紫外大气甲醛卫星遥感反演方法和研究现状

紫外大气甲醛卫星遥感反演方法和研究现状朱松岩;余超;李小英;陈良富;祝好【摘要】Formaldehyde(HCHO)isatoxictracegasandcarcinogenthatmainlyconcentratesinatmosphericplanetarylayer.ThelifetimeofHCHOisshortatanorderofseveralhours.AnthropogenicVOCgraduallybecomesanegligiblepartofairpollutioninChinaandHCHOisanimportantindicatorofVOC.Apparently,theinvestigationofHCHOisveryvaluable.DuetothelackofinsituobservationsforHCHO,satellite-basedremotesensingprovingfrequentandlargecoveragemeasurementsbecomesasignificantalternative.Inthisstudy,thepayloadsforHCHOdetectionandretrievaltheorieswerediscussedandanalysesconcerningtheresearchstatusinChinawereprovidedalongwithcorrespondingshortcomings.Fromthelastcentury,payloadscommonlyavailableforHCHOdetectionwereGOME/ERS-2,SCIAMACHY/ENVISAT,OMI/Aura,GOME-2/MetOp-A(B)andOMPS/Suomi-NPP.Relativeinformationwerereviewedaboutsatelliteorbits,spatiotemporalresolutionandapplianceinHCHOretrieval.Becauseofthetop-downobservationofsatelliteplatformwhichisdifferenttothebottom-upofinsituobservation,theretrievalalgorithmsaredifferentaswell.Apparently,themainfocushereistwomajorlyadoptedmethodsforHCHOretrieval:differentialopticalabsorptionspectroscopy(DOAS)andrecentlyproposedprincipalcomponentanalysis(PCA).%在我国长期稳定的甲醛观测站点十分缺失，卫星平台高时频、大面积覆盖等优势使得通过卫星遥感探测大气甲醛成为了一种重要的研究手段.本文讨论了现有载荷的反演理论和方法，分析了我国大气甲醛的研究现状及不足.简述了从20世纪至今可用于甲醛探测的主要载荷:GOME/ERS-2,SCIAMACHY/ENVISAT,OMI/Aura,GOME-2/MetOp-A(B),OMPS/Suomi-NPP,总结归纳了各个卫星载荷仪器的轨道信息、时间空间分辨率等相关参数，以及各个传感器在大气甲醛遥感反演中的可行性.由于卫星自上而下的观测方式与地基平台不同，其反演方法也有不同之处，因此本文针对卫星平台综合论述了两种甲醛反演算法:传统的差分吸收光谱法(DOAS)和针对于甲醛反演的一系列改进算法以及近几年提出的主成分分析法(PCA);另外，本文针对现有反演算法和时空分布在我国中东部地区的研究现状和不足进行了综合讨论，并给出了一定的改进策略.【期刊名称】《中国环境科学》【年(卷)，期】2018(038)005【总页数】10页(P1685-1694)【关键词】大气甲醛;遥感反演;DOAS;PCA;OMI【作者】朱松岩;余超;李小英;陈良富;祝好【作者单位】中国科学院遥感与数字地球研究所，遥感科学国家重点实验室，北京朝阳100101;中国科学院大学电子电气与通信工程学院，北京怀柔100049;清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室，北京海淀100084;中国科学院遥感与数字地球研究所，遥感科学国家重点实验室，北京朝阳100101;中国科学院遥感与数字地球研究所，遥感科学国家重点实验室，北京朝阳100101;成都信息工程大学资源与环境学院，四川成都610103【正文语种】中文［中图分类】X87大气中的甲醛是一种有毒并且致癌的痕量气体，寿命只有几个小时.甲醛的本底浓度只有大约1x10-9,主要来自于甲烷的不完全氧化［1］.在大陆地区，甲醛主要来自落叶植被释放的异戊二烯等挥发性有机物(VOC)的光解［20］.在城市中,来自植被排放和人为释放的VOC与来自工厂、机动车等的NOx在光照条件的光化学反应是近地面臭氧以及二次有机气溶胶污染的主要来源［3］.甲醛是VOC光解的主要中间产物，是一种重要的非甲烷VOC(NMVOC)的指示剂.VOC种类很多且理化性质各不相同,但往往可以通过对甲醛的研究来间接地反映VOC的时空分布状况以及相关特性.