的充电和放电曲线（0.5CCC和CV充电；0.5CCC放电；3.0-4.2V截止）及（b）由含有不同含量的二氧化硅（Li+）颗粒的复合凝胶聚合物组成的锂离子聚合物电池的放电能力结果与讨论图2-(a)是二氧化硅核心粒子的电场枪扫描电子显微镜图像.这些粒子是平均直径为1.2微米的均匀球形。为了证实二氧化硅中碳碳双键的存在，对二氧化硅进行傅立叶变换红外光谱测试，得到图2-(b)光谱。硅氧烷(si-o-si)基团的对称拉伸振动出现在766cm-1，硅氧烷⑸-o-si)基团的不对称拉伸振动出现在1000到1200cm-1之间。从光谱图上可以看出两个高峰出现在1410和1603cm-1之间，这是碳碳双键的特征，这就说明二氧化硅核心粒子中含有乙烯基。图3展示的是含有poly壳体的透射电子显微镜图像和粒子的剖面能谱分析图，显然，粒子具有核-壳形态，二氧化硅核心粒子(图中黑色部分)周围包裹着350到450纳米厚的PPS(图中灰色部分)壳质体。能谱分析表明，硅原子位于粒子中心1.2ym处，PPS中的硫原子和钠原子位于离壳中心约400纳米处，能谱分析的这些研究结果都符合透射电子显微镜图像，这也证实了二氧化硅粒子被一层厚的PPS壳体包裹，因此核壳结构二氧化硅(Na+)颗粒球形合成成功。接下来，我们继续用锂离子替换钠离子，将得到的粒子用光电子能谱分析显示出现锂对应的57.4ev特征峰，证明二氧化硅(Na+)颗粒转换成了二氧化硅(Li+)颗粒图4-(a)表明复合凝胶聚合物电解质的离子电导率与SiO2(Li+)颗粒的含量具有一定的函数关系，电导率随SiO2(Li+)颗粒的含量的增加而增加，直到到达最大值20%。我们假设随着从SiO2(Li+)颗粒游离出可移动锂离子的增多，被SiO2(Li+)颗粒促进增加的离子电导率与电解液吸收量有关。事实上，这也证实了在复合凝胶聚合物电解质中由结合交流阻抗测试的锂离子迁移量和直流极化随SiO2(Li+)颗粒含量的增加而增加。例如图4-(b)所示，当加入25wt%SiO2(Li+)，粒子迁移量从没有SiO2(Li+)粒子的聚合物电解质时的0.35增加到0.48.这个结果是因为SiO2(Li+)颗粒是固有的单离子导体，从SiO2(Li+)颗粒中游离出的锂离子有助改善离子导电性。在该界面中的分散产生的自由体积SiO2(Li+)粒子可能也有助改善离子导电性。离子电导率的下降超出20wt%，SiO2(Li+)粒子被归因于是一个阻塞影响电荷运输的载体，因为SiO2(Li+)粒子粉末是天然的绝缘体。因此，含很高连接性SiO2(Li+)粒子的离子导电变地更曲折。图5-(a)是用含有20wt%的SiO2(Li+)的复合凝胶聚合物电池组成的锂离子聚合物电池的充放电典型图像。基于阴极LiCoO2活性材料，电池初期提供了一个容量为153mAhg-1的首次放电。应当指出的是，在恒定电压充电步骤期间，回收的容量是非常小的，这提示我们电池内部具有非常低的电阻以及提供高容量的能力。图5-(b)显示出，放电容量与含有不同量的Sio2(Li+)颗粒聚合物锂离子电池的循环次数的关系。根据离子导电性内相关量增加，随着Sio2的加入，初始放电容量缓慢增加到20wt%。复合材料中的凝胶聚合物电解质中Sio2(Li+)的含量增加，容量保持率也得到提升。这是假设通过加入Sio2(Li+)粉末，在复合材料凝胶聚合物电解质中保持电解质溶液的能力得到优化，有助于循环过程中电解质溶液释放。通过Sio2(Li+)粉末促进稳定界面特性，也可能有助改善容量保持［4-6］。由含20wt%Sio2(Li+)粉末的复合凝胶聚合物电解质比用含有相同量的气相Sio2复合凝胶聚合物电解质做的电池，表现出较高的初始放电能力和更好的容量保持率;这一发现是我们的核-壳材料具有卓越性能的另一证据。结语我们通过自由基聚合的4-苯乙烯磺酸的钠盐和含有乙烯基的SiO2核材料成功合成的核-壳结构的SiO2粒子，证明用核-壳结构化Sio2(Li+)颗粒的复合凝胶聚合物电解质作为填料，具有独特的运输和机械属性。我们发现，这些材料用于可充电锂离子聚合物电池的电解质是非常有前景的。参考文献J.-M.Tarascon,M.Armand,Nature414(2001)359.A.S.Arico,P.Bruce,B.Scrosati,J.-M.Tarascon,W.VanSchalkwijk,NatureMaterials4(2005)366.J.Y.Song,Y.Y.Wang,C.C.Wan,JournalofPowerSources77(1999)183.M.C.Borghini,M.Mastragostino,S.Passerini,B.Scrosati,JournaloftheElectrochemicalSociety142(1995)2118.J.Fan,P.S.Fedkiw,JournaloftheElectrochemicalSociety144(1997)399.F.Croce,G.B.Appetecchi,L.Persi,B.Scrosati,Nature394(1998)456.D.E.Strauss,D.Golodnitsky,E.Peled,ElectrochemicalandSolid-StateLetters2(1999)115.C.M.Yang,H.S.Kim,B.K.Na,K.S.Kum,B.W.Cho,JournalofPowerSources156(2006)574.S.K.Das,S.S.