铀氢化锆燃料元件的性能与应用

铀氢化锆燃料元件的性能与应用

1燃料元件冲堆的性能与性能要求20世纪70年代前后，美国通用原子公司（ga）成功开发了羟基锆燃料元，这是自科学家研究核电站（trigamoc反应）和空间电源开始的。据报道,目前共有20多个国家建造了约70座脉冲反应堆,积累了约800多堆·年的运行经验。采用铀氢化锆燃料元件的反应堆具有以下特点:(1)固有安全性;(2)元件中的氢可以在相当程度上替代水的慢化作用,可以使堆芯的设计具有更佳的慢化能力和更高的功率密度;(3)铀氢化锆元件的热导率高、中心温度低、储能少,可以缓解事故后果的严重性,进一步提高反应堆的安全性。动力堆与研究堆的最大区别在于:(1)运行参数不同;(2)使命与任务要求不同。因此,二者在可靠性、运行灵活性、可维修性、经济性及其他相关性能方面的要求存在较大区别。针对铀氢化锆元件能否满足动力堆元件的要求,是否能使反应堆具有所希望的固有安全特性,以及是否将带来其他负面影响等问题,本文进行了分析讨论。2羟基锆元件的特性2.1热物理方面2.1.1氢扩散2.1.2热扩散率和热导率B.Tsuchiya和M.Teshigawara等人研究了ε-ZrH1.69~2.00的热扩散率,根据试验数据拟合出氢-锆原子比在1.6~2.0范围时的热扩散方程:通过热扩散方程和参考密度、比热即可计算热导率。也有学者计算了温度在300~800K范围内,重量分数为45%的U-ZrH1.60的热导率为0.17~0.20W·cm-1·K-1,其值与TRIGA堆报导的数据接近。由此表明,铀含量对铀氢化锆燃料热导率的影响很小。KazuoKakiuchi等人给出重量分数为45%的U-Zr合金和45%的U-ZrH1.6的热扩散率和热导率。试验数据表明,ZrHx的导热性能与温度无关,也不依赖于氢-锆比,大约是UO2燃料的5~6倍。表2给出了U-ZrH1.6主要的热性能和力学性能。2.2堆栈性能2.2.1生产力2.2.1.铀加氢锆燃料异常水肿的温度和时间氢化物燃料受辐照时,无论是由于空泡的形成还是固体裂变产物的积累都可能导致燃料发生肿胀。已有研究发现,氢化物燃料温度低于700℃时,燃料体积不会发生改变,在温度高于700℃时,其体积会出现大幅增长,但一般认为铀氢化锆燃料在温度高于650℃时会发生异常的肿胀。固体裂变产物积累导致的燃料肿胀在经过初期的快速增加后,其后的肿胀速率可视作常数(约3%/10-2FIMA),大约是氧化物燃料的3倍。铀氢化锆燃料异常肿胀发生在温度高于650℃。这对铀氢化锆元件的设计和使用可能有重大影响,需要通过设计较大的初始燃料包壳间隙,或将运行温度保持低于650℃,或者采取其他措施(如在间隙中充填物质)来解决。2.2.1.氢氧燃料的裂解气释放份额美国曾在20世纪60年代对TRIGA堆和空间核电源堆(SNAP)的8.5%铀氢化锆燃料元件,在各种条件下进行了11a的辐照实验,以确定燃料元件保持裂变气体的能力。结果证明,铀氢化锆燃料裂变气体的释放份额很小,甚至在裸燃料上也是如此。对TRIGA燃料元件,裂变气体释放份额不会超过1.2×10-4,对动力堆中应用的细棒状铀氢化锆燃料,该份额约为1.5×10-5,比轻水堆中氧化铀燃料的裂变气体释放份额低2~4个数量级。已有的数据表明,如果运行期间燃料温度保持在大约650℃以下,裂变气体释放可忽略[4、5]。