因此，对于大气甲醛的大范围、长时间连续监测具有重大的科学意义和研究价值.传统的甲醛等痕量气体监测手段是用地基多轴差分光学吸收光谱仪(MAX-DOAS)进行自下而上的探测［4］.但是在我国，甲醛并不属于环境监测站的常规监测成分，其他地基观测站点数目有限而且站点密度不均，有些极端气候条件地区甚至无法布设地基观测仪器，从而使得对甲醛的大范围、长时间连续监测较为困难.利用卫星平台可以进行大面积、高时频的甲醛动态监测,因此利用卫星遥感手段对甲醛监测成为一种十分有价值的替代手段.自臭氧总量制图光谱仪(TOMS)以来，可以用于甲醛探测的载荷有GOME、OMI、SCIAMACHY和OMPS等［5］.根据不同的观测模式，遥感反演可以分为对气体的垂直柱浓度或者廓线进行反演两种.目前主流的甲醛垂直柱浓度反演算法是差分光学吸收光谱法(DOAS)及其改进算法，如BOAS等［6］,但近些年也有利用主成分分析(PCA)等方法来进行甲醛的柱浓度反演［7］.利用临边观测传感器可以进行痕量气体的廓线反演,主要方法是基于临边DOAS算法，将大气垂直分层,在不同高度进行反演以此来得到相应的廓线信息.随着相关卫星平台陆续成功发射以及对应的反演算法的不断发展，通过卫星遥感的手段探测大气甲醛已经成为了一种常规的观测手段.本文基于已有的星载遥感平台和可行的甲醛反演算法，对我国中东部甲醛的分布特性以及相关卫星遥感原理和算法进行了综合论述.主要内容包括甲醛反演卫星平台(如OMI/Aura等)及其应用的论述;不同观测模式下不同反演算法(DOAS和PCA等)的特性及优缺点的综合分析；在我国针对大气甲醛研究现状和不足的分析及讨论，并对现有的问题提出了一定的改进方案和展望.根据不同的探测模式,卫星平台分为天底观测模式(Nadirmode)、临边观测模式(Limbmode)和掩星观测模式(Occultationmode).在天底观测和临边/掩星观测模式下,可分别获得甲醛的垂直柱浓度和廓线信息.本节将对GOME系列、OMI、SCIAMACHY和OMPS的特点进行分析.ERS系列卫星搭载着一系列旨在对地球(陆地、海洋、大气)进行观测的传感器[8].ERS-1于2000年3月10日失效，包含3种重复观测任务模式作为ERS-1的继承者,ERS-2是于1995年4月发射的欧空局卫星,ERS-2大体上与ERS-1一致，为提高现有观测水平,ERS-2还另夕卜增加了两个传感器:GOME和ASTR-2.2011年9月5日,ERS-2彻底失效.GOME是搭载于ERS-2上主要针对于大气领域的传感器，主要任务是监测全球O3、HCHO和SO2等在对流层以及平流层大气化学中占有重要地位的痕量气体.GOME以天底观测模式监测大气后向散射和地表反射太阳光强度相关参数如表1所示.MetOp是欧空局发射、由EUMESAT运行的一系列卫星,旨在为提高数值天气预报精确度而提供高分辨率的大气温度、湿度结构、长期气候观测和大气化学辅助数据.MetOp系列卫星目前包含3颗卫星:已发射的MetOp-A,MetOp-B以及定于2018年发射的MetOp-C,第二代卫星MetOp-SG将于2021年发射.GOME-2是搭载于MetOp-A（2006年）和MetOp-B（2012年）上的传感器［9］.参数与GOME类似，分辨率为40'40km,幅宽度为960km（2013年幅宽度为1920km,分辨率80'40km）.Sch等［10］研究发现，利用GOME-2数据进行大气甲醛的反演，其结果的地理分布与排放源分布基本一致.尽管反演的斜柱浓度以及不确定性和反演参数设置有很大关系，但是通过太平洋区域观测值来进行校正，可以很好地统一不同参数设置下得到的垂直柱浓度结果，从而降低光谱拟合过程中的系统误差.Fu等［11］使用了连续6a的GOME卫星观测东亚及南亚的甲醛数据来提高NMVOCs的区域排放估计,用月均甲醛观测数据与GEOS-Chem化学传输模式模拟的值进行对比,发现冬季GOME观测值可以用来估计中国人为排放的NMVOCs,并有25%的精度提高;发现东亚和南亚的生物质燃烧源估计值是之前Streets等人的5倍；在中国华北平原,6月份并不在现有农业物燃烧清单之中;对比发现MEGAN模型低估了中国排放，而高估了热带地区的排放;中国自然源和生物质燃烧对臭氧污染有着重要的影响.对比站点实测值,使用GOME数据在中国中部和北部有着（5~20）x10-9的地表臭氧季节性增长.Aura是旨在研究地球臭氧、空气质量以及气候的NASA跨国卫星,共搭载4颗用于大气探测的传感器，是继Terra和Aqua后地球观测系统（EOS）发射的另一颗卫星.Aura卫星发射于2004年7月15日,太阳同步轨道，轨道高度705km（99min绕行地球一圈）.OMI包含紫外到可见光三个通道的传感器:UV-1,UV-2和VIS,主要参数如表2所示.可以用于探测臭氧和HCHO、SO2和NO2等痕量气体柱浓度、云、气溶胶以及反射率.OMI是TOMS对臭氧总量以及其他与臭氧化学和气候有关的参数的继承者，可以满足每天全球观测的要求，是目前最常用于痕量气体反演的载荷.Abad等［1］对SAO所使用的差分吸收光谱法针对OMI传感器进行了改进:包括甲醛参考光谱的差分、O2-O2碰撞的拟合、更新高分辨率的太阳参考光谱，使用了远太平洋地区模型参考来归一化反演结果、更新了大气质量因子的计算策略，包括了二级产品中散射权重以及甲醛垂直廓线.