2.2.1.燃料中氢-锆比的变化在氢化物燃料中,少量氧以ZrO2的形态存在,在辐照时,ZrO2转换为裂变产物氢化物之后,裂变产生的铼、钡、锶最终将以氢化物(Re)H2、(Ba,Sr)H2的形态存在,其结果是造成氢化锆中氢-锆比的逐渐下降。在ZrO2全部转换为氢化物后,氢-锆比从1.6减少到1.59。造成氢-锆比下降的另一个原因是稀土元素和碱土元素氢化物的形成。在6个月后,形成的辐照裂变产物将是氧化物而不是氢化物;随后的裂变产物从ZrH1.59中移出氢,每6个月,ZrHx基体中约有1%氢以这种方式消耗掉。但是,从Zr中移出的氢仍在燃料中以裂变产物氢化物的形态存在,因此,总的氢浓度并未改变。研究表明,只要氢仍保留在燃料中,氢的径向再分布不会对中子慢化产生大的影响。然而,由于再分布,燃料元件表面氢-锆比的增加使燃料中氢流失到燃料棒的自由空间(间隙和气腔)速度增加,较大地降低了燃料的氢-锆比。燃料芯块中氢径向再分布对中子特性影响较小,而氢的轴向再分布很可能将影响到氢化物燃料的中子性能。当燃料元件中段高温区的氢移出而迁移至元件的上端和底端,氢移出区产生的功率损失将被氢移入区功率的适当增高而补偿,从而产生拉平堆芯轴向功率的作用。2.2.3热应力与氢应力运行中的氢化物燃料芯块会产生热应力和氢应力。以上2种应力都与元件芯块中的温度分布有关。但是,这2种应力作用方向相反,热应力在燃料中央是压应力,在燃料外围是拉应力,而氢应力在芯块中心线附近是拉应力,在芯块表面是压应力,有相互抵消作用。虽然热应力与氢应力的作用方向相反,有相互抵消的作用,但是,热应力和氢应力有不同的响应时间。一旦芯块中确立了稳定的温度分布,热应力就会产生,而氢应力因与氢再分布有关,由氢的扩散率决定。计算表明,氢应力又主要取决于元件的线功率密度。当线功率密度为30kW/m时,氢再分布约在75h时达到稳态,当线功率密度为15kW/m时,约需要10d左右才能达到稳定。2.2.4其他2.2.4.燃料的氢-锆比对于铀氢化锆元件,当温度较高时,芯块中的氢将以气态的形式释放,称之为高温释氢。高温释氢将带来两方面的问题:(1)氢从芯块逸出降低了燃料的氢-锆比,对燃料的瞬发负温度系数产生影响;(2)逸出的氢将增加包壳内压,可能造成包壳的破裂。已有的研究表明,在运行工况下,由于燃料中氢的平衡压力低,因此,燃料元件中氢的气相损失不是非常重要。在完好的包壳管中,确定了氢-锆比情况下,氢分压主要与燃料温度有关。由Simnad给出的公式计算得出,在燃料温度为800℃时,燃料的平衡氢分解压约为0.1MPa(1个大气压),700℃时分解压接近0.01MPa。因此,铀氢化锆动力堆燃料元件在正常工况下运行时,燃料的氢损失率很低,不会对燃料的瞬发负温度系数产生影响。如果在元件包壳管中充He或液态金属时,氢的分解压将更低。但是,随着燃料温度的升高,平衡氢分解压急剧增大,因而燃料元件内压也相应增大。中国核动力院测得的U-ZrHx燃料的氢分解压实验数据表明,当温度到700℃以上时,氢分解压将随温度变化呈指数快速增加。因此,700℃的元件温度应该是一个设计限值。2.2.4.triga燃料热产品加工和退火在将氢化物燃料用于轻水堆的时候,与冷却剂水在高温下的相容性是必须考虑的问题。