对比原有的SAO算法，更新的算法提高了斜柱拟合的时间稳定性并降低了部分噪声的影响;提高了大气质量因子计算准确率；探测极限估计为1'1016molecules/cm2.Kurosu［12］基于OMI数据对甲醛等气体进行反演，除OCIO外取得了较好的效果，发现对流层甲醛对大气质量具有十分重要的影响［12］.ENVISAT是由欧空局运作的全球最大民用观测卫星系统，发射于2002年3月1日,以轨道高度790km太阳同步轨道进行观测.轨道周期大约101min,重访周期35d.ENVISAT于2012年4月8日失去联系,从而任务终止.ENVISAT旨在提供大量卫星数据来增强对环境研究的能力，如大气化学、臭氧空洞、大气污染扩散模型以及雪冰制图等.ENVISAT共包含9个观测传感器和1个用于管控卫星姿态的传感器.SCIAMACHY是搭载在欧空局ENVISAT上的被动传感器,主要参数如表3所示,6d可以完成对全球的覆盖,因而可以用于观测大气以及地球表面的后向散射、反射、透射以及发射辐射.因此，其主要科学目标是观测全球尺度上的对流层及平流层的痕量气体，长波段也适用于气溶胶和云的检测.Smedt等［13］于2010年基于对GOME和SCIAMACHY从1997~2009年的甲醛卫星反演浓度的研究中发现,在中国东北部和印度甲醛柱浓度分别增加4%/a和1.6%/a,这和人为NMVOCs排放有较大的关系.在东京和其他美国东北部城市观测到有3%/a的减少，这是由于对污染的有效调控.2008年Smedt等［14］通过结合GOME和SCIAMACHY来优化差分吸收光谱法对甲醛的反演，有效地降低了360nm附近的O4吸收对甲醛反演的干扰以及SCIAMACHY在350nm附近的异常值.在2012年他们提出了一种两步拟合方法来降低HCHO和BrO之间的光谱影响，并改进了DOAS算法来降低在低太阳高度时臭氧吸收的影响.根据该方法，甲醛斜柱浓度的噪声降低了约40%,同时在热带和中纬度地区的甲醛柱浓度的低估也很大程度地被去除［15］.Stavrakou等［16］对比了1997~2006年GOME和SCIAMACHY的甲醛反演数据和IMAGES全球化学传输模式的模拟值,发现两者相关系数较高(r>0.7),使用MEGAN-ECMWF清单数据提高了大部分研究区的模型数据一致性.Soumi-NPP卫星属于NASA和NOAA的JPSS(联合极轨卫星系统)的一部分.NPP卫星于2011年10月28日成功发射,以轨道高度824km的太阳同步轨道每日与当地时间下午1:30经过赤道地区，轨道倾角98.7°,轨道周期101.44min,设计寿命为7a.Suomi-NPP是用于替换EOS计划(1997~2011年)的新一代卫星中的第一颗,每天绕地球14圈.OMPS是搭载在NASA的Soumi-NPP卫星上的探测大气臭氧的传感器，主要参数如表4所示,OMPS包括了两个高光谱仪器，具有天底和临边两种观测模式，扩展了25a的总臭氧量以及臭氧廓线的资料.OMPS更高的垂直分辨率产品可以使得更好地检测和监测涉及到臭氧破坏的复杂化学过程.Chance等［17］研究了针对于包括OMPS等传感器反演时出现的降采样问题，分析了降采样的基本原理、降采样到探测像元的影响，并成功使用高分辨率的Fraunhofer光谱来校正降采样带来的问题.传感器在经过并扫描地表时，传感器与地面观测目标点的连线若与该地面点的切平面相垂直,则该点被称作观测的星下点.由于卫星传感器需要进行大面积的扫描，因此在传感器朝地面一定弧度内的观测方式都称作天底(Nadir)观测，与之相区别的是临边观测和掩星观测.对垂直柱浓度的反演主要使用的是天底观测模式，常用的载荷有OMI、GOME-2和OMPS.对于甲醛垂直柱浓度的反演最常使用的算法是差分光学吸收光谱法(DOAS)和如BOAS等的改进算法.近些年也有使用主成分分析(PCA)算法来进行反演，同样取得了较好的效果.对于痕量气体廓线的紫外反演,通常是使用临边观测的观测模式,算法是临边DOAS算法.对于痕量气体的反演，正向模型是一个重要的组成部分.通过正向模型可以计算大气质量因子或权重函数等重要参数.SCIATRAN是集合了辐射传输模型和一系列反演算法的软件包，可以进行紫外-可见光-红外波段的辐射光谱模拟（光谱范围为175-2400nm）.SCIATRAN可以对任意高度层的光谱进行模拟，还可以结合大气海洋耦合模式用来模拟水体表面向上辐射或水下辐射.在大气领域,SCIATRAN考虑了云、气溶胶、O3、NO2、HCHO、BrO、SO2、OClO、ClO、O2、O4、CO、CO2、H2O、CH4、NO3和N2。共计15种气体成分以及地表反射率的影响，此外还包括了如温度廓线、地表光谱等多种数据库.SCIATRAN可以根据辐射传输理论设定包括大气形状（球形大气，伪球形大气和平面平行大气）、观测模式以及观测和太阳天顶角方位角等一系列参数.在实际应用中,SCIATRAN可以进行廓线和辐射强度的模拟来计算大气质量因子（AMF）、权重函数、垂直光学厚度、转动拉曼散射、反照率等信息[18].SCIATRAN的优势在于其参数可以自定义设置，如观测天顶角和方位角等洞时还可以对大气垂直分层方式进行设置，包括大气层顶高度以及各层层高.由于SCIATRAN较宽的光谱覆盖范围、较强的模拟能力以及强大的背景数据库等诸多优势，因而被广泛使用在紫外痕量气体反演.2.2.1经典的DOAS算法DOAS是一种灵敏地、高效地痕量气体浓度反演算法，由Perner等提出[19].DOAS方法根据在光路上由于气溶胶和气体分子等多种因素导致的散射和吸收消光，结合Beer-Lambert定律去除非气体消光后，将得到的差分光谱结合痕量气体的吸收截面，通过最小二乘法得到目标气体浓度.目前已有多种痕量气体的柱浓度可以通过卫星数据结合DOAS方法反演得到，如HCHO、NO2和O3.针对于甲醛反演最常用的传感器为GOME系列、OMI和OMPS,但由于不同传感器自身特性、目标气体和干扰气体吸收截面等因素,每个传感器的反演窗口略有差别,本文以OMI为例来讨论甲醛的反演算法.在进行甲醛反演时，由于OMI每个像元的波长信息都存在一定的差别，因此需要对得到的辐亮度数据在窗口内根据太阳参考光谱通过Levenberg-Marquardt拟合方法进行重新定标.在得到重定标的辐亮度后，根据公式1通过OMI当天观测得到的太阳辐照度计算得到反射率信息：式中:t为反射率;l为波长;I(l)和E(l)分别为辐亮度和辐照度信息;m0为太阳天顶角余弦.对于GOME等传感器来说，仪器降采样会带来比痕量气体吸收还大的影响误差，可以通过高分辨率的太阳夫琅禾费光谱与仪器响应函数的卷积来去除，但对于OMI传感器类似的影响相对较小.根据Beer-Lambert定律，大气消光过程如公式2所示：式中:s为各种成分的吸收截面;SCD为各种成分的斜柱浓度.对于甲醛的反演，主要的影响因素有大气中云和气溶胶粒子的Mie散射、气体分子的Rayleigh散射、气体分子的吸收以及大气Ring交攵应［20］.其中对甲醛反演有影响的气体成分为NO2、BrO、OClO、O3以及O2-O2的碰撞吸收.由于云和气溶胶Mie散射等因素对波长的响应属于〃慢变化”，因此可以通过高通滤波来去除.常用的方法是使用低阶多项式对光谱曲线进行拟合，再将原光谱减去拟合光谱来得到差分光谱.相较于原光谱，差分光谱主要是气体成分的贡献.从差分光谱中分离出甲醛柱浓度的方法是通过最小二乘法对每个像元进行系数的线性求解.得到的各个系数为对应成分在该像元的斜柱浓度.在选取吸收截面数据时需要注意对于不同的气体温度对吸收截面的影响是不一样的，如Chance等［21］对甲醛的吸收截面进行了校正.大气质量因子AMF是将斜柱浓度转换为垂直柱浓度的关键，最开始是使用经验算法:式中:qs和qv分别代表太阳天顶角和观测天顶角.此外,PaulI.Palmer等人提出了改进的AMF经验计算方法[22]:式中:a(z)n(z)分别代表吸收截面和数密度.经验算法由于没有考虑到当地地标反照率、云、气溶胶等因素在实际应用中还存在着较大的误差.因此目前主流求解大气质量因子的方法是通过正向模型进行计算，通过在控制文件中调节上述几个参数以及气体廓线、散射类型、天顶角和方位角等因素，针对不同经纬度、不同大气状态模拟计算出大气质量因子.2.2.2其他DOAS算法经典的DOAS是一种对于多种紫外痕量气体都适用的、具有一定普适性的算法.但针对甲醛的反演HarvardSAO对DOAS进行了一些改进，提出了针对于甲醛反演的BOAS算法.该算法与DOAS算法主要的不同之处集中在光谱拟合部分.相较于公式2,BOAS的光谱拟合方法如公式7所示：式中:Ring代表大气Ring效应;cc代表共模校正，是一种传感器自身的系统误差;P1(l)和P2(l)分别代表缩放和平移多项式;用于去除轨道内和轨道间误差.相较于传统的DOAS方法，由于OMI近些年CCD仪器自身元器件的问题会产生一定的偏差,因此在更新的SAO算法中并没有采用太阳辐照度，而是采用了太平洋地区经度在165°W附近，纬度在30°S~30°N之间的卫星观测到的大气层顶辐亮度数据作为代替.相较于传统的DOAS算法,SAO的BOAS算法提高了反演的精度[1].SCIMACHY是具有临边观测模式的传感器，通过临边观测模式可以对成分的廓线进行反演.临边DOAS法类似于天底DOAS方法，但由于临边DOAS甲醛反演方法是基于不同的切高，因此辐射不仅与波长有关，同样还跟高度有关.另外，由于临边观测无法观测大气顶层辐射,因此选择受到大气吸收最小的切高作为参考切高，用来代替大气层顶入射值[23].临边DOAS的原理是利用乘代数方法，给定一个初始值，通过在不同切高上的卫星观测浓度值和模型模拟结果之比以及权重因子进行迭代，直到达到阈值，如公式8所示.式中：1代表迭代次数;i代表高度；ni代表数密度;K代表权重因子;Cobs和Cmod分别代表观测得到的柱浓度和模型模拟得到的柱浓度.目前，临边DOAS方法已被运用到03、NO2等气体成分的廓线反演.但是由于甲醛目前受关注度不足、甲醛的分布主要集中在边界层、SCIMACHY自2012年后失踪等原因，因此临边DOAS还未被运用到甲醛廓线的反演.即使如此，该方法仍然有着一定的可行性，未来随着对甲醛研究的深入以及更多临边载荷的发射，临边DOAS方法将极有可能运用在甲醛廓线的反演上.2.2.3现有DOAS甲醛反演算法的不足对于DOAS系列的甲醛反演,目前还存在着诸多问题.