曾有研究者将与BWR氧化物燃料芯块一般大小的TRIGA燃料(U-ZrH1.6)试样加热到1200℃后放入水中进行淬火试验。结果表明,试样仅有轻微破裂,而其他方面状况良好,8次试验平均重量损失为2%,研究者将其归结于氢的损失。3u3000解决轻水堆氢化物燃料的现实需求由于铀氢化锆堆堆芯的固有安全性以及体积小、重量轻等优良性能,国内外一些专家、学者提出了多种铀氢化锆小型动力堆的概念设计。在这些设计中,美国GA公司研制完成并成功运行了铀氢化锆燃料空间小型动力堆;加拿大曾在20世纪80年代至90年代提出过用铀氢化锆燃料的TRIGA堆技术,研制自持式船用动力源AMPS的构想,以作为边远地区的小型独立核电源或用作常规潜艇的AIP。20世纪90年代初,中国核动力院也提出固有安全一体化铀氢化锆小型动力堆的设计思想,用作城市热电联供的热源。到21世纪,将铀氢化锆燃料的安全性能用于动力堆的研究又有了新的进展。在美国能源部NERI计划的支持下,从2002年开始了一个关于“先进轻水堆氢化物燃料”的研究课题。课题由美国和日本的几家大学负责,主要目的是研究用氢化物燃料代替氧化物燃料以改善PWR、BWR堆芯性能的可行性。2003年至2004年,英法有学者根据罗马尼亚14MW高功率TRIGA堆的使用经验,联合提出了一种加大的AMPS系统的设想。该系统即能保持原AMPS的固有安全性,又可将反应堆功率加大到满足潜艇的推进需求(15MW至50MW热功率)。表3给出了AMPS动力装置的主要特性。最近,法、英学者完成了使用细棒铀氢化锆元件作为小型一体化潜艇反应堆(IMPS)堆芯设计的可行性研究。在提出的一体化船舶推进系统方案中,完成了一个采用“商业上可获得”的TRIGA堆铀氢化锆元件的一体化布置核动力装置机组的设计,其反应堆最大热功率50MW,寿期1044满功率天,卸料燃耗44MW·d/kg(U)。该机组总体布置上为法国潜艇反应堆的一体化布置方式,即将倒U型管自然循环蒸汽发生器直接布置在反应堆压力容器顶上。IMPS布置示意图见1,主要参数见表4。从设计结果看,铀氢化锆燃料和一体化机组的结合具有重大的热工水力优势。借助主泵循环,满功率运行时可维持最小DNBR大于1.3。自然循环流动功率足以满足巡航速度。初步热工设计和事故分析表明,所有工况下燃料温度都低于安全限值。借助ECC系统,大破口LOCA时堆芯可以被完全淹没,即使当水位降到低于堆芯时(例如仅一半ECC可用),燃料和包壳温度也一直维持在较低温度。当然,机组动力学分析也指出,由于有较大的燃料负温度系数,不允许机组用通常的方式进行负荷跟踪,需要借助一套自动的控制棒控制系统来响应负荷的需求。4小型核反应堆的用途小型反应堆堆芯热功率较小,一般只有几十兆瓦或200~300MW。小型核反应堆更多地应用了固有安全技术,并且小型核反应堆系统相对简单,对环境有较好的适应性,因此,具有其特殊和广泛的用途,不仅能用于发电和船舶推进,还可用于海水淡化、城市区域供热。4.1铀加氢锆燃料在堆芯温度和高温下的适应性如前所述,国内外都对铀氢化锆燃料元件做了大量的基础性能和应用性能研究,范围从冶金工艺,材料的物理、化学、热力学性能到辐照性能等。作为研究堆燃料元件,铀氢化锆粗棒元件(元件直径约36mm)已在20多个国家约70座TRIGA堆中运行了40多年。作为动力堆燃料元件,20世纪60年代美国将其作为空间小型动力堆燃料元件,先后建成并成功运行了几座实验堆。