例如截面的不确定性（包括温度依赖）对于总的斜柱浓度是10%,在生物源的影响下则是15%.为了解决该问题,Cantrell等[24]给出了吸收截面对于温度依赖的线型关系，在300K时整个吸收截面对温度依赖的积分是0.15%/K,因此假设附加的不确定性是可以被忽略的.另外，大气质量因子在模型模拟中的不确定性对垂直浓度的不确定性有着一定的影响.根据假设,大气质量因子中的不确定性对垂直线型的依赖最差是20%[22].此外，云参数和反照率对大气质量因子不确定性的影响仍然是待定的，但相比于垂直线型来其影响相对较小,目前是可以假设忽略的.现有DOAS算法中甲醛垂直柱浓度总的不确定性（生物源排放）为25%,吸收截面不确定性是22%.因此，地基和航空探测对于OMI甲醛反演的准确性的验证是十分重要的，尤其在期望浓度较高的情况下（例如强对流造成的排放），因为甲醛的反演误差会进一步提高如美国南部地区异戊二烯的氧化对甲醛的贡献[25].此外对于海洋上空自由大气中甲醛生产率的探测也是十分必要的，因为该值会对甲醛的背景浓度有一定的影响.主成分分析法（PCA）将不同维度但是具有一定相关性的数据进行正交变化,使得具有相关性的不同维度的信息尽可能的分离,但同时保持方差最大（信息量最大），因此来达到降低数据维度,简化数据集的目的.目前,PCA方法已经成功运用到了高分辨率影像的压缩和痕量气体反演[26].对于紫夕卜波段的痕量气体的反演启前可以用该方法进行反演的痕量气体有HCHO、SO2和NO2[27].相较于DOAS算法,PCA不需要计算大气质量因子，而是更加侧重于从卫星数据本身来获得特征信息.PCA算法的基本原理如公式9所示：式中:N代表由观测数据中得到的N值光谱N(l)=-100'log10[I(l)/E(l)],即由卫星观测到的大气层顶太阳辐亮度和辐照度简单计算得到的结果;W代表甲醛或其他利用PCA方法来进行反演的气体的柱浓度;vi表示第i个主成分,wi表示该主成分所对应的权重函数.权重函数表示的是大气垂直分层后,大气状态的变化对卫星观测值的影响贡献程度[7].在实际过程中权重函数是通过正向模型计算得到的.PCA算法将对光谱值的贡献分为两部分，目标气体的贡献和其它非目标气体的影响.首先在假设没有目标气体影响的地区(如远洋地区)进行主成分变换，获得的信息则包括了非目标气体影响的信息，按照方差的大小来对主成分进行排序，信息量最大的主成分叫做第一主成分，包含了最多的信息，以此类推•然后以这些主成分来构建反演目标气体的前向模型.同样地，对存在目标气体影响的地区进行同样的主成分分析，根据之前构建的前向模型来后向反演垂直柱浓度.在利用主成分分析进行反演时，需要假设之前无目标气体的主成分的线性组合可以用来表达存在目标气体的信息中的非目标气体部分的信息.因此无目标气体的地区的选择很重要，需要尽可能与研究区有着相似的条件.此外对于吸收弱的气体,包含该气体信息的主成分按照信息量顺序排序的位置比较靠后，例如甲醛和SO2等;对于吸收作用强的气体，包含其信息的主成分则处在相对靠前的位置.在对甲醛的反演中，通常第一个主成分为所有像元的平均光谱值;随后的几个主成分主要为地表反照率的贡献和其他在所选窗区对甲醛吸收有着较大影响的气体成分的贡献(如03、NO2等).因此,目标气体含量的先验知识对于反演是比较重要的.另外在对主成分数量的选取上，需要进行经验选取，主观性有着一定的影响，因为所选取的主成分的数量如果较少则反演结果有较大的误差，而如果选取的主成分数量过多则会产生过拟合现象.有人提出了对主成分数量选取的判断方法，在进行痕量气体的反演过程中，对不同数量的主成分和目标气体的雅克比行列式进行相关性的分析，若相关性置信度大于95%则是适合的主成分数量［28］.就目前来说，利用PCA方法对甲醛进行反演已经取得了较好的结果，但是相较于传统的DOAS及其衍生算法，对PCA算法的研究还不够深入、研究数量还相对较少［29］.目前，对于大气甲醛的主流监测方法还是传统的采样方法，利用卫星遥感平台长时间序列、大面积观测来进行大气甲醛时空变化规律的有关研究还相对较少.例如Zhu等［30］利用OMI数据分析了北美地区甲醛长时间序列(2005~2014)共计9a的变化趋势，并分析了可能的源.北美等地区甲醛的源主要是来自于异戊二烯的氧化，然而中国中东部地区由于工厂、机动车等原因，甲醛来源较为复杂，研究难度也较大.Fu等［11］对中国地区的甲醛研究较早，结合MEGAN自然源排放清单利用GOME数据分析了1996~2001年东南亚的自然源和生物质燃烧源甲醛分布特征.Jin等［31］在此基础上对中国大陆地区臭氧自2005-2013年的变化规律和产生原因进行了分析，同时对甲醛的分布趋势和规律进行了一定的研究，发现在中国大陆,甲醛主要集中在人为活动较为密集的地区，如华北平原、长三角和珠三角地区，同时对人为源贡献进行了大致的分析.Souri等［32］结合了OMI观测以及大气化学传输模式(CMAQ和GEOS-Chem)对东亚地区甲醛的分布和传输进行了研究，除了本地源之外还分析了区域间甲醛的相互贡献.由于OMI卫星甲醛产品分辨率较高，因此Zhu等［33］对京津冀地区甲醛市级、区级的时空变化和源贡献进行了分析;发现在京津冀地区甲醛市区浓度高于郊区浓度，且高浓度甲醛主要集中在夏季;产生原因是当地的人为源贡献的NMVOC前体物的光化学反应［33］.然而目前对于中国中东部地区甲醛的卫星遥感反演方法和时空变化分析的有关研究仍然有着诸多不足.首先，对于甲醛反演来说，针对同一种传感器的不同算法之间是有差异的.例如，针对OMPS载荷的DOAS算法和PCA算法之间虽然一致性较好，但是仍有不可忽略的差异相比于OMPSDOAS算法,OMPSPCA算法会低估15%~20%［34］.进一步讲，即使同一种算法，如DOAS,不同开发团队发布的产品之间也有一定的差异.LeiZhu等人对OMISAO、OMIBIRA的DOAS算法、以及OMPSSAO、OMPSPCA等多种甲醛算法进行了对比分析相比于OMISAO开发的DOAS算法,OMIBIRA开发的DOAS算法在美国东南部的偏差最小［5］.此外，针对同一套反演算法，不同卫星传感器得到的结果也存在着一定的差异.可3门9等［35］利用了OMI、GOME-2A/B系列的卫星产品和中国江苏省无锡地区的MAX-DOAS观测结果进行甲醛VCDs的验证工作.在无锡地区，卫星观测相比于地基MAX-DOAS,明显低估了甲醛的浓度（约~20%）;OMI和MAX-DOAS一致性较好，相比之下,GOME-2A/B产品，尤其是夏季，在无锡地区明显低估了甲醛的浓度.DeSmedt等［36］更新了BIRA-IASBv14甲醛算法，并利用中国北京地区香河站的MAX-DOAS地基观测数据进行了验证工作.OMI和GOME-2A/B总体一致性较好,但仍存在较大的系统偏差［36］.针对目前所存在的问题，可以从以下几个方面进行改进.针对甲醛反演方法本身,首先,DOAS甲醛反演的误差主要来自于AMF、拟合误差、云、AOD影响等因素［35］.因此可以通过引入云产品（如CloudSat产品、GOME-2云信息等）和AOD产品数据（MODIS.VIIRS等载荷产品结果）等方式来提高反演精度.DeSmedt等［36］利用甲醛廓线作为先验知识从而使得AMF计算更加准确［36］.此外，临边、掩星观测等方式可以得到甲醛的廓线信息，能对紫外天底VCD的观测起到辅助作用.例如DufourG等人利用红外掩星传感器得到了甲醛的垂直廓线［36］.中国中东部地区甲醛产品适用性的问题，可以通过增加地基观测来解决.近年来,中国逐渐重视VOC所带来的污染现象,并逐步加大对VOC监测的投入.因此，在未来可以通过大量地面观测数据对卫星产品进行订正工作来提高卫星观测产品的适用性.由于人类活动日益频繁，人为释放的VOC对我国中东部地区甲醛的积聚有着重要的贡献.在该地区，甲醛的分布呈现出显著的区域性差异:珠三角地区常年呈现出高浓度甲醛污染状态;而华北平原至长三角地区的甲醛有着明显的季节性规律.大面积连续地基观测资料的缺失使得卫星遥感数据成为了一种常规的甲醛探测手段.但是，由于卫星平台的观测方式与传统地基的观测方式不同，因此基于卫星平台精确的甲醛反演算法对我国大气污染的治理和大气环境的保护具有重要的意义.跟据观测方式的不同，反演算法主要分为垂直柱浓度的反演和对廓线的反演，近年来主要用于柱浓度反演卫星传感器为OMI和GOME系列.但OMI和GOME传感器老化和失效等问题逐步凸显，后续又发射了OMPS和GOME-2传感器.常用于紫外痕量气体廓线反演的传感器是SCIAMACHY,但搭载该传感器的ENVISAT卫星已于2012年失联，因此现有的甲醛反演算法主要是针对垂直柱浓度的反演.最传统的甲醛反演算法是DOAS和其改进版本如BOAS等.截至目前,DOAS类算法由于已经广泛应用在诸多痕量气体（如甲醛）的反演问题中.鉴于大气状况在不断变化，因此在使用DOAS方法时反演精度对实时大气质量因子的快速准确计算有着越来越高的要求.此外，近些年提出的PCA算法已经在包括甲醛在内的多种痕量气体的反演中取得了较好的效果.PCA算法可以避免计算大气质量因子，但仍需要通过正向模型计算权重函数.总体来说PCA算法有着很广阔的发展前景.目前来说，基于卫星平台的甲醛反演算法还存在着很多问题.首先，甲醛在大气中的浓度比O3等气体含量低很多，因此甲醛的反演对传感器的灵敏度有着较高的要求;其次,DOAS类算法对大气质量因子的准确性依赖性较强，因此，能在线进行快速大数据处理的方法和硬件设备对提高反演精度有着重要意义;虽然PCA方法在痕量气体反演问题中已经取得了较好的效果，但其发展还够不成熟,例如对主成分的选取还有很大的主观依赖性，所以还需要更加深入的研究.对于提高反演算法的准确性，可以引入AOD、云、甲醛廓线等先验知识来提高反演精度,在未来还可以通过结合更多的地基观测资料来进行验证.在此基础上，以前述研究为基础，通过引入自然源清单、人为源清单、火点燃烧信息以及化学传输模式可以对我国中东部地区甲醛区域内的贡献源和区域间的传输机制有着更好的理解，对我国VOC以及后续的臭氧和有机气溶胶污染的防治起到重要的作用.