更为重要的是铀氢化锆燃料细棒元件已经在罗马尼亚14MW大功率稳态运行堆长期运行,其中直径12.7mm的不锈钢包壳元件,平均线功率密度达37kW/m,峰值燃料温度达550℃,卸料最大燃耗达120GW·d/t(U);直径12mm的镍基合金包壳元件最大功率组件中最大单只元件线功率密度达80kW/m,中心温度到820℃,2005年,燃耗到60MW·d/kg(U)。由此表明,铀氢化锆燃料作为小型动力堆的燃料元件不会存在严重的技术问题。动力堆与研究堆最大的不同是元件工作温度的不同,动力堆的堆芯温度将高于研究堆的堆芯温度,由此涉及铀氢化锆元件的高温应用特性问题。除前述的国外研究情况外,中国核动力院曾用铀氢化锆燃料样品进行了腐蚀和淬水试验。试验结果表明,铀氢化锆元件在高温水中有优异的化学惰性,在堆内使用安全可靠。中国核动力院曾对铀氢化锆元件中氢的高温释放进行了测量,结果与国外文献基本一致,即在700℃温度下氢逐渐释放,温度高于700℃时氢分解压快速上升;在密闭情况下,只要中心温度不超过700℃完全可以长期运行。关于裂变气体的释放,文献报道了罗马尼亚14MW大功率运行堆在燃料温度达到800℃时,裂变气体的释放份额仍远小于氧化物燃料在其最高温度(约1500℃)时裂变气体的释放。4.2铀加氢锆堆芯与回路到目前为止,国内外开发了一些铀氢化锆元件反应堆物理、热工设计和安全分析的计算机程序。在物理方面,使用的程序有WIMS8A、MCNP4C等;在热工水力方面,用COBRA、FLICA、TRAC、RELAP5等程序来模拟铀氢化锆反应堆堆芯与回路;事故分析方面,有学者将物理程序与热工水力程序耦合编制成失水事故的专门分析程序XPRLOCA,其他学者则用PARET、MCNP4C-NCTRIGA、STAR等程序进行事故分析。中国核动力院近年来也研制了铀氢化锆动力堆的物理程序,包括核数据库中带氢、铒截面数据的组件参数计算程序TPFAP,扩充了铒燃耗链的三维有限差分细网格燃料管理程序BMFGD等。前者可用于铀氢化锆燃料组件参数计算,可以方便地计算出铀氢化锆燃料元件的少群参数,既可作栅元参数计算,也可作组件参数计算。后者将用于铀氢化锆动力堆的堆芯燃料管理。该程序包已进行初步校验,可以用于小型铀氢化锆动力堆的概念设计。4.3小型动力堆的安全特性目前,虽然还未见具体的细棒铀氢化锆小型动力堆的工程应用结果及工程验证报道,但是,罗马尼亚14MW大功率稳态运行堆的运行经验,细棒铀氢化锆元件自持式船用动力源(AMPS)和小型一体化潜艇反应堆(IMPS)的设计可行性研究都在一定程度上说明铀氢化锆元件小型动力堆具备较好的安全特性。例如,IMPS反应堆的寿期初燃料温度系数为-5.4×10-5/K,明显大于一般燃料元件小型动力堆的燃料温度系数。系统热工设计和安全分析表明,所有工况下燃料温度都低于安全限值。大破口LOCA事故即使在堆芯水位降到低于堆芯时,燃料和包壳温度也能一直维持在较低温度。5燃料元件的催化剂用量铀氢化锆元件作为研究堆元件,其各种性能,包括安全性能都得到广泛研究,并且积累了大量的成功工程应用经验。作为小型动力堆元件,国内外也已经开展了一系列的应用研究,在反应堆堆芯、热工设计程序的发展和应用,以及反应堆系统的安全特性和事故分析等方面都已经有了一定的基础,可以认为:(