【相关文献】AbadG,LiuX,ChanceK,etal.UpdatedSmithsonianAstrophysicalObservatoryOzoneMonitoringInstrument(SAOOMI)formaldehyderetrieval[J].AtmosphericMeasurementTechniques,2015,8(1):19-32.MarbachT,BeirleS,PlattU,etal.IdentificationofHCHOsourcesduetoIsopreneor/andbiomassburningemissionsusingcombinedHCHOandNO2satelliteobservations[C]36thCOSPARScientificAssembly.36thCOSPARScientificAssembly,2007.FriedfeldS,FraserM,EnsorK,etal.Statisticalanalysisofprimaryandsecondaryatmosphericformaldehyde[J].AtmosphericEnvironment,2002,36(30):4767-4775.GratseaM,VrekoussisM,RichterA,etal.SlantcolumnMAX-DOASmeasurementsofnitrogendioxide,formaldehyde,glyoxalandoxygendimerintheurbanenvironmentofAthens[J].AtmosphericEnvironment,2016,135:118-131.ZhuL,JacobDJ,KimPS,etal.Observingatmosphericformaldehyde(HCHO)fromspace:validationandintercomparisonofsixretrievalsfromfoursatellites(OMI,GOME2A,GOME2B,OMPS)withSEAC4RSaircraftobservationsoverthesoutheastUS[J].AtmosphericChemistry&Physics,2016,16(21):1-24.AbadG,ChanceK,LiuX.FormaldehydeOMIoperationalretrievalupgrades[C]//AGUSpringMeeting.AGUSpringMeetingAbstracts,2013.LiC,LiJ,JoinerN,etal.GlobalobservationsofSO2andHCHOusinganinnovativealgorithmbasedonprincipalcomponentanalysisofsatelliteradiancedata[C]//EGUGeneralAssembly,2015.BurrowsJP,BuchwitzM,RozanovV,etal.Theglobalozonemonitoringexperiment(GOME):Mission,instrumentconcept&firstscientificresults[J].JournalofAtmosphericSciences,1999,56(414):2340-52.CalliesJ,CorpaccioliE,EisingerM,etal.GOME-2-Metop'ssecond-generationsensorforoperationalozonemonitoring[J].ESABulletin,2000.SchHB,BarkleyMP,SmedtID.CharacterisationofGOME-2formaldehyderetrievalsensitivity[J].AtmosphericMeasurementTechniques,2013,6(2):371-386.FuTM,JacobDJ,PalmerPI,etal.Space-basedformaldehydemeasurementsasconstraintsonvolatileorganiccompoundemissionsineastandsouthAsiaandimplicationsforozone[J].JournalofGeophysicalResearchAtmospheres,2007,112(D6).KurosuTP.PreliminaryresultsforHCHOandBrOfromtheEOS-AuraOzoneMonitoringInstrument[J].ProceedingsofSPIE-TheInternationalSocietyforOpticalEngineering,2004:5652.SmedtID,StavrakouT,MullerJF,etal.Trenddetectioninsatelliteobservationsofformaldehydetroposphericcolumns[J].GeophysicalResearchLetters,2010,37(18):L18808.SmedtID,MullerJF,StavrakouT,etal.TwelveyearsofglobalobservationofformaldehydeinthetroposphereusingGOMEandSCIAMACHYsensors[J].AtmosphericChemistry&Physics,2008,8(16):4947-4963.SmedtID,RoozendaelMV,StavrakouT,etal.ImprovedretrievalofglobaltroposphericformaldehydecolumnsfromGOME-2/MetOp-Aaddressingnoisereductionandinstrumentaldegradationissues[J].AtmosphericMeasurementTechniques,2012,5(5):2933-2949.StavrakouT,MullerJF,SmedtID,etal.Evaluatingtheperformanceofpyrogenicandbiogenicemissioninventoriesagainstonedecadeofspace-basedformaldehydecolumns[J].AtmosphericChemistry&PhysicsDiscussions,2009,9(3):1037-1060.ChanceK,KurosuTP,SiorisCE.Undersamplingcorrectionforarraydetector-basedsatellitespectrometers[J].AppliedOptics,2005,44⑺:1296-304.RozanovA,RozanovV,BuchwitzM,etal.SCIATRAN2.0-Anewradiativetransfermodelforgeophysicalapplicationsinthe175-2400nmspectralregion[J].AdvancesinSpaceResearch,2005,36(5):1015-1019.PernerD,PlattU.Detectionofnitrousacidintheatmospherebydifferentialopticalabsorption[J].GeophysicalResearchLetters,1979,6(12):917-920.ChanceKV,SpurrRJ.Ringeffectstudies:Rayleighscattering,includingmolecularparametersforrotationalRamanscattering,andtheFraunhoferspectrum[J].ApplOpt,1996,36(21):5224-5230.ChanceK,OrphalJ.RevisedultravioletabsorptioncrosssectionsofH2COfortheHITRANdatabase[J].JournalofQuantitativeSpectroscopy&RadiativeTransfer,2011,112(9):1509-1510.PalmerPI,JacobDJ,ChanceK,etal.Airmassfactorformulationforspectroscopicmeasurementsfromsatellites:ApplicationtoformaldehyderetrievalsfromtheGlobalOzoneMonitoringExperiment[J].JournalofGeophysicalResearchAtmospheres,2001,106(D13):14539-14550.ChenS.Anewtechniqueforatmosphericchemistryobservations[C]//ICO20:RemoteSensingandInfraredDevicesandSystems.2006:60310R-60310R-7.CantrellCA,DavidsonJA,McdanielAH,etal.Temperature-dependentformaldehydecrosssectionsinthenear-ultravioletspectralregion[J].Cheminform,1990,21(37):3902-3908.LeeYN,ZhouX,KleinmanLI,etal.Atmosphericchemistryanddistributionofformaldehydeandseveralmultioxygenatedcarbonylcompoundsduringthe1995Nashville/MiddleTennesseeOzoneStudy[J].JournalofGeophysicalResearchAtmospheres,1998,103(D17):22449-22462.HuangHL,AntonelliP.ApplicationofPrincipalComponentAnalysistoHigh-ResolutionInfraredMeasurementCompressionandRetrieval.[J].JournalofAppliedMeteorology,1996,40(3):365-388.ChongH,PCA-basedSO2,NO2,andHCHOretrievalsfromGeoTA